Zhang, Zhongxiang. / Thesis (Ph.D.)--Chinese University of Hong Kong, 2011. / Includes bibliographical references. / Electronic reproduction. Hong Kong : Chinese University of Hong Kong, [2012] System requirements: Adobe Acrobat Reader. Available via World Wide Web. / Abstract also in Chinese.

Lead halide perovskites are a class of soft ionic semiconductors characterized by strong excitonic absorption and long carrier lifetimes. Recent studies suggest that electrons and holes in these materials interact with longitudinal optical phonons to form large polarons on subpicosecond time-scales. The same interaction is responsible for hot electron cooling via phonon emission and is thought to be screened by large polaron formation resulting in the long-lived hot electrons observed in methylammonium lead iodide perovskite. Time-resolved two-photon photoemission is used to follow the initial hot electron cooling and large polaron formation dynamics in single-crystal cesium lead bromide perovskite at 80 K and 300 K. The initial relaxation rates are found to be weakly temperature-dependent and are attributed to the cooling of unscreened hot electrons by the emission of longitudinal optical phonons. The large polaron formation times, however, are inferred to be approximately three times faster at 300 K. The decrease in polaron formation time with temperature is correlated with the broadening in phonon linewidths, suggesting that disorder can assist large polaron formation. In addition, the initial electron relaxation is faster than large polaron formation explaining the absence of long-lived hot electrons in cesium lead bromide perovskite as opposed to methylammonium lead iodide perovskite where the two processes are competitive. The second part of this thesis focuses on the strong light-matter interaction in nanowire waveguide geometries of single-crystal lead halide perovskites which are well known for their emission tunability and low lasing thresholds under pulsed optical excitation. Using fluorescence microscopy, it is found that the luminescence from single-crystal cesium lead bromide perovskite nanowires is dominated by sub-bandgap modes called exciton-polaritons, i.e. hybridized exciton-photon states. A one-dimensional exciton-polariton model reproduces the observed modes at the bottleneck of the lower polariton branch with a Rabi splitting of about 200 milli-electron volts. As the power density increases under continuous excitation, the exciton-polaritons undergo Bose-stimulated scattering and a super-linear increase in mode intensity is observed. This is the first demonstration of continuous-wave lasing in lead halide perovskite nanowires and reveals an inherently strong light-matter interaction in lead halide perovskites that can be used for continuous-wave optoelectronic applications. These findings corroborate the role of dynamic screening in unifying these two regimes of carrier-carrier interactions responsible for the strong absorption and subsequent carrier protection. We also demonstrate the viability of lead halide perovskite nanowires for future optoelectronics.

Reproduction de : Thèse de doctorat : Physique : Lyon 1 : 2006. / Titre provenant de l'écran titre. 131 réf. bibliogr.

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L’objectif principal de ce projet de doctorat porte sur le développement d’architectures nanostructurées afin d’étudier l’interaction par couplage dipôle dipôle entre des molécules chromophores et des particules colloïdales métalliques. Certains métaux nobles comme l’Au ou l’Ag possèdent d’intéressantes propriétés optiques lorsqu’ils se retrouvent sous la forme de nanoparticules. En effet, l’oscillation collective d’électron de conduction, propriété connue sous le nom de plasmon de surface localisé est responsable des couleurs vives et intenses de ces suspensions colloïdales. Ce plasmon de surface entraîne une forte concentration locale du champ électrique qui a été utilisé afin d’amplifier différentes méthodes spectroscopiques comme la fluorescence. L’exaltation de fluorescence par les métaux ou MEF permet d’améliorer les propriétés intrinsèques de fluorophores moléculaires par l’amplification de l’efficacité d’excitation et d’une diminution de leur temps de vie à l’état excité, résultant globalement en une augmentation de l’intensité de fluorescence. Un typed’architecture permettant d’exploiter cette exaltation MEF sont les nanoparticules hybrides coeur-coquille de type metal@silice. Cependant, qu’arrive-t-il lorsqu’on assemble ces nanoparticules en un assemblage plus complexe comme une chaîne de nanoparticules par exemple ? De nouvelles propriétés plasmoniques peuvent alors être exploitées tel le couplage plasmonique entre les nanoparticuleset la propagation d’un plasmon au sein de la chaîne. L’objectif de ce projet est donc d’étudier les propriétés plasmoniques de chaînes de nanoparticules coeur-coquille avec la fluorescence dans le but d’observer une propagation plasmonique. L’assemblage en chaîne de ces nanoparticules hybrides s’est effectué à l’aide d’une technique exploitant une étampe de polydiméthylsiloxane ridée afin d’aligner les nanoparticules à l’intérieur des nanorides formées. L’influence de propriétés géométriques de ces assemblages sur les propriétés de fluorescence d’unfluorophore connu, la fluorescéine, sera présentée. La caractérisation des propriétés optiques de couplages plasmonique par rapport à la taille des coeurs de nanoparticules Ag@SiO2@fluorophore a été réalisé à l’aide de techniques de microscopie de fluorescence, de diffusion en champ sombre et de microscopie de temps de vie de fluorescence. Ces informations fondamentales ont d’ailleurs été appliquées pour étudier la propagation plasmonique dans ces assemblages linéaires de nanoparticules hybrides à l’aide d’une nouvelle technique d’imagerie de fluorescence et plasmon par onde évanescente de guides d’onde photo-inscrits.De plus, une nouvelle technique d’excitation par onde évanescente de guides d’onde photo-inscrits sera présentée pour l’imagerie de propagation plasmonique. La fabrication de ces guides, par photoinscription dans des substrats de silice est réalisée en collaboration avec le groupe du Prof. Réal Vallée du Centre d’Optique, Photonique et Laser à l’aide d’un laser à impulsion femtoseconde. Le positionnement des guides d’onde près de la surface du substrat créer une méthode d’excitation en champ proche par l’onde évanescente éliminant ainsi les problèmes de signaux parasites provenant du volume avoisinant la surface.

Les polaritons sont des quasi-particules bosoniques venant du couplage fort entre des photons de cavité et des excitons confinés dans une hétérostructure semiconductrice. De par leur temps de vie très court et leur très fortes interactions, les polaritons sont un système idéal pour étudier des problèmes fondamentaux d’hydrodynamique quantique hors équilibre ainsi que des aspects plus appliqués d’optique quantique, comme l’implémentation de transistors opto-electroniques ultra-rapides ou la génération d’états non-classiques de la lumière.Ces deux thèmes sont traités dans cette thèse. Dans la première partie j’y dépeins plusieurs méthodes par lesquelles on injecte optiquement un moment angulaire donné dans un superfluide de polaritons, afin d’observer sa nucléation en plusieurs vortex élémentaires. L’impact de la géometrie, du désordre et de l’interaction nonlinéaire de type "polaritonpolariton" sont étudiés. Nous démontrons la conservation du moment angulaire dans le régime stationnaire malgré la nature hors équilibre et ouverte du système. Dans le régime linéaire, un reseau d’interférences contenant des singularités de phase (vortex optiques) est visible. Dans le régime nonlinéaire (superfluide), les interférences disparaissent et des vortex du même signe se forment en conséquence de la conservation du moment angulaire injecté. Enfin, en ajoutant une contrainte sur la géométrie du système nous avons créé de manière controlée un anneau stable de vortex élémentaire du même signe, ce qui pourrait ouvrir la voie à l’étude des interactions inter-vortex dans les fluides quantiques de lumière.Un autre aspect des polaritons sont les propriétés quantiques de la lumière qu’ils émettent. Dans la seconde partie de cette thèse, je décris une source améliorée de lumière comprimée en régime de variables continues dans des micropiliers semiconducteurs en régime de couplage fort. En effet, la génération de lumière comprimée et intriquée est un ingrédient crucial pour l’implémentation de protocoles en information quantique. Dans ce contexte, les matériaux semiconducteurs ont un grand potentiel pour la realization d’éléments sur puce opérant au niveau quantique. Ici, un mélange à quatre ondes dégénérées est obtenu en excitant le micro-pilier à incidence normale. Nous observons un comportement bistable et démontrons la génération de lumière comprimée près du point tournant de la courbe de bistabilité. La nature confinée de la géométrie du piller permet d’atteindre un taux de compression bien supérieur que dans les microcavités planaires, grâce aux niveaux d’énergies discrets protégés des excès de bruits. En analysant le bruit dans la lumière émise par les micro-piliers, nous obtenons une réduction du bruit d’intensité mesurée à 20,3%, et estimée à 35,8% après correction des pertes de détection. / Polaritons are bosonic quasiparticles coming from the strong coupling between photons and excitons in a solid-state semiconductor microcavity. Due to their short lifetime and their strong nonlinear interactions, polaritons are an ideal system to study fundamental problems of out-of-equilibrium quantum hydrodynamics as well as more applied problematic in quantum optics, such as the implementation of ultrafast opto-electronic switches or the generation of non-classical states of light.In this thesis the two themes are treated. In the first part of my thesis I will depict several schemes by which we optically inject a controlled angular momentum in a polartion superfluid, in order to observe its nucleation into elementary vortices. The impact of the geometry, disorder, and polariton-polariton nonlinear interactions is studied. We show the conservation of angular momentum in the steady state regime despite the open, out-of-equilibrium nature of the system. In the linear regime, an interference pattern containing phase defects is visible. In the nonlinear(superfluid) regime, the interference disappear and the vortices nucleate as a consequence of the angular momentum conservation. Finally, constraining the geometry we were able to create in a controlled way a stable ring of elementary vortices of the same sign, opening the way to the study of vortex-vortex interactions in quantum fluids of light.A second aspect of polaritons is the quantum properties of their emitted light. In the second part of the manuscript I describe a novel source of continuous-variable squeezed light in pillar-shaped semiconductor microcavities in the strong coupling regime. Indeed, the generation of squeezedand entangled light fields is a crucial ingredient for the implementation of quantum information protocols. In this context, semiconductor materials offer a strong potential for the implementation of on-chip devices operating at the quantum level. Here, degenerate polariton four-wave mixing is obtained by exciting the pillar at normal incidence. We observe a bistable behavior and we demonstrate the generation of squeezing near the turning point of the bistability curve. The confined pillar geometry allows for a larger amount of squeezing than planar microcavities due to the discrete energy levels protected from excess noise. By analyzing the noise of the emitted light we obtain a measured intensity squeezing of 20,3%, inferred to be 35,8% after corrections for losses in the detection setup.

Dans les microcavités semiconductrices, les polaritons excitoniques sont obtenus à partir du couplage fort entre l'exciton et le photon. Le régime de laser à polaritons à température ambiante, première étape vers le condensat de Bose-Einstein (BEC), a été atteint dans des microcavités ZnO et nous avons dans cette thèse étudié les propriétés des condensats de polaritons. Nous avons réalisé la spectroscopie linéaire et déterminé les propriétés spatiales de nouvelles microcavités ZnO sur substrat Si structuré en mesa, de haut facteur de qualité Q. Plusieurs géométries de génération de condensats de polariton ont été mises en oeuvre et comparées. Nous avons également mesuré, au travers d'expériences d'imagerie 2D en champ proche et en champ lointain, et modélisé, en résolvant l'équation de Gross-Pitaevskii, la propagation des condensats. Nous avons ainsi pu décrire les phénomènes mis en jeu dans la propagation des condensats à 80 et 300K pour une excitation fortement focalisée par rapport à une excitation étendue à 2D. Ces travaux posent les bases de dispositifs polaritoniques à 300K dans lesquels les condensats seront façonnés et contrôlés. / In semiconductors microcavities, exciton-polaritons arise from the strong coupling between excitons and photons. The polariton laser at room temperature, which is the first step to Bose-Einstein condensation (BEC), has been achieved in ZnO microcavities and the study of polariton condensates is the main issue of this work. We have studied the linear spectroscopy and measured the spatial properties of new high-Q ZnO microcavities grown on a patterned Si-substrate. Many generation geometries have been set up and compared to control the shape of polariton condensates. We have also measured and simulated polariton condensates propagation, using respectively 2D imaging experiments in near-field and far-field and by resolving the Gross-Pitaevskii equation. Then we were able to describe the variety of phenomena involved in the condensates propagation at 80 and 300 K for a tightly focused excitation compared to a wide 2D excitation. Those experiments pave the way for the development of polariton devices operating at 300 K in which polariton condensates can be patterned and controlled.

Semiconductor quantum dots and metal nanoparticles feature very strong light-matter interactions, which has led to their use in many photonic applications such as photodetectors, biosensors, components for telecommunications etc.Under illumination both structures exhibit collective electron-photon resonances, described in the frameworks of quasiparticles as exciton-polaritons for semiconductors and surface plasmon-polaritons for metals.To date these two approaches to controlling light interactions have usually been treated separately, with just a few simple attempts to consider exciton-plasmon interactions in a system consisting of both semiconductor and metal nanostructures.In this work, the exciton-polaritons and surface \\plasmon-polaritons are first considered separately, and then combined using the Finite Difference Time Domain numerical method coupled with a master equation for the exciton-polariton population dynamics.To better understand the properties of excitons and plasmons, each quasiparticle is used to investigate two open questions - the source of the Stokes shift between the absorption and luminescence peaks in quantum dots, and the source of the photocurrent increase in quantum dot infrared photodetectors coated by a thin metal film with holes. The combined numerical method is then used to study a system consisting of multiple metal nanoparticles close to a quantum dot, a system which has been predicted to exhibit quantum dot-induced transparency, but is demonstrated to just have a weak dip in the absorption. / <p>QC 20120417</p>

Les polaritons de microcavité sont des états hybrides lumière-matière à caractère bosonique.Dans les dernières décennies, un grand intérêt a été accordé à leur phase de condensation de Bose-Einstein.Nous avons développé dans ce travail des outils théoriques et numériques pour comprendre et interpréter la dynamique spatiale et temporelle de la formation des condensats de polaritons.Nous avons proposé une approche numérique pour la résolution complète des équations couplées du modèle Gross-Pitaevskii généralisé à deux dimensions en coordonnées cartésiennes.Nous avons cherché à comprendre les aspects du seuil de condensation sous différentes configurations spatiales et temporelles d'excitation optique non résonante.Nous avons en particulier proposé une nouvelle approche pour définir le seuil.Enfin, pour une condensation sous exciation focalisée, dans une microcavité ZnO, nous avons pu accéder à, et comprendre, quelques propriétés vues dans les expériences. / Microcavity polaritons are hybrid light-material states of a bosonic nature.In the last decades, an enormous interest has been paid to their Bose-Einstein condensation phase.We develop, in this work the theoretical and numerical tools to understand and interpret the spatial and temporal dynamics of the formation of condensates of polaritons.We propose a numerical approach for the comprehensive resolution of the generalized Gross-Pitaevskii model in two-dimensions in Cartesian coordinates.We sought to understand the aspects of the condensation threshold under different spatial and temporal configurations of non-resonant optical excitation.In particular, we propose a new approach to define the threshold.Finally, for a condensation under a focal exciation in a ZnO microcavity, we were able to access, and understand, some of the experimentally observed properties.