Neste trabalho, foi estudado a aplicação de novas heteroestruturas semicondutoras para detecção de radiação na região do infravermelho médio. Pontos quânticos de submonocamada, detectores de cascateamento quântico e pontos quânticos de InAlAs foram testados como opção para corrigir as deficiências em responsividade, corrente de escuro e temperatura de operação, comuns nas heteroestruturas convencionais baseadas em poços quânticos e pontos quânticos de InAs obtidos no regime de crescimento Stranski-Krastanov. Também foi projetado, fabricado e testado um circuito eletrônico de leitura de sinal misto para integração com matrizes de sensores e produção de imagens. Esse tipo de circuito possui uma série de vantagens em relação aos dispositivos convencionais que costumam ser completamente analógicos. / In this work, we studied the application of new types of semiconductor heterostructures for mid-infrared detection. Submonolayer quantum dots (SML-QDs), quantum-cascade detectors (QCDs) and InAlAs quantum dots were tested as an option to circumvent the common shortcomings of responsivity, dark current and operating temperature of the usual heterestructures based on quantum wells (QWs) and InAs Stranski-Krastanov quantum dots. We also designed, fabricated and tested a mixed-signal read-out circuit aiming the fabrication of focalplane arrays (FPAs) for applications to infrared imaging. This kind of architecture has several advantages over a fully analog design.

Les lasers à cascade quantiques (LCQ) sont des sources puissantes de rayonnement térahertz (THz) et moyen infrarouge (MIR). Elles reposent sur une transition intersousbande dans la bande de conduction des nanostructures semiconductrices constituant le LCQ. Ce travail de thèse présente une étude fondamentale de l'optique non-linéaire résonante dans les LCQ. La génération de mélange de fréquences entre un LCQ THz ou MIR et un faisceau proche infrarouge (NIR) est démontrée dans la cavité même du LCQ. Les non-linéarités des puits quantiques constituant la zone active du LCQ sont exaltées grâce à une excitation NIR résonante avec les transitions interbandes et grâce au photon du LCQ résonant avec les transitions intersousbandes de la structure. Ces excitations résonantes entrainent une forte exaltation de la susceptibilité non-linéaire, permettant une interaction efficace sans considération pour l'accord de phase. De précédentes études limitées aux températures cryogéniques, ont mis en évidence le mélange d'ondes résonant entre un LCQ THz basé sur GaAs et un faisceau NIR à 800 nm. Le travail novateur de cette thèse montre que le mélange d'ondes résonant dans les LCQ peut être étendu à la gamme des LCQ MIR et à des excitations de pompe dans le domaine télécom, à température ambiante. De plus, les limites liées à l'absorption sous excitation résonante ont été en partie dépassées, grâce à une géométrie en réflexion. Ce travail a permis une compréhension approfondie des non-linéarités interbandes et intersousbandes résonantes dans les LCQ, ouvrant la voie vers des applications potentielles telles que le décalage de longueurs d'ondes tout-optique pour les télécommunications. / Quantum cascade lasers (QCLs) are powerful terahertz (THz) and mid-infrared (MIR) sources. Their emission relies on intersubband transitions i.e. transitions between confined electronic states in the conduction band of these semiconductor nanostructure-based lasers.This PhD thesis presents a fundamental study of resonant nonlinear optics in QCLs. Nonlinear frequency mixing between a THz or MIR QCL photon and a near infrared (NIR) pump has been shown within the QCL cavity. Nonlinearities from the QCL active region, composed of a set of quantum wells, can be enhanced owing to a NIR excitation that is resonance with interband transitions, and with the QCL photon in resonance with intersubband transitions. These resonant excitations permit a strong exaltation of the nonlinear susceptibility, allowing an efficient interaction without considerations of phase matching. Previous studies, limited to cryogenic temperatures, have shown nonlinear frequency mixing between a GaAs based THz QCL and an 800 nm NIR beam.This thesis presents an original work highlighting that resonant nonlinear optics in QCLs can be extended to the MIR, and to telecom range pump excitations, at room temperature. Furthermore, previously limits related to absorption at resonant excitations have also been partially overcome, by proposing a geometry in reflection.As well as proving an in-depth understanding of interband and intersubband nonlinearities in QCLs, this work paves the way to potential applications such as all optical wavelength shifting for telecommunications, and the up-conversion of THz and MIR photons into thetechnologically mature NIR range.

La détection hétérodyne infrarouge est une technique qui a été développée principalement pour améliorer la détectivité des détecteurs infrarouges, en particulier dans la fenêtre 8-12 μm. Cette technique a longtemps été étroitement associée à l’usage de lasers à gaz. Les domaines d’applications ont été principalement les études astrophysiques et atmosphériques. Peu d’autres applications ont pu être envisagées du fait de la complexité de mise en oeuvre et de l’encombrement de ce type d’instruments. Les progrès récents dans le domaine des lasers à semi-conducteurs (les lasers à cascade quantique - QCL - couvrent une grande partie du spectre infrarouge) permettent d’envisager de nouveaux développements et de nouvelles applications pour la détection hétérodyne infrarouge, par exemple pour la détection et l’identification à distance de molécules d’intérêt atmosphérique telles que les polluants. Les principaux atouts de la détection hétérodyne concernent la sélectivité spectrale et directionnelle de l’instrument. Elle est applicable dans le domaine civil aux molécules d’intérêt atmosphérique telles que l’ozone et le dioxyde de carbone et pour le domaine militaire à la détection d’espèces dangereuses. Un récepteur hétérodyne a été réalisé avec un QCL émettant autour de 10 μm et un corps noir stabilisé en température. Dans ce but, plusieurs systèmes ont été envisagés : un système à base de lentilles, un autre à base de miroirs paraboliques hors axes et un dernier à base de fibres optiques moyen infrarouge. Parallèlement, un héliostat a aussi été développé dans le but de réaliser des mesures atmosphériques. / Infrared heterodyne sensing is a technique which has been developed primarily toimprove the detectivity of infrared detectors, particularly in the 8 − 12 μm window. This technique has long been closely associated with the use of gas lasers. The fields of application were mainly astrophysical and atmospheric studies. Due to the complexity of implementation and the size of this type of instrument, ew other applications could have been envisaged. Recent progress in the field of semiconductor lasers (Quantum Cascade Laser - QCL - cover a large part of the infrared spectrum) enable to consider new developments and new applications for infrared heterodyne sensing, for example for the remote detection and identification of atmospheric molecules, such as pollutants. The main advantages of heterodyne sensing concern spectral and directional selectivity of the instrument. It is applicable in civil sector to atmospheric molecules such as ozone and carbon dioxide, and for the military one to detect hazardous species. A heterodyne receiver has been developed with a QCL emitting at around 10 μm and a temperature stabilized black body. To this end, several systems were considered: a system based on lens, another one based on off-axis parabolic mirrors and a last one based on mid-infrared optical fibers. Meanwhile, a heliostat has also been developed in order to do atmospheric measurements.

The region between the infrared and microwave region in the electromagnetic spectrum, the Terahertz (THz) gap, provides an exciting opportunity for future wireless communications as this band has been under utilised. This doctoral work takes a two-pronged approach into closing the THz gap with low-dimensional materials. The first attempt addresses the need for a compact THz source that can operate at room temperature. The second approach addresses the need to build optical elements such as filters and modulators in the THz spectrum. Terahertz quantum cascade lasers (THz QCLs) are one of the most compact, powerful sources of coherent radiation that bridge the terahertz gap. However, their cryogenic requirements for operation limit the scope of the applications. This is because of the electron-electron scattering and heating of the 2-dimensional free electron gas which leads to significant optical phonon scattering of the hot electrons. Theoretical studies in laterally confined QCL structures have predicted enhanced lifetime of the upper state through suppression of the non-radiative intersubband relaxation of carriers, which leads to lower threshold, and higher temperature performance. Lithographically defined vertical nanopillar arrays with electrostatic radius less than tens of nm offer a possible route to achieve lateral confinement, which can be integrated into QCL structures. A typical gain medium in a QCL consists of at least 100 repeat periods, with a thickness of 6-14 micron. For practical implementation of the top-down approach, restrictions are imposed by aspect ratios that can be achieved in present dry-etching systems. Typically, for sub-200 nm radius pillars, the thickness ranges from 1-3.5 micron. It is therefore necessary to work with THz QCLs based on 3-4 quantum well active regions, so as to maximise the number of repeat periods (hence gain) within an ultra-thin active region. After an introductory chapter, Chapter 2 presents a theoretical treatise on the realistic electrostatic potential in a lithographically defined nanopillar by scaling from a single quantum well (resonant tunnelling diode) to a THz QCL. Chapter 2 also discusses, the effect of lateral confinement on the intersubband states and the plasmonic mode in a THz QCL. One of the key experimental challenges in scaling down from QCLs to quantum-dot cascade lasers is the electrical injection into the nanopillars. This involves insulation and planarisation of the high aspect-ratio nanopillar arrays. Furthermore, the choice of the planarising layer is critical since it determines the loss of any optical mode. This experimental challenge is solved in Chapter 3. Chapter 4 presents the electro-optic performance of low-repeat period QCLs with an active region thickness that is less than 3.5 micron. Another topic of recent interest in the THz optics community is plasmonics in graphene. This is because the bound electromagnetic modes (plasmons) are tightly confined to the surface and can also be tuned with carrier concentration. Plasmonic resonance at terahertz frequencies can be achieved by gating graphene grown via chemical vapour deposition (CVD) to a high carrier concentration. THz time domain spectroscopy of such gated monolayer graphene shows resonance features around 1.6 THz superimposed on the Drude-like frequency response of graphene which may be related to the inherent poly-crystallinity of CVD graphene. Chapter 5 discusses these results, as an understanding of these features is necessary for the development of future THz optical elements based on CVD graphene. Chapter 5 finally describes how the gate tunability of THz transmission through graphene can be exploited to indirectly modulate a THz QCL. Chapter 6 presents ideas from this doctoral work, which can be developed in future to address the issues of enhanced temperature performance of THz QCLs and to realise realistic THz devices based on graphene.

La demande croissante de dispositifs photoniques dans la gamme térahertz (THz) a conduit au développement des Lasers à Cascade Quantique (LCQ). Réalisés en 1994 dans l'infrarouge moyen, ces lasers unipolaires à semiconducteurs comptent désormais parmi les sources les plus prometteuses pour l'émission THz. Néanmoins, de nombreux phénomènes de pertes optiques limitent leurs performances et l'optimisation de ces dispositifs demeure d'actualité. Parmi les sources de pertes, l'absorption par porteurs libres, qui résulte de transitions intra- et inter-sousbande obliques activées par toute source de désordre brisant l'invariance par translation dans le plan des couches, doit être précisément modélisée. Ce processus est bien documenté pour les matériaux massifs où le modèle semi-classique de Drude peut être appliqué. En revanche, pour les LCQ, celui-ci prédit des coefficients d'absorption supérieurs aux réels gains laser. Ce travail de thèse expose un modèle quantique de l'absorption par porteurs libres dans les structures à cascade quantique suivant deux approches théoriques différentes : un développement perturbatif au premier ordre du potentiel de désordre et une diagonalisation numérique du Hamiltonien du système désordonné. Ces travaux montrent que l'absorption par porteurs libres est très faible et diffère radicalement du résultat semi-classique. Ils font également l'analyse des différentes contributions au spectre d'absorption ainsi que la possibilité d'ajuster la forme et la largeur de raie par ingénierie de dopage. D'importants effets de localisation spatiale des états électroniques par le désordre et leur influence sur les taux de diffusion ont également été étudiés. / The demand to produce reliable THz detectors and emitters has lead to a signicant improvement of the Quantum Cascade Lasers (QCLs). First demonstrated in 1994 in the mid-infrared range, these unipolar semiconductor lasers are one of the most promising photonic sources for THz emission. Nevertheless, various optical loss phenomena limit their performances and the improvement of these devices is intensively researched. Among the possible loss sources, the Free Carrier Absorption (FCA), that arises from intra- and inter-subband oblique transitions activated by any disorder source destroying the translational invariance in the layer plane, has to be accurately modeled. FCA is well documented for bulk materials where the semiclassical Drude model can be used. For QCLs, this model predicts FCA coefficients that are comparable or larger than the actual QCL gains. This work presents a quantum modeling of FCA in quantum cascade structures following two theoretical approaches : a perturbative expansion at the first order in the disorder potential and a numerical diagonalization of Hamiltonian in presence of disorder. These calculations show that FCA is very small in QCLs and radically differs from the semiclassical Drude result. Moreover, they point out the different contributions to the absorption spectrum and the possibility of ajusting the absorption linewidth and lineshape by dopant engineering. Important disorder-induced localization effects have been identified as well as their non negligible influence on the electronic scattering rates.

La gamme des ondes terahertz (THz) se situe à l'interface des domaines électronique et optique. Malgré un potentiel d'applications élevé, elle souffre d'un manque de dispositifs performants. Dans ce cadre, cette thèse se concentre sur l'étude fondamentale et la réalisation de nouvelles fonctionnalités associées à différentes sources THz, en utilisant la spectroscopie THz dans le domaine temporel (TDS). Cet outil puissant permet de mesurer le profil temporel d'un champ électrique THz et est utilisé pour explorer l'émission THz de lasers à cascade quantique (LCQ) et de graphène.Dans une première partie, la réponse ultrarapide de LCQs est étudiée. Un contrôle de la phase du champ électrique de LCQs THz via la technique "d'injection seeding" est réalisé puis optimisé. Il nous permet de mesurer le profil temporel de l'émission laser. A l'appui de cette expérience et de simulations, une description quantitative de la dynamique du gain est faite. Ces informations sont critiques pour la production d'impulsions courtes. Une modulation rapide du gain de LCQ est ensuite réalisée et conduit à la génération d'impulsions courtes (durée ~ 15 ps) en régime de blocage de modes. Ces études permettent notamment d'envisager les LCQs comme sources puissantes pour la TDS. Dans une seconde partie, nous montrons que le graphène peut émettre un rayonnement THz sous excitation optique par un effet non linéaire d'ordre 2. Cette émission résulte d'un transfert de quantité de mouvement des photons aux électrons du graphène ("photon drag"). Elle permet ainsi d'explorer des propriétés subtiles du graphène, telles que de très faibles différences de comportement entre les électrons et trous photogénérés. / The terahertz (THz) range is a region of the electromagnetic spectrum which lies at the limit between the electronic and optical domain. Currently, THz applications suffer from the lack of sources and detectors. In this context, this thesis focuses on the fundamental study and the development of new functionalities of different THz sources, usingTHz time-domain spectroscopy (TDS) as a base. This powerful tool enables to acquire the temporal profile of a THz electric field and is used to explore the THz emission properties of quantum cascade lasers (QCLs) and graphene.In the first part, the ultrafast response of QCLs is investigated. A phase control of the electric field of THz QCLs via injection seeding is realised and optimised. This enables the measurement of the amplitude and temporal profile of the laser emission. Throughthese experiments and simulations, a quantitative description of the gain dynamics can be accessed. This information is critical for modelocking. Finally, a fast modulation of the gain of QCLs is realized and leads to short pulses generation (15 ps) in a modelocked regime. These studies open the way for using QCLs as powerful sources in TDS.In the second part, THz radiation generation from graphene under optical excitation is demonstrated by a second order non-linear process. The THz emission results from themomentum transfer from the photons to the electrons of graphene (photon drag). As well as broadband THz generation, novel bandstructure properties of graphene can be explored such as the different dynamics between the photogenerated electrons and holes.

The Quantum Cascade Laser (QCL)-based terahertz-over-fibre (ToF) concept combines the strength of QCLs as ultra-wide bandwidth, high speed data sources, with the mature optical fibre technology. In this thesis, for the first time, by fusing multiple technologies, digitally selected, electronically-switchable ToF concept is experimentally demonstrated. Furthermore, the digital mode selection principle and electronic tuning mechanism provided by novel aperiodic distributed feedback (ADFB) multi-band filters are presented. For the development of electronically tunable ADFB lasers, a range of bound-to-continuum and chirped superlattice terahertz (THz) QCLs are measured across the frequency range 2.9 – 4.5 THz. The availability of these active materials allowed rapid assessments of the optimum design parameters for subsequent measurements. First, a range of photonic lattice-engineered lasers operating at 4.4 THz are characterized and key design parameters identified. Following this initial development, full electrical and spectral characterization of ADFB lasers operating at 2.9 THz are presented. The novelty of this work lies in the first-ever successful demonstration of discretely tunable QCLs, operating at six distinct THz frequencies. The ADFB technology was experimentally applied using various device geometries and gain dynamics. Toward this aim, results are presented for a Y coupled QCL architecture, showing that complex on-chip signal manipulation can be extended into the THz regime. In addition, it is demonstrated that ADFB technology provides broadband multi-channel optical filtering for the entire gain bandwidth. It is shown that discrete, purely electronic, tuning of simultaneous dual colour output can be achieved. Multi band optical filter functions derived from ADFB gratings possess highly nonlinear dispersion across the filter bandwidth and are found to modify the gain-induced, driving current-dependent continuous mode tuning. This thesis, therefore, presents a systematic experimental analysis of the dispersion engineered continuous fine-tuning in THz QCLs. In the final two chapters, the thesis presents, for the first time, transmission of tunable THz signals over standard single-mode optical fibre by up converting 2.9 THz QCL radiation via intra-cavity nonlinear mixing with an optical fibre-injected near-infrared (NIR) carrier in the 1.3 µm band. Discrete and continuous tuning technologies, as developed in chapters 3 – 5, are now successfully transferred to THz sidebands on the NIR carrier, extracted via a butt coupled single mode fibre and recorded using an optical spectrum analyzer. The major novel outcome of this thesis is the first demonstration of electronically tunable phase-matched points in a THz plasmon waveguide. The key breakthrough is the experimental confirmation of the photonic band-gap engineering of group velocity of THz signals – as both ‘fast’ and ‘slow’ switchable side bands are observed. Such novel nonlinear up-conversion of spectrally flexible THz signals may open up new possibilities for ultrafast THz telecom frameworks.

Kvantové kaskádové laserové frekvenční hřebeny jsou slibnými kandidáty pro nové miniaturizované spektrometry bez pohyblivých částí. Mohou být generovány v samočinném režimu pomocí různých nelinearit vyvolaných asymetrickým ziskem a vlnovodovou disperzí. K simulaci samočinných hřebenů byl použit dostupný vysoce optimalizovaný nástroj založený na modelu postupné vlny. Dále byl rozšířen o funkci zamykání optickým vstřikováním, koherentní techniky ovládání frekvenčních hřebenů. Následné simulace potvrdily uzamčení pomocí vstřikovaného signálu. Bylo zjištěno, že disperze grupové rychlosti (GVD) má významný dopad na rozsah zamykání. GVD byla vypočtena pro typické zařízení a frekvenční hřeben byl uzamčen pomocí optického vstřikování v rozsahu ladění od -2 do 47 MHz.

Le lointain infrarouge (16 µm < λ < 30 µm) est un domaine important pour des applications telles que la détection de large molécules organiques (dont les empreintes d'absorption tombe dans cette gamme de longueur d'onde) et pour la radio-astronomie (oscillateurs locaux pour la détection hétérodyne). Malheureusement, cette fenêtre de transparence atmosphérique, communément appelé la 4eme fenêtre de transparence, est un domaine quasi inexploré.Les LCQ sont des sources de lumière cohérentes, couvrant une gamme allant du moyen infrarouge jusqu'au THz, basées sur l'ingénierie de structures de bandes de matériaux semi-conducteurs. Ils démontrent d'excellentes performances dans le domaine du proche infrarouge mais leur efficacité diminue dans la 4ème fenêtre et au-delà.L'un des buts de cette thèse est le développement d'une nouvelle génération de LCQ capable de couvrir cette zone spectral avec de bonnes performances, en terme de puissance de sortie du dispositif et de température maximale d'opération. Un point clé dans cette optique est l'utilisation d'un nouveau système de matériaux pour ces longueurs d'onde : l'InAs/AlSb. L'avantage de cette solution réside dans sa très faible masse effective : 0,023 m0 (comparée à 0,043 m0 dans les puits d'InGaAs), qui permet d’obtenir un gain plus élevé, résultant dans l'amélioration significative des performances.Une autre approche fondamentalement différente réside dans le régime de couplage fort. L'utilisation d'un temps caractéristique ultra-rapide, associé aux oscillations de Rabi, peut permettre dans un premier temps de réaliser des sources électroluminescentes avec un meilleur rendement quantique (comparé à une transition inter-sous-bandes nue). Les pseudos particules qui découlent du régime de couplage fort dans les transitions inter-sous-bandes (appelés polaritons inter-sous-bandes) peuvent sous certaines limites se comporter comme des bosons. On entrevoit alors la possibilité de réaliser des sources cohérentes basées sur la relaxation d'un condensat polaritonique. / The far infrared (16 µm < λ < 30 µm) is an important area for applications such as detecting wide organic molecules (whose absorption fingerprints falls in this wavelength range) and for radio-astronomy (local oscillator for the heterodyne detection). Unfortunately, the atmospheric transparency window, commonly called the 4th transparency window is almost unexplored.QCL are coherent light sources, covering a range from infrared to THz, based on the engineering of band structures of semiconductors. They have excellent performances in the mid infrared but their effectiveness diminishes in the 4th window and beyond.One aim of this thesis is the development of a new generation of QCL able to cover this spectral region with good performance in terms of output power and maximum operating temperature. A key point in this context is the use of a new material system for these wavelengths: InAs / AlSb. The advantage of this solution is its very small effective mass : 0.023 m0 (compared to 0.043 m0 in the InGaAs wells), which provides a higher gain, resulting in significant performances improvement.Another fundamentally different approach lies in the strong coupling regime. Using an ultra-fast characteristic time associated with Rabi oscillations, can allow the realization of emitting sources with improved quantum efficiency (compared to an bare inter-subband transition). pseudo particles arising from the strong coupling regime in the inter-subband transitions (called polaritons inter-sub-bands) may under certain limits behave as bosons. One then sees the possibility of coherent sources based on the relaxation of a polariton condensate.

Les dispositifs optoélectroniques sont importants pour nombreuses applications de la vie de tous les jours : ordinateurs, téléphones, les objets connectés en général. La gamme spectrale du THz (0.1-10 THz) reste cependant un domaine industriellement peu exploité en raison de problèmes intrinsèques à la génération et détection des photons THz.De nombreuses applications relèvent pourtant du THz, dans les domaines médicaux par exemple, pour la détection des gaz à l’état de trace, ou bien pour l’imagerie d’objets opaques dans le visible.Cette thèse se focalise sur les photodétecteurs à puits quantiques (QWIPs) et les lasers à cascade quantique (QCLs) fonctionnant dans la gamme du THz dans le but de développer des dispositifs compacts, rapides et sensibles (mais fonctionnant à températures cryogéniques). Nous avons utilisé des résonateurs à anneau fendu, inspirés des travaux sur les métamatériaux, pour concevoir et développer des détecteurs sub-longueur d’onde accordables en fréquence dans la gamme spectrale du térahertz grâce à une inductance externe. En ce qui concerne les émetteurs, cette thèse étudie les micro-lasers THz qui utilisent des résonateurs de type microdisques, avec pour but de concevoir et fabriquer des lasers fonctionnant sur le mode électromagnétique fondamental. Les futures perspectives de ce travail concernent la réalisation d’un laser entièrement sub-longueur d’onde et rapide dans la gamme spectrale du THz. / Optoelectronic devices are crucial for many applications in everyday life: computers, smartphones, connected objects in general.The THz range (0.1-10 THz) still remains industrially unexploited because of the intrinsic difficulties to produce or generate THz photons. However, many applications exist for THz radiation : in the medical field for example, for the sensitive detection of gases, or for the imaging of concealed objects in the visible range.This thesis focuses on quantum well photodetectors (QWIPs) and quantum cascade lasers (QCLs) operating in the THz range in order to develop compact, fast and sensitive devices (but operating at cryogenic temperatures).We used Split Ring Resonators (SRR), inspired by metamaterial research, in order to design and develop subwavelength tunable THz detectors with an external inductance.Concerning lasers, this thesis studies THz micro-lasers using microdisk resonators with the aim of designing and manufacturing lasers operating on the fundamental electromagnetic mode (dipolar mode). The future perspective of this work is to build an entirely sub-wavelength and fast laser in the THz spectral range.