This thesis focuses on the utilisation of mid-infrared techniques in technological atmospheric pressure, non-thermal plasma (NTP) diagnostics. Two mid-infrared techniques were demonstrated in this work namely laser absorption and Fourier transform infrared (FTIR) spectroscopy. The performance of external-cavity quantum cascade laser (EC-QCL), a relatively new laser type with broad tuning capability was also demonstrated as potential diagnostics tool for technological NTP applications. A dual plate dielectric barrier discharge (DBD) and a packed-bed NTP reactor were designed and fabricated to perform plasma process. Quantitative analysis of the laser absorption and FTIR spectroscopy techniques for gas detection were validated by using standard gas samples. Real-time CO monitoring by means of in-situ laser absorption spectroscopy measurements were performed for gas phase diagnostics in the decomposition of TEOS by means of plasma-enhanced chemical vapour deposition (PE-CVD) and in CO2 reforming of CH4 by means of NTP. In-line FTIR measurements simultaneously recorded the gas spectrum at the exhaust of the plasma reactors. Information from both measurements was found to provide useful information on the plasma processes and chemistry for the NTP applications. Finally, wavelength stability and linearity performance of a broad tuning range EC-QCL were evaluated by using the Allan variance technique. (LOD) at SNR = 1 was estimated to be ~ 2 ppm, achieved under atmospheric pressure, at the room temperature, and a path length of 41 cm for NO detection produced from the decomposition of dichloromethane (DCM) by means of NTP.

In several fields, such as biology, chemistry, combustion and environmental science, laser absorption spectroscopy represents an invaluable tool for the detection and identification of a variety of molecular species in the gas phase. For this detection to be quantitative, it is of paramount importance to rely on accurate spectroscopic parameters for the involved absorption lines in terms of line strength, line center frequency, pressure broadening, and pressure shift coefficients. The mid-infrared region offers the most favorable conditions for sensitive and chemically selective detection. The sensitivity derives from the presence of intense fundamental ro-vibrational transitions of molecules, whereas chemical selectivity relates to the unique absorption spectrum that molecules possess in the mid-IR region, thereby known as the fingerprint region. In this thesis, we combine the accelerating technology of optical frequency combs (OFC), which are powerful tools for accurate optical frequency measurements, with the wide tunability and single line emission in the mid-IR of extended cavity quantum cascade lasers (EC-QCL), to perform highly resolved, accurate and sensitive measurements in the fingerprint region, from 7.25 to 8 μm. Specifically, we have been able to lock for the first time the optical frequency of an EC-QCL to an OFC by utilizing nonlinear optics in the form of sum frequency generation (SFG) (Lamperti, AlSaif et al., 2018) and have exploited this comb-locked EC-QCL for an accurate survey of the entire ν1 ro-vibrational band of one of the most important greenhouse gases, nitrous oxide (N2O). The developed spectrometer is able to operate over a wide region of ~ 100 cm-1, in a fully automated fashion, while affording a 63 kHz uncertainty on the retrieved line center frequencies. The measurement allowed us to determine very accurately rotational constants of both ground and excited states of the ν1 band of N2O through the measurements of tens of lines of the P and R branches (AlSaif et al., JQSRT 2018). The spectrometer was then upgraded with a more recent and narrower linewidth EC-QCL to perform sub-Doppler saturated spectroscopy on the same N2O sample at a spectral resolution below 1 MHz, the sharpest ever observed with this type of laser. Finally, we worked at adding high sensitivity to the apparatus by introducing the gas in a high-finesse passive resonator and by developing a system to measure the intra-cavity absorption with cavity ring-down spectroscopy (CRDS) together with comb calibration.

Alors que l'étude de l'atmosphère a une importance croissante pour répondre aux problématiques environnementales, les exigences en terme de sources laser pour la spectrométrie de molécules complexes nécessitent de développer des sources largement accordables. Le travail de thèse présenté dans ce manuscrit est centré sur la mise en œuvre de lasers à cascade quantique en cavité étendue (EC-QCL). Une partie de ce travail concerne la caractérisation d'une source EC-QCL commerciale ainsi que son application à la détection de gaz par spectrométrie photoacoustique. Des mesures ont été réalisées sur le dioxyde de carbone dans l'air expiré et sur le butane. La partie centrale de ce travail de thèse réside dans le développement de sources EC-QCL à partir de puces laser à cascade quantique développées par le III-V Lab. L'objectif est d'obtenir des sources largement accordables qui puissent être utilisées pour la détection de molécules complexes. Cela comprend la simulation, la conception et la mise en œuvre de systèmes en cavité étendue. Deux sources EC-QCL ont été réalisées. La première est une source impulsionnelle émettant autour de 4,5μm. La seconde émet autour de 7,5μm et fonctionne en continu à température ambiante. Ce laser a été utilisé pour réaliser des enregistrements sur l'acétone et le trichlorure de phosphoryle. / As the study of the atmosphere is growing strongly in response to environmental issues, the needs in terms of laser sources for spectroscopy of complex molecules require the development of widely tunable sources. The PhD work presented in this manuscript is focused on the implementation of quantum cascade lasers in external cavity (EC-QCL). Part of this work deals with the characterization of a commercial EC-QCL source and its application to gas detection by photoacoustic spectrometry. Measurements were performed on carbon dioxide in exhaled air and butane. The central part of this thesis consists in the development of ECQCL sources based on quantum cascade laser chips from III-V Lab. The aim is to obtain widely tunable sources that can be used for the detection of complex molecules. This includes simulation, design and implementation of external cavity systems. Two EC-QCL sources were implemented. The first one is a pulsed laser emitting around 4,5μm. The second one emits around 7,5μm and is operated at room temperature in continuous wave mode. This laser was used to record the spectra of acetone and phosphoryl chloride.

Quantenkaskadenlaser (QCLs) wurden vor gerade zwanzig Jahren erfunden und haben seitdem stetig im weltweiten Markt der optoelektronischen Bauelemente für den Infrarot an Bedeutung gewonnen. Anwendungsbeispiele für aktuelle und potenzielle Einsatzgebiete von QCLs sind photoakustische Spektroskopie, Umweltüberwachung, Simulation von heißen Körpern, und optische Freiraumdatenübertragung. Rekord optische Leistungen von 14 W und Leistungseffizienzen zwischen 15-35 % wurden bei mittelinfraroten QCLs für Betriebstemperaturen zwischen 80-300 K erreicht. Die weitere Verbesserung dieser Eigenschaften hängt nicht nur von Aspekten wie Wärmemanagement und Chip-Packaging ab, sondern auch von Verbesserungen im Laserdesign zwecks der Reduzierung des Ladungsträgerleckstroms. Dennoch sind die verschiedenen Mechanismen und Komponenten des Leckstroms in Quantenkaskadenlasern leider noch nicht gründlich untersucht worden. Die vorliegende Arbeit liefert a realistische Beschreibung der Ladungsträgertransports in QCLs. Wir beschreiben u.a. Leckströme vom Quantentopf- in höhere Zustände und diskutieren elastische und inelastische Streumechanismen von Ladungsträgern bei mittelinfraroten Quantenkaskadenlasern. Wir illustrieren außerdem die Notwendigkeit zur Berücksichtigung der Elektronentemperatur für eine vollständigere Analyse der Ladungsträgertransporteigenschaften von Quantenkaskadenlasern. Methoden zur experimentellen Ermittlung des temperaturabhängigen Leckstroms in Quantenkaskadenlasern werden präsentiert. Unser Ansatz liefert eine Methode zur effektiven Analyse von der QCL-Leistung und Vereinfacht die Optimierung von QCL aktive Regionen. / Two decades after their invention in 1994, quantum-cascade lasers (QCLs) become increasingly important in the global infrared optoelectronics market. Photoacoustic spectroscopy, environment monitoring, hot object simulation, and free-space communication systems are selected examples of the current and potential applications of QCLs. Record optical powers as large as 14 W and power-conversion efficiencies ranging between 15-35 % have been reported for MIR QCLs for temperatures 80-300 K. Further improvement of these characteristics depends not only of aspects as heat management and chip-packaging, but also on improving the active-region design to reduce several leakage channels of charge carriers. However, mechanisms through which leakage of charge carriers affects QCLs performance have not been thoroughly researched. A better understanding of the several (non-radiative) scattering mechanisms involved in carrier transport in QCLs is needed to design new structures and optimize their performance. This work provides a realistic description of charge carriers transport in QCLs. We discuss in particular carrier leakage from QCL quantum-well confined states into higher and lower states. The two main mechanisms for non-radiative intersubband scattering in MIR QCLs are electron-longitudinal-optical-phonon scattering and interface roughness-induced scattering. We present methods for the experimental determination of the leakage current in QCLs at and above laser threshold, which allowed us to estimate the sheet distributions of conduction band states and better understand the impact of temperature activated leakage on QCLs characteristics. We found that even at temperatures low enough to neglect ELO scattering, carriers leakage due to IFR becomes significant for devices operating at high electron temperatures. Altogether, this approach offers a straightforward method to analyze and troubleshoot new QCL active region designs and optimize their performance.

Neste trabalho, foi estudado a aplicação de novas heteroestruturas semicondutoras para detecção de radiação na região do infravermelho médio. Pontos quânticos de submonocamada, detectores de cascateamento quântico e pontos quânticos de InAlAs foram testados como opção para corrigir as deficiências em responsividade, corrente de escuro e temperatura de operação, comuns nas heteroestruturas convencionais baseadas em poços quânticos e pontos quânticos de InAs obtidos no regime de crescimento Stranski-Krastanov. Também foi projetado, fabricado e testado um circuito eletrônico de leitura de sinal misto para integração com matrizes de sensores e produção de imagens. Esse tipo de circuito possui uma série de vantagens em relação aos dispositivos convencionais que costumam ser completamente analógicos. / In this work, we studied the application of new types of semiconductor heterostructures for mid-infrared detection. Submonolayer quantum dots (SML-QDs), quantum-cascade detectors (QCDs) and InAlAs quantum dots were tested as an option to circumvent the common shortcomings of responsivity, dark current and operating temperature of the usual heterestructures based on quantum wells (QWs) and InAs Stranski-Krastanov quantum dots. We also designed, fabricated and tested a mixed-signal read-out circuit aiming the fabrication of focalplane arrays (FPAs) for applications to infrared imaging. This kind of architecture has several advantages over a fully analog design.

Au cours des dix dernières années, les performances des lasers à cascade quantique dans le moyen infrarouge ont connu une progression rapide: Les rendements ont atteint des valeurs supérieures à 20% avec une puissance d’émission de 5W en régime continu, à température ambiante. Ces valeurs ont été atteintes notamment grâce à la diminution de la sensibilité des lasers à l’échauffement, avec des températures caractéristiques T0 s’approchant de 300K. Les performances sont donc actuellement limitées par la puissance injectée, qui est proportionnelle à la taille de la zone de gain. Les travaux de cette thèse présentent une solution innovante, consistant à combiner un réseau d’émetteurs de petites tailles de façon monolithique. Nous démontrons expérimentalement pour la première fois, des dispositifs jusqu’à 32 émetteurs de 2µm de larges, émettant en phase par couplage évanescent. De plus, nous mettons en évidences des résistances thermiques record. Ces résultats mettent en évidence la possibilité de fabriquer des sources de hautes puissances (supérieures à 10W) dans le moyen-infrarouge avec une très bonne qualité de faisceau. / During the last 10 years, the quantum cascade lasers performances in the mid-infrared have been considerably improved: the wall plug efficiency has reached values superior to 20%, with output power up to 5W in continuous wave operation, at room temperature. Those values have been achieved due to the reduction of the temperature sensibility of the lasers, with characteristic temperature T0 reaching 300K. The output power is now limited to the injected power, which is proportional to the gain region size. This thesis reports an innovating solution consisting on beam combining an array of narrow emitters, monolithically. We experimentally demonstrate for the first time devices of up to 32 emitters of 2µm width emitting in phase by evanescent coupling. Moreover, we show record thermal resistance. Those results highlight the possibility to fabricate high power sources (superior to 10 W) in the mid-infrared, with a good beam quality.

Les transitions intersousbandes dans les hétérostructures de nitrure d’éléments III ont été intensément étudiées dans le proche infrarouge pour des applications télécoms. L’accordabilité dans le proche infrarouge est rendu possible grâce à la discontinuité de potentiel en bande de conduction qui peut atteindre 1.75 eV pour le système GaN/AlN. Les matériaux nitrures suscitent actuellement un grand intérêt à plus grande longueur d'onde infrarouge. C'est par exemple le développement de détecteurs et d'imageurs rapides à cascade quantique dans la gamme 2-5 µm. C'est aussi l'extension des dispositifs intersousbandes dans le domaine de fréquences THz. Ce travail de thèse porte sur l’étude des transitions intersousbandes dans les puits quantiques GaN/Al(Ga)N épitaxiés par jets moléculaires. Le but est d’accorder ces transitions dans une gamme spectrale très large allant du proche au lointain infrarouge. Je montre que les transitions ISB peuvent être accordées dans la gamme 1-12 µm dans les puits quantiques GaN/AlGaN en phase hexagonale synthétisés selon l'axe polaire c [0001]. Ceci impose l'ingénierie du champ électrique interne, dont la valeur peut atteindre dans le GaN 10 MV/cm. Une solution alternative consiste à utiliser une orientation particulière, dite semipolaire, qui conduit à une réduction du champ électrique interne le long de l'axe de croissance [11-22]. J’ai montré que cette réduction du champ interne permet d’accorder les résonances intersousbandes des puits quantiques GaN/AlN dans le proche infrarouge et j’ai pu estimer le champ en comparant les résultats de spectroscopie et simulations. J’ai d’autre part étudié les propriétés interbandes et intersousbandes des puits quantiques de symétrie cubique, qui par raison de symétrie, ne présentent pas de champ électrique interne. Finalement j’ai mis en évidence les premières transitions intersousbandes aux fréquences THz dans les puits quantiques GaN/AlGaN polaires mais aussi cubiques. / Most of the research on GaN-based intersubband transitions has been focused on near-infrared applications, benefiting from the large conduction band offset between GaN and AlN1.75 eV. Devices such as all-optical switches, electro-optical modulators, quantum cascadedetectors, or light emitters have been demonstrated at short infrared wavelengths. Nitridematerials are currently attracting a great interest at longer infrared wavelengths, for example, forthe development of high-speed quantum cascade detectors and imagers in the range 2-5 µm. Inaddition, there is a great interest to extend the operation of nitride intersubband devices to theTHz frequency range especially for the development of quantum cascade lasers operating at non-cryogenic temperature.This work is focused on the study of intersubband transitions in GaN/Al(Ga)N quantumwells grown by molecular beam epitaxy. The goal is to tune these transitions in a broad spectralrange, from near to far infrared. I show that intersubband transitions may be tuned withinthe range 1-12 µm in the polar GaN/AlGaN quantum wells. This requires the engineering of theinternal electric fields, which can be as high as 10 MV/cm in GaN/AlN quantum wells. Analternative approach is to use a particular orientation, known as semipolar, which leads toa reduction of the internal electric field along the growth axis [11-22]. I show that this reductionof the internal field induces a redshift of the intersubband energy allowing to reach the mid-infrared domain. I was able to estimate the electric field in semi-polar structures by comparingthe results of spectroscopy and simulations. I also investigate interband andintersubband optical properties of cubic GaN/AlN quantum wells, for which the internal field isabsent due to the high symmetry of the cubic crystal. Finally, I report the first observation of theintersubband absorption at terahertz frequencies in polar GaN/AlGaN step quantum wells andin cubic quantum wells.

Seit ihrer Erfindung in 1994 haben sich Quantenkaskadenlaser (QCL) zu der Standard-Halbleiterlaserquelle im mittleren und weiten Infrarotspektrum entwickelt. Diese unipolaren Laser basieren auf der Populations-Inversion zwischen quantisierten sub-Bändern in Halbleiterheterostrukturen. Ein gutes theoretisches Modell ist essenziell für die Optimierung und weitere Entwicklung von neuen QCL Laserquellen. Eine einfache Methode, Elektronentransport in QCL zu beschreiben, stützt sich auf ein phänomenologisches Modell für die Streuraten zwischen elektronischen sub-Bändern. Das Hauptziel dieser Arbeit ist die Entwicklung eines kompakten Ansatzes für Streuraten für die effiziente Vorhersage der temperaturabhängigen Charakteristika von QCLs im mittleren Infrarotspektrum. Die Arbeit beginnt mit einem kurzen Überblick über Halbleiterheterostrukturen und die wichtigsten Streumechanismen für Übergänge zwischen sub-Bändern in QCLs. Dabei sind elastische Übergänge sowie Phononenstreuung für die Übergangsraten zwischen verschiedenen sub-Bändern relevant. Außerdem werden die notwendigen Modellierungstechniken für Simulationsprozesse in QCLs mit einem selbst-konsistenten Streuraten-Modell vorgestellt. In dieser Arbeit wurde ein vereinfachtes Modell für vertikalen Elektronentransport zwischen sub-Bändern bei der Temperatur von Flüssigstickstoff entwickelt. Die Übergangsrate ist in diesem Ansatz das Produkt des Überlappintegrals der quadrierten Moduli der einhüllenden Funktion und einem phänomenologischen Faktor, der von der Übergangsenergie abhängt. Der Übergangsfaktor wird für verschiedene Übergangsmechanismen einzeln hergeleitet, und eine Erweiterung des Modells auf einen breiten Temperaturbereich wird vorgestellt. Schließlich analysieren wir die sogenannte T0-Charakteristik für einige Designs der aktiven Region, die aus Rechnungen mit vorhandenen temperaturabhängigen Modellen und experimentellen Daten gewonnen wurden. / Since their invention in 1994, quantum cascade lasers (QCLs) have become the standard semiconductor laser source for the mid- and far-infrared spectral range. These unipolar devices are based on the population inversion between quantized subbands in biased semiconductor heterostructures. A useful theoretical model is essential for the optimization and further development of new QCL sources. A simple method for describing the electron transport in QCL is based on scattering rates between electron subbands. These can be described easiest using a phenomenological model with experimental or empirical parameters. The main goal of this work is development of compact description of scattering processes in the frame of scattering-rate approach for the reliable prediction of temperature dependent characteristics of mid-infrared quantum cascade lasers. We start this work with a brief overview of semiconductor heterostructures and main intersubband scattering mechanisms for quantum cascade lasers. The resulting transition rates from initial states to another subbands are described by phonons and elastic scattering. Additionally, necessary modeling techniques are considered for simulation processes in QCLs using self-consistent scattering-rate model. Based on original work we introduce a simplified model for vertical electron transport between separated subbands at liquid nitrogen temperatures. In this approach the transition rate is written as the product of the overlap integral for the squared moduli of the envelope functions and a phenomenological factor that depends on the transition energy. The approach is reviewed and extended for a broad temperature range. There, the transition factor is derived and written for different scattering mechanisms separately. Then we analyze “so-called” T0 characteristic for a number of active region designs received from the calculations by present temperature dependent model and the experimental data.

Les Lasers à Cascade Quantique (QCL) sont de "nouvelles" sources THz dont les progrès en termes de puissance, température de fonctionnement et qualité de faisceau sont remarquables. Les QCL sont utilisés dans des dispositifs d'imagerie THz continue pour le Contrôle Non Destructif de matériaux. Une première application de CND sur des matériaux composites permet de mettre en évidence de manière qualitative les défauts d'imprégnation des fibres par la résine ou les dommages causés par un impact. Des images à 3,8 THz, en transmission et ré flexion, ont pu être comparées avec une technique de CND par ultrasons. Une seconde application quantitative porte sur la concentration d'eau dans deux matériaux polymères à tendance hydrophobe : le polystyrène et le polypropylène. L'établissement d'une relation entre la transmittance de l'échantillon et sa prise de masse d'eau permet d'établir une cartographie quantifiée de la concentration d'eau. Ces cartographies sont nécessaires à la connaissance du processus de diffusion de l'eau dans les matériaux polymères. / Quantum Cascade Lasers (QCL) are "new" THz sources that have enjoyed remarkable progress in terms of power, operating temperature and beam quality. QCLs are used in continuous wave THz imaging setups applied to Non Destructive Testing of materials. A first qualitative application of NDT allows us to highlight defects in the fibers impregnation by resin or damages caused by an impact on composite materials. Transmission and reflection images at 3.8 THz are compared with a NDT ultrasonic technique. A second quantitative application relates to the water concentration in two hydrophobic polymeric materials: polystyrene and polypropylene. Establishing a relationship between the transmittance of the sample and mass water content enables us to draw up a quantified mapping of the latter. These maps are necessary for the understanding of the water diffusion process in polymeric materials.

Les plasmas d’air à pression atmosphérique ont de nombreuses applications. Nous pouvons par exemple citer les applications biomédicales, le traitement des matériaux, la bio-décontamination environnementale et la combustion assistée par plasma. La polyvalence des décharges plasma résulte de leur capacité à produire des densités élevées d’espèces actives, sans toutefois chauffer substantiellement le gaz. Les décharges nanosecondes répétitivement pulsées (NRP) ont particulièrement reçu une grande attention en raison de leur capacité à produire des densités électroniques élevées, qui conduisent à la création de fortes densités d’espèces actives telles que l’oxygène atomique (O). Par ailleurs, des mesures de spectroscopie d’émission ont montré que des états excités du monoxyde d’azote (NO) sont produits par les décharges NRP opérant dans l’air ou dans des mélanges combustibles. Bien que les décharges NRP aient déjà fait l’objet de plusieurs investigations, les mécanismes cinétiques conduisant à la production de NO sont toujours incertains. C’est la motivation première des travaux menés dans le cadre de cette thèse. En outre, les décharges NRP se sont avérées produire une grande quantité d’oxygène d’atomique, espèce de grande importance pour la combustion assistée par plasma. Il a été en particulier démontré que grâce à la production élevée d’espèces actives, les décharges NRP peuvent stabiliser efficacement des flammes pauvres, à pression atmosphérique. Cependant la production de NO par les décharges NRP et les flammes stabilisées à l’aide des décharges NRP reste à étudier. Cela constitue le second objectif de cette thèse. Les mesures in-situ de densités absolues de NO dans les décharges plasmas et/ou en combustion sont très difficiles. Les techniques de fluorescence telle que la fluorescence induite par laser (LIF) nécessitent de complexes méthodes de calibration. Ces techniques requièrent également la connaissance des taux de quenching des états excités (en particulier à pression atmosphérique). Or ces taux de quenching sont très fortement dépendants de la température, de la nature des espèces en présence et de leur densité, et peuvent donc énormément différer entre un plasma opérant dans l’air et en combustion. D’autres techniques telles que l’utilisation des sondes à chimiluminescence sont tout aussi sujettes aux problèmes de calibration et de quenching des états excités tandis que les mesures ex-situ à l’aide d’analyseurs à gaz réalisant de l’absorption dans l’UV et l’IR peuvent conduire à des erreurs, surtout lorsqu’il s’agit de mesurer des radicaux. Dans cette étude, nous avons développé la spectroscopie d’absorption par laser à cascade quantique (QCLAS), pour des mesures in-situ de densités de NO dans l’air et en combustion. Cette technique permet de surmonter les difficultés des autres méthodes par utilisation d’une spectroscopie rotationnelle-vibrationnelle de haute résolution spectrale (10-3 cm-1). La QCLAS a les avantages d’être spectralement sélective, d’avoir une grande sensibilité et de ne pas nécessiter de calibration. Deux dispositifs expérimentaux ont été développés pour mesurer des densités de NO et des températures (1) dans une décharge NRP dans l’air, avec une résolution spatiale de 300-µm, et (2) en aval de la décharge NRP opérant dans l’air et dans des flammes méthane/air assistée par plasma, par utilisation d’une cellule multi-passages. [...] / Atmospheric pressure plasmas have numerous potential applications. These applications include for instance biomedicine, material processing, environmental biodecontamination and plasma-assisted combustion. The versatility of plasma discharges results from their ability to produce high quantities of active species without increasing the temperature of the gas appreciably. Nanosecond Repetitively Pulsed discharges (NRP) have received great attention owing to their capacity to generate high electron densities, which lead to the creation of a high density of active species such as atomic oxygen. Optical Emission Spectroscopy (OES) showed that excited nitric oxide (NO) was released by NRP discharges in air or in air/fuel mixtures.Although NRP discharges have already been the object of several investigations, the kinetic mechanisms of NO production by NRP discharges at atmospheric pressure remain somewhat unclear. This is one of the motivations for the investigations conducted in this thesis. In addition, NRP discharges were found to produce large amounts of atomic oxygen, which is of great interest for applications such as plasma-assisted combustion. It was shown in particular that thanks to this high production of active species, NRP discharges can effectively stabilize lean flames at atmospheric pressure. However, the production of NO in NRP discharges and in plasma-stabilized flames remains to be investigated. This is the second purpose of this thesis.Absolute and in-situ NO density measurements in atmospheric pressure plasma or/and flame environments are very challenging. Fluorescence-based techniques such as Laser Induced Fluorescence (LIF) require complex calibration methods. These techniques also require the knowledge of the quenching rates of the excited states (particularly at atmospheric pressure), which strongly depend on the temperature, density and nature of the species and can be very different for plasma or/and flame environments. Other techniques, such as chemiluminescence probe sampling also have quenching and calibration issues, and ex-situ UV and IR absorption-based gas analyzers can lead to errors, in particular for radicals.In this study, we developed Quantum Cascade Laser Absorption Spectroscopy (QCLAS) for in-situ nitric oxide absolute density measurements in open-air and in combustion environments. This technique overcomes the difficulties of the previous ones by using high-resolution (10-3 cm-1) rotational-vibrational absorption spectroscopy. This technique presents the advantages of high spectral selectivity, no calibration requirement, and high sensitivity. Two experimental setups were developed to measure NO densities and temperature, (1) within a NRP discharge in air, with 300-µm spatial resolution, and (2) downstream of NRP discharges in air and in plasma-assisted methane/air flames, using multi pass cell. [...]