Der Quantenkaskadenlaser (QCL) ist ein unipolares Intersubbandbauelement dessen Funktionsweise auf Übergängen zwischen dem ersten angeregten Zustand und dem Grundzustand in einem Quantentopf (quantum well, QW) beruht. Er wurde im Jahre 1974 von Kazarinov und Suris theoretisch vorhergesagt und erstmals 1994 von Faist et al. experimentell realisiert. Das Elektron verlässt nach dem Laserübergang nicht das Leitungsband und kann somit durch ein angelegtes elektrisches Feld in die nächste aktive Zone transferiert werden, wo es wiederum einem Laserübergang untergehen kann. Schliesslich, nach einer Reihe solcher Kaskadenprozesse, emittiert ein einzelnes Elektron viele Photonen; dies definiert die hohe Quanteneffizienz der QCLs. Das Hauptproblem bei der kaskadierten Benutzung von aktiven Regionen ist ein schneller Elektronentransport zwischen den emittierenden QWs mithilfe des sogenannten Injektors. Ein schneller Transport der Ladungsträger ist notwendig um das obere Laserniveau zu populieren und das untere zu depopulieren, womit die für die stimulierte Emission notwendige Besetzungsinversion erreicht werden kann. Zur Gewährleistung des schnellen Transports im Injektor ist die Verwendung von Materialien mit einer geringen effektiven Masse naheliegend. Unter den technologisch wichtigen III-V Verbindungen besitzt InAs die geringste elektronische effektive Masse von 0.023m0 (wobei m0 die Masse des freien Elektrons ist). Die binäre Verbindung mit der nächst grösseren effektiven Masse ist GaAs mit m*=0.067m0. Bisher wurden QCLs in beiden, InAs und GaAs und weiterhin im ternären InGaAs basierten QW Materialsystem realisiert. Gegenwärtig zeigen QCLs einen hohen Grad der Reife; hohe Lichtleistung, Dauerstrichbetrieb und Betrieb bei Raumtemperatur sowie Oberflächenemission wurden erzielt. Der von den QCLs abgedeckte spektrale Bereich erstreckt sich von 3.5 Mikrometer bis zu 87 Mikrometer. Trotz des hohen Reifegrades ist der Quantenkaskadenlaser immernoch in der Entwicklung. Speziell die Erweiterung des spektralen Bereichs ist für viele Anwendungen essentiell. Enorme Fortschritte bei der Erweiterung hin zu grösseren Wellenlängen wurden in den letzten Jahren erzielt, dennoch ist der kurzwellige Rekord von 3.5 Mikrometer aus dem Jahre 1998 bisher ungebrochen. Nichtsdestotrotz besitzt der QCL auch im nahen Infrarot das Potential den konventionellen Interbandlaser zu übertreffen. Neben dem Wettstreit um Schwellströme und Ausgangsleistungen, ist aufgrund der andersartigen Physik des Laserüberganges eine verbesserte Anwendungsmöglichkeit im Bereich des schnellen optischen Schaltens zu erwarten. Die Herausforderung im Bereich der kurzwelligen QCLs liegt in der beschränkten Leitungsbanddiskontinuität (CBO) zwischen Quantentopf- und Quantenbarrierenmaterial. Um zwei gebundene elektronische Eigenzustände innerhalb der Quantentöpfe der aktiven Zone zu gewährleisten, wird eine grosse Leitungsbanddiskontinuität benötigt. Weiterhin kann nur so eine ausreichend hohe Barriere zwischen den angeregten Zuständen und dem klassischen Zustandskontinuum bei angelegtem elektrischen Feld erreicht werden. Neben der Notwendigkeit des grossen CBO sollte das Barrierenmaterial eine direkte Bandlücke aufweisen oder zumindest der angeregte Zustand in der aktiven Zone unterhalb des niedrigsten Leitungsbandes des Barrierenmaterials liegen. Mit der Einschränkung bezüglich der Gitterkonstanten von Quantentopf und -barrierenmaterial für ein koh ärentes Wachstum auf einem bestimmten Substrat, endet man bei nur einer Hand voll vielversprechender Materialkombinationen für die Anwendung in QCLs. Das grösste CBO für Materialien mit direkter Bandlücke findet man bei InGaAs/InAlAs. Wir erzielen 520 meV für die ternäre an InP gitterangepasste und 740 meV für die spannungskompensierte In(0.70)Ga(0.30)As/In(0.40)Al(0.60)As Kombination. Unter den Barrierenmaterialien mit indirekter Bandlücke ist die Kombination InAs/AlSb auf GaSb oder InAs mit 2.1 eV CBO im Gamma-valley sehr vielversprechend. Quantenkaskadenlaser basierend auf diesem Materialsystem mit Emission bei 10 Mikrometer wurden kürzlich von Ohtani and Ohno realisiert. Jedoch wurde im kurzwelligen Bereich um 4 und 3 Mikrometer in diesem System bisher nur spontane Emission beobachtet. Damit ist es bis heute ein offene Frage, welches Materialsystem tatsächlich das geeignetste für die Anwendung in kurzwelligen QCLs sein wird und ob es überhaupt möglich sein wird, ihren Wellenlängenbereich auf die Telekommunikationswellenlänge von 1.55 Mikrometer auszuweiten, was zweifellos die grösste Herausforderung darstellt. Oberflächenemission von QCLs ist bisher mittels der Aufbringung einer Rippenstruktur mit kurzer Periode auf der Oberfläche der Laserstreifen erreicht worden. Die Möglichkeit einer Polarisation in der Fläche mithilfe selbstorganisierter Quantenpunktstrukturen innerhalb der aktiven Zone ist ein aktuelles Thema innerhalb der QCL-Gemeinschaft, aber bisher noch unerreicht. Die Kombination aus feldinduzierten Minibändern aus elektronischen Zuständen in konventionellen QCLs und diskreten atomartigen Zuständen in Quantenpunkten ist eine kreative und gleichzeitig widersprüchliche Idee. Dennoch vereint dieses Thema ein gewaltiges Interesse sowohl von theoretischer als auch experimenteller Seite innerhalb der QCL-Gemeinschaft. Diese Arbeit ist der Erweiterung der Materialvielfalt für die Herstellung von Quantenkaskadenlasern gewidmet. Die Mission dieser Forschungsarbeit ist - die Grenzen im Gebrauch des spannungskompensierten Designs des klassischen InGaAs/InAlAs Materialsystems auf InP für kurzwellige Emission auszuloten; - die Möglichkeiten kurzwelliger Intersubbandemission in einer der extraordinären Materialkombinationen für die QCL-Anwendung zu erforschen: spannungskompensiertes InGaAs/InGaP auf GaAs; Die Quintessenz der gesamten Forschungsarbeit besteht in der spannungskompensierten Herangehensweise und den InGaAs enthaltenden Materialsystemen für die Anwendung in Quantenkaskadenlasern. Die Arbeit ist wie folgt strukturiert: Kapitel 1: Die vorliegende Einführung. Kapitel 2: Kurzer überblick der Eigenschaften von Intersubbandübergängen und der Grundlagen der QCL-Funktionsweise. In diesem Kapitel wird eine Einführung in die Eigenschaften von Intersubbandübergängen und den Minibandtransport gegeben. Dieses Kapitel unterstreicht den physikalischen Unterschied von Intersubbandübergängen und Transport zum Fall der Interbandübergnge und gibt eine Einführung in die vorteilhaften Eigenschaften der Intersubbandbauelemente. Weiterhin wird eine Einführung in die Physik des Quantenkaskadenlasers und eine übersicht der Designvielfalt der aktiven Zone gegeben. Im Speziellen wird auf die unterschiedlichen Strategien bei der Erzielung der Besetzungsinversion eingegangen. Kapitel 3: Experimentelles Kapitel. Das 3. Kapitel fasst die erzielten eigenen Ergebnisse innerhalb des InGaAs/InAlAs Materialsystems auf InP zusammen. Dabei konzentriert es sich auf extreme Fälle des spannungskompensierten Designs welche die Realisierung kurzwelliger übergänge zum Ziel haben. Kapitel 4: Experimentelles Kapitel. Im 4. Kapitel werden die erzielten eigenen Ergebnisse innerhalb des InGaAs/InGaP Materialsystems dargestellt. Das InGaAs/InGaP Materialsystem auf GaAs wurde unseres Wissens zuvor füür Intersubbandbauelemente weder benutzt noch vorgeschlagen. Das Kapitel beschreibt den gesamten Verlauf, beginnend mit dem Probenwachstum über grundlegende Materialstudien, bis hin zum Design der QC-Teststruktur und deren Fabrikation. Kapitel 5: Hierin wird die Zusammenfassung der erzielten eigenen Ergebnisse und daraus resultierenden Schlussfolgerungen gegeben. / Quantum cascade lasers, QCL, are unipolar intersubband devices, which work on transitions between the first excited and the ground state in quantum wells, QW. They where predicted theoretically by Kazarinov and Suris 1974, and realized experimentally for the first time by Faist et al. 1994. Electron does not leave the conduction band after the lasing transition in QCL. And therefore it can be used again in the next active region, where it can be transferred due to applied electric field. Finally, after a number of such cascade processes, single electron emits many photons, which defines a high quantum efficiency of QCLs. The key issue in use of cascaded active regions is a fast electron transport in between the emitting QWs (so called, injector region). Fast carrier transfer is needed on the one hand to effectively populate the upper lasing state in active region QW and on the other hand to quickly depopulate the lower lasing state. So that population inversion, necessary for stimulated emission, is achieved. To provide the fast transport in injector region it is likely to deal with materials with a low effective mass. Among the variety of technologically important III-V compounds InAs has the lowest electron effective mass of 0.023m0 (where m0 is the free electron mass). Next low effective mass binary material after InAs is GaAs with m*=0.067m0. Up to now QCLs are realized on both, InAs- and GaAs- as well as ternary InGaAs-based-QW material systems. Currently QCLs show a high level of maturity. High power, cw-operation and room temperature operation as well as surface emission are achieved. Spectral range, covered by QCLs, extends from 3.5 micrometer up to 87 micrometer. Despite of the high level of maturity, QCLs are still under development. In particular, extension of the spectral range of operation is likely for many applications. Tremendous progress was achieved last years in long wavelength range extension of QCLs. However, the short wavelength record of 3.5 micrometer has not been beaten since 1998. Nevertheless, QCLs has a potential to outperform conventional interband lasers also in near infrared spectral range. Apart from competition in threshold current densities and output power, QCLs are expected to be better in fast optical switching operation due to different physics of lasing transitions. The challenge of short wavelength QCLs is a limited conduction band edge offset, CBO, between the quantum well and barrier material. High CBO is needed to confine two quantized electron states in active region QW and to provide sufficient barrier between the excited state and classical continuum of states above the barrier material conduction band edge under applied electric field. More over, despite of high CBO demand, barrier should be the direct band gap material, or at least, the upper lasing state in active region should lay below the lowest conduction band valley in the barrier material. Together with restriction on the lattice constant of both, well and barrier materials, for coherent growth on a certain substrate, we end up with very few promising material combinations for QCL application. The highest CBO for direct band gap materials combination we find in InGaAs/InAlAs. We obtain 520 meV for lattice matched to InP ternaries and about 740 meV for strain-compensated In(0.70)Ga(0.30)As/In(0.40)Al(0.60)As combination. Among the indirect barrier material combinations, very promising is InAs/AlSb on GaSb or InAs with 2.1 eV CBO in gamma-valley. QCL emitting at 10 micrometer has been recently realized on this material system by Ohtani and Ohno. However, at short wavelength, 4 and 3 micrometer, only spontaneous emission is obtained in this material system up to now experimentally. So up to now, it is still an open question, which material system is going to be most suitable for short wavelength QCL application. And it is still an open question, if it is possible at all to extend the operation wavelength of QCLs to the most challenging 1.55 micrometer telecommunication wavelength. Surface emission is achieved in QCLs up to now by manufacturing of the short period grating on the top of the planar laser stripe. The possibility of in-plane polarized emission involving self organized quantum dot structures into the QCL active region is a hot topic in QCL community, but it is not achieved experimentally up to now. Combining the field induced minibands of electron states in conventional QCLs together with discrete atom-like states in QDs is a creative and at the same time contradictive idea. Nevertheless, this topic attracts a huge interest from both, theoretical and experimental, side of QCL community. This work is dedicated to make a step forward in extension of material variety used for QCL fabrication. The mission of this research is - to find out the limits of use of strain-compensated designs on classical InGaAs/InAlAs material system on InP to achieve the short wavelength generation; - to discover the possibilities of short wavelength intersubband generation in one of extraordinary material combinations for QCL application: strain-compensated InGaAs/InGaP on GaAs; The bottom line of the whole research is strain compensation approach and InGaAs containing material systems for QCL application. Present work consist of: Chapter 1: The current introduction. Chapter 2: Brief overview of intersubband transitions properties and the basics of QCL action. In the overview-chapter an introduction into the properties of intersubband transitions and miniband transport is given. This chapter underlines the difference in physics of intersubband transitions and transport comparing to the case of interband transitions; and gives an introduction into the advantageous properties of intersubband devices. This chapter gives an introduction into the quantum cascade laser physics and overview on variety of active region designs. This chapter is, specially, dedicated to point out different ways of achieving the population inversion in each QCL active region approach. Chapter 3: Experimental chapter. Third chapter describes obtained original results on InGaAs/InAlAs material system on InP during the present work. It concentrates on extreme cases of strain-compensated designs for achieving the short wavelength transitions. Chapter 4: Experimental chapter. Forth chapter describes obtained original results on InGaAs/InGaP material system. InGaAs/InGaP material system on GaAs was never before, up to our knowledge, proposed or used for intersubband devices. So, the chapter describes all the way from the sample growth issues and basic study of this material up to QC test-structure design and fabrication. Chapter 5: Here, the summary of obtained original results and conclusions are given.

In dieser Arbeit untersuchen wir die ultraschnelle Dynamik von Ladungsträgern und kohärenten Intersubbandpolarisationen in quasi-zweidimensionalen Halbleiternanostrukturen und Halbleiterbauelementen. Insbesondere werden n-Typ modulationsdotierte multiple Quantentöpfe und Quantenkaskadenlaserstrukturen basierend auf dem Materialsystem GaAs/AlGaAs mit der Methode der ultraschnellen Spektroskopie im mittleren Infrarot (3-20 mu) studiert. Ein neuartiger experimenteller Aufbau ist entwickelt worden, der zum ersten Mal das phasen- und amplitudenkontrollierte Formen von ultraschnellen Feldtransienten im mittelinfraroten Spektralbereich erlaubt. Wir untersuchen die Möglichkeit der kohärenten Kontrolle von Intersubbandübergängen. Amplituden- und phasenkonntrollierte Feldtransienten im mittleren Infrarot, die mit unserer neuen Laserquelle erzeugt werden, induzieren resonante Intersubbandanregungen in n-Typ modulationsdotierten GaAs/AlGaAs Quantentöpfen. Die transmittierten elektrischen Feldtransienten werden mit Hilfe des ultraschnellen elektro-optischen Abtastverfahrens gemessen. Unter Anwendung zweier phasengekoppelter Mittinfarotpulse variabler relativer Phase zeigen wir erstmalig die kohärente Kontrolle an linearen Intersubbandpolarisationen mit Dephasierungszeiten unterhalb einer Pikosekunde. Eine Sättigung von mehr als 0.2 wird bei einer Mittinfrarotpulsenergie von nur 1 pJ erreicht. Es wird erstmalig ein direktes, zeitaufgelöstes Experiment an elektrisch betriebenen Quantenkaskadenstrukturen vorgestellt. Diese Untersuchung ermöglicht den Einblick in die Dynamik des Elektronentransports, der mit stationären Methoden nicht meßbar ist. Der ultraschnelle Quantentransport der Elektronen vom Injektor durch die Injektionsbarriere in das obere Lasersubband wird in Femtosekunden-Mittinfrarot-Anreg-Abtast-Experimenten untersucht. Auf diese Weise beobachten wir die ultraschnelle Sättigung und die nachfolgende Wiederherstellung des elektrisch induzierten Gains. Wir beobachten ausgeprägte Gainoszillationen bei angelegtem Vorwärtsstrom und an spektralen Positionen am Gainmaximum. Dies ist ein direkter Beweis für eine kohärente Wellenpaketspropagation vom Injektor in das obere Lasersubband mittels resonantem Tunneln trotz der hohen Ladungsträgerdichte in Quantenkaskadenlasern. Nach der Sättigung ist der elektrisch induzierte Gain bei niedrigen Gitter- und Ladungsträgertemperaturen innerhalb einer Pikosekunde vollständig wiederhergestellt. / In this thesis we investigate the ultrafast dynamics of carriers and coherent intersubband polarizations in quasi-two-dimensional semiconductor nanostructures and devices. In particular, we study n-type modulation doped multiple quantum wells and quantum cascade laser structures based on the GaAs/AlGaAs material system using ultrafast spectroscopy in the mid-infrared spectral range (3-20 mu). A novel experimental setup is developed allowing for the first time the controlled phase and amplitude shaping of ultrafast field transients in the mid-infrared wavelength range. We study the feasibility of coherent nonlinear control of intersubband polarizations. Amplitude and phase-controlled mid-infrared field transients from our new laser source induce resonant intersubband excitations in n-type modulation doped GaAs/AlGaAs quantum wells. The transmitted electric field transients are directly measured by ultrafast electro-optic sampling. We demonstrate for the first time coherent control of linear intersubband polarizations with subpicosecond dephasing times by applying two phase-locked pulses with variable relative phase. A saturation of the intersubband excitation by more than 0.2 is achieved with mid-infrared pulses of only 1 pJ pulse energy. We present for the first time a direct time-resolved experimental study on electrically driven quantum cascade laser structures. These studies provide insight into the dynamics of electron transport, which can not be obtained by stationary measurements. The ultrafast quantum transport of electrons from the injector through the injection barrier into the upper laser subband is investigated in femtosecond mid-infrared pump-probe experiments. In this way we directly monitor the ultrafast saturation and subsequent recovery of electrically induced gain. For forward bias and spectral positions around the gain maximum we observe pronounced gain oscillations. This gives direct evidence for a coherent wave packet motion from the injector into the upper laser subband via resonant tunneling even at the high electron density present in a quantum cascade laser structure. After saturation the electrically induced gain is completely recovered within 1 ps at low lattice and carrier temperatures.

Die vorliegende Dissertation behandelt Grundlagen und Anwendungen der nichtlinearen Terahertzspektrospie (THz). Diese Arbeit zeigt erstmalig, dass sich die Inversion des Quantenkaskadenlasers nach einer Störung schon innerhalb von hundert Femtosekunden wieder erholt. Außerdem wurde der exakte Generationsprozess von THz Impulsen in einem Laser-induzierten zwei-Farben Plasma untersucht. Durch Vergleich mit Simulationen wird eindeutig der Ionisationsstrom im Plasma als Quelle der THz Strahlung identifiziert. Neue Spektroskopiemethoden in ein und zwei Zeitdimensionen werden entwickelt und auf verschiedene Halbleiterstrukturen angewendet. So wird das elektrische Feld des THz-Impulses für Hochfeld-Transportexperimente genutzt. Im quanten-kinetischen Regime entkoppelt die Elektronbewegung von den Phononmoden des Kristalls, und quasi-ballistischer Transport wird möglich. Wir entwickeln ein dynamisches Polaronmodell, welches sowohl die experimentellen Ergebnisse auf kurzen Zeitskalen als auch Literaturwerte auf langen Zeitskalen zuverlässig reproduziert. Bei niedrigen Temperaturen von 80 K tritt zusätzlich THz-induziertes Interbandtunneln in GaAs auf. Die temperaturabhängige Tunnelrate hängt dabei wesentlich von der Dekohärenzrate des induzierten Prozesses ab. Desweiteren wird eine kollineare 2D THz Spektroskopiemethode entwickelt und erstmals an Quantentrogstrukturen angewendet. Eine komplizierte, nichtkollineare Strahlgeometrie ist prinzipiell nicht notwendig. Die eingeführten Frequenzvektoren erklären das zugrundeliegende N-Wellen Mischen analog zum Raum auch in der Zeit. So werden mit einer kollinearen Strahlgeometrie alle nichtlinearen Signale simultan gemessen werden. Mit diesem Konzept wurden Rabi-Oszillationen an Intersubbandübergängen in Signale verschiedener nichtlinearer Ordnung zerlegt. Die ersten 2D Korrelationsspektren im THz-Bereich demonstrieren die energetischen Kopplungen zwischen verschiedenen polaronischen Zuständen in einer Doppel-Quantentrogstruktur. / The presented thesis concerns fundamentals and applications of nonlinear terahertz (THz) spectroscopy. It is demonstrates that the a gain recovery time of a quantum cascade laser (QCL) amounts only to several hundred femtoseconds. We explored the generation process of THz pulses within a laser-induced two-color plasma and identified the ionisation current as the origin of the THz radiation. Novel methods of THz spectroscopy in one and in two dimensions are developed and applied to different semiconductor heterostructures. We use the electric field of THz pulses for high-field transport experiments. Within this quantum-kinetic regime, the electron velocity decouples from phonon modes of the crystal lattice and quasi-ballistic transport becomes feasible during the first hundreds of femtoseconds. We develop a dynamic polaron model, which reproduces the experimental results on short time scales as well as the published values on long time scales. At low temperatures of 80 K, we find additional THz-induced interband tunneling in GaAs. The temperature dependent tunneling rate depends essentially on the decoherence time of the induced process. Furthermore, a novel method of collinear 2D THz spectroscopy is developed and applied to quantum well structures. Frequency vectors are introduced to explain the underlying process of N-wave mixing not in space, but in time. This allows for a collinear beam geometry to measure all nonlinear signals simultaneously. We used this new method to decompose Rabi oscillations on intersubband transitions into nonlinear signals of different order. The first 2D correlation spectra in the THz frequency range demonstrate energetic couplings between polaronic states within an asymmetric double quantum well structure. Another experiment displays for the first time the 2D correlation spectrum of a 2pi Rabi flop on the intersubband transition of a multiple quantum well structure.