Adsorption of radionuclides in granite pores and micropores ABSTRACT This graduation thesis deals with laboratory determination of adsorption isotherms parameters. Granite from the central moldanubian pluton, site Panské Dubenky, Czech Republic, was chosen to the experiment. The place is one of the candidate sites to build a deep nuclear waste disposal. A batch experiment was performed in two modes, differing in the way of addition of radioactive nuclide 90 Sr. From this experiment, distribution coefficients for a linear isotherm or parameters for Langmuir isotherm were obtained. Beside this, a through-diffusion experiment was performed. The objective of this experiment was to identify whether some of the radionuclides used (137 Cs, 90 Sr, 125 I) is able to penetrate through the pores of a granite slice barrier between two solutions of different concentrations. During the period of the experiment no radionuclide was detected reliably.

京都大学 / 新制・課程博士 / 博士(エネルギー科学) / 甲第23290号 / エネ博第415号 / 新制||エネ||80(附属図書館) / 京都大学大学院エネルギー科学研究科エネルギー社会・環境科学専攻 / (主査)教授 石原 慶一, 教授 手塚 哲央, 教授 大垣 英明 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Energy Science / Kyoto University / DFAM

The migration of radionuclides and volatile chemicals through a thick sequence of unsaturated basalts and sedimentary interbeds has been documented in the Subsurface Disposal Area (SDA) at the Radioactive Waste Management Complex (RWMC) of the Idaho National Engineering Laboratory (INEL). The three mechanisms by which this migration may have occurred are seasonal infiltration from the ground surface within the SDA; flood events in 1962, 1969, and 1982; and the lateral movement of water from the spreading areas located nearby. It is currently thought that the contaminants migrated through the unsaturated sediments and basalt flows during the three flood events. Transducers were used to monitor water level changes in seven wells: Two completed in a perched zone associated with an interbed at 110 feet (34 meters), and five completed in a perched zone associated with an interbed at 240 feet (73 meters). The data suggest that one of the wells completed in the perched zone associated with the interbed at 110 feet receives recharge from seasonal infiltration at the ground surface. This recharge occurs primarily from February to May. Snowmelt is the major source of water for infiltration. One water sample was taken from this well, one water sample was taken from snowmelt at the surface within the SDA, and one water sample was taken from the Big Lost River, which is the source of water diverted into the spreading areas. The three water samples were analyzed for major ions, minor ions, and trace constituents. The water sample from the well was more similar chemically to the water sample from the snowmelt than to the water sample from the Big Lost River. The chemical data support the conclusion that the snowmelt is the source of recharge to the perched zone associated with the interbed at 110 feet. The transducer data from the five wells completed in the perched zone associated with the interbed at 240 feet indicate that one well is dry, and one well has standing water that showed virtually no change in water level. Two of the remaining wells showed seasonal recharge, probably from precipitation. These two wells, and the remaining well, showed rapid water-level rises, and declines, shortly after 157 acre-feet (194,000 m3 ) of water were diverted into the spreading areas. The perched water body associated with the interbed at 240 feet probably receives recharge from both precipitation and from water diverted into the spreading areas.

With the complex composition of the radioisotopes and waste materials, the characterization of the volumetric low-level wastes from CANDU plants is challenging. This study presents a technique to localize and quantify the contaminations presented in the CANDU waste containers. MCNP-based models are developed for an N-type coaxial HPGe detector and a LaBr3 detector to simulate the photon peak information. The simulated efficiency and the experimental count rates are combined to estimate the activity of unknown waste samples. During the spectrum collection of a 4L Marinelli beaker source and 1-quart waste samples, the MCNP algorithm showed better accuracy in activity estimation than the Mirion ISOCS/LabSOCS software. With further development, this method has the potential to outperform the popular commercial software in estimating activity for volume sources with complex geometry and uneven distribution. The multi-detector array models with hotspot designs are also studied in this work to provide real-time information about the location and activity of the contamination inside the 2.2 m3 industrial low-level waste containers. The on-site measurements show promising results as the position of the contamination was able to be located within a volume of 61×40×34 cm. Overall, this technique has good potential to be utilized in the nuclear industry for large-volume low-level waste analysis. / Thesis / Master of Science (MSc)

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Made available in DSpace on 2014-10-09T12:42:05Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:04:50Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:41:39Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:07:26Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Dissertação (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:42:05Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:04:50Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Em cumprimento às normas que regulam a transferência e deposição final de rejeitos radioativos, o inventário de radionuclídeos de cada embalado contendo tais rejeitos deve ser estimado e declarado. Os limites autorizados são definidos em função das doses de radiação que indivíduos do público podem vir a receber anualmente a partir do repositório. Tais limites se referem principalmente às concentrações de atividade, dadas em Bq/g, dos radionuclídeos presentes nos embalados com rejeitos. A grande maioria dos radionuclídeos emissores de raios-gama pode ter a respectiva concentração de atividade determinada diretamente por medidas externas aos embalados. Entretanto, determinação análoga para os radionuclídeos emissores exclusivos de partículas alfa ou beta, bem como de alguns emissores de raios-gama e/ou raios-X cuja energia, intensidade absoluta de emissão e/ou atividade são muito baixas denominados genericamente Radionuclídeos de Difícil Medição (RDMs) requer procedimentos radioquímicos complexos para isolar a espécie química de interesse dos interferentes presentes nas matrizes de rejeitos. Ademais, nesse caso é necessário coletar amostras de cada embalado, acarretando elevadas doses de radiação para os operadores e altos custos logísticos, decorrentes do grande número de embalados com rejeitos radioativos que necessitam de caracterização em uma instalação nuclear. Uma metodologia alternativa para abordar esse problema consiste em obter correlações empíricas entre alguns radionuclídeos possíveis de serem medidos diretamente, como 60Co e 137Cs denominados Radionuclídeos Chave (RCs) e os RDMs. Essa metodologia, denominada Fator de Escala, foi aplicada no presente trabalho com a finalidade de determinar tais correlações, na forma de Fatores de Escala ou Funções de Correlação, para os principais rejeitos de baixa e média atividades do reator nuclear de pesquisa IEA-R1. / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:41:39Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:07:26Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Atualmente, a caracterização dos resíduos radioativos gerados na operação do reator nuclear de pesquisas IEA-R1 está em curso. O reator IEA-R1 é um reator do tipo piscina aberta, moderado e refrigerado por água leve, utilizando dois leitos de resinas de troca iônica e de carvão ativado para purificação de água de refrigeração. Estes meios filtrantes são substituídos quando já não são capazes de manter a qualidade da água dentro dos limites exigidos e são tratados como rejeitos radioativos. Contendo produtos de fissão, ativação e actinídeos que escapam do núcleo do reator para a água da piscina, apresentam altas taxas de dose devido à quantidade de emissores gama de meias-vidas curtas e intermediárias, emissores alfa, elementos transurânicos de meia-vida longa bem como emissores beta puros. A caracterização destes rejeitos, consequentemente, requer métodos de análise radioquímica que incluem a amostragem e o processamento das amostras, resultando em doses elevadas para os trabalhadores. Nesse contexto, o objetivo deste trabalho consistiu em correlacionar os resultados das análises radioquímicas de amostras de rejeitos, com os resultados das medições radiométricas, utilizando a modelagem das taxas de dose em diferentes distâncias da superfície dos embalados. As taxas de dose medidas foram comparadas com os resultados de cálculos . Massa, volume e geometria das fases sólidas e líquidas de cada um dos tambores também foram determinadas, uma vez que o teor de água varia amplamente entre diferentes tambores, e são essenciais para estimar as atividades totais em cada tambor. / Dissertação (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Submitted by Pedro Silva Filho (pfsilva@ipen.br) on 2018-01-31T16:42:14Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2018-01-31T16:42:14Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) / A deposição de rejeitos radioativos em repositórios geológicos profundos vem sendo estudada nos últimos anos em diversos países. Materiais à base de cimento são utilizados nesses repositórios como material estrutural, matriz de imobilização de rejeitos ou material de preenchimento. Compreender o desempenho desse material é essencial para garantir a segurança da instalação durante o seu tempo de vida útil (de milhares a centenas de milhares de anos, dependendo do tipo de rejeito). Este trabalho objetiva modelar o comportamento em longo prazo do cimento Portland e estudar a influência de diversos fatores na hidratação e na evolução desse material. A modelagem descritiva abordou a hidratação do cimento nas condições ambientais esperadas no repositório e os efeitos desses fatores em propriedades mecânicas, mineralógicas e morfológicas do cimento. Os fatores ambientais considerados relevantes neste trabalho foram: alta temperatura e pressão, penetração de água subterrânea contendo íons quimicamente agressivos ao cimento e a presença do campo de radiação proveniente dos rejeitos. Ensaios acelerados de degradação também foram realizados para corroborar com o modelo descrito. Observou-se uma sinergia entre diversos fatores na degradação do cimento, como a influência da temperatura e da radiação em reações deletérias ao material. O resultado da modelagem apontou três principais possíveis causas de falha nas barreiras artificiais: a) a formação de um caminho preferencial; b) a perda de resistência e coesão do material; e c) o aumento na corrosão das estruturas metálicas. A descrição do modelo apresentada é a base para a modelagem matemática e a análise de segurança dos repositórios estudados no Brasil. / Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP / CAPES:1231206