Mémoire numérisé par la Direction des bibliothèques de l'Université de Montréal.

Une étude haut-débit de la polycondensation du silicate est réalisée grâce à des outils robotisés couplés à des mesures macroscopiques (turbidité, gélification). Cette approche permet de dégager les limites de gélification d'un silicate industriel ainsi que les mécanismes mis en jeu. Cette thèse présente aussi deux outils miniaturisés basés sur des technologies microfluidiques, adaptés à des mesures in-situ et sous écoulement de diffusion des rayons X aux petits angles et de diffusion dynamique de la lumière. Ces outils permettent d'étudier les mécanismes de la polycondensation du silicate de sodium dans le procédé industriel, à des échelles de temps courtes (1 à 10 s). / Abstract

L'étude réalisée porte sur la formation des microstructures par changement de phases dans l'alliage de titane [bêta]-métastable Ti-5553. Les transformations de phase ont été caractérisées au refroidissement depuis le domaine monophasé [bêta] et au cours de revenus après mise en solution dans le domaine [bêta] (ou [alpha]+[bêta]) et trempe. L'influence des paramètres du traitement thermique (vitesses de refroidissement et de chauffage, températures de transformation) sur les cinétiques de changements de phase, sur les séquences de précipitation et sur les mécanismes de transformation a été abordée par suivi des variations de résistivité électrique, par DRX in situ sous rayonnement synchrotron et par microscopies (optique et électronique). L'évolution des paramètres de maille des phases et de la largeur à mi-hauteur des pics de la phase [bêta] a permis de mettre en évidence les variations de composition chimique et les changements d?état de contrainte engendrés lors des transformations. Les conditions de formation des phases métastables ([alpha]", w) aux températures inférieures à 500°C ont été caractérisées comme leur influence sur les microstructures finales et en conséquence sur les propriétés mécaniques. Pour mieux appréhender la précipitation intragranulaire de la phase [alpha], deux modèles (Eshelby et champ de phase) ont été développés afin de prédire les évolutions morphologiques des précipités. Ces modèles prennent en compte un comportement élastique anisotrope et hétérogène pour les deux phases. Nous avons montré que l'énergie élastique générée lors de la transformation [bêta] -> [alpha] pilote en grande partie la forme et l'orientation des précipités ainsi que leur arrangement spatial. Les résultats du calcul sont proches des observations microstructurales / The present study is mainly about microstructures formation during phase changes in the near beta titanium alloy Ti-5553. Phase transformations were characterized on cooling from the beta phase field and on ageing after solutionizing in the beta (or alpha + beta) phase field and quenching. The influence of heat treatment parameters (cooling and heating rates, transformation temperatures) on phase transformation kinetics, precipitation sequences and transformation mechanisms was analysed using electrical resistivity measurements, in situ high energy X-Ray diffraction and microscopy (optical and electron). Cell parameters evolution of each phase and full width at half maximum variations of beta phase peaks have allowed to highlight the changes of the chemical composition and the stress state during phase transformation. Formation of metastable phases (alpha?, w) at temperatures lower than 500°C were characterized as well as their influence on final microstructures and therefore on mechanical properties. For better understanding the intragranular precipitation of the alpha phase, two models (Eshelby and phase field) were developed in order to predict morphological evolutions of the precipitates. These models take into account the anisotropic and heterogeneous behaviour for both phases. We have shown that the elastic strain energy generated by beta -> alpha phase transformation drives to a large extent the precipitate shape and orientation as well as their spatial arrangement. Calculation results are close to microstructural observations

Le travail de thèse "Modification of the electronic structure of catalytic active metal centres upon adsorption of molecules : a XAS and XES study" porte sur l'étude de la structure électronique des métaux de transition utilisés dans les catalyseurs par les techniques spectroscopiques d'absorption et d'émission de rayons durs (rayonnement synchrotron). Il s'agit, en particulier, d'utiliser les avancées dans les techniques spectroscopiques des rayons X pour l'étude des matériaux nanostructurés en conditions in situ. Le premier chapitre de la thèse, "X-Ray Spectroscopy: an Overview", présente brièvement les techniques spectroscopiques disponibles sur la ligne de lumière ID26 de l'Installation Européenne de Rayonnement Synchrotron (en anglais European Synchrotron Radiation Facility (ESRF), Grenoble), où toutes les mesures présentées dans ce travail ont été effectuées. Dans le deuxième chapitre, "Study of the Electronic structure of the Ti-sites in TS-1 using X-ray spectroscopy", est décrite la caractérisation électronique des centres de Ti en TS-1, qui est un important catalyseur, employé dans de nombreuses usines à travers le monde. Nous montrons que la combinaison des techniques spectroscopiques d'absorption et d'émission des rayons avec des calculs de mécanique quantique permet d'obtenir des informations importantes sur la structure électronique des centres de Ti dans des conditions in situ. Le troisième chapitre, “Identification of the Ti-Ligands in a Silica Supported Ziegler-Natta Catalyst by X-Ray Emission Spectroscopy", présente l'étude d'un catalyseur (une variante du catalyseur Ziegler-Natta), qui affiche un degré élevé/important de désordre chimique. L'utilisation de la théorie fonctionnelle de la densité des états (DFT) pour l'interprétation des données expérimentales a permis de développer des modèles possibles pour l'environnement d'un ligand Ti. Le quatrième chapitre, "Observing the dd-Excitations in CPO-27-Ni using Resonant Inelastic X-ray Scattering", conclut la partie principale de la thèse. Il présente un exemple d'utilisation de la diffusion inélastique des rayons X (RIXS) en chimie pour la détermination des excitations du champ cristallin des ions Ni dans l'oxyde de nickel et d'une cage organique autour d'un Ni métallique (CPO-27-Ni). Le chapitre explique brièvement les différentes approches théoriques qui peuvent être utilisées pour l'interprétation des caractéristiques spectrales. De plus, l'adsorption de molécules sonde, comme le CO sur les centres de Ni en CPO-27-Ni, est discutée sur la base des données expérimentales RIXS. Le dernier chapitre synthétise les résultats obtenus et indique des perspectives futures. Enfin, dans les annexes sont reportés les dispositifs expérimentaux développés dans le cadre du travail de thèse pour des mesures résolues en temps, ainsi que le curriculum vitae et les publications du candidat. / The purpose of this research project was to apply advanced X-ray based spectroscopic techniques for investigating the electronic structure of transition metals within catalysts and molecular sieves under in-situ conditions. Thus, the first chapter of the thesis, "X-Ray Spectroscopy: an Overview " briefly presents the spectroscopic techniques available at ID26, beamline of the European Synchrotron Radiation Facility (Grenoble) where all the measurements reported in this work have been obtained. In the second chapter, "Study of the Electronic structure of the Ti-sites in TS-1 using hard X-ray spectroscopy", it is reported the electronic characterization of the Ti centres in titanium silicalite-1 (TS-1), that is a relevant catalyst employed in industrial plants worldwide. The chapter shows that the combination of X-ray absorption and X-ray emission spectroscopy with quantum mechanical calculations is effective to obtain important insights on the electronic structure of the Ti-centres under in-situ conditions. The third chapter entitled “Identification of the Ti-Ligands in Silica Supported Ziegler-Natta Catalyst by X- Ray Emission Spectroscopy" presents the study of a variant of the Ziegler-Natta catalyst. The chapter discusses the interpretation of the valence emission lines within the theoretical framework provided by the density functional theory (DFT) and proposes possible models for the Ti-ligand-environment. The fourth chapter, entitled "Observing the dd-Excitations in CPO-27-Ni using Resonant Inelastic X-ray Scattering", concludes the main part of the thesis. It presents the application of resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) for obtaining the crystal field excitations of the Ni ions within nickel oxide and within a Ni- metal-organic-framework (CPO-27-Ni). The chapter briefly describes the different theoretical approaches that can be used for the interpretation of the spectral features and discusses the adsorption of probe molecules like H2O, CO and H2S on the Ni centres of CPO-27-Ni. The last chapter (Chapter five) drawn a series of conclusions concerning the performed investigations and indicates possible future research directions. In Appendix A entitled "Pump and Probe Time Resolved Experiments at ID26" it is reported the description of the experimental setup co-developed and co-realized by the candidate for time resolved experiments. The appendix also accounts for the scientific outcome of the performed pump and probe measurements. The curriculum vitae and the publications list of the candidate are respectively reported in Appendix B and C.

Cette thèse porte sur l’optimisation de la croissance hétérogène de nanostructures III-V sur substrat de Si(001) désorienté selon [110]. Le but principal concerne la réalisation de sources optiques efficaces sur substrat de Si pour les interconnexions optiques à très haut débit inter et intra puces, dans le cadre du développement de circuits optoélectroniques intégrés (OEIC –optoelectronic integrated circuit). Dans un premier temps, cette étude porte sur l’optimisation de l’incorporation d’azote dans GaPN sur substrat de GaP (001), de façon à obtenir l’accord de paramètre de maille avec le Si. Cette étude est intéressante pour la croissance des composés III-V à azote dilué, tels que GaAsPN, qui sont très attractifs pour des applications lasers à grande longueur d’onde et des applications photovoltaïques à haut rendement, sur substrats de Si. Nous avons ensuite étudié la croissance d’une couche active à base de boîtes quantiques (In,Ga)As sur substrat de GaP(001). Ces boîtes présentent une haute densité et une bonne uniformité en taille. La photoluminescence à température ambiante est également obtenue sur ces boîtes quantiques, ce qui est très encourageant pour la réalisation de sources optoélectroniques intégrées sur substrat de silicium. Dans latroisième partie, nous avons étudié la croissance homoépitaxiale de Si par UHV/CVD nécessaire pour enterrerdes contaminants résiduels à la surface, et obtenir une surface propice à l’hétéroépitaxie de GaP de qualité structuraleoptimale. L’étude de croissance inclue la formation de doubles marches atomiques, favorisée par la désorientation du substrat, permettant de limiter l’apparition de défauts structuraux. Finalement, l’interface GaP/Si est optimisée, tout en obtenant une surface de GaP plane et une densité de défauts minimale. Une méthodologie pour quantifier les défauts structuraux (domaines d’antiphase, micro-macles) par diffraction des rayons X au Synchrotron et en laboratoire est présentée. Cette étude révèle une anisotropie d’orientation des micro-macles, liée à la direction de désorientation du substrat de Si, et une forte réduction de la densité de macles à haute température de croissance. La croissance de GaP sur substrat de Si, en couche mince d’épaisseur inférieure à l’épaisseur critique est obtenue spécifiquement avec un cluster de croissance composé d’un bâti Si UHV/CVD connecté sous ultra-vide avec un bâti III-V MBE. Les résultats montrent une réduction importante des défauts structuraux ce qui permet d’obtenir un pseudo-substrat GaP/Si présentant une surface plane, appropriée pour la croissance ultérieure de sources optiques efficaces. Les résultats obtenus permettent d’envisager la réalisation de sources lasers à base de composés III-V sur substrat de silicium. / This thesis focuses on the heterogeneous growth optimization of III-V nanostructures on Si (001) substrate displaying a miscut toward [110]. The main purpose concerns the integration of efficient light sources on Si substrate for high-speed optical interconnects inter-and intra-chip, as a cornerstone for the development of optoelectronic integrated circuits (OEIC).First, this study focuses on the optimisation of nitrogen incorporation in GaPN on GaP(001) substrate, while reachingthe lattice-matching condition with Si. This study is also interesting for the growth of any GaPN-based dilute nitridecompounds, such as GaAsPN, which are very attractive for long wavelength laser applications and high-efficiency photovoltaic applications on Si substrates. In a second step, we studied the growth of an active layer based on (In,Ga)As quantum dots (QD) on GaP (001) substrate. These QD display a high density and good uniformity in size. Room temperature photoluminescence is also obtained on these QD, which is very promising for the fabrication of integrated optoelectronic sources on a silicon substrate. In the third part, this study focuses on the homoepitaxial growth of Si by UHV/CVD necessary to bury residual contaminants initially present on the Si surface, and to obtain a Si surface suitable for the subsequent heteroepitaxial growth of optimal structural quality GaP layer. This includes the formation of double atomic steps, by step bunching and favors by the substrate miscut, in order to limit the structural defects. Finally, the GaP/Si interface is optimized, while obtaining a flat GaP surface and a minimum defects density. A methodology to quantify the structural defects (anti-phase domains, micro-twins) by X-ray diffraction using Synchrotron and laboratory sources is presented. This study reveals an anisotropic behavior of the micro-twins, linked to the miscut direction of the Si substrate, and a dramatic reduction of the micro-twins density at high growth temperature. The growth of thin GaP layers on Si substrates, with thickness less than the critical one and obtained with a purposely dedicated growth cluster composed of a Si UHV/CVD chamber connected under UHV with a III-V MBE chamber, shows a significant reduction of the structural defects and provides a GaP/Si pseudo-substrate with a flat surface suitable for subsequent growth of efficient light sources.

La liaison halogène est une interaction intermoléculaire très directionnelle. Elle est observée dans les systèmes C-Hal•••X, où l'atome d'halogène (Hal), qui est lié à un atome de carbone, interagit avec un autre halogène (X = Hal) ou avec une base de Lewis (X = base de Lewis). L'objectif principal de cette thèse est de mieux comprendre ces interactions. Le travail présenté est consacré principalement à l'étude de la densité électronique et du potentiel électrostatique des composés halogénés par diffraction X haute résolution. Dans ce travail quatre composés chlorés, contenant des interactions Hal•••X (Hal = Cl, X = Cl, O, H, C?), ont été analysés dans leur phase cristalline pour étudier la liaison halogène. Parmi les résultats les plus importants issus de cette étude, il faut signaler la détermination expérimentale de la distribution électronique anisotrope de l'atome d'halogène. Cette anisotropie génère des régions électrophiles et nucléophiles autour du noyau de l'halogène qui sont à l'origine de l'interaction très particulière que cet atome réalise avec l'environnement moléculaire. / Halogen bonding is a highly directional intermolecular interaction. It is observed in systems C-Hal•••X, where the halogen atom (Hal) is bound to a carbon atom and interacts with another halogen (X = Hal) or a Lewis base (X = Lewis base). The main objective of this thesis is to better understand these interactions. The thesis is mainly devoted to the study of the electron density and the electrostatic potential of halogenated compounds by high resolution X-ray diffraction. In this work, four chlorinated compounds, containing interactions Hal•••X (Hal = Cl, X = Cl, O, H, C?) were analyzed in their crystalline phase to study the halogen bond. Among the most important results from this work, we report the experimental determination of the anisotropic electronic distribution of the halogen atom. This anisotropy generates electrophilic and nucleophilic regions around the halogen nucleus that are responsible for the interaction that this kind of atom establishes with the environment.

Dans cette thèse on a étudié par diffraction des rayons X des polytypes à longue période de micas, qui sont des cristaux naturels formés en condition hors équilibre dans un système magmatique. Leur séquence d'empilement peut être considérée comme une combinaison plus ou moins complexe de trois polytypes à courte période 1M, 2M1 et 3T, appelés « structures de base ». L'objectif est d'obtenir les premiers affinements structuraux des ces polytypes avec attention particulière à la distribution des cations dans chaque feuillet, car, d'après la littérature, il existe vraisemblablement une relation entre cette distribution et le mécanisme de formation de ces polytypes. Plus de 120 cristaux ont été analysés, parmi lesquels deux polytypes, dont la période est formée respectivement par 4 et 5 feuillets (indiqués comme 4M3 et 5M3 respectivement en notation de Ramsdell), ont été sélectionnés. Grâce aux résultats de l'affinement, deux interprétations de formation sont possible pour le polytype 4M3, qui prennent en considération le fait que la séquence d'empilement peut-être formée par l'inter-croissance de deux sous-structures : une 3T avec une 1M ou deux sous-structures 2M1 ; dans le dernier cas il s'agit d'un exemple de « cell-twin ». Les résultats de l'affinement structural du polytype 5M3 ont permis de prouver pour la première fois la coexistence des feuillets de type M1 et M2, qui diffèrent pour la distribution cationique dans la couche octaédrique, dans le même polytype. La formation de ces polytype peut-être due à la combinaison de deux sous-structures de base et plusieurs interprétations sont possibles : 3T+1M, 3T+2M1, 1M+2M1, ou deux 1M. Une étude géologique a été effectuée pour reconstruire l'histoire de la rhyodacite contenant les polytypes à longue période. Cette roche s'est formée suite à un mélange de magma, comme indiqué par la présence de textures de déséquilibre de plusieurs minéraux, phénomène qui semble avoir un rôle important dans la formation des ces polytypes, en incrémentant l'activation et les interactions des spirales de croissance, mais aussi les interactions spirale-cristal et cristal-cristal. / We have studied by X-ray diffraction long period polytypes of micas, that are natural crystals formed far from the equilibrium condition in a magmatic system. Their stacking sequence can be considered as a more or less complex combination of three short polytypes 1M, 2M1 and 3T, called "basic structures". The aim was to obtain the first structural refinements of these polytypes, with special attention to the cationic distribution in the octahedral sheet, because, according to the literature, there seems to be a relation between this distribution and the formation of these polytypes. More than 120 crystals have been analysed, and two polytypes have been chosen, whose period is formed respectively by 4 and 5 layers (indicated as 4M3 and 5M3 respectively in Ramsdell notation). The refinement results suggest two interpretations for the formation of the 4M3 polytype, both indicating that the stacking sequence can be formed by the inter-growth of two sub-structures: a 3T with a 1M or two 2M1 sub-structures; the last case is an example of "cell twin". The results of the structural refinement of the 5M3 polytype show for the first time the coexistence of M1 and M2 types of layer, which differ for the cation distribution in the octahedral sheet, in the same polytype. The formation of this polytype can be due to the combination of two basic sub-structures and several interpretations are possible: 3T+1M, 3T+2M1, 1M+2M1, or two1M. A geological study has been done to reconstruct the history of the rhyodacite containing the long period polytypes. This rock is formed after a magma mixing, as showed by the presence of the disequilibrium textures of several minerals; this phenomenon seems to play a fundamental role for the formation of these polytypes, increasing the spiral?s activation and interactions, but also the spiral-crystal and crystal-crystal interactions.

Depuis son introduction dans les années 1970, le scanner est devenu une technique d’imagerie médicale incontournable grâce à son excellente performance pour le diagnostic de nombreuses pathologies. Toutefois, le scanner est un examen d’imagerie irradiant. Compte-tenu des risques potentiels de cancer radio-induit liés aux faibles doses de rayons X, la réduction de la dose d’irradiation au scanner est primordiale. Dans ce travail, nous avons étudié plusieurs facteurs techniques et comportementaux qui permettent d’optimiser et de réduire la dose d’irradiation au scanner, tout en préservant une excellente performance diagnostique. Du côté des facteurs comportementaux, la sensibilisation des équipes médicales et paramédicales est fondamentale dans une démarche d’optimisation de la dose d’irradiation au scanner. De même, la limitation du nombre de phases d’acquisition et la réduction de la couverture d’acquisition sont deux manières simples pour réduire les doses délivrées. Du côté des facteurs techniques, nous avons montrés que l’utilisation des reconstructions itératives, par rapport aux reconstructions standards en rétroprojection filtrée, permet de réduire de moitié la dose d’irradiation des scanners, à qualité d’image équivalente. L’acquisition en mode volumique pour les scanners avec une faible couverture d’acquisition et l’utilisation de la modulation automatique du milliampérage permettent aussi de réduire et d’optimiser les doses. Enfin, nous nous sommes intéressés à l’optimisation de protocoles de scanner en pratique clinique courante en se focalisant sur les scanners réalisés pour la recherche d’une colique néphrétique et pour les scanners en imagerie ostéo-articulaire. Dans ce dernier domaine, nous avons aussi proposé des protocoles de scanner pour des applications cliniques avancées comme le scanner dynamique des articulations ou le scanner de perfusion tumorale / Since its introduction in the 1970s, computed tomography (CT) has become the technique of reference in medical imaging for many diseases due to its high diagnostic performance. Its main limitation is the radiation dose delivered to the patient. Considering the potential risks of radiation-induced cancer caused even with low dose exposure, dose reduction in CT is essential. In this work, we studied several technical and behavioral factors that allow for CT radiation dose reduction and optimization, without modifying the diagnostic performance. Among the behavioral factors studied, education and awareness of radiologists and radiology technicians are important elements for CT radiation dose reduction. Limiting CT scan coverage and the number of acquisition phases is also a straightforward and effective way to reduce dose exposure. Regarding technical factors, we have shown that iterative reconstruction algorithms can reduce in half the radiation dose in comparison with standard filtered back projection, while maintaining equivalent image quality. The use of wide volume mode for acquisitions with a short coverage and the use of the automatic tube current modulation can also be used to reduce and optimize CT radiation dose. Finally, we provide guidelines to optimize CT radiation dose in some clinical settings such as renal colic and musculoskeletal CT. We also propose practical guidelines for advanced clinical applications of joint dynamic CT and perfusion CT in musculoskeletal disease

La mise en évidence d'une conductivité métallique à l'interface entre deux oxydes isolants, le SrTiO3 et le LaAlO3, a ouvert un champ nouveau pour l'électronique tout oxyde (A. Ohtomo & H. Y. Hwang, Nature 427, 2004). Au-delà du fort potentiel applicatif de cette découverte, par exemple pour l'électronique de faible puissance, de nombreuses questions restent posées sur les propriétés de ces interfaces et les différents moyens de les contrôler. L'apparition de la conductivité à l'interface LaAlO3 / SrTiO3 est attribuée à la survenue d'une reconstruction électronique au-dessus d'une épaisseur critique de 4 cellules unités (u.c.) de LaAlO3, visant à compenser la discontinuité de charge à cette interface entre matériaux polaire (LaAlO3) et non polaire (SrTiO3). En plus de cet effet, qui requiert une interface d'excellente qualité, divers paramètres sont susceptibles d'affecter les propriétés de cette interface et un effort de recherche très important porte sur le contrôle et l'amélioration de ces propriétés par des moyens tels que le changement de la nature du substrat, l'application d'un champ de contraintes ou l'introduction de légères modifications chimiques dans la couche ou à l'interface. Ce travail de thèse participe à cet effort en explorant les propriétés de transport et la structure fine des interfaces LaAlO3 / SrTiO3 dopées avec des atomes de métaux de transition. Il est centré sur la fabrication et l'étude d'interfaces LaAlO3 / SrTiO3 dopées avec des atomes d'iridium ou de cobalt. La croissance de nanostructures de haute qualité, typiquement LaAlO3 (5 u.c.) / SrTiO3 dopé (1 u.c.) / SrTiO3 (substrat), a été effectuée dans un bâti de dépôt laser pulsé (PLD) équipé d'un RHEED in situ. L'effet des dopants Ir ou Co sur les propriétés de transport et sur la structure électronique et atomique de l'interface LaAlO3 / SrTiO3 a été analysé en fonction du niveau de dopage grâce à une combinaison de différentes méthodes expérimentales et de calculs DFT. En particulier, des investigations par des techniques avancées comme la diffraction de photoélectrons sur synchrotron (XPD) et la microscopie électronique de résolution atomique en mode STEM-HAADF ont été mises en œuvre pour sonder la structure locale à l'interface et quantifier le niveau de déformation dans la couche LaAlO3. La structure électronique a été étudiée par spectroscopie de perte d'énergie électronique dans un STEM. Les résultats montrent qu'il est possible d'induire des changements dans les propriétés des interfaces LaAlO3 / SrTiO3 en dopant la surface de SrTiO3 avec un dopant et une concentration appropriés. En particulier, les effets du niveau de dopage sur la déformation élastique et les distorsions locales dans les couches LaAlO3 et ses conséquences sur les propriétés mesurées sont décrits. / The demonstration in 2004 of a metallic conductivity at the interface between two insulating oxides, SrTiO3 and LaAlO3, opened a new field for all-oxide electronics (A. Ohtomo & H. Y. Hwang, Nature 427, 2004). Beyond the important applicative potential of this discovery for multifunctional and low power electronics, many questions remain about the properties of such interfaces and the different ways to control them. The occurrence of a conductive behaviour of the LaAlO3 / SrTiO3 interface is attributed to the advent of an electronic reconstruction above a critical thickness of 4 unit cells (u.c.) of LaAlO3, in order to compensate the charge discontinuity at the interface between a polar (LaAlO3) and a non-polar (SrTiO3) materials. In addition to this effect, which implies an interface of excellent quality, various parameters are likely to affect the properties of this interface, and a major research effort aims to control and improve these properties by ways such as the change in the nature of the substrate, the application of a stress field or the introduction of slight chemical modifications in the layer or at the interface. This thesis participates to this effort by exploring the transport and structural behaviour of LaAlO3 / SrTiO3 interfaces doped with transition metal atoms. It focuses on the fabrication and study of LaAlO3 / SrTiO3 interfaces doped with iridium or cobalt atoms. High quality nanostructures, typically LaAlO3 (5 u.c.) / doped-SrTiO3 (1 u.c.) / SrTiO3 (substrate), were grown by pulsed laser deposition (PLD) equipped with in-situ RHEED. The effect of Ir or Co dopants on both the transport properties and the electronic and atomic structure of the LaAlO3 / SrTiO3 interface was analysed as a function of the doping level thanks to a combination of different experimental methods and DFT calculations. In particular, advanced investigations by hard X-ray photoelectron diffraction on a synchrotron facility and by atomically resolved high angle annular dark field- scanning transmission electron microscopy (HAADF-STEM) were implemented to probe the local structure at the interface and quantify the level of strain in the LaAlO3. The electronic structure was investigated by electron energy loss spectroscopy in a STEM. Our results show that it is possible to induce changes in the properties of the LaAlO3 / SrTiO3 interfaces by doping the SrTiO3 surface with suitable dopant and concentration. In particular, effects of the doping level on the elastic deformation and the local distortions in the LaAlO3 layers and its consequences on the measured properties are described.

Depuis la découverte des rayons X par Röntgen, l'imagerie radiographique utilise le contraste d'absorption. Cette technique est efficace uniquement si les objets à étudier sont suffisamment absorbants. C'est pour cela qu'on peut détecter une lésion osseuse avec une radiographie, mais pas une lésion ligamentaire.Toutefois, l'imagerie par contraste de phase peut permettre de surmonter cette limite. Depuis les années 2000, s'appuyant sur des travaux similaires existant en optique visible, les scientifiques des rayons X essayent de mettre au point des dispositifs sensibles au contraste de phase et compatibles avec des applications industrielles comme l'imagerie médicale ou le contrôle non-destructif. Néanmoins, les architectures classiques des interféromètres sont très difficiles à mettre en place dans les rayons X durs, et sont trop contraignantes pour être transférables vers l'industrie. C'est pourquoi des dispositifs utilisant des réseaux de diffraction ont été les plus développés. Ils ont permis d'obtenir les premières images de radiographie par contraste de phase sur des humains vivants.Mais les architectures proposées aujourd'hui utilisent plusieurs réseaux et son contraignantes pour les industriels. C'est pourquoi j'ai développé au cours de ma thèse un système n'utilisant qu'un unique réseau de phase. J'ai montré qu'un tel dispositif peut générer des interférogrammes achromatiques et invariants par propagation. Ce dispositif a permis d'effectuer des mesures de contraste de phase quantitatives sur un fossile biologique, ainsi que des mesures métrologiques sur des miroirs plans sensibles aux rayons X. / Since Röntgen discovered X-rays, X-ray imaging systems are based on absorption contrast. This technique is inefficient for weakly absorbing objects. As a result, X-ray standard radiography can detect bones lesions, but cannot detect ligament lesions.However, phase contrast imaging can overcome this limitation. Since the years 2000, relying on former works of opticians, X-ray scientists are developing phase sensitive devices compatible with industrial applications such as medical imaging or non destructive control.Standard architectures for interferometry are challenging to implement in the X-ray domain.This is the reason why grating based interferometers became the most promising devices to envision industrial applications. They provided the first x-ray phase contrast images of living human samples.Nevertheless, actual grating based architectures require the use of at least two gratings, and are challenging to adapt on an industrial product. So, the aim of my thesis was to develop a single phase grating interferometer. I demonstrated that such a device can provide achromatic and propagation invariant interference patterns. I used this interferometer to perform quantitative phase contrast imaging of a biological fossil sample and x-ray flat mirror metrology.