Le procédé « Resin Transfer Molding » (RTM) est très largement utilisé pour la production industrielle de matériaux composites à matrice thermodurcissable. En effet, de nombreux domaines tels que l’automobile et l’aéronautique l’emploi couramment. Dans ce travail nous avons adapté ce procédé à la mise en œuvre de matériaux composites à matrice thermoplastique afin de répondre aux critères écologiques et économiques imposés aux industries. Pour cela plusieurs étapes ont été nécessaires. La première fut la sélection d’une chimie robuste, adaptée aux exigences du procédé (faible viscosité initiale du système réactif, temps de polymérisation court, etc). La chimie choisie fut la polymérisation anionique par ouverture de cycle de l’ε-caprolactame dans le but d’obtenir du polyamide-6 (PA-6). Une étude rhéo-cinétique ainsi que les caractérisations physico-chimiques d’un PA-6 obtenu au laboratoire furent réalisé. A la suite de cette étape, des essais en conditions de procédé ont été effectué avec l’utilisation d’un équipement pilote dédié. Ces essais furent la source de modifications et d’optimisations de certains paramètres du procédé. La troisième étape, a consisté à la production de pièces composites avec un renfort de type : tissu unidirectionnel de verre. Cette production fut suivie de tests mécaniques et physico-chimiques afin d’évaluer les propriétés de ces pièces. Différents ensimages de tissu ont été étudiés avec, pour objectif, la détermination de celui offrant les meilleures propriétés. Durant cette étude nous avons observé que la nature de l’ensimage impactait peu la chimie. Pour finir, nous avons mis en place un ensimage réactif qui permettra une meilleure interaction fibre/matrice. / The "Resin Transfer Molding" (RTM) process is very largely used for the industrial production of composites materials with thermoset matrix. Indeed, it’s used by many fields such as the automotive and aeronautics. In this work we adapted this process to the manufacture of composite materials with thermoplastic matrix in order to answer the ecological and economic criteria imposed on industries. For that several steps were necessary. The first was the selection of a robust chemistry, adapted to the requirements of the process (low initial viscosity of the reactive system, polymerization time, etc). The selected chemistry, was the ring opening polymerization of ε - caprolactam to obtain polyamide-6 (PA-6). Rhéo-kinetics studies, as well as the physicochemical characterizations of a Pa-6 obtained at the laboratory were carried out. Following this step, tests in conditions of process were carried out with the use of dedicated pilot equipment. These tests were the source of modifications and optimizations of certain parameters of the process. The third step, consisted with the production of composite parts with a reinforcement of the type: unidirectional glass fabric. This production was followed mechanical and physico-chemical tests in order to evaluate the properties of these parts. Various sizing of the glass fabric were studied with, for objective, to determine which to offer the best properties. During this study we observed the low impact of the sizing on the chemistry of PA-6. To finish, we set up a reactive sizing which will allow a better interaction fibre/matrix.

Les composites stratifiés à matrice organique thermodurcissable (TD) et renforts fibreux continus se sont progressivement imposés dans le monde de l’aéronautique depuis bientôt 50 ans. Ces matériaux, malgré de nombreux avantages ayant permis de remplacer les alliages métalliques précédemment utilisés, ont néanmoins un point faible majeur, à savoir une tolérance aux dommages limitée. De nombreuses solutions de renforcement ont vu le jour, dont l’ajout de polymères thermoplastiques (TP) présentant une ductilité supérieure à la matrice TD. Les travaux réalisés concernent une matrice représentative de composites stratifiés employés aujourd’hui. Elle est constituée d’un système époxy-amine menant à un réseau de haute Tg, ainsi que deux TP utilisés comme agents renforçants : un polyéthersulfone (PES) initialement soluble dans le système, et un polyamide (PA) sous forme de microparticules préformées. Un état de l’art sur les mélanges TD/TP cristallins et l’utilisation de TP comme agents renforçants dans les composites stratifiés est présenté en préambule des résultats expérimentaux. L’étude s’est focalisée sur le comportement de ces deux TP vis-à-vis du réseau époxy-amine en construction lors de la polymérisation. L’intérêt porte sur la compréhension des phénomènes reliant les différents composants du mélange entre eux. Dans un premier temps, le comportement du PES dans le système époxy-amine est étudié en fonction des conditions de polymérisation, à savoir le cycle de température appliqué. Le phénomène de séparation de phase induite par polymérisation (RIPS) ayant lieu étant en compétition avec la gélification du réseau TS, et ces deux phénomènes étant liés à la température, différents types de morphologie ont pu être obtenus. L’approche concernant le PA est différente. En effet, ce polymère initialement insoluble dans le système époxy-amine peut être compatibilisé après avoir réagi avec les monomères époxy. De plus, l’affinité physique entre le PA et le durcisseur aminé employé entraîne une modification du comportement du PA à la fusion. Des systèmes binaires modèles époxy-PA et amine-PA ont donc été étudiés pour bien découpler et comprendre toutes ces interactions. Enfin, les morphologies et propriétés résultantes du système époxy-amine modifié simultanément avec le PES et le PA ont été suivies et contrôlées grâce à un choix pertinent de différents cycles de polymérisation. La compréhension du développement d’un mélange si complexe, en termes de morphologie et de mécanismes réactionnels, a été rendue possible grâce aux études préliminaires sur systèmes modèles. / Fiber-reinforced thermosetting (TS) matrix-based composites, and more particularly laminates, have progressively imposed themselves in the aeronautic field for nearly 50 years. Nevertheless, despite numerous advantages making them an elegant solution to replace metallic alloys, such composites have a huge drawback: a low damage tolerance. Various toughening solutions have been developed, including the addition of thermoplastic (TP) polymers which exhibit a much higher ductility than the TS matrix. The present work relates on a representative matrix of currently considered laminates. It is constituted of an epoxy-amine system leading to a high Tg network, and two TP used as reinforcing agents: a polyethersulfone (PES) initially soluble in the system, and a polyamide (PA) preformed in micro-particles. A literature review about TS/semi-crystalline TP blends and TP reinforcement agents used in laminates is given previously to the experimental results. The study focuses on the behavior of these two TP in regard to the growing epoxy-amine network during its polymerization. The interest is put in the understanding of the phenomena linking all the matrix components together. In a first time the PES behavior in the epoxy-amine system dependence on curing conditions (i.e. the applied cure schedule) is studied. The reaction-induced phase separation (RIPS) phenomenon being competitive with the TS network gelation, and taking into account that both phenomena are temperature dependent, various types of morphologies were obtained. Apprehension of PA behavior is different. In fact, this polymer is initially soluble in the epoxy-amine system and may be compatibilized after chemical coupling with epoxy prepolymers. Moreover, physical affinities between PA and the considered amine hardener impact the PA melting behavior. Consequently, binary epoxy-PA and amine-PA model systems have been studied to uncouple and understand all these interactions. Finally, resulting morphologies and properties of the epoxy-amine system, simultaneously modified with both PES and PA, have been monitored and controlled thanks to a choice of suitable cure schedules. The understanding of the development of such a complicated system, in terms of morphologies and curing mechanisms, was made possible thanks to the preliminary studies on the model systems.

La simulation des procédés de mise en forme des composites à renforts tissés de type RTM est un enjeu majeur pour les industries de pointe mettant en œuvre ce type de matériaux. Au cours de ces procédés, la préforme tissée est souvent soumise à des déformations importantes. La connaissance et la simulation du comportement mécanique de la préforme à l’échelle macroscopique et à l’échelle mésoscopique s’avère souvent nécessaire pour optimiser la phase de conception de pièces composites formées par de tels procédés. Une analyse du comportement mésoscopique des préformes tissées de composites est d’abord proposée. Une loi de comportement hyperélastique isotrope transverse est développée, permettant de décrire le comportement mécanique de chacun des modes de déformation de la mèche : élongation dans la direction des fibres, compaction et distorsion dans le plan d’isotropie de la mèche, cisaillement le long des fibres. Une méthodologie est proposée pour identifier les paramètres de cette loi de comportement à l’aide d’essais sur la mèche et sur le tissu, et une validation par comparaison avec des essais expérimentaux est présentée. Une analyse du comportement macroscopique des renforts interlocks est ensuite proposée : une loi de comportement hyperélastique orthotrope est développée et implémentée. Cette loi, extension de la loi de comportement pour la mèche, est également basée sur une description phénoménologique des modes de déformation de la préforme. Une méthode d’identification des paramètres de cette loi de comportement est mise en œuvre, utilisant des essais expérimentaux classiques dans le contexte des renforts tissés (tension uniaxiale, compression, bias extension test, flexion). Cette seconde loi de comportement est validée par comparaison avec des essais de flexion et d’emboutissage hémisphérique. / Simulating the preforming stage of RTM-like fabric-reinforced composites manufactoring processes is a major stake for industries which use such materials. During such processes, the woven preform often undergoes finite deformations. Simulation methods are then required to optimize the conception of composites parts formed by RTM. An analysis of the mechanical behaviour of woven preforms at mesoscale is first presented. A transversely isotropic hyperelastic behaviour law is developped in order to describe the mechanical behaviour of each deformation mode of the yarn : elongation in the direction of fibres, compaction and distorsion in the transverse plane and along-fibres shear. An identification method is set up for this behaviour law which allows to compute its parameters by use of simple experimental tests on the yarn and on the fabric. The behaviour law is then validated by comparizon between simulations ans experimental tests. An analysis of the mechanical behaviour of interlock woven preforms at macroscale is the presented. An orthotropic hyperelastic behaviour law is developped and implemented as an extension of the behaviour law for the yarn. A phenomenological approach is also used to describe the mechanical behaviour of each deformation mode of the preform. An identification method is set up and put into place, based on tests well known in the field of fabric reinforcements : tensile test, crushing test, bias extension test, flexure test. A hemispherical stamping simulation is set up and compared to experiment for validation purpose.

Afin de pouvoir prédire le comportement des renforts de composites 3D interlock au cours d'un procédé de mise en forme, il est nécessaire de connaitre la position des mèches dans le renfort durant la phase de préformage du procédé. Les travaux présentés ici traitent de la simulation du préformage de renforts 3D épais à l'aide d'un élément fini hexaédrique semi-discret spécifique. En utilisant le principe des travaux virtuels, on distingue le travail interne virtuel dû à la tension des mèches des autres travaux virtuels. La raideur due aux tensions de mèches, qui constitue la contribution principale de la rigidité du matériau, est prise en compte à l'aide de barres incluses dans les éléments. Les rigidités dues aux autres sollicitations, comme la compression transverse, les cisaillements ou les frottements inter-mèches, sont décrites par un matériau continu additionnel. La combinaison de ce modèle discret du premier ordre et d'un matériau continu hyperélastique anisotrope dit du second ordre, pour formuler le comportement du matériau va permettre la simulation du préformage des renforts tissés épais. Conjointement aux travaux sur la simulation, des travaux expérimentaux pour l'identification des paramètres matériau de la loi de comportement ont été définis et réalisés. Ces paramètres concernent les deux parties de la formulation du comportement. / In order to simulate 3D interlock composite reinforcement behavior during forming process, it is necessary to predict yarns positions in the fabric during the preforming stage of the process. The present work deals with thick 3D interlock fabric forming simulation using specific hexahedral semi-discrete finite elements. Using the virtual work principle, we distinguish the virtual internal work due to tensions in yarns from other internal virtual works. The stiffness relative to yarns tension which is the main part of the rigidity is described by bars within the elements. The other rigidities - like transverse compression, shears or friction between yarns - are depicted by a continuous additional material. A combination of this "first order" discrete model and a continuous orthotropic hyperelastic "second order" material formulation will enable us to simulate the interlock preforming process. Jointly to the simulation work, we also had to specify and perform experimental testing identification of material parameters. These parameters concern both parts of the model.

La simulation du procédé de fabrication de renforts fibreux secs est un enjeu majeur pour l’étude de l’élaboration de matériaux composites, dont l’utilisation dans les industries de pointe s’intensifie rapidement. Ainsi, l’influence du métier à tisser sur la qualité des renforts est primordiale dans la caractérisation de leurs propriétés mécaniques. Une campagne d’essais expérimentaux est tout d’abord réalisée, de manière à identifier les phénomènes physiques mis en jeu. Les différents modes de déformation de la mèche sont ainsi étudiés : élongation, compaction, cisaillement et distorsion. Est étudié également le comportement en flexion et en frottement, afin de mieux appréhender l’effet du procédé de tissage sur les mèches. Deux types de lois de comportement élastiques sont envisagés : une loi hypoélastique et une loi hyperélastique. Sont développées les propriétés de chacune d’entre elles, ainsi que les grandeurs caractéristiques nécessaires à leur implémentation dans le logiciel commercial ABAQUS/Standard. Les algorithmes de deux subroutines sont présentés, correspondant à l’une ou l’autre de ces lois. Le choix est fait de modéliser le comportement mécanique de la mèche à l’aide d’une loi hyperélastique isotrope transverse de type St-Venant, par l’intermédiaire de la subroutine ABAQUS/Standard UANISOHYPER_INV. Enfin, une identification des paramètres matériau à l’aide d’une méthode inverse est proposée. Sont comparés les résultats obtenus par simulation avec les résultats expérimentaux. La loi de comportement alors déterminée permet de mettre en place des simulations de procédé de tissage. / Simulating the manufacturing process of woven preforms is a major stack for understanding the development of composite materials, used in high performance industries. The effect of the weaving loom on the preforms is very important to caracterize their mechanicals properties. Experimental tests are realised to identify the physical phenomenon. Different deformation modes are studied : elongation, compaction, shear and distortion. The bending and friction behavior are also important to understand the effect of weaving process. Two constitutive laws are considered : a hypoelastic law and a hyperelastic law. An analyse of their properties is presented, and their implementation in a commercial software, ABAQUS/Standard, is detailed. In this purpose, two subroutines can be used. The modelisation of the mechanical behavior of the tows is finally realised with a transversely isotropic hyperelastic St-Venant model, with the subroutine ABAQUS/Standard UANISOHYPER_INV. To conclude, an identification method is presented and the simulated results are compared to experimental tests. The obtained consitutive behavior is finally used to simulate the weaving process.

L'industrie aéronautique doit faire face aux nouvelles exigences environnementales, tout particulièrement concernant la réduction de la consommation des énergies fossiles. L'utilisation de matériaux composites plus léger permet de répondre en partie à cette attente. Pour limiter les coûts lors de la fabrication et du développement des composites à renforts tissés 3D, il est nécessaire d'utiliser des outils de simulation performants. En particulier, les outils existants, qui discrétisent à une échelle mésoscopique l'architecture des tissus 3D, ne tiennent pas compte de l'influence du procédé de fabrication sur la constitution de la structure textile. Si des outils numériques dédiés à la modélisation du procédé de tressage et de tricotage sont disponibles, il n'en est rien concernant le tissage. Cette étude avait donc pour but de s'intéresser plus particulièrement à la simulation du prodécé de tissage pour pouvoir obtenir une structure de tissu sèche déformée numériquement. La production de différentes architectures de tissu en verre E dans notre laboratoire nous a permis d'observer les différents éléments en contact avec le fil ou le tissu sur la machine à tisser, par le biais de l'utilisation d'une caméra rapide par exemple. Le développement d'un modèle numérique par éléments finis reproduisant le procédé de tissage a été réalisé. Une loi de comportement isotrope transverse fut utilisée pour modéliser les fils de verre. Des premières simulations numériques encourageantes pour la fabrication d'un tissu d'armure toile et d'un tissu d'armure croisé 2-2 sont présentées et comparées avec les tissus réels produits correspondants. / The aeronautical industry faces new challenges regarding the reduction of fossil fuel consumption. One way to address this issue is to use lighter composite materials. The ability to predict the geometry and the mechanical properties of the unit cell is necessary in order to develop 3D reinforcements in composite materials for these aeronautical applications. There is a difficulty to get realistic geometries for these unit cells due to the complexity of their architecture. Currently, existing tools which model 3D fabrics at a meso scale don't take into account manufacturing process influence on the shape modification of the textile structure. There is already some numerical tools that can model the braiding or knitting process, but none have been developed for weaving so far. Consequently, this study deals with the numerical simulation of the weaving process to obtain a deformed dry fabric structure. During the weaving process of E-glass fabrics, achieved in our laboratory, it has been observed that large deformations led to the modification of transverse section of meshes, or local density changes, that can modify the fabrics mechanical resistance. For this reason, a numerical tool of the weaving process, based on finite element modelling, has been developped to predict these major deformations and their influences on the final textile structure. The correlation between numerical results and fabrics produced with glass fibres has been achieved for plain weave and 2-2 twill.

La microstructure des matériaux constitue un outil essentiel pour optimiser les propriétés mécaniques des structures et ainsi améliorer leurs performances. Les modèles de Cauchy ne sont pas toujours adaptés à la description de la réponse dynamique de certains matériaux microstructurés montrant des comportements mécaniques exotiques. Les théories de milieux continus généralisés peuvent être de bonnes candidates pour modéliser ces matériaux d’une façon plus précise et plus réaliste, aussi bien en statique qu’en dynamique, puisqu’elles peuvent décrire, même d’une façon simplifiée, la manifestation macroscopique de la présence d’une microstructure. Ce manuscrit est organisé comme suit : - Dans le chapitre 1 nous introduisons les aspects généraux de la mécanique des renforts fibreux.- Dans le chapitre 2 nous rappelons certains concepts fondamentaux concernant la mécanique des milieux continus classiques. De plus, nous introduisons les théories de deuxième gradient à l’aide du Principe des Travaux Virtuels.- Dans le chapitre 3 nous nous proposons de présenter une première modélisation des renforts fibreux de composites en mettant en place des modèles numériques discrets. Cette modélisation discrète permet de rendre compte de certains effets de la microstructure des renforts fibreux sur leur comportement macroscopique global. En particulier, il sera montré que la flexion locale des mèches à l’échelle mesoscopique a un effet non-négligeable sur le comportement macroscopique global de ces matériaux. Dans un deuxième moment nous introduisons une modélisation continue de deuxième gradient pour la description des mêmes matériaux et nous montrons que les termes d’ordre supérieur permettent une description satisfaisante des effets de flexion locale sur-cités.- Dans le chapitre 4 on particularise le cadre général de la mécanique des milieux continus introduit dans le chapitre 2 au cas particulier des milieux continus 2D. On mettra un accent fort sur l’interprétation géométrique des mesures de déformation de deuxième gradient qui seront directement reliées aux courbures dans le plan de certaines lignes matérielles. Ces lignes matérielles seront ensuite interprétées dans les chapitres suivantes comme décrivant les mèches des renforts fibreux de composites qu’on se propose d’étudier.- Dans le chapitre 5 nous introduisons une hypothèse cinématique forte sur les déformations admissibles, en supposant que les mèches du renfort considéré sont inextensibles. Cette hypothèse nous permettra de construire un modèle simplifié de premier gradient pour le comportement des renforts de composites 2D qui est encore représentatif de leur comportement mécanique. Une méthode numérique permettant de montrer certaines solutions concernant le cas du bias extension test est codée en Mathematica et les résultats obtenus sont discutés. / Dered materials in the simplest and more effective way. However, there are some cases in which the considered materials are heterogeneous even at relatively large scales and, as a consequence, the effect of microstructure on the overall mechanical behavior of the medium cannot be neglected. In such situations, Cauchy continuum theory may not be useful to fully describe the mechanical behavior of considered materials. It is in fact well known that such continuum theory is not able to catch significant phenomena related to concentrations of stress and strain and to specific deformation patterns in which high gradients of deformation occur and which are, in turn, connected to particular phenomena which take place at lower scales. Generalized continuum theories may be good candidates to model such micro-structured materials in a more appropriate way since they are able to account for the description of the macroscopic manifestation of the presence of microstructure in a rather simplified way. 
The present manuscript is organized as follows: In ch.1 a general description of fibrous composite reinforcements is given. In ch.2 some fundamental issues concerning classical continuum mechanical models are recalled. In ch.3 we start analyzing some discrete and continuum models for the description of the mechanical behavior of 2D woven composites. At this stage of the manuscript, we want to show how some discrete numerical simulations allowed us to unveil some very special deformation modes related to the effect of the local bending of fibers on the overall macroscopic deformation of fibrous composite reinforcements. Such discrete simulations showed rather clearly that microscopic bending of the fibers cannot be neglected when considering the deformation of fibrous composite reinforcements. For this reason, we subsequently introduced a continuum model which is able to account for such microstructure-related effects by means of second gradient terms appearing in the strain energy density. In ch.4 we reduce the general continuum mechanical framework introduced in ch.2 to the particular case of 2D continua. In ch.5 we introduce a strong kinematical hypothesis on the admissible deformations, assuming that the yarns composing the woven reinforcements are inextensible.

L’intérêt croissant de l’industrie pour les matériaux composites thermoplastiques est motivé par leurs propriétés de thermoformabilité, de recyclabilité ainsi que leurs capacités de cadences de production élevées. Le développement de matériaux pré-imprégnés thermoplastiques, apparus dès les années 1980, s’est imposé comme un moyen efficace de contourner les fortes viscosités des polymères utilisés en réduisant la distance d’écoulement des polymères à l’état « fondu ». Cette étude s’est plus particulièrement intéressée au développement de composites à base de tissus de verre et de carbone pré-imprégnés par un latex acrylique, le TPREG I. En outre, les propriétés mécaniques élevées des matrices acryliques, alliées à un coût relativement faible, en font un matériau intéressant, de nature à permettre un saut technologique dans la conception et la fabrication de composites structuraux à matrice organique. Notre étude s’est concentrée sur la mesure de l’adhésion à l’interface fibre/matrice acrylique car cette région est au cœur du transfert de charge de la matrice vers les fibres et conditionne donc les propriétés mécaniques du composite. Nous avons choisi d’évaluer l’adhésion interfaciale en combinant des analyses de mouilllage avec des tests mécaniques aux échelles microscopique et macroscopique. Le test micromécanique de la microgoutte permet de mettre en évidence le rôle central de l’ensimage des fibres sur la contrainte de cisaillement interfaciale. L’adhésion thermodynamique, déterminé par des mesures d’énergie de surface, est en accord avec la contrainte de cisaillement et souligne l’influence de la polarité de l’ensimage. A l’échelle macroscopique, les essais de traction hors-axe sur composites unidirectionnels permettant de solliciter l’interface en cisaillement quasi-plan ont mis en exergue une corrélation entre les échelles micro et macro. L’étude a également permis de dégager une forte augmentation de l’adhésion grâce à une modification de la matrice acrylique, ainsi qu’une dégradation des propriétés interfaciales à l’échelle micro par vieillissement hydrolytique. Cette étude constitue une première base de données concernant les propriétés interfaciales de composites thermoplastiques acryliques et démontre l’importance d’une étude multi-échelles dans la conception de nouveaux composites. / The present study was initiated by the development of a new processing route, i.e. latex-dip impregnation, for thermoplastic (TP) acrylic semi-finished materials. The composites resulting from thermocompression of TPREG I plies were studied by focusing of interfacial adhesion. Indeed the fiber/matrix interface governs the stress transfer from matrix to fibers. Thus, a multi-scale analysis of acrylic matrix/fiber interfaces was conducted by considering microcomposites, as models for fiber-based composites, and unidirectional (UD)macro-composites. The study displayed various types of sized glass and carbon fibers. On one hand, the correlation between thermodynamic adhesion and practical adhesion, resulting from micromechanical testing, is discussed by highlighting the role of the physico-chemistry of the created interphase. Wetting and thermodynamical adhesion are driven by the polarity of the film former of the sizing. On the other hand, in-plane shear modulus values from off-axis tensile test results on UD composites are consistent with the quantitative analyses of the interfacial shear strength obtained from microcomposites. More specifically, both tests have enabled a differentiation of interface properties based on the fiber sizing nature for glass and carbon fiber-reinforced (micro-)composites. The study of overall mechanical and interface properties of glass and carbon fiber/acrylic composites revealed the need for tailoring interfacial adhesion. Modifications of the matrix led to successful increases of interfacial adhesion in glass fiber/acrylic composites. An additional hygrothermal ageing study evidenced a significant loss of interfacial shear strength at micro-scale which was not observed for UD composites. The results of this study are a first step towards a database of relevant interface properties of structural TP composites. Finally, the analyses of interfaces/phases at different scales demonstrate the importance of a multi-scale approach to tailor the final properties of composite parts.