Le sujet de thèse concerne l'étude de réseaux réguliers de nanofils magnétiques auto-organisés. Deux approches ont été utilisées pour la fabrication : 1) Préparation de réseaux planaires de nanofils alternés (Fe,Ag) sur Mo(110). Ce mode de croissance est attribué au caractère non miscible des deux métaux et à un mécanisme modulé de relaxation des contraintes d'épitaxie. 2) Préparation de nanofils de Fer sur une surface déjà structurée en tranchées périodiques. Ces tranchées se forment spontanément lors de la croissance homoépitaxiale d'un métal cc de W(110) (ou Mo) à température modérée. La période de la structuration unidimensionnelle est contrôlable par la température de dépôt. La deuxième étape consiste à déposer le Fer sur ce gabarit. Pour une température définie, Fe croît au fond des tranchées pour former des fils régulièrement espacés. Des réseaux de fils en trois dimensions ont aussi été fabriqués. Du point de vue magnétique, les deux systèmes présentent une forte anisotropie uniaxiale avec l'axe de facile aimantation planaire, le long des fils. A température ambiante les systèmes sont superparamagnétiques. L'évolution de la coercitivité en fonction de la température s'interprète selon un processus de renversement d'aimantation thermiquement activé par nucléation/propagation. Le renversement met en jeu plusieurs fils couplés pour le premier système et s'effectue au sein des fils individuels dans le deuxième.

Les travaux présentés dans ce manuscrit sont consacrés à la croissance par épitaxie par jets moléculaires (EJM) de nanostructures isolées de Ge sur Si. Nous nous sommes intéressés à trois types de nanostructures; des boîtes quantiques isoléees de Ge avec une forte densité, des boîtes de Ge auto organisées sur des îlots de Si et des nanostructures de Ge incorporées dans des nanofils de Si. Un effort important a été porté sur l'élaboration de ces nanostructures par la voie EJM et sur la caractérisation de leurs propriétés structurales et chimiques. Nous avons mis en évidence par une étude de diffraction X en incidence rasante (GID) et par spectroscopie d'absorption X (EXAFS) que les boîtes quantiques de Ge épitaxiées à travers une fine couche d'oxyde étaient fortement contraintes par rapport au substrat de Si et sont presque pures Ge. La structure cristalline des boites de Ge encapsulées dans le Si a été étudiée par microscopie électronique en haute résolution (MET) et une étude par photoluminescence à basse température a montré une émission de ces boîtes dans le spectre visible. Cette luminescence a été attribuée à la présence de<br />liaison résiduelle Ge-O à l'interface entre les boîtes et le Si d'encapsulation. La croissance d'îlots de Si par épitaxie latérale à travers la couche d'oxyde a permis de supprimer ces liaisons et d'obtenir une luminescence des boîtes de Ge dans l'infra rouge avec une très faible largeur de raie. Ce phénomène est attribué à une faible dispersion en taille des boites<br />de Ge élaborées sur ces ilots de Si. Le dernier volet de ces travaux a porté sur l'élaboration de nanofils de Si par la voie VLS et sur l'incorporation de couches fines de Ge dans ces nanofils. L'interdiffusion du silicium dans ces couches de Ge a été quantifié par diffraction anomale et la structure cristalline des fils a été étudiée par MET.

Techn. Universiẗat, Diss., 2003--Darmstadt.

abstract: A dual chamber molecular beam epitaxy (MBE) system was rebuilt for the growth of 6.1 Angstrom II-VI and III-V compound semiconductor materials that are to be used in novel optoelectronic devices that take advantage of the nearly continuous bandgap availability between 0 eV and 3.4 eV. These devices include multijunction solar cells and multicolor detectors. The MBE system upgrade involved the conversion of a former III-V chamber for II-VI growth. This required intensive cleaning of the chamber and components to prevent contamination. Special features including valved II-VI sources and the addition of a cold trap allowed for the full system to be baked to 200 degrees Celsius to improve vacuum conditions and reduce background impurity concentrations in epilayers. After the conversion, the system was carefully calibrated and optimized for the growth of ZnSe and ZnTe on GaAs (001) substrates. Material quality was assessed using X-ray diffraction rocking curves. ZnSe layers displayed a trend of improving quality with decreasing growth temperature reaching a minimum full-width half-maximum (FWHM) of 113 arcsec at 278 degrees Celsius. ZnTe epilayer quality increased with growth temperature under Zn rich conditions attaining a FWHM of 84 arcsec at 440 degrees Celsius. RHEED oscillations were successfully observed and used to obtain growth rate in situ for varying flux and temperature levels. For a fixed flux ratio, growth rate decreased with growth temperature as the desorption rate increased. A directly proportional dependence of growth rate on Te flux was observed for Zn rich growth. Furthermore, a method for determining the flux ratio necessary for attaining the stoichiometric condition was demonstrated. / Dissertation/Thesis / M.S. Electrical Engineering 2012

abstract: This work is an investigation into the information provided by the concurrent use of in situ reflection high energy electron diffraction (RHEED) and reflection electron energy loss spectroscopy (REELS). The two analytical methods were employed during growth of metal, semiconductor and superconductor thin films by molecular beam epitaxy (MBE). Surface sensitivity of the REELS spectrometer was found to be less than 1 nm for 20 KeV electrons incident at a 2 degree angle to an atomically flat film surface, agreeing with the standard electron escape depth data when adjusted incident angle. Film surface topography was found to strongly influence the REELS spectra and this was correlated with in situ RHEED patterns and ex situ analysis by comparison with atomic force microscopy (AFM). It was observed in all the experimental results that from very smooth films the plasmon peak maxima did not fall at the predicted surface plasmon values but at slightly higher energies, even for nearly atomically flat films. This suggested the REELS plasmon loss spectra are always a combination of surface and bulk plasmon losses. The resulting summation of these two types of losses shifted the peak to below the bulk plasmon value but held its minimum to a higher energy than the pure surface plasmon value. Curve fitting supported this conclusion. / Dissertation/Thesis / Ph.D. Engineering Science 2012

In dieser Arbeit werden Ergebnisse zur reaktiven epitaktischen Schichtabscheidung von CoSi$_2$ auf Si(001)-basierten epitaktischen Heterostrukturen präsentiert. Während der Abscheidung wurde Reflexionsbeugung hochenergetischer Elektronen (RHEED) zur in situ Charakterisierung der Oberfläche eingesetzt. Mit Hilfe eines Computerprogrammes zur kinematischen Simulation von RHEED-Beugungsdiagrammen konnten die aufgenommenen Beugungsbilder von A- und B-Typ-CoSi$_2$ interpretiert werden. Aus weiteren Analysen (XRD, RBS, XRR, TEM, TED) ergab sich, daß sich bei tiefen Substrattemperaturen CoSi$_2$-Schichten bilden, die A- und B-Typ-CoSi$_2$ enthalten. Schichten, die bei hohen Temperaturen gefertigt wurden, weisen nur A-Typ CoSi$_2$ auf.

This work is concerning the study of model ceria based calalysts structure by methods of electron diffraction RHEED and photoelectron spectroscopy XPS. The influence of deposition conditions and substrate on the growth of epitaxial cerium oxide films on copper single crystals is described in detail. The work then describes the interaction of cerium and tin in model systems and the creation of SnCeOx mixed oxide and its structure. In the last chapter, the interaction of palladium with cerium and tin oxide layers is examined, and the creation of paladium bimetallic alloys is described. Powered by TCPDF (www.tcpdf.org)

Advancements in nanoscale engineering of oxide interfaces and heterostructures have led to discoveries of emergent phenomena and new artificial materials. Reactive molecular-beam epitaxy (MBE) and pulsed-laser deposition (PLD) are the two most successful growth techniques for epitaxial heterostructures of complex oxides. PLD possesses experimental simplicity, low cost, and versatility in the materials to be deposited. Reactive MBE employing alternately-shuttered elemental sources (atomic layer-by-layer MBE, or ALL-MBE) can control the cation stoichiometry precisely, thus producing oxide thin films of exceptional quality. There are, however, major drawbacks to the two techniques. Reactive MBE is limited to source elements whose vapor pressure is sufficiently high; this eliminates a large fraction of 4- and 5-d metals. In addition, the need for ozone to maintain low-pressure MBE conditions increases system complexity in comparison to conventional PLD. On the other hand, conventional PLD using a compound target often results in cation off-stoichiometry in the films. This thesis presents an approach that combines the strengths of reactive MBE and PLD: atomic layer-by-layer laser MBE (ALL-Laser MBE) using separate oxide targets. Ablating alternately the targets of constituent oxides, for example SrO and TiO2, a SrTiO3 film can be grown one atomic layer at a time. Stoichiometry for both the cations and oxygen in the oxide films can be controlled. Using Sr1+xTi1-xO3, CaMnO3, BaTiO3 and Ruddlesden–Popper phase Lan+1NinO3n+1 (n = 4) as examples, the technique is demonstrated to be effective in producing oxide films with stoichiometric and crystalline perfection. By growing LaAl1+yO3 films of different stoichiometry on TiO2-terminated SrTiO3 substrate at high oxygen pressure, it is shown that the behavior of the two-dimensional electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 interface can be quantitatively explained by the polar catastrophe mechanism. / Physics

Les jonctions tunnel magnétiques épitaxiées Fe/MgO/Fe(001) présentent des comportements remarquables dans la limite des faibles ou des fortes épaisseurs de MgO. Ainsi, dans le premier cas, une interaction antiferromagnétique entre les deux couches de fer est observée ; dans le second, des effets de filtrage en symétrie conduisent à l?obtention de fortes valeurs de magnétorésistance. Les expériences réalisées au cours de cette thèse visent à étudier et mettre en relation ces deux régimes de propriétés extrêmes. Des analyses en tension et en température nous permettent d?étudier les conséquences d?une modulation de la structure cristalline des électrodes et/ou de l?interface sur le transport polarisé en spin. Dans ce cadre, nous nous intéressons à trois systèmes : des jonctions hybrides Fe/MgO(001)/CoFeB, où l?électrode de CoFeB est déposée par pulvérisation cathodique puis cristallisée in situ, des jonctions Fe/MgO/Fe à texture (001), ainsi que des jonctions Fe/MgO/Fe monocristallines présentant une rugosité artificielle à l?interface barrière/électrode. Le couplage antiferromagnétique dans des systèmes Fe/MgO/Fe(001) à barrière fine est étudié grâce à des mesures de magnétométrie sur la gamme de température [5 K ; 500 K]. Nous considérons aussi l?effet de modifications structurales et/ou chimiques de l?interface par le biais de l?introduction d?une rugosité contrôlée ou d?un contaminant. Les résultats les plus originaux de cette thèse sont obtenus grâce à l?introduction d?une rugosité artificielle à l?interface Fe/MgO ; contre toute attente, ce désordre contrôlé peut en effet augmenter l?effet de magnétorésistance ou l?intensité du couplage antiferromagnétique / Epitaxial magnetic tunnel junctions Fe/MgO/Fe(001) exhibit noteworthy behaviors for both small and large MgO thicknesses. In the first case, a strong antiferromagnetic interaction between Fe layers is observed, whereas symmetry filtering effects occur for large barriers, leading to high TMR values. The aim of the experiments performed during this thesis is to study and link these two behaviors. We consider the effect of a modulation of electrodes and/or interfaces crystalline structure on spin-polarized transport, by means of temperature and voltage analyses. In this framework, we focus on three systems: Fe/MgO(001)/CoFeB hybrid junctions, where the CoFeB electrode is grown by sputtering and in situ recrystallized, textured Fe/MgO/Fe(001) junctions, and finally single crystalline (001)Fe/MgO/Fe junctions with an artificial roughness at the electrode/barrier interface. The antiferromagnetic coupling in epitaxial Fe/MgO/Fe(001) systems with a thin MgO barrier is studied by magnetometry measurements in the [5 K; 500 K] range. We also consider the effect of structural and/or chemical changes resulting from a controlled roughness or a contamination on the coupling. The most interesting results of this thesis are obtained with the introduction of an artificial roughness at the Fe/MgO interface. Unexpectedly, this controlled disorder can improve the magnetoresistance effect or the coupling intensity. In both cases, this result is attributed to a Fe-O hybridization, which emphasizes the role of oxygen in MgO based magnetic tunnel junctions for both behaviors associated with extremely thin or thick barriers

Dans un contexte où les limites intrinsèques des matériaux classiques de l’industrie CMOS sont en passe d’être atteintes du fait de la forte miniaturisation des composants, le développement de la microélectronique requiert la définition de nouvelles solutions pour combiner sur un même substrat (le silicium) des matériaux différents aux propriétés physiques variées. Ceci devrait permettre d’intégrer sur silicium des fonctionnalités nouvelles. Parmi les matériaux d’intérêt, les oxydes fonctionnels de la famille des pérovskites offrent une large gamme de propriétés et attirent donc une attention particulière. D’autre part, la recherche se porte aussi sur les semi-conducteurs de la classe III-V et le Ge pour leurs propriétés optiques ou de transport de charges. Cependant, la grande hétérogénéité chimique et cristallographique entre ces matériaux rend leur association sur silicium par voie épitaxiale particulièrement délicate. Dans ce contexte, ce travail de thèse consiste en une étude approfondie de l’interface Ge sur SrTiO3et des mécanismes à l’origine des modes d’accommodation et de croissance du semi-conducteur sur le substrat pérovskite. Les échantillons, fabriqués par épitaxie par jets moléculaires, ont été étudiés par caractérisations in situ, au synchrotron, diffraction de rayons X en incidence rasante et spectroscopie de photoémission. Des images de microscopie électronique en transmission sont venues compléter cette étude. La combinaison de ces résultats a permis de comprendre et de décrire deux aspects spécifiques des systèmes III-V et Ge sur SrTiO3. Le mode de croissance Volmer-Weber et la compétition entre les orientations cristallines(001) et (111) du Ge sont décrits dans une première partie. La relation d’épitaxie de Ge/SrTiO3est identifiée et l’influence des énergies d’adhésion et de surface libre du semi-conducteur sur sa croissance est élucidée. Dans une deuxième partie, le mode d’accommodation du Ge est plus spécifiquement étudié. La mise en place d’un réseau de dislocations d’interface est observée expérimentalement et analysée à l’aide d’un modèle numérique. Ce travail de thèse a permis de discuter de l’interface d’un système épitaxié très hétérogène et il ouvre des perspectives intéressantes, liées aux spécificités de l’accommodation aux interfaces semi-conducteurs/oxydes, pour l’intégration monolithique de Ge et de III-V sur des substrats d’oxydes/Si. / With the recent developments of the microelectronic industry, the intrinsic limits of the classical CMOS materials are being reached because of the strong miniaturization. Thus, the microelectronic industry is waiting for new solutions for combining, on the same substrate (silicon), different materials with various physical properties in the framework of integrating new functionalities on silicon. Research is now focusing on perovskite oxides because of the very wide range of properties they are offering (electronic, magnetic, etc.), but also on III-V semiconductors for the development of integrated photonic devices and on Ge for its electronic transport properties. However, combining these materials is challenging due to their strong chemical and crystallographic heterogeneity. Thus, this thesis focuses on the Ge/SrTiO3 system. The accommodation mode and growth mechanism have been studied by in situ, synchrotron-based, characterization methods like grazing incidence X-ray scattering and X-ray photoemission spectroscopy. The samples were prepared by molecular beam epitaxy. Transmission electron microscopy images complemented the study. The combination of these results have allowed for highlighting two specificities of the III-V or Ge/SrTiO3epitaxial systems. In a first chapter, the Volmer-Weber growth mode and a competition between (001)and (111)-oriented Ge islands is described. Epitaxial relationship between Ge and SrTiO3, chemical bonds at the interface and influence of adhesion and surface energies on the growth mode are described. In a second part, the specific accommodation mode of the Ge/SrTiO3 interface is studied. The development of a misfit dislocation network during the growth is experimentally observed and analyzed on the basis of a numerical model of the interface. This work provides state of the art understanding of the interface of weakly bonded epitaxial systems and opens interesting perspectives, especially related to the accommodation mode of semiconductors/oxides interfaces, for the monolithic integration of III-V or Ge on oxides/Si substrates.