Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Auswertung und den Ergebnissen von Mehrwellenlängen–Polarisations–Ramanlidarmessungen, die im Rahmen des Saharastaubschließungsexperiments Saharan Mineral Dust Experiment (SAMUM) durchgeführt wurden. Das SAMUM–Projekt erstreckte sich über zwei Intensivmesszeiträume im Mai und Juni 2006 in Marokko (SAMUM–1) und im Januar und Februar 2008 auf den Kapverdischen Inseln (SAMUM–2). Desweiteren werden zusätzliche Lidarmessungen besprochen, die im Mai und Juni 2008 auf den Kapverdischen Inseln durchgeführt wurden. Die geometrischen und optischen Eigenschaften der während dieser Experimente mit mehreren hochmodernen Lidargeräten beobachteten Mineralstaub- und Biomassenverbrennungsaerosolschichten werden anhand von Fallstudien und mehrwöchigen, höhenaufgelösten Mittelwerten beschrieben. Zudem werden Kalibrierungen und Korrekturen vorgestellt, die zur Qualitätssicherung der gewonnenen Messdaten durchgeführt wurden. Ein im Rahmen der Arbeit entwickeltes, auf quantitativen Messungen des linearen Partikeldepolarisationsverhältnisses basierendes Verfahren zur höhenaufgelösten Trennung der Anteile von Mineralstaub und Biomassenverbrennungsaerosol an den während SAMUM–2 gemessenen Rücktreu- und Extinktionsprofilen wird vorgestellt und angewandt. Die Auswertung der Mehrwellenlängenlidarmessungen der SAMUM–Kampagnen ermöglichte eine spektral aufgelöste Charakterisierung der optischen Eigenschaften von Saharastaubpartikeln. Besondere Aufmerksamkeit wurde auf die Bestimmung der intensiven Parameter Extinktions–zu–Rückstreuverhältnis (Lidarverhältnis), lineares Partikeldepolarisationsverhältnis sowie Ångströmexponent der Rückstreu- und Extinktionskoeffizienten gelegt. Die im Rahmen von SAMUM bei den Wellenlängen 355, 532 und 1064 nm durchgeführten Lidarmessungen ergaben mittlere Lidarverhältnisse von 55±5 sr für reinen Saharastaub. Während SAMUM wurden außerdem erstmals quantitative Messergebnisse des linearen Partikeldepolarisationsverhältnisses von reinem Saharastaub bei mehreren Wellenlängen gewonnen. Die mittleren Werte dieser Größe lagen bei 0.26±0.06 (355 und 1064 nm), 0.31±0.03 (532 nm) und 0.37±0.07 (710 nm). Diese Erkenntnisse liefern wichtige Informationen für die Auswertung von Messungen mit weniger fortschrittlichen Lidargeräten. Die durch SAMUM gewonnenen Erkenntnisse der optischen Eigenschaften von Mineralstaub erlauben eine eindeutige Identifikation des Staubanteils in Aerosolschichten im Abluftbereich der Wüsten. Zudem wurden Richtgrößen ermittelt, die zur Validierung von Modellen zur Beschreibung von Lichtstreuung an großen, nicht–kugelförmigen Teilchen verwendet werden können. Derartige Streumodelle werden für die Auswertung von Messungen der optischen Eigenschaften von Mineralstaubpartikeln mit passiven Sensoren benötigt und befinden sich zur Zeit eher in einer frühen Entwicklungsphase.

This thesis treats the optical properties of mixed mineral dust and biomass burning aerosol in the thermal infrared (TIR) based on Fourier Transform infrared spectrometer (FTIR) measurements and radiative transfer simulations. The measurements were part of the Saharan Mineral Dust Experiment 2 (SAMUM-2) conducted from January to February 2008 at Praia, Cape Verde. The large amount of different instruments co-located at the main field site during the campaign resulted in a unique dataset comprising in-situ information and remote sensing data perfectly suited for column closure studies. The ultimate goal of this work is to investigate the consistency of microphysical and TIR remote sensing data. This is achieved by reproducing the measured radiances at top and bottom of the atmosphere (TOA, BOA) with a radiative transfer model, which assimilates the microphysical aerosol information gathered during SAMUM-2. The first part of the thesis describes several experimental efforts, including a novel calibration method and a drift correction algorithm for the ground-based FTIR instrument operated within the scope of SAMUM-2 by the author. The second part introduces the concurrent radiative transfer library PIRATES, which has been developed in the framework of this thesis for the analysis of TIR aerosol optical properties. The third and final part of the treatise compares measured and simulated spectra for various typical scenarios encountered during SAMUM-2. It is demonstrated in three case studies, that measured radiances in the TIR atmospheric window region (8-12 µm) can be reproduced at BOA and TOA by radiative transfer simulations assuming spheroidal model particles. Moreover, spherical particles are shown to be an inadequate model for mineral dust aerosol in this spectral region unless the aerosol optical depth is small.

Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Auswertung und den Ergebnissen von Mehrwellenlängen–Polarisations–Ramanlidarmessungen, die im Rahmen des Saharastaubschließungsexperiments Saharan Mineral Dust Experiment (SAMUM) durchgeführt wurden. Das SAMUM–Projekt erstreckte sich über zwei Intensivmesszeiträume im Mai und Juni 2006 in Marokko (SAMUM–1) und im Januar und Februar 2008 auf den Kapverdischen Inseln (SAMUM–2). Desweiteren werden zusätzliche Lidarmessungen besprochen, die im Mai und Juni 2008 auf den Kapverdischen Inseln durchgeführt wurden. Die geometrischen und optischen Eigenschaften der während dieser Experimente mit mehreren hochmodernen Lidargeräten beobachteten Mineralstaub- und Biomassenverbrennungsaerosolschichten werden anhand von Fallstudien und mehrwöchigen, höhenaufgelösten Mittelwerten beschrieben. Zudem werden Kalibrierungen und Korrekturen vorgestellt, die zur Qualitätssicherung der gewonnenen Messdaten durchgeführt wurden. Ein im Rahmen der Arbeit entwickeltes, auf quantitativen Messungen des linearen Partikeldepolarisationsverhältnisses basierendes Verfahren zur höhenaufgelösten Trennung der Anteile von Mineralstaub und Biomassenverbrennungsaerosol an den während SAMUM–2 gemessenen Rücktreu- und Extinktionsprofilen wird vorgestellt und angewandt. Die Auswertung der Mehrwellenlängenlidarmessungen der SAMUM–Kampagnen ermöglichte eine spektral aufgelöste Charakterisierung der optischen Eigenschaften von Saharastaubpartikeln. Besondere Aufmerksamkeit wurde auf die Bestimmung der intensiven Parameter Extinktions–zu–Rückstreuverhältnis (Lidarverhältnis), lineares Partikeldepolarisationsverhältnis sowie Ångströmexponent der Rückstreu- und Extinktionskoeffizienten gelegt. Die im Rahmen von SAMUM bei den Wellenlängen 355, 532 und 1064 nm durchgeführten Lidarmessungen ergaben mittlere Lidarverhältnisse von 55±5 sr für reinen Saharastaub. Während SAMUM wurden außerdem erstmals quantitative Messergebnisse des linearen Partikeldepolarisationsverhältnisses von reinem Saharastaub bei mehreren Wellenlängen gewonnen. Die mittleren Werte dieser Größe lagen bei 0.26±0.06 (355 und 1064 nm), 0.31±0.03 (532 nm) und 0.37±0.07 (710 nm). Diese Erkenntnisse liefern wichtige Informationen für die Auswertung von Messungen mit weniger fortschrittlichen Lidargeräten. Die durch SAMUM gewonnenen Erkenntnisse der optischen Eigenschaften von Mineralstaub erlauben eine eindeutige Identifikation des Staubanteils in Aerosolschichten im Abluftbereich der Wüsten. Zudem wurden Richtgrößen ermittelt, die zur Validierung von Modellen zur Beschreibung von Lichtstreuung an großen, nicht–kugelförmigen Teilchen verwendet werden können. Derartige Streumodelle werden für die Auswertung von Messungen der optischen Eigenschaften von Mineralstaubpartikeln mit passiven Sensoren benötigt und befinden sich zur Zeit eher in einer frühen Entwicklungsphase.:1 Introduction 1 2 The SAMUM Campaigns 5 2.1 Concept and Design . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5 2.2 Dust Sources in Northern Africa . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6 2.3 Aerosol in the Outflow Region of West Africa . . . . . . . . . . . . . . 8 2.4 Field Sites . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 3 Theory 17 3.1 Light Scattering in the Atmosphere . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17 3.2 Lidar Principle and Lidar Equation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21 3.3 Basic Lidar Techniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24 3.3.1 Elastic–backscatter Lidar . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24 3.3.2 Raman Lidar . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25 3.3.3 High Spectral Resolution Lidar . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27 3.3.4 Polarization Lidar . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28 4 Aerosol Characterization with Lidar 33 4.1 Aerosol Typing . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33 4.2 Aerosol–type Separation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34 4.3 Inversion with Regularization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38 5 Instrumentation 43 5.1 MULIS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43 5.2 POLIS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44 5.3 HSRL . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44 5.4 BERTHA . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45 5.4.1 System Properties and Data Analysis . . . . . . . . . . . . . . . 45 5.4.2 Measurement of the Linear Volume Depolarization Ratio . . . . 48 5.4.3 Corrections . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52 5.4.3.1 Overlap Correction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52 5.4.3.2 Polarization–dependent Receiver Transmission . . . . . 54 5.4.3.3 Depolarization Extrapolation . . . . . . . . . . . . . . 61 5.5 Sun Photometers . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65 5.6 Radiosonde . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66 5.7 Backward Trajectories . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66 6 Results 67 6.1 SAMUM–1, Morocco, Summer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67 6.1.1 Overview . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67 6.1.2 Measurement Case: 15 May 2006 . . . . . . . . . . . . . . . . . 69 6.1.3 Measurement Case: 3 June 2006 . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73 6.1.4 General Findings and Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . 78 6.2 SAMUM–2a, Cape Verde, Winter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87 6.2.1 Overview . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87 6.2.2 Measurement Case: 31 January 2008 . . . . . . . . . . . . . . . 89 6.2.3 General Findings and Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . 96 6.3 SAMUM–2b, Cape Verde, Summer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107 6.3.1 Overview . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107 6.3.2 Measurement Case: 3–4 June 2008 . . . . . . . . . . . . . . . . 108 6.3.3 General Findings and Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . 112 7 SAMUMmary: Milestones and Outlook 119 8 Appendix 127 8.1 Error Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 127 8.1.1 Backscatter Coefficients . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 128 8.1.2 Extinction Coefficients . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 131 8.1.3 Lidar Ratios . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 133 8.1.4 Ångström Exponents . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 133 8.1.5 Volume Depolarization Ratios . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 134 8.1.6 Particle Depolarization Ratios . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 137 8.2 List of Abbreviations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 139 8.3 List of Symbols . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 141

This thesis treats the optical properties of mixed mineral dust and biomass burning aerosol in the thermal infrared (TIR) based on Fourier Transform infrared spectrometer (FTIR) measurements and radiative transfer simulations. The measurements were part of the Saharan Mineral Dust Experiment 2 (SAMUM-2) conducted from January to February 2008 at Praia, Cape Verde. The large amount of different instruments co-located at the main field site during the campaign resulted in a unique dataset comprising in-situ information and remote sensing data perfectly suited for column closure studies. The ultimate goal of this work is to investigate the consistency of microphysical and TIR remote sensing data. This is achieved by reproducing the measured radiances at top and bottom of the atmosphere (TOA, BOA) with a radiative transfer model, which assimilates the microphysical aerosol information gathered during SAMUM-2. The first part of the thesis describes several experimental efforts, including a novel calibration method and a drift correction algorithm for the ground-based FTIR instrument operated within the scope of SAMUM-2 by the author. The second part introduces the concurrent radiative transfer library PIRATES, which has been developed in the framework of this thesis for the analysis of TIR aerosol optical properties. The third and final part of the treatise compares measured and simulated spectra for various typical scenarios encountered during SAMUM-2. It is demonstrated in three case studies, that measured radiances in the TIR atmospheric window region (8-12 µm) can be reproduced at BOA and TOA by radiative transfer simulations assuming spheroidal model particles. Moreover, spherical particles are shown to be an inadequate model for mineral dust aerosol in this spectral region unless the aerosol optical depth is small.