Neste trabalho apresentamos os resultados da deposição e caracterização de filmes de oxinitreto de silício (SiOxNy) pela técnica de deposição química a vapor assistida por plasma (PECVD) à baixas temperaturas (320oC). O objetivo deste trabalho é obter filmes de ligas amorfas de silício, oxigênio e nitrogênio com composição química ajustável de forma contínua desde à do SiO2 até a do Si3N4 visando sua aplicação em dispositivos ópticos e eletrônicos. Os filmes foram crescidos a partir de duas misturas gasosas (silano, óxido nitroso e nitrogênio) e (silano, óxido nitroso e amônia) e a relação entre os fluxos dos gases foi variada de forma a obter as composições químicas desejadas na fase sólida. Foi procurado também obter filmes com alta e baixa taxa de deposição, para as diferentes aplicações. Os filmes foram caracterizados através da técnica de espectroscopia por retroespalhamento Rutherford (RBS) para a obtenção da composição química, espectroscopia de absorção no infravermelho (FTIR) para a determinação das ligações químicas, elipsometria para a determinação de propriedades ópticas como índice de refração e a técnica de X-ray Absorption Near Edge Structure (XANES) para o estudo de estrutura de ordem local e média em torno de uma determinada espécie atômica. Os resultados demonstraram que com as duas misturas gasosas é possível variar a composição dos filmes de forma contínua permitindo assim um controle preciso das concentrações atômicas e, portanto, um bom controle do índice de refração. Os filmes não apresentaram incorporação significativa de ligações Si-H, tornando-os bons candidatos para as aplicações em dispositivos optoeletrônicos. A incorporação de nitrogênio foi mais eficiente para as amostras crescidas com NH3 em comparação às crescidas com N2. As amostras de baixa taxa de deposição apresentaram densidades semelhantes, podendo ser utilizada qualquer uma das misturas gasosas na produção dos filmes. Para a obtenção de filmes espessos, as amostras crescidas com nitrogênio apresentaram melhores características quanto a densidade em comparação às crescidas com amônia. / In this work, we present results on the deposition and characterization of silicon oxynitride films (SiOxNy) deposited by plasma enhanced chemical vapor deposition (PECVD) at low temperatures (320ºC). Our goal is to obtain silicon, oxygen and nitrogen amorphous alloys with tunable chemical composition from silicon dioxide to stoichiometric silicon nitride, for optical and electronic applications. The films were grown from two different gaseous mixtures: (silane, nitrous oxide and nitrogen) and (silane, nitrous oxide and ammonia). The flow ratio among these precursor gases was varied in order to obtain the desired chemical composition in the solid phase. We also sought to obtain films with high and low deposition rate, for the different applications. The films were characterized by Rutherfor Backscatering spectroscopy (RBS) to obtain the chemical composition, by Fourier Transform Infrared (FTIR) to determine and chemical bonds, by elipsometry to determine the optical properties such as refractive index and by the X-ray Absorption Near Edge Structure (XANES) to study the local and medium order structure. The results demonstrated that with the two gaseous mixtures is possible to obtain films with chemical composition varying in a continuous way, thus allowing a precise control of the atomic concentration and, therefore, of the refractive index. The films do not show significant incorporation of Si-H bonds, making then good candidates for optoelectronic devices applications. The nitrogen incorporation was more efficient in samples grown with NH3 in comparison with those grown with N2. The low deposition rate samples presented similar density, so anyone of these gaseous mixtures can be utilized for film production. To obtain thick films nitrogen precursor mixtures lead to better material properties than ammonia mixtures.

Neste trabalho apresentamos os resultados da deposição e caracterização de filmes de oxinitreto de silício (SiOxNy) pela técnica de deposição química a vapor assistida por plasma (PECVD) à baixas temperaturas (320oC). O objetivo deste trabalho é obter filmes de ligas amorfas de silício, oxigênio e nitrogênio com composição química ajustável de forma contínua desde à do SiO2 até a do Si3N4 visando sua aplicação em dispositivos ópticos e eletrônicos. Os filmes foram crescidos a partir de duas misturas gasosas (silano, óxido nitroso e nitrogênio) e (silano, óxido nitroso e amônia) e a relação entre os fluxos dos gases foi variada de forma a obter as composições químicas desejadas na fase sólida. Foi procurado também obter filmes com alta e baixa taxa de deposição, para as diferentes aplicações. Os filmes foram caracterizados através da técnica de espectroscopia por retroespalhamento Rutherford (RBS) para a obtenção da composição química, espectroscopia de absorção no infravermelho (FTIR) para a determinação das ligações químicas, elipsometria para a determinação de propriedades ópticas como índice de refração e a técnica de X-ray Absorption Near Edge Structure (XANES) para o estudo de estrutura de ordem local e média em torno de uma determinada espécie atômica. Os resultados demonstraram que com as duas misturas gasosas é possível variar a composição dos filmes de forma contínua permitindo assim um controle preciso das concentrações atômicas e, portanto, um bom controle do índice de refração. Os filmes não apresentaram incorporação significativa de ligações Si-H, tornando-os bons candidatos para as aplicações em dispositivos optoeletrônicos. A incorporação de nitrogênio foi mais eficiente para as amostras crescidas com NH3 em comparação às crescidas com N2. As amostras de baixa taxa de deposição apresentaram densidades semelhantes, podendo ser utilizada qualquer uma das misturas gasosas na produção dos filmes. Para a obtenção de filmes espessos, as amostras crescidas com nitrogênio apresentaram melhores características quanto a densidade em comparação às crescidas com amônia. / In this work, we present results on the deposition and characterization of silicon oxynitride films (SiOxNy) deposited by plasma enhanced chemical vapor deposition (PECVD) at low temperatures (320ºC). Our goal is to obtain silicon, oxygen and nitrogen amorphous alloys with tunable chemical composition from silicon dioxide to stoichiometric silicon nitride, for optical and electronic applications. The films were grown from two different gaseous mixtures: (silane, nitrous oxide and nitrogen) and (silane, nitrous oxide and ammonia). The flow ratio among these precursor gases was varied in order to obtain the desired chemical composition in the solid phase. We also sought to obtain films with high and low deposition rate, for the different applications. The films were characterized by Rutherfor Backscatering spectroscopy (RBS) to obtain the chemical composition, by Fourier Transform Infrared (FTIR) to determine and chemical bonds, by elipsometry to determine the optical properties such as refractive index and by the X-ray Absorption Near Edge Structure (XANES) to study the local and medium order structure. The results demonstrated that with the two gaseous mixtures is possible to obtain films with chemical composition varying in a continuous way, thus allowing a precise control of the atomic concentration and, therefore, of the refractive index. The films do not show significant incorporation of Si-H bonds, making then good candidates for optoelectronic devices applications. The nitrogen incorporation was more efficient in samples grown with NH3 in comparison with those grown with N2. The low deposition rate samples presented similar density, so anyone of these gaseous mixtures can be utilized for film production. To obtain thick films nitrogen precursor mixtures lead to better material properties than ammonia mixtures.

Au cours de ces dernières années, les nanostructures à base de silicium et de germanium, enfouies dans une matrice diélectrique, ont été largement étudiées en raison de leurs applications potentielles dans la nanoélectronique et l’optoélectronique. Afin de fabriquer des dispositifs de haute performance avec des nanocristaux Si1-xGex, il est nécessaire de connaître et de contrôler leurs propriétés structurelles et électriques, ce qui est le but de ce travail. Pour cela, nous avons utilisé la co-implantation ionique de Si et de Ge avec différentes doses dans des matrices de SiO2 pour synthétiser les NCx de Si1-xGex. Concernant l’influence de la matrice sur les propriétés des NCx, nous avons également utilisé l’implantation ionique de Ge dans des films minces de SiOxNy riches en Si élaborés par PECVD. Enfin, l’effet de la présence des dopants sur les propriétés structurales et électriques des NCx de Si1-xGex a été étudié par la co-implantation des dopants avec le Si et le Ge dans le SiO2. Suite à l'implantation des éléments désirés (Si, Ge et éventuellement le dopant), la formation des NCx est induite par un recuit thermique à 1000 ou 1100°C. / Semiconductor nanostructures based on silicon and germanium have attracted enormous interest in the last years because of their potential applications in nanoelectronics and optoelectronics. In order to fabricate high performance devices with Si1-xGex nanocrystals, it is required to know and control their structural and electrical properties which is the aim of our study. For that, we used the ionic co-implantation of Si and Ge of different fluences in SiO2 matrices to synthesize the Si1-xGex NCx. Matrix effect on the properties of Si1-xGex NCx, have been also studied by the implantation of Ge in Si-rich SiOxNy thin films prepared by PECVD. Finally, the effect of the presence of dopants on the structural and electrical properties of Si1-xGex NCx has been studied by the co-implantation of dopants with Si and Ge in SiO2. The formation of NCx is induced by thermal annealing at 1000 or 1100 °C after the implantation of the desired elements (Si, Ge and possibly the dopant).

Le système antireflet (SAR) est d‟une grande importance pour les cellules photovoltaïques (PV), surtout pour celles de deuxième génération à base de couches minces. Au cours de ce travail de thèse, nous avons cherché à réaliser un SAR à la fois efficace et répondant aux critères de l‟industrie PV en termes de coût de production et de facilité de mise en oeuvre. Pour cela, nous avons particulièrement étudié le dépôt d‟oxynitrures de silicium (SiOxNy), comme élément de base de ces dispositifs. Les films sont élaborés par pulvérisation cathodique réactive radiofréquence à effet magnétron. Notre volonté a été d‟étudier à la fois le procédé de dépôt, les matériaux obtenus ainsi que la formation de dispositifs fonctionnels. Nous avons tout d‟abord présenté les deux voies d‟élaboration des couches minces de SiOxNy: par procédé conventionnel (PC) où les gaz réactifs ne sont pas pulsés, puis par le procédé de gaz réactif pulsé (PGRP). Nous avons aussi croisé une étude expérimentale par Spectroscopie d‟Emission Optique (SEO) et une modélisation du procédé afin de mieux appréhender les interactions des gaz réactifs avec la cible et leur effet sur le procédé. En parallèle, des dépôts ont été réalisés afin de vérifier la capacité de chacune des deux techniques à déposer des SiOxNy avec une gamme variable de compositions. Nous avons ensuite étudié l‟effet des paramètres de pulse de la méthode PGRP à la fois sur la structure, mais aussi sur les propriétés optiques et électriques des couches minces de SiOxNy. Nous avons cherché ici à valider le lien entre structure et indices de réfraction pour ces films. Enfin, pour réaliser un dispositif AR fonctionnel, des systèmes AR ont été tout d‟abord simulés avec un programme de calcul électromagnétique et optimisés grâce à un algorithme génétique. Les systèmes optimisés ont été ensuite déposés et caractérisés. Une réflectivité moyenne (entre 400 et 900 nm) inférieure à 5 % a ainsi été obtenue. / Antireflective systems (ARS) are of great importance for photovoltaic (PV) cells, especially those of second generation based on thin layers. In this work, we have been looking for achieving an ARS not only efficient but also meeting the criteria of the PV industry in terms of production cost and ease of implementation. For this, we particularly studied the deposition of silicon oxynitrides (SiOxNy), as the base materials of these devices. Films were deposited by cathodic reactive radiofrequency sputtering with a magnetron effect. We desired to study not only the deposition process, the obtained materials but also the realization of functional devices. We firstly presented two routes of SiOxNy thin films deposition: by the Conventional Process (CP) where the reactive gases are not pulsed, and by the Reactive Gas Pulsing Process (RGPP). We also combined an experimental study by Optical Emission Spectroscopy (SEO) and process modeling to better understand the reactive gases interactions with the target and their effect on the process. Simultaneously, films depositions were realized to check the potential of each technique to obtain a wide range of silicon oxinitrides composition.Then, we studied the effect of pulse parameters with the RGPP on the structure and also on the optical and electrical properties of SiOxNy thin films. We aimed here to confirm the link between structure and refractive indices for these films. Finally, to achieve a functional AR device, AR systems were firstly simulated with an electromagnetic calculation program and optimized using a genetic algorithm. The optimized systems were then deposited and characterized. An average reflectivity (between 400 and 900 nm) less than 5% was thus reached.

Cette étude concerne les propriétés structurales, optiques et électriques des couches minces d'oxynitrure de silicium ( SiOxNy) élaborées par pulvérisarion cathodique radiofréquence d'une cible de silicium dans un plasma argon-oxygène-azote. La zone d'instabilité de ce procédé réactif a été précisée par spectroscopie d'émission optique et par le suivi de la pression totale et du potentiel d'autopolarisation. Les conditions adéquates d'élaboration qui ont été définies, ont permis de déposer des films dont la composition varie presque linéairement, entre celles du nitrure et de l'oxyde de silicium. Ces couches sont formées par un mélange de nanophases de type SiO2 et Si3N4 incorporées dans une phase de SiOxNy amorphe. Des liaisons pendantes ont aussi été détectées sur les atomes de silicium. Les dépôts présentent des propriétés optiques (indice de réfraction, gap optique) et des propriétés diélectriques très intéressantes et variables en fonction de leur composition et de leur structure