Cette thèse, de nature expérimentale, porte sur l'étude du couplage fluide / interface de croissance en solidification dirigée en lames minces. En solidification naturelle, les écoulements de nature convective ou solutale engendrent un transport de soluté devant le front et modifient la dynamique des microstructures. Ils sont modélisés ici en lames minces par un écoulement de Poiseuille induit par un thermosiphon. Au-delà des effets d'inclinaison de microstructures et d'asymétrie du développement des branchements, un nouveau phénomène est mis en évidence : des ondes progressives interfaciales modifiant fortement les microstructures. Trois types d'ondes sont observés. Leur diagramme d'existence est déterminé en fonction des vitesses de solidification et d'écoulement, et leurs caractéristiques principales en vitesse de phase, amplitude et asymétrie sont identifiées. Elles apparaissent quasi-insensibles à l'épaisseur de l'échantillon et à la longueur thermique. La cohérence de leur mécanisme de propagation est explicitée en tenant compte de la concentration et de la vitesse de l'interface, ainsi que de la forme des microstructures et de leur rejet de soluté. Ces ondes interfaciales créent des modulations de concentration, dont l'échelle caractéristique ne dépend pas de la nature des ondes ou du gradient thermique, mais seulement du rapport entre vitesse de l'écoulement et vitesse de solidification. La microségrégation et donc les propriétés résultantes des matériaux en sont alors directement influencées. / This thesis addresses the experimental study of the coupling between a flow and a growth interface in directional solidification in a thin sample. In natural solidification, the convective or solutal flows both generate a transport of solute along the front and modify the microstructure dynamics. They are modelled here in a thin sample by a Poiseuille flow induced by a thermosiphon. Beyond the effects of microstructure inclination and of asymmetry of sidebranch development, a new phenomenon is evidenced : the existence of the interfacial travelling waves that strongly affect microstructures. Three kinds of waves are observed. Their diagram of existence is determined as a function of both the pulling velocity and the flow velocity, and their main characteristics in phase velocity, amplitude and asymmetry are identified. They appear almost insensitive to the thickness of the sample and to the thermal length. The coherence of their propagation mechanism is made explicit when involving the concentration and the velocity of interface together with the form and the solute rejection of microstructures. These interfacial waves create concentration modulations whose characteristic scale does not depend on the wave type or the thermal gradient, but on the ratio of flow velocity to solidification velocity only. They then directly influence the microsegregation and thus, the resulting material properties.

Cette thèse est le volet expérimental d’un projet de recherche qui vise à développer un code de calcul qui prédit finement la micro ségrégation des aciers présentant une réaction péritectique. La caractérisation expérimentale de la micro ségrégation a été menée grâce à des essais de solidification dirigée et des essais de trempe en cours de solidification dirigée ainsi que sur des échantillons de lingots industriels. Les alliages sélectionnés font partie des systèmes Fe-C-Ni et Fe-C-Cr. Nous avons d’abord étudié sur des aciers solidifiés l’effet de la composition chimique et l’effet du premier solide ferrite / austénite sur la micro ségrégation. Par la suite nous avons caractérisé la formation de la micro ségrégation avec et sans réaction péritectique. On a montré aussi les effets de la taille de la structure, de la microstructure (dendritique / cellulaire)et de la texture du grain sur la micro ségrégation (colonnaire / équiaxe) sur la micro ségrégation. Enfin, nous avons comparé les résultats expérimentaux avec les résultats de la modélisation. / This PhD work is an experimental part of a global R&D project witech aim to study the microsegregation in peritectic steels. The experimental investigations were made by a Directional Solidification device (DS), Quenched Directional Solidification (QDS) and from parts of industrials ingots. The alloys selected were taken from the Fe-C-Ni and Fe-C-Cr systems. On the solidified steels we investigate the effect of the chemical composition and the first solid (ferrite/austenite) on the microsegregation. The next step was the characterization of the microsegregation during the solidification with and without a peritectic reaction. Afterwards we study the effects of the length of the structure, the microstructure (dendritic/cellular) and the texture of the grains (columnar/equiaxed) on the microsegregation. At the end we have do a comparison bethween the experimental results and those from the numerical simulations

Afin de clarifier et caractériser les mécanismes fondamentaux de formation des réseaux étendus cellulaires et dendritiques en régime diffusif, des expériences de solidification dirigée permettant l’observation in situ en temps réel de l’interface solide-liquide d’un alliage transparent ont été réalisées dans l’instrument « DECLIC-DSI» à bord de la Station Spatiale Internationale. Des procédures spécifiques d'analyse d'images ont été développées pour caractériser les réseaux et extraire des données de référence à comparer aux modèles théoriques ou numériques. Les mécanismes d’évolution et de sélection de l'espacement primaire sont décrits et reliés à la courbure macroscopique de l'interface qui apparait comme un paramètre important de la dynamique de réseau. L’obtention de réseaux homogènes étendus nous a permis d'observer des instabilités secondaires du régime cellulaire pour la première fois dans des systèmes tridimensionnels: Oscillation et multiplet structure. Nos analyses mettent en évidence l'absence de cohérence globale de l’oscillation, exceptée dans des zones localement ordonnées dans lesquelles les oscillations de cellules voisines peuvent être synchronisées. Dans une autre gamme de paramètres de contrôle, la formation de multiplets -autre type d'instabilité secondaire- a été observée. La structure et la dynamique de ces multiplets est décrite. Enfin, des essais comparatifs ont été réalisés au sol, pour les mêmes paramètres de croissance, afin de clarifier l'influence de la convection. Les différences entre les expériences au sol et en microgravité, en particulier concernant l'espacement primaire, sont reliées à l'amplitude de la convection. / To clarify and characterize the fundamental physical mechanisms active in the formation of three-dimensional (3D) arrays of cells and dendrites, in situ monitoring of series of experiments on a transparent alloy was carried out under low gravity in the DECLIC-DSI on-board the International Space Station. Image analysis procedures have been developed to characterize the patterns and get benchmark data to compare with theoretical or numerical modelling. The mechanisms of primary spacing evolution and selection are described and related to the macroscopic interface curvature that appeared to be a critical parameter. The extended homogeneous patterns obtained in microgravity enabled us to observe secondary instabilities of the cellular pattern for the very first time in 3D patterns: cell oscillation and multiplet structure. Our analyses highlight the absence of global coherence of cell oscillations, except in locally ordered areas where synchronization of neighbor cells may happen. In another range of control parameters, another type of secondary instability has been identified that corresponds to multiplet formation; the structure and dynamics of those multiplets are also described. Finally, comparative experiments have been performed on ground with similar growth parameters to point out the influence of convection. The differences between ground and microgravity results, especially regarding the primary spacing, are related to fluid flow magnitude.

Nous avons étudié in situ et en temps réel la solidification dirigée d'échantillons minces d'alliages binaires et d'un quasicristal en combinant radiographie et topographie X. Sur Al-3,5%pdsNi non-affiné, nous avons étudié la formation de l'état initial et la morphologie du front de solidification (croissance cellulaire puis dendritique). Les effets des contraintes mécaniques ont été mis en évidence. La transition colonnaire-équiaxe a été étudiée sur Al-3,5%pdsNi affiné. Nous avons décrit le blocage du front colonnaire et le régime de croissance équiaxe ultérieure. L'efficacité des affinants tend vers une limite. Une analyse de la morphologie des microstructures a été effectuée. L'étude du quasicristal i-AlPdMn montre la croissance de grains dodécaédriques facettés. Nous avons mis en évidence les effets de la convection thermosolutale. La visualisation des contraintes montre une forte déformation des grains. L'apparition de porosités a été observée au cours de la fusion des grains.

Nous avons étudié les phénomènes convectifs et leur interaction dynamique avec la formation des microstructures pendant la solidification dirigée d’alliages étalliquesbinaires.La méthode post-mortem a été utilisée d’abord pour étudier la Transition olonnaire-Equiaxe pendant la solidification dirigée d’échantillons cylindriques d’Al-3,5wt%Ni non affiné sous la Technique de Rotation Accélérée de Creuset. La simulation numérique a été éffectuée et acquérie les résultats en concordance avec les manipulations.La technique in-situ a été appliquée pour comprendre l’évolution en fonction de temps des grains pendant solidification d’Al-4wt%Cu. La caractéstiques tatistiques des grains ont été discutées.La convection d’instabilité déclenchée par la poussée ou la tension superfaciale sous les gradients thermiques verticale et horizontale dans un système de double couches liquide-zone poreuse ont réspectivement étudié par analysis d’instabilité linéaire.L’inhomogénéité de la perméabilité de zone pateuse dendritique a été tenue en compte afin de comprendre son influence sur le début de convection pendant la solidification dirigée d’Al-3,5wt%Li. / We studied the convective phenomena and their dynamical interaction with the formation of the microstructurs during directional solidification of binary metallic alloys.The post-mortem method was used first to study the Columnar-Equiaxed-Transition during the directional solidification of unrefined Al-3.5wt%Ni in cylindric samples under the Accelerated Crucible Rotation Technique. The numerical imulation was carried out and achieved the results in agreement with experiments.The in-situ technique was applied to understand the evolution of equiaxed grains during solidification of Al-4wt%Cu in function of time. The statistical characteristics of equiaxed grains were discussed.The buoyancy-driven and surface-tension-driven instability convection under vertical and horizontal thermal gradients in a liquid-porous double-layered system were respectively investigated through linear instability analysis.The inhomogeneity of the dendritic mush permeability was taken into account in order to understand its influence on the triggering of convection during the directional solidification of Al-3.5wt%Li.

Nous avons étudié in situ et en temps réel la structure de grains du silicium multi-cristallin issue de la solidification dirigée en utilisant l’imagerie X synchrotron. La radiographie X permet de suivre l’évolution de l’interface solide/liquide et de caractériser sa dynamique et sa morphologie. La topographie X nous donne des informations sur la structure de grains formée, les contraintes et les défauts issus de la solidification. Nous avons montré l’importance la préparation de l’état initial de la solidification en particulier pour les expériences de reprise sur germe. L’analyse de la morphologie de l’interface solide/liquide nous a permis de caractériser la surfusion cinétique du front de solidification, de comprendre l’évolution des sillons de joints de grains et d’analyser les mécanismes de compétition de grains ainsi que de révéler l’impact des impuretés sur la structure de grains formée à l’issue de la solidification. Le phénomène de maclage a aussi été observé dans nos expériences et nous avons démontré que les macles dans le silicium multi-cristallin peuvent être des macles de croissance. Deux types de macles ont été identifiés et le phénomène de compétition de grains en présence de macles étudié. / We studied in situ and real-time the grain structure of multi-crystalline silicon from directional solidification using synchrotron X-ray imaging techniques. X-ray Radiography gives information on the evolution, dynamics and morphology of the solid/liquid interface. X- ray Topography gives more information on the grain structure, strains and defects that occur during solidification step. We showed the importance of the preparation of the initial stage of solidification in particular in the experiments where solidification is initiated from seed. The analysis of the solid/liquid interface morphology allowed us to characterize the kinetic undercooling of the solidification front, to understand the evolution of the grains boundary grooves and to analyze the mechanisms of grain competition and also to reveal the impurities impact on the grain structure formed at the end of the solidification. We also observed twinning phenomenon in our experiments and we demonstrated that twins in multi-crystalline silicon can be growth twins. Two kinds of silicon twins have been identified and the grain competition phenomenon with twins studied.

Au cours de cette thèse, nous avons étudié in situ la solidification du silicium à l’aide de l'imagerie X-synchrotron. Les deux techniques utilisées lors de la solidification sont la radiographie et la diffraction de Bragg, elles permettent de caractériser: la dynamique des mécanismes de croissance, la cinétique de croissance, la nucléation et la compétition de grains, la déformation du réseau cristallin et les champs de contraintes liés aux dislocations. Ces observations sont combinées avec des caractérisations ex situ pour étudier l'orientation cristallographique, les déformations du réseau cristallin ainsi que les concentrations d'impuretés légères telles que le carbone et l'oxygène.La complémentarité de ces techniques permet d'étudier et de mieux comprendre : les phénomènes physiques liés à la formation de la structure de grain finale. Les résultats concernant la cinétique de croissance de l'interface solide-liquide et des facettes {111}, l'établissement de la structure de grain, l'importance du maclage, l'effet des impuretés légères, le champ de contrainte lié à la croissance et la compétition de grains et les dislocations sont discutés dans le manuscrit. / During this thesis, we studied in situ the solidification of silicon with X-synchrotron imaging. The two techniques used during solidification are radiography and Bragg diffraction and they allow characterizing: dynamic growth mechanisms, growth kinetics, grain nucleation and competition, lattice deformation and dislocation related strain fields. These observations are combined with ex situ characterizations to study the crystallographic orientation, the deformations of the crystal lattice as well as the concentrations of light impurities such as carbon and oxygen. The complementarity of these techniques makes it possible to study and to better understand: the physical phenomena related to the formation of the final grain structure. Results concerning the growth kinetics of the solid-liquid interface and of the {111} facets, the establishment of the grain structure, the importance of twinning, the effect of light impurities, the strain field related to growth and grain competition and dislocations are discussed in the manuscript.

Dans le domaine de l'élaboration des alliages métalliques, les principaux enjeux industriels résident dans la possibilité de maîtriser la structure métallurgique ainsi que les défauts qui surviennent lors de la phase de solidification. Lors de la solidification, les mouvements hydrodynamiques dans la phase liquide ont une influence importante sur les propriétés du produit solidifié. Dans cette étude, la conception d'un nouveau dispositif BATMAF (Bridgman Apparatus with a Travelling MAgnetic Field) constitué d'un four de solidification dirigée et d'une bobine de Bitter permettant de produire un champ magnétique glissant a permis d'étudier l'influence d'une convection forcée sur la solidification dirigée des alliages métalliques binaires. Notre attention s'est plus particulièrement portée sur deux effets majeurs influencés par la présence de convection forcée ou non : la macroségrégation et la structure de grains pour un alliage d'Al-3.5%pdsNi en présence ou non de particules affinantes. La vitesse ainsi que le sens de l'écoulement forcé peuvent être contrôlés par l'application du champ magnétique glissant. Nous avons montré que dans le cas de notre alliage, la macroségrégation peut-être contrôlée et que de plus, l'espacement primaire dendritique est modifié en fonction du champ appliqué. En ce qui concerne les structures de grains, à l'aide d'un modèle analytique, nous montrons que l'extension de la couche solutale en avant du front de solidification varie en fonction du sens de l'écoulement au voisinage de la zone pâteuse. Ceci conditionne la possibilité pour les grains équiaxes de germer puis de croître et, par conséquent, l'obtention du régime équiaxe ou non. Enfin, dans le cas des alliages non affinés, dans un domaine d'intensité de brassage, un régime de grains libres allongés a pu être obtenu probablement par fragmentation. Cette étude démontre s'il en était besoin, l'importance cruciale de la maîtrise de la convection sur les macroségrégations et la structure des grains et ouvre des perspectives quant à l'utilisation du champ magnétique glissant pour leur contrôle

La plupart des modules photovolta¨ıques produits sont `a base de silicium.L’efficacit´e de ces modules d´epend fortement de la qualit´e cristalline du siliciumutilis´ee ainsi que de la quantit´e d’impuret´es pr´esente dans le lingotd’origine d’o`u sont issus les modules. Les lingots de silicium sont obtenus aucours d’un proc´ed´e de solidification, durant lequel les impuret´es sont extraitespar ph´enom`ene de s´egr´egation. Le processus de s´egr´egation est influenc´e parl’´ecoulement dans le liquide durant l’´etape de solidification. L’utilisation d’unchamp magn´etique externe permet le contrˆole de l’´ecoulement dans le bainliquide. Dans cette ´etude, l’effet d’un ´ecoulement forc´e sur le processus des´egr´egation est ´etudi´e. Pour cela un dispositif exp´erimental (VB2) et unmod`ele num´erique ont ´et´e d´evelopp´es dans le but de comprendre le rˆole del’´ecoulement sur la forme de l’interface et sur la s´egr´egation des impuret´es. / The photovoltaic modules are generally produced using silicon wafers. Theirelectrical efficiency is related to the crystal quality, which is influenced bythe presence of pollutants in the ingots from which the wafers are cut. Siliconingots are obtained as a result of solidification processes, which implygrowing a crystal from melt. During this solidification process, impurities areseparated from the silicon. The segregation process is greatly influenced bythe melt velocity during the solidification process. The control of the meltflow during the crystallization process can be achieved using external magneticfields. This thesis presents the results of the study on the influence ofthe forced convection induced by a travelling magnetic field (TMF) duringthe solidification process, using both an experimental set-up (VB2) and anumerical model.

L' étude d'une technique originale de croissance cristalline, basée sur l'utilisation d'un échangeur thermique et nommée HEM (Heat Exchanger Method), a été entreprise. Un dispositif expérimental a été développé et optimisé. La modélisation des échanges thermiques a conduit a l'élaboration d'un code de calcul numérique. Ce dernier est valide par confrontation des résultats de la simulation aux données expérimentales obtenues lors de la croissance d'un matériau école, le germanium. Le champ d'application de la technique HEM a alors été étendu à l'obtention de céramiques texturées du supraconducteur à haute température critique YBa2Cu3O7-x. Après une étude de la microstructure des textures, un mécanisme de texturation est proposé. Enfin, des cristaux du compose NaMgF3 (perovskite) sont obtenus par HEM. Leur étude en température, par observation des domaines ferroélastiques et par spectroscopie Raman, révèle l'existence d' une seule transition de phase.