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Electronic properties of solids are vitally important for modern technology, one may think of microelectronics, magnetic data storage, communication technologies and others. Sometimes, it seems possible to postpone the step of fundamental understanding when starting the application of a new material. However, lasting success and discovery of principally new approaches is based on it ...

Les oscillateurs à transfert de spin (STO) sont des oscillateurs Radiofréquence nanométriques dont la fréquence peut être variée d'un ordre de grandeur. Cette forte agilité en fréquence provient des propriétés non-linéaires de la dynamique de l'aimantation induite par le transfert de spin (STT) dans des multicouches magnétiques nano-structurées. Cette forte agilité en fréquence a le désavantage d'induire une forte sensibilité au bruit. La pureté spectrale des STO est alors bien en dessous des pré-requis pour les applications en télécommunications. Les principales propriétés de la dynamique de l'aimantation induite par le STT ont été décrites simplement à l'aide de la théorie non-linéaire des ondes de spin. Cependant des informations importantes sur le mode d'excitation sont enfouies dans des paramètres phénoménologiques tels que le couplage amplitude-phase NU et le taux de relaxation Gp. La détermination de ces paramètres avec précision est d'un intérêt primordial pour la description de la dynamique non-linéaire. Cette thèse décrit plusieurs méthodes expérimentales pour extraire ces paramètres. La première est la spectroscopie de bruit depuis le domaine temporel qui permet l'extraction des Densités Spectrales de Puissance du bruit d'amplitude et de phase. Leur analyse dans le cadre des modèles théoriques permet non seulement d'extraire directement les paramètres non-linaires mais également de quantifier le bruit de phase qui a un intérêt technologique. Ceci est démontré pour des dispositifs basés sur des jonctions tunnels magnétiques. La deuxième méthode est basée sur l'analyse des largeurs de raies des harmoniques du signal, où il est montré que du fait des propriétés non-isochrones des STO, la relation entre Dfn et Df1 est non triviale et permet l'extraction de NU et Gp. Nous utilisons alors toutes les informations obtenues sur le régime autonome de la dynamique des STO pour comprendre leur dynamique non-autonome qui sont des pré-requis à leurs utilisations dans des architectures RF complexes. / Spin Torque Oscillators (STO) are nano-sized Radio-Frequency oscillators whose frequency agility can be tuned by an order of magnitude. This tuning originates from the non-linear properties of the underlying magnetization dynamics that is induced by spin transfer torque (STT) in multilayered magnetic nanostructures. Being highly tunable in frequency has the inconvenient of creating a very strong sensitivity to noise. As a result the spectral purity of STOs is far below the one required for applications for instance in telecommunications. The magnetization dynamics induced by STT has been described theoretically in the frame of nonlinear spin wave theory that makes the essential features of the underlying properties very transparent. However important information on the excitation mode are "buried" in phenomenological parameters such as NU the amplitude-phase coupling and Gp the amplitude relaxation rate. Determining these parameters with accuracy from experiments is thus an important issue. This thesis describes several experimental methods to extract these parameters. The first is time domain noise spectroscopy which permits to extract phase and amplitude noise Power Spectral Densities. Their analysis in the frame of theoretical models allows direct extraction of the nonlinear parameters, but also to quantify the technological relevant phase noise. This is demonstrated for magnetic tunnel junction devices. A second method is the analysis of higher harmonics linewidth, where it is shown that due to the non-isochronous property of STOs, the relationship between Dfn and Df1 is non-trivial and allows to extract NU and Gp. We then apply the information gathered on the autonomous dynamics of STOs to understand the non-autonomous dynamics of STOs that are a prerequisite for the use of STOs in complex RF architectures. It is shown experimentally how the nonlinear parameters influence this non-autonomous behaviour.

L'interaction entre électrons de conduction itinérants et électrons localisés dans les hétérostructures magnétiques est à l'origine d'effets tels que le transfert de moment de spin, le pompage de spin ou l'effet Hall de spin. Cette thèse est centrée sur le phénomène de pompage de spin : une couche ferromagnétique (FM) en précession injecte un courant de spin pur dans les couches adjacentes. Ce courant de spin peut être partiellement ou totalement absorbé par une couche, dite réservoir de spin, placée directement en contact avec le matériau ferromagnétique ou séparée par une couche d'espacement. L'absorption de la composante transverse du courant de spin induit une augmentation de l'amortissement de la précession ferromagnétique de la couche libre. Cet effet à été mesuré par des expériences de résonance ferromagnétique avec, pour la couche en précession FM, trois matériaux ferromagnétiques différents (NiFe, CoFeB et Co), et pour la couche de réservoir de spin, différents matériaux paramagnétiques (Pt, Pd, Ru), ferromagnétiques et antiferromagnétiques. Dans un premier temps, nous avons vérifié que le facteur d'amortissement non-local généré est de type amortissement de Gilbert, et qu'il est inversement proportionnel à l'épaisseur de la couche en précession FM. L'analyse de l'augmentation de l'amortissement a été réalisée dans le cadre du modèle de pompage de spin adiabatique proposé par Tserkovnyak et al.. Dans un second temps et suivant ce modèle, nous avons extrait les paramètres de conductance avec mélange de spin à l'interface g↑↓ pour différentes interfaces, ces paramètres déterminent le transport du courant de spin à travers des interfaces ferromagnétique/métal non-magnétique. Un troisième résultat important de cette thèse porte sur la longueur d'absorption du courant de spin dans des matériaux ferromagnétiques et paramagnétiques. Celle-ci varie considérablement d'un matériau à l'autre. Pour les matériaux ferromagnétiques, la longueur d'absorption du courant de spin est linéaire par rapport à l'épaisseur de la couche réservoir de spin, avec pour longueur caractéristique ~ 1 nm. Ce résultat est en cohérence avec les théories antérieures et avec les valeurs de longueur de déphasage de spin pour le transfert de moment de spin dans les matériaux ferromagnétiques. Dans les paramagnétiques tels que Pt, Pd, Ru, la longueur d'absorption est soit linéaire soit exponentielle selon que le réservoir paramagnétique est directement en contact avec la couche en précession ou bien séparé par une couche mince d'espacement en Cu. La longueur caractéristique correspondante est inférieure à la longueur de diffusion de spin. Des mesures complémentaires de dichroïsme circulaire magnétique par rayons X ont révélé une induction de moments magnétiques dans les matériaux paramagnétiques comme Pd, Pt, lorsque couplé directement ou indirectement avec une couche FM. Ce résultat fournit une explication de la dépendance en épaisseur linéaire observée dans les hétérostructures en contact direct. Etant donné que le pompage de spin et le couple de transfert de spin (STT) sont des processus réciproques, les résultats de cette thèse sur la conductance avec mélange de spin, la longueur d'absorption de spin et les moments de spin induits sont également d'un grand intérêt pour les études de transfert de moment de spin, ainsi que d'effet Hall de spin, direct et inverse. L'avantage des études présentées ici réside dans le fait qu‘elles sont effectuées sur des couches minces continues, sans aucune étape de nanofabrication. / In magnetic heterostructures, the interaction between itinerant conduction electrons with localized electrons is at the origin of effects such as the spin momentum transfer, spin pumping or the spin Hall effect. This thesis is centred on the phenomenon of spin pumping, which states that a precessing ferromagnetic (FM) layer injects a pure spin current into its adjacent metallic layers. This spin current can be partially or fully absorbed by a spin sink layer, placed directly in contact with the ferromagnet or separated by a spacer layer. The absorption of the transverse component of the spin current results in an enhancement of the effective damping of the precessing ferromagnet which we have studied using ferromagnetic resonance experiments for three different ferromagnets (NiFe, CoFeB and Co) as the precessing FM layer and various paramagnets (Pt, Pd, Ru), ferromagnets or an antiferromagnet as the spin sink layer. As a first step we have verified that the additional non-local damping is Gilbert type, and that it depends inversely on the thickness of the FM precessing layer. The analysis of the enhanced damping was done in the frame of an adiabatic spin pumping model proposed by Tserkovnyak et al. Within this model we extracted as a second step the interfacial spin mixing conductance parameters g↑↓ for various interfaces, which determine the spin current transport through FM/NM interfaces. A third important result of the thesis concerns the absorption length of spin currents in ferromagnets and paramagnets which we found can be very different. In ferromagnets the spin current absorption is linear with the spin sink layer thickness, with a characteristic length of ~1nm. This is consistent with theory and the spin dephasing length for spin momentum transfer in ferromagnets. In paramagnets such as Pt, Pd, Ru, the spin current absorption is either linear or exponential depending on whether the paramagnetic is directly in contact with the FM or separated by a thin Cu spacer layer. The corresponding characteristic length is less than the spin diffusion length. Complementary X-ray magnetic circular dichroism measurements revealed induced magnetic moments in paramagnets like Pd, Pt when directly or indirectly coupled with a FM layer. This provides an explanation for the linear thickness dependence for the direct contact heterostructures. Since spin pumping and spin transfer torque (STT) are reciprocal processes the results of this thesis on the spin mixing conductances, spin absorption length scales and induced moments will also be of great interest for studies on spin momentum transfer, Spin Hall effect and Inverse Spin Hall effect. The convenience being that these studies can be done on continuous films and no nanofabrication is required.

L'étude de l'activité cérébrale nécessite des enregistrements simultanés à différentes échelles spatiales, d'une cellule unique aux aires corticales du cerveau. Ces mesures fournissent un aperçu sur la relation entre les structures, les fonctions et la dynamique des circuits neuronaux. Les techniques d'électrophysiologie apportent des informations cruciales sur l'activité électrique dans les neurones. Sonder localement la signature magnétique de cette activité donne des informations directes sur les courants neuronaux et la nature vectorielle d'une mesure magnétique renseigne sur la directionnalité du flux ionique neuronal sans le perturber. Le champ magnétique induit par les courants neuronaux est accessible par la magnetoencéphalographie (MEG), qui fournit la cartographie des champs neuromagnétiques à la surface du cerveau à l'aide des Superconducting Quantum Interference Devices (SQUIDs). Cependant, les mesures locales de courants neuronaux à l'échelle cellulaire nécessite des dispositifs miniaturisés et très sensibles. L'objectif de ce travail de thèse est de développer un nouvel outil pour la neurophysiologie, l'équivalent magnétique d'électrodes, nommé "magnetrodes", capable de détecter les courants neuronaux locaux par la détection magnétique. Les progrès récents de l'électronique de spin ont permis de donner naissance aux capteurs à magnétorésistance géante (GMR), qui offrent la possibilité d'être miniaturisé et suffisamment sensibles pour détecter des champs magnétiques très faibles, comme ceux émis par les neurones à l'échelle locale (de l'ordre du picotesla au nanotesla). Deux types de capteurs GMRs ont été développés au cours de ce travail, des sondes planes dédiées aux enregistrements en surface des tissues (tranche d'hippocampe, muscle ou cortex), les autres sont des sondes pointus, conçus pour pénétrer facilement les tissus et enregistrer localement les champs neuromagnétiques. Trois expériences ont été réalisées dont deux in vitro et une in vivo. Le premier potentiel d'action magnétique a été détecté in vitro à l'aide de sondes GMRs planes, résultant des courants axiaux dans un muscle de la souris. Le deuxième modèle analysé in vitro est la tranche d'hippocampe de cerveau de souris où les deux types de sondes ont été testés, montrant certains résultats préliminaires. Enfin, nous avons effectué les premiers enregistrements magnétiques in vivo sur le cortex visuel du chat, affichant des réponses corticales induites de l'ordre de 10-20 nTpp. Ces résultats ouvrent la voie à magnetophysiologie locale qui est une nouvelle approche d'exploration et d'interfaçage cerveau. / Understanding brain activity requires simultaneous recordings across spatial scales, from single-cell to brain-wide network. Measurements provide insights about the relationship between structures, functions and dynamics in neuronal circuits and assemblies. Electrophysiological techniques carry crucial information about the electrical activity within neurons. Locally probing the magnetic signature of this activity gives direct information about neuronal currents and the vectorial nature of magnetic measurements provides the directionality of neuronal ionic flux without disturbing it. Noticeably, the magnetic signature induced by the neuronal currents is accessible through Magneto EncephaloGraphy (MEG), which provides neuromagnetic field mapping outside the head using Superconducting QUantum Interference Devices (SQUIDs). However, local measurements of neuronal currents at cellular scale requires small and very sensitive devices. The purpose of the present thesis work is to develop a novel tool for neurophysiology, the magnetic equivalent of electrodes, named “magnetrodes”, are able to detect the local neuronal currents through magnetic detection. Recent advances in spin electronics have given rise to Giant MagnetoResistance (GMR) based sensors, which offer the possibility to be miniaturized and sensitive enough to detect very weak magnetic fields like those emitted by neurons at local scale (in the picotesla to nanotesla range). Two kinds of GMR based sensors have been developed throughout this work, one of these are planar probes dedicated to surface measurements (hippocampus slice, muscle or cortex), the other kind are sharp probes, designed in a needle-shape to easily penetrate the tissues and locally record the neuromagnetic fields. Three experiments have been performed, either in vitro and in vivo. In the first experiment, an Action Potential has been detected magnetically in vitro by means of planar GMR sensors, resulting from axial currents within a mouse muscle. The second in vitro experiment analyzed the hippocampal mouse brain slices, where both planar and sharp probes were tested giving some preliminary results. Lastly we performed the first magnetic recordings in vivo on cat's cerebral cortex, displaying stimulus-induced cortical responses of 10-20 nT pp . These results pave the way for local magnetophysiology, a novel approach of brain exploration and interfacing.

Electronic properties of solids are vitally important for modern technology, one may think of microelectronics, magnetic data storage, communication technologies and others. Sometimes, it seems possible to postpone the step of fundamental understanding when starting the application of a new material. However, lasting success and discovery of principally new approaches is based on it ...

Pendant les deux dernières décennies, la manipulation des parois de domaines est devenuel'une des parties inamovibles de la spintronique. L'interaction entre les électrons deconduction polarisés en spin et les moments magnétiques localisés en termes demagnétorésistance géante en 1988 et en termes de couple de transfert de spin en 1996, a lancéune avalanche de travaux expérimentaux sur la dynamique de l’aimantation induite par uncourant polarisé. Malgré les recherches très intensives dans ce domaine, de nombreusesquestions fondamentales restent sans réponse. Par exemple, l'origine des paramètresphénoménologiques alpha et bêta, étant au coeur de la description de la dynamique del'aimantation, n'est pas entièrement comprise. Habituellement, dans les systèmes étudiésexpérimentalement les paramètres micromagnétiques sont fixés, de sorte qu'il est impossiblede vérifier leur rôle dans la dynamique de l'aimantation. Par exemple, un changement d’unparamètres tel que l’aimantation ou le moment angulaire, la largeur de paroi de domaine, etc,pourrait éclaircir la compréhension de la dynamique de parois induite par du champ ou decourant. Dans la première partie de mon travail que je vais décrire un alliage de Gd1-xCoxavec un gradient de composition (et donc d’aimantation). La composition de l’alliage estchoisi de façon que une interface magnétique compensée est présente dans nos couchesminces. Une telle couche mince sert de système modèle idéal avec un changement continu d’aimantation à une température constante. Ce système fait l'objet d'une étude sur la dynamiquede l'aimantation induite par le courant electrique, le champ magnétique et la lumière. Dans laseconde partie de l'ouvrage des tricouches Pt/Co/AlOx, un système déjà montré être adapté àla manipulation des parois de domaines rapide et reproductible, est étudiée. J'ai testéexpérimentalement et prouvé l'hypothèse reliant le rendement du couple de transfert de spin àle présence d’un champ magnétique transverse ayant pour origine l’effet Rashba auxinterfaces du cobalt. / Within the last two decades, domain wall manipulation became one of the undetachable partsof spintronics. The interaction between spin-polarized conduction electrons and localizedmagnetic moments in terms of giant magnetoresistance in 1988 and in terms of spin-transfertorque in 1996, launched an avalanche of experimental work on current-inducedmagnetization dynamics. Despite the very intensive research in this field, many fundamentalquestions stay unanswered. For example, the origin of the phenomenological parameters alphaand beta, being at the heart of the description of the magnetization dynamics, is not fullyunderstood. Usually, in the experimentally studied systems the micromagnetic parametersare fixed, so that it is impossible to verify their role in magnetization dynamics. For example,changing parameters like magnetization or angular momentum, domain wall width, etc.,would shed more light on the understanding of the field- or current-induced domain walldynamics process. In the first part of my work I will describe an alloy of Gd1-xCox with acomposition, i.e. magnetization, gradient. The alloy composition is chosen in a way that amagnetically compensated interface is present in our thin films. Such a thin film serves as anideal model system with a continuous change of magnetization at a constant temperature. Thissystem is the subject of a study of field- current- and light-induced magnetization dynamics.In the second part of the work, Pt/Co/AlOx trilayer, a system already shown to be suitable forfast and reproducible domain wall manipulation is studied. I experimentally tested and provedthe hypothesis connecting the spin-transfer torque efficiency with a transverse magnetic fieldhaving as origin the Rashba field at the Co interfaces.

This thesis is centred around the study materials with novel electronic properties, including transition metals interacting with semiconductors and unique molecular systems. The idea of advancing modern computing is the basis for motivating the work in that the projects all have potential to be used in novel applications that would impact the efficiency and/or execution of current technology. We have studied two variations of transition metals as they appear in materials and two molecular systems. As for the transition metals interacting with semiconductors, we first discuss transition metal atoms introduced as impurities to a semiconductor lattice, and second, we discuss transition metal oxides that are naturally semiconducting. We have used a number of experimental and theoretical techniques to better understand these groups of materials. Materials prepared through high quality synthesis techniques were studied using x-ray spectroscopy made possible by synchrotron light sources. Computational software then allowed for the experiments to be interpreted by comparing them to the simulations. In the study of transition metals as impurities, we chose the Co:MoS2 system because MoS2 has had promising results with other transition metal dopants. We examined the electronic structure for two purposes: (1) to determine the local bonding environment and locations of the cobalt atoms in order to better understand the behaviour of Co as an impurity; and (2) the overall band gap of the system so that we could evaluate the system’s potential for use in applications. Experimental results combined with our theoretical simulations led us to conclude that the samples available were all metallic, and at low concentrations cobalt atoms were able to substitute directly into the MoS2 lattice. An examination of copper (II) oxide allowed us to investigate the ability to tune the band gap of a known semiconductor through a synthesis process that applied axial pressure to the sample. For a collection of samples prepared at different pressures, x-ray spectroscopy methods showed an increasing band gap with increasing synthesis pressure, a result that is most encouraging for the field of band gap engineering. Using soft x-ray spectroscopy to examine the conduction and valence bands of the two molecular systems, the potassium-doped hydrocarbons and Li2RuO3, was important for drawing conclusions about the materials’ composition and behaviour. Results showed the introduction of new states at the lower edge of the conduction band of K:phenanthrene, a possible reason for its low-temperature superconductivity. Li2RuO3’s electronic structure was examined and compared to calculations performed by collaborators.

Les mémoires non-volatiles magnétiques à effet de couple de transfert de spin - STT-MRAM sont un nouveau type de mémoire pouvant remplacer les mémoires DRAM ou SRAM. Chaque point de mémoire STT-MRAM est une jonction tunnel magnétique sous forme d’un pilier de taille nanométrique, composée de deux couches magnétiques séparées par une barrière d'oxide. L'empilement multicouche doit être élaboré sous ultravide par épitaxie par faisceau moléculaire (M.B.E.) ou par pulvérisation cathodique (P.V.D.). Ces méthodes d’élaboration sont développées par la société Vinci Technologies (finançant ce travail de thèse par une bourse CIFRE). L’amplitude de la magnétorésistance tunnel, utilisée pour lire les informations stockées dans la mémoire, dépend de l'orientation relative des aimantations des deux couches magnétiques. Par ailleurs, l'écriture de l’information dans le dispositif est obtenue grâce à l'effet de couple de transfert de spin, qui permet la manipulation de l’aimantation en utilisant un courant polarisé. Enfin, la stabilité thermique du dispositif est donnée par la barrière en énergie séparant les deux orientations d'aimantation (vers le haut et vers le bas dans le cas d'un dispositif perpendiculaire). Pour que les STT-MRAM soient une technologie compétitive, la tension critique nécessaire au retournement de l’aimantation (tension d'écriture) ainsi que le temps de retournement doivent être réduits, tandis que la stabilité thermique doit rester suffisamment élevée pour assurer la conservation de l'information. Au cours de ma thèse, en collaboration avec Vinci Technologies, les équipements nécessaires à la croissance des couches minces composant les jonctions tunnels (M.B.E. et P.V.D.) ont été optimisées. Grâce à cela, nous avons pu obtenir des couches minces avec une anisotropie perpendiculaire (hors du plan) bien caractérisée. J'ai ensuite concentré mon étude sur les dispositifs STT-MRAM industriels (IBM et STT) présentant une aimantation perpendiculaire pour comprendre le mécanisme de retournement de l’aimantation induite par le courant. J'ai alors pu identifier les paramètres pertinents influençant la valeur de la tension de retournement et proposer des solutions pour l'abaisser tout en préservant la stabilité thermique. Grâce à une étude concernant la probabilité de retournement d'aimantation, comparée à une modélisation macrospin et micromagnétique, j'ai mis en évidence un mécanisme de retournement variable en fonction de la configuration magnétique initiale. En effet, le champ rayonné par une couche magnétique sur une autre et la forme de la jonction tunnel ont un impact important sur la manipulation de l'aimantation / Spin Transfer Torque - Magnetic Random Access Memories – STT-MRAM – are developed as a new type of memory which could replace DRAM or SRAM. In the case of STT- MRAM, each memory point is a nanopillar magnetic tunnel junction composed of two magnetic layers separated by an oxide barrier. The multilayer stack can be grown under ultra-high vacuum using Molecular Beam Epitaxy (MBE) or Physical Vapor Deposition (PVD). Those systems are developed by the company Vinci Technologies (sponsoring this PhD work). The tunnel magnetoresistance signal which depends on the relative orientation of the two magnetizations is used to read the information stored in the device. The writing of the information in the device is realized thanks to the spin transfer torque effect, which allows magnetization manipulation using a spin current. The thermal stability of the device is given by the energy barrier separating the two magnetization orientations (up and down in the case of a perpendicular device). For STT-MRAM to be a competitive technology, the critical voltage needed for magnetization switching (writing voltage) as well as the switching time have to be reduced while the thermal stability remains high enough to ensure the retention of information. During my thesis, in collaboration with Vinci-Technologies several tools to grow thin films have been optimized. With such equipment, we were able to grow thin films with well characterized perpendicular (out-of-plane) anisotropy. I have then focused my study on industrial STT-MRAM devices (from two companies: IBM and STT) with an out-of-plane magnetization direction so as to understand the mechanism of current induced magnetization switching. By doing so, I could identify the relevant parameters influencing the switching voltage value and propose solutions to lower it while preserving thermal stability. Through a probabilistic study of magnetization reversal, coupled with macrospin and micromagnetic modeling studies, I have evidenced different switching mechanisms depending on the initial magnetic configuration. Indeed both the stray field from one magnetic layer to the other and the shape of the nanopillar have a large impact on magnetization manipulation