O objetivo desta dissertação é a utilização de metodologias de RMN para caracterizar a separação de fases e, em algum grau, a dinâmica de segmentos moleculares em copolímeros em bloco. Na primeira parte do trabalho, técnicas de RMN de Difusão de Spins, cujo fenômeno envolvido traz informações sobre a formação de domínios de segmentos moleculares, foram exploradas no sentido de avaliar seu desempenho assim como as principais dificuldades experimentais. Para isso, foi usado como referência o copolímero tri-bloco SEBS (Estireno-EtilenoButileno-Estireno), cuja morfologia é bem conhecida. Os testes experimentais foram realizados em equipamentos de RMN com campo magnético de 0.5 T e 9.4 T, sendo que em baixo campo uma proposta alternativa de tratamento dos dados foi utilizada. Como já apontado na literatura, os resultados indicaram que embora seja possível realizar tais experimentos em baixo campo a análise dos dados se torna mais complexa devido aos tempos de relaxação T1 mais curtos, tornando necessário o uso de simulações numéricas, que fazem a análise mais dependente de modelos específicos. A segunda parte do trabalho foi dedicada ao estudo de copolímeros em bloco compostos por polióxidoetileno (POE) ou Polietileno Glicol (PEG - POE de baixo peso molecular) e poliestireno (PS) e atambém copolimeros a base de PS e acrilatos ramificados com POE (PMAPEG - do inglês Poly Methyl Acrilate Polyethylene Glicol). Nesses estudos, técnicas de RMN de 1H e 13C como função da temperatura foram usadas para estudar as principais transições dinâmicas das cadeias de POE. Foi demonstrado que, embora o comportamento dinâmico das cadeias de POE seja similar em todos os copolímeros estudados, nas amostras de copolímeros com PMAPEG o grau de heterogeneidade dos movimentos das cadeias de POE é consideravelmente menor, o que foi atribuído ao empacotamento local semelhante e mais regular nos segmentos PMAPEG. Experimentos de RMN de Difusão de Spins foram utilizados nos estudos de morfologia, sendo demonstrada a separação de fases com formação de domínios em todas as amostras, com a regularidade desses domínios dependendo da composição. As dimensões médias dos domínios foram estimadas e os resultados correlacionados com os aspectos dinâmicos. / The main objective of this dissertation is the use of NMR methods to characterize the phase separation and, to some extent, the dynamics of the molecular segments in block copolymers. In the first part, NMR Spin Diffusion methods were explored in order to evaluate their performance as well as the main experimental difficulties. For that, a reference tri-block polymer SEBS (styrene-block-butadiene-block-styrene), which had a well known morphology, was used. The experimental tests were carried out in NMR equipments with magnetic field of 0.47 T and 9.4 T and at low filed an alternative proposal for data analysis was used. A already shown in the literature, the results indicated that , despite being possible to accomplish these experiments in low field, the data analysis become more intricate due to the shorter T1 values at this magnetic field, requiring the use of numerical simulations, which make the method more model dependent. The second part was dedicated to the study of copolymers consisting of Polyoxyethylene (PEO) or Polyethylene Glycol (PEG-low molecular weight PEO) and polystyrene (PS) as well as copolymers based on PS and Poly acrylates with PEO branches (PMAPEG -Poly Methyl Acrylate Polyethylene Glicol). In these studies, 1H and 13C NMR methods as function of temperature were used to characterize the main dynamic transitions in the PEO chains. It was shown that, despite similar dynamic behavior was observed in all samples, the PS-PMAPEG copolymers present a smaller degree of motional heterogeneity, which was attributed to the similar local packing of the PMAPEG chains. Using Spin diffusion NMR information about the morphology of the samples were obtained, showing evidences of phase separation and domain formation in all samples, being the regularity of the domain related with the sample composition. The average domain sizes were estimated.

In recent years, Spin Seebeck effect (SSE) emerges as one of the efficient and easiest ways to generate pure spin current for spintronics devices. In this dissertation, we have systematically studied the SSE and related phenomena like spin Hall magneto-resistance (SMR), anomalous Nernst effect (ANE) in functional magnetic oxides for both fundamental understanding of their origins and practical ways to apply into technological devices. The research has been performed on three different systems of topical interest: (i) Y3Fe5O12 (YIG)/Pt and YIG/C60/Pt, (ii) CoFe2O4 (CFO)/Pt and CFO/C60/Pt, and (iii) Nd0.6Sr0.4MnO3 (NSMO). In case of the YIG/Pt structure, we have achieved a new consensus regarding the temperature dependence of the longitudinal SSE (LSSE). For the first time, we have demonstrated the temperature dependence of LSSE in association with the magnetocrystalline anisotropy (HK) and surface perpendicular magnetic anisotropy field (HKS) of YIG in the same YIG/Pt system. We show that on lowering temperature, the sharp drop in LSSE signal (VLSSE) and the sudden increases in HK and HKS at ~175 K are associated with the spin reorientation due to single ion anisotropy of Fe2+ ions. The VLSSE peak at ~75 K is attributed to the HKS and MS (saturation magnetization) whose peaks also occur at the same temperature. The effects of surface and bulk magnetic anisotropies are corroborated with those of thermally excited magnon number and magnon propagation length to satisfactorily explain the temperature dependence of LSSE in the Pt/YIG system. As a new way to reduce conductivity mismatch, promote spin transport, and tune the spin mixing conductance (G) at the YIG/Pt interface, we have deposited an organic semiconductor (OSC), C60, between ferrimagnetic material (FM) and Pt. Transverse susceptibility study on YIG/C60/Pt has shown that the deposition of C60 has reduced HKS at the surface of YIG significantly, due to the hybridization between the dz2 orbital in Fe and C atoms, leading to the overall increase in spin moments and G and consequently the LSSE. Upon lowering temperature from 300 K, we have observed an exponential increase in LSSE at low temperature (a ~800% increment at 150 K) in this system, which is attributed to the exponential increase in the spin diffusion length of C60 at low temperature. On the other hand, similar experiments on CoFe2O4 (CFO)/C60/Pt show a reduction in the LSSE signal at room temperature, due to the hybridization between the dz2 orbital in Co and C atoms that results in the increased magnetic anisotropy. Upon decreasing the temperature below 150 K, we have interestingly observed that LSSE signal from CFO/C60/Pt exceeds that of CFO/Pt and increases remarkably with temperature. This finding confirms the important role played by the spin diffusion length of C60 in enhancing the LSSE. A systematic study of SMR, SSE, and HKS on the YIG/Pt system using the same YIG single crystal has revealed a low-temperature peak at the same temperature (~75 K) for all the phenomena. Given the distinct origins of the SSE and SMR, our observation points to the difference in spin states between the bulk and surface of YIG as the main reason for such a low-temperature peak, and suggests that the ‘magnon phonon drag’ theory developed to explain the temperature-dependent SSE behavior should be adjusted to include this important effect. SSE and ANE studies on NSMO films have revealed the dominance of ANE over SSE in this class of perovskite-structured materials. The substrate-dependent study of the films shows that compressive strain developed due to the large lattice mismatch from LAO gives rise to the enhanced ANE signal. On the same substrate, ANE signal strength increases as the thickness increases. A sign change in ANE has been observed at a particular temperature, which explains that the Anomalous Hall effect (AHE) and ANE in these systems arise due to intrinsic scattering mechanisms. Overall, we have performed the SSE and related studies on the three important classes of functional magnetic oxide materials. We demonstrate the important role of magnetic anisotropy in manipulating the SSE in these systems. With this knowledge, we have been able to design the novel YIG/C60/Pt and CFO/C60/Pt heterostructures that exhibit the giant SSEs. The organic semiconductor C60 has been explored for the first time as a means of controlling pure spin current in inorganic magnetic oxide/metal heterostructures, paying the way for future spintronic materials and devices.

Cette habilitation est consacrée aux structures algébriques intervenant dans les systèmes uni- et bi-dimensionnels étudiés en physique. Nous y montrons comment ces structures peuvent être utilisées pour obtenir une meilleure compréhension des systèmes physiques qu'elles sous-tendent. Nous y décrivons aussi certains de leurs aspects mathématiques.<br /><br />Quatre parties composent cette présentation. Elles décrivent différents domaines de la physique que j'ai étudiés, et dans lesquels les cadres algébriques peuvent s'appliquer, à savoir:<br /><br />- Les théories conformes à deux dimensions, en particulier les algèbres W. Nous présentons la classification de ces dernières et leur quantification en cohomologie BRS.<br /><br />- Les algèbres W finies et leur application en physique (anyons et leurs généralisations) et en mathématique (représentations des algèbres de Lie).<br /><br />- Les structures d'algèbres de Hopf et leur généralisation dynamique, cadre mathématique utilisé dans la partie suivante.<br /><br />- Les systèmes intégrables, avec deux éclairages différents. D'une part, les chaînes de spins, qui décrivent des modèles unidimensionnels de spins en interaction. Nous parlerons des systèmes périodiques, et des systèmes avec bords. D'autre part, les systèmes intégrables en théorie des champs, avec une attention particulière aux systèmes avec bord ou avec impureté.

Dans les composés antiferromagnétiques Heisenberg à géométrie kagomé, la frustration des interactions est à l'origine d'un état liquide de spins à T=0. Un état RVB, originalement proposé par Anderson dans les réseaux triangulaires puis dans les cuprates, décrit probablement ce fondamental, dont l'état singulet est dégénéré exponentiellement dans un faible gap singulet-triplet. Peu de composés expérimentaux se rapprochent aujourd'hui du système idéal et l'existence de perturbations ou d'anisotropie lève souvent la dégénérescence du fondamental lorsque T->0. Une étude par RMN, MuSR et SQUID, a été réalisée dans les composés à géométrie de bicouches kagomé de spin 3/2, Ba2Sn2ZnGa10-7pCr7pO22 et SrCr9pGa12-9pO19, considérés comme les archétypes d'un hamiltonien de spins purement Heisenberg sur un réseau kagomé. Outre l'absence caractéristique de transition jusqu'à une température Tg~2 K bien plus basse que la température de Curie-Weiss thetaCW~250 K, des propriétés physiques semblables dans ces deux systèmes sont mesurées malgré des défauts radicalement différent. Les propriétés intrinsèques de cette géométrie en sont déduites, à savoir: - une décroissance de la susceptibilité en dessous de 45 K (RMN) interprétée par de très faibles longueurs de corrélations magnétiques, au moins pour T>10 K, malgré les fortes interactions antiferromagnétiques (thetaCW~250 K). Ce maximum de la susceptibilité reste compatible avec l'existence d'un gap de spin; - l'existence de fluctuations quantiques pour T>30 mK, beaucoup plus bas que Tg (MuSR); - la corrélation entre l'apparition de ces fluctuations et celle d'un état de type verre de spin à Tg. Un modèle phénoménologique décrivant la relaxation des muons est présenté, pour la première fois dans ces systèmes, et suggère la stabilisation d'un état de type RVB en dessous de Tg.

Cette thèse regroupe trois travaux qui concernent respectivement la chaîne de spins 1 désordonnée, les impuretés non magnétiques dans la chaîne de spins 1/2 et les processus de réaction-diffusion. La chaîne de spins 1 sous faible désordre est étudiée par la bosonisation abélienne et le groupe de renormalisation. Cette technique permet de prendre en compte la compétition entre le désordre et les interactions, et prédit le devenir des différentes phases de la chaîne de spins 1 anisotrope sous plusieurs types de désordre. L'un des résultats est la grande stabilité de la phase de Haldane, et l'instabilité de la phase antiferromagnétique sous champ magnétique aléatoire, qui sont prouvés par des arguments de groupe de renormalisation. Un deuxième travail utilise les impuretés non magnétiques comme sondes locales des corrélations dans la chaîne de spins 1/2. Dans le cas où les impuretés sont couplées au bord de la chaîne, je prédis un comportement en température du taux de relaxation du spin nucléaire des impuretés (11T,) radicalement différent du cas où ces mêmes impuretés sont couplées à la chaîne tout entière. Ceci peut en particulier être utilisé pour mesurer les exposants de surface des systèmes quantiques unidimensionnels. Le dernier travail traite des processus réaction-diffusion à une dimension dont la matrice de transfert s'exprime comme un modèle de spin. La transformation de Jordan-Wigner permet d'obtenir une théorie des champs fermionique dont les exposants critiques se déduisent du groupe de renormalisation. Cette nouvelle approche fournit une méthode alternative aux développements en c, et semble validée par l'accord raisonnable avec les résultats numériques pour la réaction dé Schlôgl.

Une nouvelle approche non-perturbative à la Onsager en systèmes intégrables quantiques est développée, dont les idées maîtresses prennent leurs racines dans l'article de L. Onsager (1944) portant sur la solution exacte du modèle d'Ising en deux dimensions. L'intérêt de cette approche repose sur le fait qu'elle est applicable de façon systématique dans le cas oú d'autres méthodes usuelles échouent. Celle-ci repose sur l'étude de quatres éléments capitaux: (i) L'identification de l'algèbre non-Abélienne de dimension infinie généralisant l'algèbre de Onsager et représentant la condition d'intégrabilité du modèle; (ii) La construction d'une hiérarchie de quantités en involution formant une sous-algèbre Abélienne; (iii) L'étude des réalisations et représentations de dimension finie et infinie de cette algèbre; (iv) La résolution du modèle à l'aide de ces données. Pour un modèle de référence - la chaîne de spin XXZ de taille finie avec conditions aux bords intégrables - la nouvelle approche basée sur l'algèbre q-Onsager introduite par P. Terwilliger est utilisée pour résoudre le problème spectral (spectre en énergie et états propres) dans le régime de paramètres génériques où l'ansatz de Bethe est inapplicable. Certaines étapes essentielles à l'obtention des fonctions de corrélations dans la limite thermodynamique du modèle sont aussi franchies, s'inspirant de la méthode de M. Jimbo et al.. La généralisation associée à toute algèbre de Lie affine de l'algèbre q-Onsager est proposée, et permet de classifier toutes les conditions d'intégrabilité dans les théories de Toda affines avec bord. Diverses perspectives sont enfin présentées.

Dans cette thèse, nous discuterons des systèmes intégrables quantiques et des chaînes de spins. Nous présenterons la notion d'intégrabilité quantique ainsi que des structures mathématiques, les groupes quantiques, reliées à cette dernière. Cela nous permettra d'introduire les chaînes de spins " universelles " étudiées par le groupe d'Annecy depuis plusieurs années. Ces chaînes " universelles " ont la particularité d'englober l'ensemble des chaînes de spins préalablement étudiées dans la littérature. La question posée pour cette thèse était d'utiliser l'ansatz de Bethe algébrique pour déterminer les valeurs propres et les vecteurs propres de ces chaînes de spins " universelles ". Nous discuterons donc cette méthode pour les chaînes de spins périodiques et avec bords. Cette étude mettra en évidence les limites de l'ansatz de Bethe algébrique pour certaines chaînes avec bords et nous présenterons un nouveau cadre mathématique qui permettrait d'obtenir le spectre dans ces cas. Nous discuterons aussi le problème du produit scalaire des vecteurs propres obtenus grâce à l'ansatz de Bethe algébrique.

L'injection de courant polarisé en spin dans les semi-conducteurs est un point-clef de la spintronique, discipline qui vise à utiliser le spin de l'électron comme degré de liberté en électronique. Ce travail de thèse étudie l'injection de spins depuis une électrode ferromagnétique à travers une barrière tunnel vers un semi-conducteur en absence de champ magnétique. La polarisation du courant injecté est détectée optiquement, ce qui impose que l'aimantation des électrodes soit perpendiculaire aux plans des électrodes. Ce travail s'articule donc en deux parties. La première section traite de l'élaboration d'hétérostructures oxyde/métal ferromagnétiques pour l'injection de spins dans le GaAs et le Si. Les croissances d'électrodes de MgO/FePt par épitaxie par jets moléculaires sur GaAs et de Al2O3/CoPt par pulvérisation cathodique sur Si sont décrites. L'étude des propriétés structurales et magnétiques et de transport de ces couches a ainsi permis de montrer la possibilité d'obtenir des films minces à aimantation perpendiculaire pour l'injection de spins sur plusieurs matériaux. La deuxième partie se focalise sur le transport polarisé en spin dans le Silicium. L'injection de courant polarisé dans ce matériau en absence de champ magnétique externe est ainsi démontrée pour la première fois par des mesures d'électroluminescence. L'analyse de la lumière émise par un puits quantique de SiGe inséré dans une diode de Silicium montre une polarisation optique de l'ordre de 3% liée à la polarisation en spin du courant injecté.

Dans la première partie de cette thèse, nous étudions le renversement de l'aimantation de nanofils d'alliage FePt à forte anisotropie magnétocristalline. Lorsque la largeur du fil devient inférieure à la taille des dendrites, nous avons montré qu'il existe une transition du processus de renversement de l'aimantation, de la croissance de dendrites vers la propagation d'une paroi magnétique unique qui renverse tout le fil. Au-delà, la diminution de la largeur du fil jusqu'à la taille caractéristique du désordre et/ou de la rugosité moyenne conduit au renforcement de la coercivité. Ceci conduit finalement dans les fils ultra-fins à un renversement consistant en un mélange de nucléation de domaines et de propagation de parois magnétiques. Dans la deuxième partie, nous rapportons l'utilisation de la magnétorésistance de Magnon (MMR), qui provient de la contribution des magnons à la résistivité, pour mesurer le renversement d'aimantation, dans des nanostructures avec aimantation perpendiculaire (FePt) ou planaire (NiFe). Nous avons montré que la MMR peut être utilisée pour détecter le retournement de l'aimantation dans les nanofils et nano-aimants, et en particulier pour détecter la position d'une paroi magnétique le long d'un nanofil fabriqués à partir d'une couche unique. Enfin, nous étudions dans une dernière partie la dynamique de dépiégeage de paroi magnétique sous champ et sous courant, dans les deux systèmes FePt et NiFe. Nous observons trois types de dépiégeage de paroi, qui dépendent de la nature des défauts ou de la géométrie de la constriction. L'analyse statistique du temps de piégeage montre que le processus de dépiégeage peut être décrit comme procédant d'un chemin simple, de chemins en série, ou de chemins alternatifs. En outre, l'effet du courant sur tous ces mécanismes de dépiégeage s'est révélé équivalent à l'effet du champ appliqué, ce qui permet de mesurer l'efficacité du transfer de spin dans ces systèmes. Keywords: Magnetization reversal, magnon magnetoresistance, domain wall, spins transfer torque.

Le spin d'un électron piégé dans une boîte quantique d'InAs est une observable a priori bien protégée des perturbations de l'environnement solide. En particulier, les mécanismes de relaxation présents habituellement dans les matériaux massifs ou puits quantiques sont inhibés en raison de la discrétisation des niveaux d'énergie. Le spin représente de ce fait un système très attractif pour la réalisation d'une porte logique quantique dans la matière condensée. Toutefois, le fort confinement exalte d'autres mécanismes dépendant du spin. C'est le cas de l'interaction hyperfine avec les spins nucléaires.<br />Celle-ci, équivalente pour le spin électronique µa un champ magnétique aléatoire de quelques dizaines de mT d'amplitude, est à l'origine d'un mécanisme de déphasage en un temps de l'ordre de la nanoseconde.<br />Ce travail de thèse mets en lumière le rôle fondamental joué par ce couplage hyperfin lors des expériences d'orientation optique des porteurs dans des boîtes quantiques InAs dont la charge est contrôlée par une tension de grille. La spectroscopie haute résolution de la photoluminescence de boîtes uniques, ainsi que des mesures sur ensemble, résolues en temps ou en présence d'un champ magnétique, permettent de dresser un panorama assez complet. En particulier, la polarisation dynamique des noyaux et la relaxation de spin induite par l'interaction hyperfine apparaissent comme deux manifestations majeures et antagonistes du couplage hyperfin intrinsèques au système "électron-noyaux".