In this work the creation of silicon vacancy spin defects in silicon carbide with predictable properties is demonstrated. Neutron and electron irradiation was used to create silicon vacancy ensembles and proton beam writing to create isolated vacancies at a desired position. The coherence properties of the created silicon vacancies as a function of the emitter density were investigated and a power-law function established. Sample annealing was implemented to increase the coherence properties of existing silicon vacancies. Further, spectral hole burning was used to implement absolute dc-magnetometry. / In dieser Arbeit wird die Erzeugung von Silizium Fehlstellen in Siliziumkarbid mit vorhersagbaren Eigenschaften nachgewiesen. Neutronen- und Elektronenbestrahlung wurden zur Erzeugung von Ensembles von Silizium Fehlstellen verwendet, während isolierte Fehlstellen an einer gewünschten Position mit Hilfe eines Protonenstrahls erzeugt wurden. Die Kohärenz der erzeugten Silizium Fehlstellen wurde in Abhängigkeit der Emitterdichte untersucht und eine Gesetzmäßigkeit hierfür eingeführt. Um die Kohärenz der Silizium Fehlstellen zu erhöhen, wurden Annealing Experimente durchgeführt. Des Weiteren wurde spektrales Holeburning verwendet, um absolute DC-Magnetometrie nachzuweisen.

Die Arbeit beschäftigt sich mit der Erzeugung und den Eigenschaften strahlungsinduzierter Defekte in Silizium. Zur Erzeugung der untersuchten Zentren werden Wasserstoff- und Helium-Ionenstrahlen im MeV-Bereich verwendet. Die Untersuchung erfolgt mittels Spreading-Resistance- und temperaturabhängiger Hall-Messungen. Betrachtet wird zunächst die Erzeugung einer n-Dotierung durch Wasserstoff-Implantation in Abhängigkeit von Implantationsparametern, - bedingungen und dem Ausheilprozess. Für Helium-bestrahltes Silizium werden die Auswirkungen der Bestrahlung auf Widerstand, Ladungsträgerkonzentration und Beweglichkeit untersucht.

Mit wellenlängenabhängigen Messungen der Oberflächenphotospannung (Surface Photovoltage, SPV) lässt sich die Diffusionslänge von Ladungsträgern im Volumen von Siliziumproben messen. Das Ziel der Arbeit war es, mit Hilfe temperatur- und injektionsabhängiger Messungen der Diffusionslänge die Natur rekombinationsaktiver Defekte in kristallinem Silizium zu untersuchen. Im Rahmen der Arbeit wurde eine zu diesem Zwecke geeignete Messanlage sowie die nötigen Mess- und Auswerteprozeduren entwickelt. Die Möglichkeiten und Grenzen der aufgebauten Anlage wurden durch Messungen an gezielt mit Eisen, Kupfer oder Chrom verunreinigten mono- und multikristallinen Siliziumproben bewertet. Es zeigt sich, dass die SPV-Methode in einem jeweils begrenzten Temperatur- und Injektionsbereich bei Vorhandensein dominanter Defekte zur Defekt-Spektroskopie einsetzbar ist. Eine Anwendung fand das Verfahren an industriell relevantem, aufbereitetem metallurgischen Silizium (umg-Si).

Das PICTS-Verfahren ist eine der am häufigsten eingesetzten Methoden zur Charakterisierung semiisolierender Halbleiter. Die methodischen Fortschritte bei der Ermittlung von Störstellenparametern mit diesem Verfahren werden in dieser Arbeit vorgestellt. Als praktikable Methode für den Nachweis einer temperaturabhängigen Änderung des Besetzungsverhältnisses einer Haftstelle wird die Normierung auf die Emissionsrate der Elektronen eingeführt. Es wird gezeigt, dass Peaks, bei denen diese Normierung misslingt, nicht für die Ermittlung der Störstellenparameter herangezogen werden dürfen. Die Untersuchungen belegen, dass für die vollständige Umladung der Störstellen eine geeignete Anregungsintensität verwendet werden muss. Durch PICTS-Messungen an Kupfer-dotierten Proben wird eine systematische Abhängigkeit der Peakhöhen Kupfer-korrelierter Peaks vom Kupfergehalt der Proben nachgewiesen. Mit den Untersuchungen wird belegt, dass sich Kupfer mittels PICTS bis zu einer minimalen AES-Kupfer-Konzentration von [Cu]min ca. 5·1E14/cm^3 nachweisen lässt.

In der vorliegenden Arbeit wird der Punktdefekthaushalt von Galliumarsenid-Einkristallen mit unterschiedlichen Dotierungen untersucht. Es wird gezeigt, in welcher Weise die Konzentration der einzelnen Punktdefekte von der Konzentration der Dotierstoffe, der Stöchiometrieabweichung und der Lage des Ferminiveaus abhängen. Dazu dienen die Ergebnisse der meßtechnischen Charakterisierung einer großen Anzahl von Proben, bei deren Herstellung diese Parameter gezielt variiert wurden. Der Schwerpunkt der Arbeit liegt in der Entwicklung von Modellen, die eine quantitative Beschreibung der experimentell untersuchten elektrischen und optischen Eigenschaften von Galliumarsenid- Einkristallen ausgehend von den Punktdefektkonzentrationen erlauben. Da aus Punktdefekten Ladungsträger freigesetzt werden können, bestimmt ihre Konzentration maßgeblich die Ladungsträgerkonzentration in den Bändern. Im ionisierten Zustand wirken Punktdefekte als Streuzentren für freie Ladungsträger und beeinflussen damit die Driftbeweglichkeit der Ladungsträger. Eine thermodynamische Modellierung der Punktdefektbildung liefert Aussagen über die Gleichgewichtskonzentrationen der Punktdefekte in Abhängigkeit von Dotierstoffkonzentration und Stöchiometrieabweichung. Es wird gezeigt, daß die bei Raumtemperatur beobachteten elektrischen Eigenschaften der Kristalle aus der kinetischen Hemmung von Prozessen folgen, über die die Einstellung eines thermodynamischen Gleichgewichts zwischen den Punktdefekten vermittelt wird.

Strong correlations caused by interaction in systems of electrons can bring about unusual physical phenomena due to many-body quantum effects that cannot properly be captured by standard electronic structure methods like density functional theory. In this thesis, we apply the state-of-the-art continuous-time quantum Monte Carlo algorithm in hybridization expansion (CT-HYB) for the strongly correlated multi-orbital Anderson impurity model (AIM) to the solution of models of magnetic impurities on metallic surfaces and, via dynamical mean-field theory (DMFT), to the solution of a lattice model, the multi-orbital Hubbard model with Hund's coupling. A concise introduction to the theoretical background focuses on information directly relevant to the understanding of applied models, methods, and the interpretation of results. It starts with a discussion of the AIM with its parameters and its solution in the path integral formalism, the basis of the CT-HYB algorithm. We consider its derivation and implementation in some detail before reviewing the DMFT approach to correlated lattice models and the interpretation of the single-particle Green's function. We review two algorithmic developments for the CT-HYB algorithm that help to increase the performance of calculations especially in case of a complex structure of the interaction matrix and allow the precise calculation of self-energies and vertex functions also at intermediate and higher frequencies. Our comparative analysis of Kondo screening in the cobalt on copper impurity system points out the importance of an accurate interaction matrix for qualitatively correct Kondo temperatures and the relevance of all d-orbitals in that case. Theoretical modeling of cobalt impurities in copper "atomic wires" fails to reproduce variations and partial absence of Kondo resonances depending on the wire size. We analyze the dependence of results on parameters and consider possible reasons for the discrepancy. Different Kondo temperatures of iron adatoms adsorbed on clean or oxygen-reconstructed niobium in the normal state are qualitatively reproduced, with the adsorption distance identified as major factor and implications for the superconducting state pointed out. Moving on to lattice problems, we demonstrate the connection between Hund's coupling, shown to cause first-order character of the interaction-driven Mott transition at half-filling in the two-orbital Hubbard model, and a phase separation zone ending in a quantum critical point at finite doping. We touch on similarities in realistic models of iron-pnictide superconductors. We analyze the manifestation of the compressibility divergence at the finite-temperature critical points away from half-filling in the eigenbasis of the two-particle generalized susceptibility. A threshold for impurity susceptibility eigenvalues that indicates divergence of the DMFT lattice compressibility and distinguishes thermodynamic stability and instability of DMFT solutions is determined. / Wechselwirkungsbedingt stark korrelierte Elektronensysteme können wegen Mehrteilcheneffekten ungewöhnliche Physik aufweisen, die Standardmethoden für elektronische Struktur wie die Dichtefunktionaltheorie nicht erfassen. Diese Dissertation handelt von der Anwendung des Quanten-Monte Carlo Algorithmus in kontinuierlicher Zeit mit Reihenentwicklung in der Hybridisierung (CT-HYB), aktuellster Stand der Technik für das stark korrelierte Anderson-Modell für Störstellen (AIM), auf magnetische Adatome auf Metalloberflächen und, im Rahmen der dynamischen Molekularfeldtheorie (DMFT), auf das Mehrorbital-Hubbard-Modell mit Hundscher Kopplung. Eine kurze Einführung fokussiert den für das Verständnis der Modelle, Methoden, und Interpretationen relevanten theoretischen Hintergrund. Sie beginnt mit dem AIM, seinen Parametern, und seiner Lösung im Pfadintegralformalismus, welche Grundlage des CT-HYB Algorithmus ist. Wir betrachten dessen Herleitung und Implementation im Detail, bevor wir einen Überblick über den DMFT-Zugang zu korrelierten Gittermodellen und die Interpretation der Einteilchen-Greenschen Funktion geben. Wir berichten von zwei algorithmischen Entwicklungen für CT-HYB, die helfen, die Geschwindigkeit der Rechnungen besonders in Fällen einer lokalen Wechselwirkung komplexer Form zu erhöhen und die präzise Berechnung von Selbstenergien und Vertexfunktionen auch bei mittleren und höheren Frequenzen erlauben. Unsere Analyse der Kondo-Abschirmung in Kobalt-Adatomen auf Kupfer weist auf die Bedeutung einer akkuraten Wechselwirkungsmatrix für korrekte Kondo-Temperaturen und die Relevanz aller d-Orbitale hin. Die Variation der Kondo-Resonanz von Kobalt in "atomaren Drähten" aus Kupfer mit der Anzahl der Atome kann unsere theoretische Modellierung nicht nachvollziehen. Wir untersuchen die Abhängigkeit der Ergebnisse von Parametern und diskutieren mögliche Ursachen. Kondo-Temperaturen von Eisen-Adatomen auf sauberer oder Sauerstoff-rekonstruierter Niob-Oberfläche werden im Normalzustand qualitativ reproduziert, der Adsorptionsabstand als wichtiger Faktor identifiziert, und auf die Folgen für den supraleitenden Zustand hingewiesen. Wir wenden uns dem Hubbard-Modell eines Gitters mit zwei Orbitalen pro Platz zu und zeigen den Zusammenhang zwischen Hundscher Kopplung, Ursache der Diskontinuität des Mott-Übergangs bei halber Füllung, und einer Phasenseparationszone endend in einem quantenkritischen Punkt bei endlicher Dotierung. Wir reißen Parallelen in realistischeren Eisenpniktid-Modellen an. Zuletzt sehen wir, wie sich die Kompressibilitätsdivergenz an den kritischen Punkten bei endlicher Temperatur abseits halber Füllung in den Eigenwerten der verallgemeinerten lokalen Suszeptibilität ausprägt und bestimmen für sie eine Schwelle, an der die DMFT-Gitterkompressibilität divergiert und deren Unterschreitung eine thermodynamisch instabile DMFT-Lösung anzeigt.

Das PICTS-Verfahren ist eine der am häufigsten eingesetzten Methoden zur Charakterisierung semiisolierender Halbleiter. Die methodischen Fortschritte bei der Ermittlung von Störstellenparametern mit diesem Verfahren werden in dieser Arbeit vorgestellt. Als praktikable Methode für den Nachweis einer temperaturabhängigen Änderung des Besetzungsverhältnisses einer Haftstelle wird die Normierung auf die Emissionsrate der Elektronen eingeführt. Es wird gezeigt, dass Peaks, bei denen diese Normierung misslingt, nicht für die Ermittlung der Störstellenparameter herangezogen werden dürfen. Die Untersuchungen belegen, dass für die vollständige Umladung der Störstellen eine geeignete Anregungsintensität verwendet werden muss. Durch PICTS-Messungen an Kupfer-dotierten Proben wird eine systematische Abhängigkeit der Peakhöhen Kupfer-korrelierter Peaks vom Kupfergehalt der Proben nachgewiesen. Mit den Untersuchungen wird belegt, dass sich Kupfer mittels PICTS bis zu einer minimalen AES-Kupfer-Konzentration von [Cu]min ca. 5·1E14/cm^3 nachweisen lässt.

Mit wellenlängenabhängigen Messungen der Oberflächenphotospannung (Surface Photovoltage, SPV) lässt sich die Diffusionslänge von Ladungsträgern im Volumen von Siliziumproben messen. Das Ziel der Arbeit war es, mit Hilfe temperatur- und injektionsabhängiger Messungen der Diffusionslänge die Natur rekombinationsaktiver Defekte in kristallinem Silizium zu untersuchen. Im Rahmen der Arbeit wurde eine zu diesem Zwecke geeignete Messanlage sowie die nötigen Mess- und Auswerteprozeduren entwickelt. Die Möglichkeiten und Grenzen der aufgebauten Anlage wurden durch Messungen an gezielt mit Eisen, Kupfer oder Chrom verunreinigten mono- und multikristallinen Siliziumproben bewertet. Es zeigt sich, dass die SPV-Methode in einem jeweils begrenzten Temperatur- und Injektionsbereich bei Vorhandensein dominanter Defekte zur Defekt-Spektroskopie einsetzbar ist. Eine Anwendung fand das Verfahren an industriell relevantem, aufbereitetem metallurgischen Silizium (umg-Si).

no abstract

In der vorliegenden Arbeit wird der Punktdefekthaushalt von Galliumarsenid-Einkristallen mit unterschiedlichen Dotierungen untersucht. Es wird gezeigt, in welcher Weise die Konzentration der einzelnen Punktdefekte von der Konzentration der Dotierstoffe, der Stöchiometrieabweichung und der Lage des Ferminiveaus abhängen. Dazu dienen die Ergebnisse der meßtechnischen Charakterisierung einer großen Anzahl von Proben, bei deren Herstellung diese Parameter gezielt variiert wurden. Der Schwerpunkt der Arbeit liegt in der Entwicklung von Modellen, die eine quantitative Beschreibung der experimentell untersuchten elektrischen und optischen Eigenschaften von Galliumarsenid- Einkristallen ausgehend von den Punktdefektkonzentrationen erlauben. Da aus Punktdefekten Ladungsträger freigesetzt werden können, bestimmt ihre Konzentration maßgeblich die Ladungsträgerkonzentration in den Bändern. Im ionisierten Zustand wirken Punktdefekte als Streuzentren für freie Ladungsträger und beeinflussen damit die Driftbeweglichkeit der Ladungsträger. Eine thermodynamische Modellierung der Punktdefektbildung liefert Aussagen über die Gleichgewichtskonzentrationen der Punktdefekte in Abhängigkeit von Dotierstoffkonzentration und Stöchiometrieabweichung. Es wird gezeigt, daß die bei Raumtemperatur beobachteten elektrischen Eigenschaften der Kristalle aus der kinetischen Hemmung von Prozessen folgen, über die die Einstellung eines thermodynamischen Gleichgewichts zwischen den Punktdefekten vermittelt wird.