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Die Menschheit steht vor der großen Herausforderung der Energieversorgung des 21. Jahrhundert. Nirgendwo ist diese noch dringlicher geworden als im Bereich der Energiespeicherung und Umwandlung. Konventionelle Energie kommt hauptsächlich aus fossilen Brennstoffen, die auf der Erde nur begrenzt vorhanden sind, und hat zu einer starken Belastung der Umwelt geführt. Zusätzlich nimmt der Energieverbrauch weiter zu, insbesondere durch die rasante Verbreitung von Fahrzeugen und verschiedener Kundenelektronik wie PCs und Mobiltelefone. Alternative Energiequellen sollten vor einer Energiekrise entwickelt werden. Die Gewinnung erneuerbarer Energie aus Sonne und Wind sind auf jeden Fall sehr wichtig, aber diese Energien sind oft nicht gleichmäßig und andauernd vorhanden. Energiespeichervorrichtungen sind daher von großer Bedeutung, weil sie für eine Stabilisierung der umgewandelten Energie sorgen. Darüber hinaus ist es eine enttäuschende Tatsache, dass der Akku eines Smartphones jeglichen Herstellers heute gerade einen Tag lang ausreicht, und die Nutzer einen zusätzlichen Akku zur Hand haben müssen. Die tragbare Elektronik benötigt dringend Hochleistungsenergiespeicher mit höherer Energiedichte. Der erste Teil der vorliegenden Arbeit beinhaltet Lithium-Ionen-Batterien unter Verwendung von einzelnen aufgerollten Siliziumstrukturen als Anoden, die durch nanotechnologische Methoden hergestellt werden. Eine Lab-on-Chip-Plattform wird für die Untersuchung der elektrochemischen Kinetik, der elektrischen Eigenschaften und die von dem Lithium verursachten strukturellen Veränderungen von einzelnen Siliziumrohrchen als Anoden in einer Lithium-Ionen-Batterie vorgestellt. In dem zweiten Teil wird ein neues Design und die Herstellung von flexiblen on-Chip, Festkörper Mikrosuperkondensatoren auf Basis von MnOx/Au-Multischichten vorgestellt, die mit aktueller Mikroelektronik kompatibel sind. Der Mikrosuperkondensator erzielt eine maximale Energiedichte von 1,75 mW h cm-3 und eine maximale Leistungsdichte von 3,44 W cm-3. Weiterhin wird ein flexibler und faserartig verwebter Superkondensator mit einem Cu-Draht als Substrat vorgestellt. Diese Dissertation wurde im Rahmen des Forschungsprojekts GRK 1215 "Rolled-up Nanotechnologie für on-Chip Energiespeicherung" 2010-2013, finanziell unterstützt von der International Research Training Group (IRTG), und dem PAKT Projekt "Elektrochemische Energiespeicherung in autonomen Systemen, no. 49004401" 2013-2014, angefertigt. Das Ziel der Projekte war die Entwicklung von fortschrittlichen Energiespeichermaterialien für die nächste Generation von Akkus und von flexiblen Superkondensatoren, um das Problem der Energiespeicherung zu addressieren. Hier bedanke ich mich sehr, dass IRTG mir die Möglichkeit angebotet hat, die Forschung in Deutschland stattzufinden. / Human beings are facing the grand energy challenge in the 21st century. Nowhere has this become more urgent than in the area of energy storage and conversion. Conventional energy is based on fossil fuels which are limited on the earth, and has caused extensive environmental pollutions. Additionally, the consumptions of energy are still increasing, especially with the rapid proliferation of vehicles and various consumer electronics like PCs and cell phones. We cannot rely on the earth’s limited legacy forever. Alternative energy resources should be developed before an energy crisis. The developments of renewable conversion energy from solar and wind are very important but these energies are often not even and continuous. Therefore, energy storage devices are of significant importance since they are the one stabilizing the converted energy. In addition, it is a disappointing fact that nowadays a smart phone, no matter of which brand, runs out of power in one day, and users have to carry an extra mobile power pack. Portable electronics demands urgently high-performance energy storage devices with higher energy density. The first part of this work involves lithium-ion micro-batteries utilizing single silicon rolled-up tubes as anodes, which are fabricated by the rolled-up nanotechnology approach. A lab-on-chip electrochemical device platform is presented for probing the electrochemical kinetics, electrical properties and lithium-driven structural changes of a single silicon rolled-up tube as an anode in lithium ion batteries. The second part introduces the new design and fabrication of on chip, all solid-state and flexible micro-supercapacitors based on MnOx/Au multilayers, which are compatible with current microelectronics. The micro-supercapacitor exhibits a maximum energy density of 1.75 mW h cm-3 and a maximum power density of 3.44 W cm-3. Furthermore, a flexible and weavable fiber-like supercapacitor is also demonstrated using Cu wire as substrate. This dissertation was written based on the research project supported by the International Research Training Group (IRTG) GRK 1215 "Rolled-up nanotech for on-chip energy storage" from the year 2010 to 2013 and PAKT project "Electrochemical energy storage in autonomous systems, no. 49004401" from 2013 to 2014. The aim of the projects was to design advanced energy storage materials for next-generation rechargeable batteries and flexible supercapacitors in order to address the energy issue. Here, I am deeply indebted to IRTG for giving me an opportunity to carry out the research project in Germany. September 2014, IFW Dresden, Germany Wenping Si

Die Menschheit steht vor der großen Herausforderung der Energieversorgung des 21. Jahrhundert. Nirgendwo ist diese noch dringlicher geworden als im Bereich der Energiespeicherung und Umwandlung. Konventionelle Energie kommt hauptsächlich aus fossilen Brennstoffen, die auf der Erde nur begrenzt vorhanden sind, und hat zu einer starken Belastung der Umwelt geführt. Zusätzlich nimmt der Energieverbrauch weiter zu, insbesondere durch die rasante Verbreitung von Fahrzeugen und verschiedener Kundenelektronik wie PCs und Mobiltelefone. Alternative Energiequellen sollten vor einer Energiekrise entwickelt werden. Die Gewinnung erneuerbarer Energie aus Sonne und Wind sind auf jeden Fall sehr wichtig, aber diese Energien sind oft nicht gleichmäßig und andauernd vorhanden. Energiespeichervorrichtungen sind daher von großer Bedeutung, weil sie für eine Stabilisierung der umgewandelten Energie sorgen. Darüber hinaus ist es eine enttäuschende Tatsache, dass der Akku eines Smartphones jeglichen Herstellers heute gerade einen Tag lang ausreicht, und die Nutzer einen zusätzlichen Akku zur Hand haben müssen. Die tragbare Elektronik benötigt dringend Hochleistungsenergiespeicher mit höherer Energiedichte. Der erste Teil der vorliegenden Arbeit beinhaltet Lithium-Ionen-Batterien unter Verwendung von einzelnen aufgerollten Siliziumstrukturen als Anoden, die durch nanotechnologische Methoden hergestellt werden. Eine Lab-on-Chip-Plattform wird für die Untersuchung der elektrochemischen Kinetik, der elektrischen Eigenschaften und die von dem Lithium verursachten strukturellen Veränderungen von einzelnen Siliziumrohrchen als Anoden in einer Lithium-Ionen-Batterie vorgestellt. In dem zweiten Teil wird ein neues Design und die Herstellung von flexiblen on-Chip, Festkörper Mikrosuperkondensatoren auf Basis von MnOx/Au-Multischichten vorgestellt, die mit aktueller Mikroelektronik kompatibel sind. Der Mikrosuperkondensator erzielt eine maximale Energiedichte von 1,75 mW h cm-3 und eine maximale Leistungsdichte von 3,44 W cm-3. Weiterhin wird ein flexibler und faserartig verwebter Superkondensator mit einem Cu-Draht als Substrat vorgestellt. Diese Dissertation wurde im Rahmen des Forschungsprojekts GRK 1215 "Rolled-up Nanotechnologie für on-Chip Energiespeicherung" 2010-2013, finanziell unterstützt von der International Research Training Group (IRTG), und dem PAKT Projekt "Elektrochemische Energiespeicherung in autonomen Systemen, no. 49004401" 2013-2014, angefertigt. Das Ziel der Projekte war die Entwicklung von fortschrittlichen Energiespeichermaterialien für die nächste Generation von Akkus und von flexiblen Superkondensatoren, um das Problem der Energiespeicherung zu addressieren. Hier bedanke ich mich sehr, dass IRTG mir die Möglichkeit angebotet hat, die Forschung in Deutschland stattzufinden. / Human beings are facing the grand energy challenge in the 21st century. Nowhere has this become more urgent than in the area of energy storage and conversion. Conventional energy is based on fossil fuels which are limited on the earth, and has caused extensive environmental pollutions. Additionally, the consumptions of energy are still increasing, especially with the rapid proliferation of vehicles and various consumer electronics like PCs and cell phones. We cannot rely on the earth’s limited legacy forever. Alternative energy resources should be developed before an energy crisis. The developments of renewable conversion energy from solar and wind are very important but these energies are often not even and continuous. Therefore, energy storage devices are of significant importance since they are the one stabilizing the converted energy. In addition, it is a disappointing fact that nowadays a smart phone, no matter of which brand, runs out of power in one day, and users have to carry an extra mobile power pack. Portable electronics demands urgently high-performance energy storage devices with higher energy density. The first part of this work involves lithium-ion micro-batteries utilizing single silicon rolled-up tubes as anodes, which are fabricated by the rolled-up nanotechnology approach. A lab-on-chip electrochemical device platform is presented for probing the electrochemical kinetics, electrical properties and lithium-driven structural changes of a single silicon rolled-up tube as an anode in lithium ion batteries. The second part introduces the new design and fabrication of on chip, all solid-state and flexible micro-supercapacitors based on MnOx/Au multilayers, which are compatible with current microelectronics. The micro-supercapacitor exhibits a maximum energy density of 1.75 mW h cm-3 and a maximum power density of 3.44 W cm-3. Furthermore, a flexible and weavable fiber-like supercapacitor is also demonstrated using Cu wire as substrate. This dissertation was written based on the research project supported by the International Research Training Group (IRTG) GRK 1215 "Rolled-up nanotech for on-chip energy storage" from the year 2010 to 2013 and PAKT project "Electrochemical energy storage in autonomous systems, no. 49004401" from 2013 to 2014. The aim of the projects was to design advanced energy storage materials for next-generation rechargeable batteries and flexible supercapacitors in order to address the energy issue. Here, I am deeply indebted to IRTG for giving me an opportunity to carry out the research project in Germany. September 2014, IFW Dresden, Germany Wenping Si

In der vorgelegten Arbeit werden sowohl effiziente als auch einfache Modifikationsansätze zur funktionalen Polymerumhüllung von Gibbsit-Plättchen präsentiert. Die plättchen-förmige Morphologie bleibt dabei nach der Polymerumhüllung erhalten. Im ersten Teil wird ein einfacher Ansatz zur Synthese von anisotropen, plättchen-förmigen Gibbsit-Polydopamin (G-PDA) Partikeln vorgestellt. Au NPs von kontrollierbarer Größe wurden auf der G-PDA Partikeloberfläche gebildet. Diese zeigten katalytische Aktivität zur Reduktion von 4-Nitrophenol und Rhodamin B (RhB) mittels Borhydrid. Die Partikel können durch ihre große, plättchen-förmige Kontaktfläche und der stark adhäsiven Eigenschaften der PDA Hülle einfach mittels Spin-Coating auf Siliziumsubstrate aufgebracht werden. Der so präparierte Nanokatalysator kann nun einfach wiederaufbereitet werden und zeigt hervorragende Wiederverwendbarkeit. Im zweiten Teil wurden anisotrope, hybride Kern-Schale Mikrogele mit wohldefinierter Struktur synthetisiert. Dabei bilden die Gibbsit Nanoplättchen den Kern und vernetztes, thermosensitives Poly(N-isopropylacylamid) die Hülle. Depolarisierte dynamische Lichtstreuung zeigte, dass die hybriden Mikrogele im kollabierten Zustand durch die plättchen-förmigen Kerne eine anisotrope Form annehmen. Der dritte Teil der Arbeit befasst sich mit der Herstellung von hochdispergierbaren, mesoporösen und stickstoffhaltighohle Kohlenstoff-Nanoplättchen. Diese neuartige Kohlenstoff-Nanostruktur wurde mittels sogenannter Silika-Nanocasting Technik unter Veswendung von hexagonalen Gibbsit-Templat und Dopamin als Kohlenstoffquelle synthetisiert. Solche hohlen Kohlenstoff-Nanostrukturen weisen exzellente, kolloidale Stabilität in wässrigen Medien vor und können direkt als Elektrodenmaterial für Superkondensatoren verwendet werden. Außerdem können sie in polyionischen Flüssigkeiten hohe Kapazitäten erzielen, wobei gleichzeitig eine hervorragende elektrochemische Stabilität gewährleistet wird. / In the present thesis, efficient and simple modification approaches have been developed to coat gibbsite platelets with a controllable thickness of functional polymer shell, which preserves the plate-like morphology after the polymer coating. In the first part, a facile approach has been presented for the synthesis of anisotropic plate-like gibbsite-polydopamine (G-PDA) particles. Au NPs with tunable size have been formed on the G-PDA particle surface, which show efficient catalytic activity for the reduction of 4-nitrophenol and Rodamine B (RhB) in the presence of borohydride. Such nanocatalysts can be easily deposited on silicon substrate by spin coating due to the large contact area of the plate-like G-PDA particles and the strong adhesive behavior of the PDA layer. The substrate-deposited nanocatalyst can be easily recycled, which shows excellent reusability. Secondly, anisotropic hybrid core-shell microgels with well-defined structures have been synthesized using gibbsite nanoplate as core and crosslinked thermosensitive poly(N-isopropylacrylamide) as shell. The analysis by depolarized dynamic light scattering shows that the hybrid microgels have an anisotropic shape in the collapsed state, caused by the anisotropy of the plate-like core. In the third part, highly dispersible mesoporous nitrogen-doped hollow carbon nanoplates have been synthesized as a new carbon nanostructure via silica nanocasting technique using dopamine as carbon precursor and hexagonal-shaped gibbsite as template. Such hollow carbon nanoplates show excellent colloidal stability in aqueous media and can be directly applied as electrode materials in supercapacitors, which offer high capacitance and excellent electrochemical stability when using poly(ionic liquid) nanoparticles as binder.

Die effiziente Speicherung von elektrischer Energie im elektrochemischen System des Superkondensators wird realisiert durch die Ausrichtung von Elektrolytionen im elektrischen Feld polarisierter, poröser Kohlenstoffelektroden. Der Energieinhalt und die Leistungscharakteristika der elektrostatischen Zwischenspeicherung von Energie bei Lade- und Entladezeiten von wenigen Sekunden bis zu einigen Minuten wird entscheidend durch die Eigenschaften der zur Ladungsspeicherung genutzten Grenzfläche zwischen dem Elektrodenmaterial und dem Elektrolyten bestimmt. Für die Optimierung des Energieinhaltes und der Leistungscharakteristika von Superkondensatoren durch die rationale Modifizierung dieser Grenzfläche konnten entscheidende Trends herausgearbeitet werden. Durch Einbindung eines pseudokapazitiven Eisenoxids in die spezifische Oberfläche des mesoporösen CMK-3 im Redoxverfahren ist die Darstellung einer neuartigen Nanokompositstruktur möglich. Diese weißt eine dreifach höhere spezifische Kapazität im Vergleich zur nicht-modifizierten Kohlenstoffoberfläche unter Beibehaltung der Strombelastbarkeit der Kohlenstoffmatrix auf. Entscheidend für die Weiterentwicklung von Synthesestrategien und die anwendungsorientierte Optimierung für Nanokompositstrukturen ist deren ausführliche Charakterisierung mittels angepasster Verfahren. Die in dieser Arbeit erstmals zur Analyse von porösen CMK-3 basierten Nanokompositstrukturen verwendeten Methoden der Aufnahme eines Tiefenprofils mittels Auger Elektronen Spektroskopie (DP-AES) und der energiegefilterten Transmissionselektronenmikroskopie (EF-TEM) lieferten die Grundlage zur Weiterentwicklung der rationalen, nanoskaligen Grenzflächenfunktionalisierung. In einem weiteren, stark vereinfachten und effektiveren Verfahren der Schmelzimprägnierung der porösen Matrix mit Nitrathydraten, sowie deren anschließendes Kalzinieren zum Übergangsmetall, respektive pseudokapazitiven Übergangsmetalloxid, konnte eine nochmals optimierte Nanokompositstruktur dargestellt werden. Das entwickelte Verfahren wurde für die Einbettung von Nickel/Nickeloxid und Eisen/Eisenoxid in die Oberfläche des mesoporösen CMK-3 eingesetzt. Ein gesteigerter Energieinhalt, wie auch eine deutlich gesteigerte Stabilität der Kapazität bei hohen Strombelastungen für die resultierenden Elektrodenmaterialien konnte eindeutig nachgewiesen werden. Die signifikante Erhöhung der Leistungscharakteristika ist dabei auf die optimale Kontaktierung des Übergangsmetalloxids durch das Übergangsmetall als Leitfähigkeitsadditiv im Sinne einer Kern-Schale Struktur realisiert. Der für das Nanokomposit C-FeO10 berechnete Kapazitätsverlust von < 11 % bei Erhöhung der spezifischen Stromstärke von 1 A/g auf 10 A/g verdeutlicht die beeindruckende Strombelastbarkeit des Materials. In einem weiteren in dieser Arbeit diskutierten Ansatz zur Steigerung des Energieinhaltes eines Superkondensators wurde auf die Verwendung von Ionischen Flüssigkeiten (IL) als Elektrolyt eingegangen. Die gezielte Darstellung eines oberflächenmodifizierten aus Cabiden gewonnen Kohlenstoffmaterials (CDC) unter Beibehaltung der Textur des porösen Systems ermöglichte die Untersuchung des Einflusses der Oberflächencharakteristika des Elektrodenmaterials auf die Strombelastbarkeit des Energiespeichers. Es konnte klar herausgestellt werden, dass für den vielversprechenden IL-Elektrolyten EMIBF4 eine verminderte Polarität, sowie die Abwesenheit azider Protonen an der Oberfläche des Kohlenstoffs deutlich zur Steigerung der Strombelastbarkeit des Speichers beiträgt. Realisiert wurde die Modifizierung der Oberfläche durch deren Chlorierung. Die Einordnung der vielversprechenden Kombinationen aus maßgeschneiderten Elektrodenmaterialien und Elektrolytsystemen wurde anhand der Kenngrößen im Ragone-Diagramm vorgenommen. Die Ergebnisse der Arbeit reihen sich in die derzeit schnell voranschreitende Technologieentwicklung bei Superkondensatoren ein.

The purpose of this thesis is to develop a simple Direct Ink Writing (DIW) method for fabricating intrinsically stretchable microsupercapacitors as ef- fective on-chip energy storage devices for the emerging stretchable electron- ics. Using the printing method for fabricating intrinsically stretchable elec- tronic components remains a novel approach. In this thesis, interdigitated structures of intrinsically stretchable electrodes were printed on a stretchable thermoplastic polyurethane (TPU) substrate using a formulated ink based on Poly(3,4-ethylenedioxythiophene):Polystyrene Sulfonate. Formulated elec- trolytes based on Poly(4-styrene Sulfonic Acid) and Phosphoric Acid were applied to the electrodes to complete the fabrication of microsupercapacitors. Cyclic Voltammetry (CV), Galvanostatic Charge-Discharge (GCD) and Elec- trochemical Impedance Spectroscopy (EIS) were used to characterize the per- formance of the devices. The stretchability of the electrodes was also mea- sured. Results from CV-measurements revealed a maximum capacitance of740 µF cm−2 at a scan rate of 5 mV s−1. GCD-measurements showed a capaci- tance of 952 µF cm−2 for the same device and an equivalent series resistance of approximately 7 kΩ. The printed electrodes exhibited a stretchability of 80%. The results show the feasibility of fabricating intrinsically stretchable energystorage devices using commercially available materials and a simple 3D print- ing technique. This method could be used as a high-throughput and low-cost method for stretchable electronics applications. / Syftet med detta arbete är att utveckla en simpel Direct Ink Writing (DIW) metod för framställning av intrinsiskt sträckbara mikrosuperkondensatorer som effektiva on-chip energilagrinsenheter i kommande sträckbar elektronik. Användandet av DIW för att tillverka intrinsiskt sträckbara elektroniska kom- ponenter är ett nytt tillvägagångssätt. I detta arbete trycktes interdigiterade strukturer av intrinsiskt sträckbara elektroder på ett sträckbart termoplastiskt polyuretan (TPU) substrat genom att använda ett formulerat bläck baserat på Poly(3,4-etylendioxitiofen):Polystyren Sulfonat (PEDOT:PSS). Formuler- ade elektrolyter baserade på Poly(4-styrensulfonsyra) och Fosforsyra applicer- ades på elektroderna för att färdigställa tillverkningen av mikrosuperkonden- satorer. Cyklisk Voltammetri (CV), Galvanostatisk uppladdning-urladdning (eng. GCD) och Elektrokemisk Impedansspektroskopi (EIS) användes för att karaktärisera enheternas prestanda. Bläckets sträckbarhet uppmättes också. Resultaten från CV-mätningar visade att den maximala kapacitansen var 742µF cm−2 vid skanningsfrekvensen 5 mV s−1. Kapacitansen från GCD-mätningar var 952 µF cm−2 för samma enhet och den ekvivalenta serieresistansen var cirka 7 kΩ. Sträckbarheten som de tryckta elektroderna uppvisade var 80%. . Re- sultaten påvisar möjligheten att kunna framställa intrinsiskt sträckbara en-ergilagringsenheter genom att använda kommersiellt tillgängliga material och en simpel metod för friformsframställning. Denna metod skulle kunna använ- das för att framställa sträckbara elektroniska komponenter till låg kostnad och med hög produktionstakt.

The globally increasing energy demand that results from the rapid development of modern society has created intensive attention towards the importance of energy efficiency. The areas of energy storage and energy conversion have become one of the most important topics in scientific community at present. As new generation energy storage elements, supercapacitors have exhibited promising practical prospects in the information, transportation, electronics and other sectors due to their charge and discharge performance at high rate, high power density as well as long cycle life. Energy density, including gravimetric energy density, areal energy density and volumetric energy density, is one of the most critical indicator evaluating the performance of supercapacitors. The electrochemical performance of supercapacitors depends mainly on the electrochemical activities and kinetic properties of electrode materials. Carbonaceous materials are deemed to be highly promising, and therefore are extensively investigated energy storage materials for supercapacitors because of their environmental friendliness, low-cost production and outstanding chemical inertness during charging-discharging processes. The specific surface area has been long thought to be the main factor influencing the capacitance of carbonaceous materials. However, the pore structure is of similar importance. High specific surface areas are always arising from a high content of micropores. However, pore radii in the sub-nanometer range impede the ionic charge transfer ability significantly and thus cause a damping of capacitance. In this thesis, hierarchical porous carbons and their composite materials were fabricated by using polyacrylonitrile as carbon precursor for a tailored step-by-step pore forming method, including phase inversion, CaCO3 activation and KOH activation. The materials were thoroughly characterized by XRD, SEM, TEM, BET, XPS and Raman spectroscopy to ascertain the chemical and structural features. The electrochemical properties were studied by cyclic voltammetry (CV), galvanostatic charge-discharge (GCD) and electrochemical impedance spectroscopy (EIS) in detail to analyze the pore effect, which strongly influence their electrochemical properties. Porous carbons with high specific surface areas up to 2315 m2 g-1 and high pore volume of 1.9 cm3·g-1 were prepared. A step-wise pore forming method was employed to ensure a high specific surface area and high content of macro/mesopore at the same time. The relationship between pore structure, electrochemical capacitance and rate capability was investigated by changing the content of micropores. For a same specific surface area, a higher micropore content led to a lower capacitance and poorer rate capability. Based on these results, the capacitance was optimized to be 286.8 F g-1. The areal energy density of the supercapacitors can be improved by increasing the mass loading in a certain area directly. However, insufficient electrochemical reaction may be caused by a lack of unhindered electrical and ionic charge transfer routes, resulting in inefficient material utilization. This problem is addressed by designing hierarchical pore structures with embedded conductive additives. Thus, hierarchical porous carbons were modified by embedding carbon nanotubes (CNTs), followed by coverage with thin layers of birnessite. Owing to the hierarchical pore design and the very high pore volume, the birnessite coverage did not cause pore blocking. At the same time, an intimate contact between carbon and birnessite was established. A high area energy density of 627.8 μWh·cm-2 was obtained based on an optimized mass loading of 13.9 mg cm-2. The volumetric energy density of supercapacitors was determined by the density and porosity of active materials. Similarly, the dense active materials not always generate high specific capacitance because of an increased dead mass. However, too porous active materials do not provide sufficient volumetric capacitance due to a waste of space. Thus, density and porosity must be balanced by hierarchical pore structure design so that all pores are interconnected and can be accessed by ions. At the same time, the content of these pores should be as low as possible to save space. Based on the results, highly hierarchical porous carbons were synthesized and embedded into conductive carbon foam to combine electronic conductivity with ionic transfer. In that way, a volumetric energy density as high as 19.44 µWh cm-3 at a volumetric power density of 500 mW cm-3 was generated.