Le développement de méthodologies permettant de fonctionnaliser aisément les surfaces est un domaine en plein essor. Nous avons synthétisé et caractérisé de nouveaux complexes de cuivre(II)-carboxylates hautement fluorophiles qui ont été utilisés pour modifier des surfaces. Ces complexes possèdent à l'état solide une très grande affinité pour l'eau, l'hydratation induisant un changement radical des propriétés magnétiques du solide. Ces complexes fluorophiles s'adsorbent très fortement sur le Téflon ou sur le verre pour conduire à des surfaces hydrophiles et coordinantes. En utilisant la chimie de coordination, les surfaces ont ensuite été fonctionnalisées. Des monocouches et des couches minces de porphyrines ont été obtenues sur le verre et sur le téflon puis caractérisées, notamment grâce à leurs propriétés optiques. / The development of methodologies to easily functionalize surfaces is a fast growing field. We have synthesized and characterized new highly fluorophilic copper(II)-carboxylate complexes that have been employed to modify surfaces. In the solid state, these complexes exhibit a high affinity for water, the hydration process inducing dramatic modifications of their magnetic properties. These fluorophilic complexes are strongly adsorbed on teflon or glass to afford hydrophilic and coordinating surfaces. Using coordination chemistry, the surfaces can than be functionalized. Porphyrins monolayers and thin layers have been prepared on glass and teflon and characterized, in particular by their optical properties.

This diploma thesis deals with the optimalization of synthesis of gold nanoparticles and their surface modification allowing their use as contrast agents for in vivo imaging by CT. Gold nanoparticles were prepared by the Turkevich method and characterized by TEM, DLS, MADLS and UV -Vis. Their surface was functionalized with polyethylene glycol containing a thiol group forming a bond with the Au atoms in the surface of gold nanoparticles. The terminal end of the polymer was methylated or containing an aminooxy group forming an orthogonal bond with hyaluronic acid using click-chemistry. The eligibility for in vivo application of the prepared nanoparticles was verified with stability and cytotoxicity tests. The nanoparticles modified by methylated polyethyleneglycol were injected intravenously into a mouse and their application potential as contrast agents were verified by CT.

Tesis por compendio / [ES] La conversión de energía solar a productos químicos se considera una de las estrategias más viables para abordar los problemas derivados del uso masivo de combustibles fósiles y la excesiva emisión antropogénica de CO2. En catálisis asistida con luz, incluida la fotocatálisis y la catálisis fototérmica, el punto clave es el desarrollo de fotocatalizadores eficientes y robustos que puedan utilizar al máximo la energía solar y que sean lo suficientemente estables como para su comercialización. Los materiales basados en perovskitas híbridas orgánicas-inorgánicas han revolucionado el campo de la fotovoltaica en la última década, alcanzando una eficiencia de conversión de luz solar del 23%. Dado que los campos de la fotocatálisis y la fotovoltaica comparten procesos comunes, se abre la posibilidad de aplicación de estos materiales en fotocatálisis. Con el objetivo de confirmar esta posible aplicación de las perovskitas híbridas en fotocatálisis, en esta Tesis Doctoral, se han sintetizado nuevos materiales híbridos de perovskita con el objetivo de mejorar su estabilidad frente a la humedad aprovechando la gran variedad de ligandos orgánicos disponibles, que además pueden ser usados para promover modificaciones superficiales capaces de ajustar las propiedades hidrofílicas / hidrofóbicas. La actividad fotocatalítica de estos nuevos materiales de perovskita se ha estudiado en reacciones modelo para confirmar su estabilidad en las condiciones de reacción. Por otro lado, la reacción de fijación de nitrógeno fotoasistida también ha sido estudiada en detalle en esta Tesis Doctoral. Por un lado, se han sintetizado, caracterizado y testado nuevos complejos organometálicos como foto- y electrocatalizadores homogéneos para esta reacción. Estos han demostrado ser capaces de activar la molécula de dinitrógeno bajo un potencial electroquímico de reducción para formar amoníaco. Por otro lado, se han preparado nanopartículas de rutenio depositadas sobre un material de perovskita a base de titanato como fotocatalizador heterogéneo para la producción de amoniaco en flujo continuo. Además, se ha demostrado que la incorporación de metales alcalinos a este fotocatalizador puede potenciar su actividad fotocatalítica en esta reacción. Así, este material compuesto ha demostrado estar entre los fotocatalizadores más eficientes del estado del arte en la actualidad para esta reacción demostrando además una su elevada estabilidad en las condiciones de reacción. / [CA] La conversió d'energia solar en productes químics es considera una de les estratègies més viables per abordar els problemes derivats de l'ús massiu de combustibles fòssils i l'excessiva emissió antropogènica de CO2. En catàlisi assistida amb llum, inclosa la fotocatàlisi i la catàlisi fototèrmica, el punt clau és el desenvolupament de fotocatalitzadors eficients i robustos que puguen utilitzar al màxim l'energia solar i que siguen prou estables com per a la seva comercialització. Els materials basats en perovskites híbrides orgàniques-inorgàniques han revolucionat el camp de la fotovoltaica en l'última dècada, aconseguint una eficiència de conversió de llum solar del 23%. Atès que els camps de la fotocatàlisi i la fotovoltaica comparteixen processos comuns, s'obre la possibilitat d'aplicació d'aquests materials en fotocatàlisi. Amb l'objectiu de confirmar aquesta possible aplicació de les perovskites híbrides en fotocatàlisi, en aquesta tesi doctoral, s'han sintetitzat nous materials híbrids de perovskita amb l'objectiu de millorar la seva estabilitat enfront de la humitat aprofitant la gran varietat de lligands orgànics disponibles, que amés poden ser usats per a promoure modificacions superficials capaços d'ajustar les propietats hidrofíliques / hidrofòbiques. L'activitat fotocatalítica d'aquests nous materials de perovskita s'ha estudiat en reaccions model per confirmar la seva estabilitat en les condicions de reacció. D'altra banda, la reacció de fixació de nitrogen fotoassistida també ha sigut estudiada en detall en aquesta tesi doctoral. D'una banda, s'han sintetitzat, caracteritzat i testat nous complexos organometàl·lics com foto- i electrocatalitzadors homogenis per a aquesta reacció. Aquests han demostrat ser capaços d'activar la molècula de dinitrogen sota un potencial electroquímic de reducció per formar amoníac. D'altra banda, s'han preparat nanopartícules de ruteni depositades sobre un material de perovskita a força de titanat com fotocatalitzador heterogeni per a la producció d'amoníac en flux continu. A més, s'ha demostrat que la incorporació de metalls alcalins a aquest fotocatalitzador pot potenciar la seva activitat fotocatalítica en aquesta reacció. Així, aquest material compost ha demostrat estar entre els fotocatalitzadors més eficients de l'estat de l'art actualment per a aquesta reacció seva demostrant amés una elevada estabilitat en les condicions de reacció. / [EN] Solar energy to chemicals conversion is regarded to be one of the most plausible strategies addressing the issues of fossil fuel crisis and excessive anthropogenic CO2 emission. For photo-assisted catalysis, including photocatalysis and photothermal catalysis, the key point is the development of efficient and robust photocatalysts that can efficiently utilize the solar energy as well as they are stable enough that meets the requirements for commercialization. Hybrid organic-inorganic perovskites have revolutionized the photovoltaic field in the last decade, reaching a certified sunlight conversion efficiency of 20 %. Since photocatalysis and photovoltaics share common processes, the application of these materials in photocatalysis would be possible. In this Doctoral Thesis, novel hybrid perovskite materials have been synthesized with the aim to improve their stability against moisture by taking advantage large variety of the available organic ligand, which can promote surface modifications capable to adjust the hydrophilic/hydrophobic properties. Additionally, the photocatalytic activity of these novel perovskite materials has been studied in model reactions in order to confirm their stability under reaction conditions. On the other hand, the photo-assisted nitrogen fixation reaction has been also studied in detail in this Doctoral Thesis. on one hand, new organometallic complexes have been synthetized, characterized and tested as homogeneous photo and electrocatalysts for this reaction. They have been demonstrated to be able to activate dinitrogen molecule under electrochemical cathodic potentials to form ammonia. On the other hand, ruthenium nanoparticles deposited on a titanate-based perovskite material have been prepared and tested as heterogeneous photocatalyst for ammonia production in continuous flow. Moreover, it has been demonstrated that the addition of alkali metals to this photocatalyst can boost the photocatalytic activity of this reaction. Thus, this composite material has demonstrated to be among the most efficient photocatalysts in the current state-of-the art for this reaction, as well as very stable under reaction conditions. Considering the large industrial importance of N2 fixation and the mild conditions of pressure and temperature used in the present study, the results of the photo-assisted N2 hydrogenation to ammonia can have a large impact in the area. / Peng, Y. (2021). Hybrid Lead Perovskites as Photocatalysts and Materials for Photo- and Electrocatalytic N2 Reduction [Tesis doctoral]. Universitat Politècnica de València. https://doi.org/10.4995/Thesis/10251/171731 / TESIS / Compendio

This thesis is focused on the description of the method of reactive sputtering of thin films. Currently, there are many ways how to create thin films and there are many applications of thin films in various industrial sectors. In this paper at the first are listed the issue of thin films, followed by an overview of the deposition techniques and of the chemical analysis of deposited thin films. It also describes the four-point measurement method of sheet resistance, mechanical test of adhesion and optical properties. At the end of the theoretical part are described the material composition of the deposited films. The goal of the practical part is to optimize the deposition process of the mixed layer of indium tin oxide (In2O3: SnO2) and contribute to the overall understanding of the influence of annealing on the layer. There were created six series of samples with that applied layers. First, the work focused on examining of the influence of annealing on the throughput in the whole measuring range, and then comparing the series due to the transmittance in the visible light spectrum. Furthermore were compared the value of sheet resistance of unannealed and subsequently annealed samples.

Die Oberflächenmodifizierung mittels Plasma bei Atmosphärendruck ist eine bekannte und etablierte Technologie. Sie gewinnt aktuell aufgrund der rasant wachsenden Markt- und Entwicklungsnachfrage im Automotive- und Luftfahrttechnikbereich mit deren hohen Anforderungen an Neuentwicklungen auf dem Gebiet der Leichtbau-Komposite immer mehr an Bedeutung. Forderungen, die oftmals an die eingesetzten Plasmaquellen gestellt werden, sind (a) die Behandlungsmöglichkeit großer Oberflächen bei (b) gleichzeitig variierenden Arbeitsabständen von einigen Zentimetern für die Bearbeitung fertiger Bauteilgruppen, (c) die Einsatzmöglichkeit verschiedenster Prozessgase für die Erzeugung einer Vielzahl von spezifischen funktionellen Oberflächengruppen sowie (d) die Integration der Plasmaquelle in die Prozesskette z. B. in Form der Installation an einem Roboterarm. Diese Anforderungen werden derzeit nur durch die LARGE-Plasmaquelle (Long Arc Generator), eine lineare Gleichspannungslichtbogen-Plasmaquelle, erfüllt. Mit ihr sind Flächen auf einer Breite bis zu 350 mm bei Prozessgeschwindigkeiten von bis zu 100 m min-1 bearbeitbar. Ziel der vorliegenden Arbeit war es, die Einsatzgebiete der LARGE-Plasmatechnologie aufzuzeigen und sie zur Industriereife für großflächige Oberflächenmodifizierungen zu entwickeln. Dazu erfolgte eine Optimierung und Weiterentwicklung der Plasmaquelle, konkret dem Elektroden- und Gasverteilerdesign sowie der Stromversorgung. So wurde dem Stromgenerator erstmalig ein PPS-Modul (Puls-Power-Supply-Modul) zur Reglung des Stromes zugeschaltet. Mit diesem wird der Lichtbogenstrom in eine hochfrequente 20 kHz-Schwingung versetzt. Der Strom schwankt dadurch um eine Amplitude von ± 5 – 20 A. Das verhindert ein Festbrennen des Lichtbogenfußpunktes auf der Elektrode und führt so zur Stabilisierung des Lichtbogens. Durch die Plasmaquellenoptimierung und –weiterentwicklung konnte der Argonanteil vollständig reduziert und erstmals 100 % Druckluft als Plasmagas verwendet werden. Um das Potenzial der LARGE-Plasmaquelle für die großflächige Oberflächenmodifizierung zu demonstrieren, wurden vier konkrete Anwendungen aus der Industrie ausgewählt. So wurden zum einen zwei Beispiele aus der Luftfahrttechnik zum strukturellen Kleben mit epoxidharzbasiertem Klebstoffsystem betrachtet und systematisch untersucht: die SiO2-Schichtabscheidung zur Verbesserung der Haftung der Titanlegierungen Ti-6Al-4V und Ti-15V-3Cr-3Sn-3Al und die Plasmabehandlung von CFK zur Umwandlung von silikonbasierten Trennmittelrückständen zur Verbesserung der Adhäsion beim Kleben. Es konnte gezeigt werden, dass mit der LARGE-Plasmatechnologie zwei Materialgruppen erfolgreich plasmabehandelt werden können. Damit ist sie derzeit das einzige Plasmaverfahren bei Atmosphärendruck, mit dem SiO2-Haftvermittlerschichten auf Titanlegierungen sowie eine Trennmittelmodifizierung auf CFK-Oberflächen mit einem variablen Arbeitsbereich von 2 - 6 cm erfolgreich abgeschieden bzw. umgewandelt werden können. Zum anderen wurden zwei Beispiele aus dem Automotivbereich untersucht und der erfolgreiche Einsatz der LARGE-Plasmatechnologie demonstriert: die Plasmafunktionalisierung von Polypropylen zur Verbesserung der Adhäsion von wasserbasierten Lacken sowie die Plasmafeinreinigung und Entfettung von Aluminium. Auf der Grundlage der Ergebnisse dieser Arbeit zur großflächigen Atmosphärendruck-Oberflächenmodifizierung wurde ein Mobiler LARGE für den Einsatz vor Ort aufgebaut. Mit ihm wird die Marktreife und Konkurrenzfähigkeit dieser Plasmaquelle demonstriert.

Textiles ultrahochmolekulares Polyethylen (UHMWPE) besitzt, aufgrund seiner außerordentlich hohen Molmasse und einem kristallinen Anteil von mehr als 80 %, exzellente spezifische Reißfestigkeiten sowie sehr gute Beständigkeiten gegenüber biologischen, chemischen und physikalischen Einflüssen, wodurch es sich für den Einsatz in Schutztextilien, als textiler Träger für funktionelle Partikel, zur Faserverstärkung in Kunststoffen für hochbelastbare Bauteile und auch zur Herstellung hochwertiger, technischer Textilmembranen anbietet. Voraussetzung für diese Applikationen ist ein hohes Wechselwirkungsvermögen der Fasergrenzflächen. Im Rahmen dieser Dissertationsschrift wurden systematisch die Möglichkeiten zur Oberflächenaktivierung von textilem UHMWPE mittels Atmosphärendruckplasma (ADP) untersucht und Eigenschafts-Wirkungsbeziehungen verschiedener Einflussparameter, u. a. Plasmaleistung, Elektrodenabstand, Behandlungsintensität, aufgeklärt. Dabei lag ein besonderes Augenmerk auf den textilen Eigenheiten des Materials und der dadurch stark beeinflussten Durchdringung des Plasmas. Entsprechend wurden umfangreiche Messreihen zu chemischen und physikalischen Veränderungen der Faseroberfläche erstellt, um schließlich eine industrielle Nutzbarkeit der ADP-Behandlung ableiten zu können. Hierzu wurden auch zwei weitere Verfahren vergleichend begutachtet und in Kooperation mit dem Leibniz-Institut für Polymerforschung Dresden e.V. eine mögliche Anwendung aktivierter UMHWPE-Garne als Träger für magnetisierbare Nanopartikel betrachtet.

Diese Arbeit liefert die Grundlage für intelligente Beschichtungen aus kovalent gebundenen Polymeren, sogenannten Polymerbürsten, mit Schichtdicken von wenigen Nanometern. Durch ihre Fähigkeit die Oberflächeneigenschaften je nach Umgebungstemperatur, pH Wert und Zusammensetzung zu ändern, kann die Adsorption von Biomolekülen auf eine einzigartige Art und Weise kontrolliert und reguliert werden. Die zusätzliche Modifizierung der Polymerbürsten mit Elektronenstrahlen ermöglicht die Generierung von Gradienten und erweitert die Anwendungsmöglichkeiten in vielfältigen Bereichen der interdisziplinären Forschung, wie z.B. in Hinblick auf das Lab-on-Chip Design oder die Biomedizin. / Polymer brushes represent sensitive coatings with thicknesses of few nanometres and are interesting for interdisciplinary scientific research, e.g. for intelligent lab-on-chip design or biotechnology. It is demonstrated in this work, that polymer brushes are able to change their surface properties depending on the ambient conditions like solvent quality, temperature or pH value. This sensitivity highly influenced the adsorption of bio molecules. Especially mixed polymer brushes enabled the tuning of the adsorbed amount of various proteins and cells. To create surface gradients or structures in the different polymer brush surfaces, controlled electron beam modification was applied.

L’enrobage à sec par action mécanique permet de formuler des particules composites dont les fonctionnalités et les propriétés physiques, comme l’écoulement, sont améliorées et cela sans l’ajout de solvant ou de liant. Actuellement la plupart des procédés d’enrobage à sec sont conduits en mode discontinu. L’objectif de ce travail est donc de développer et d’étudier une opération d’enrobage à sec par un procédé continu innovant, une extrudeuse bi-vis corotative sans filière, constituant une rupture technologique dans son domaine. Dans le cadre de ce travail, des sphères de cellulose microcristalline, appelées particules hôtes sont enrobées avec soit des talcs de différentes granulométries soit du stéarate de magnésium, nommées particules invitées. Dans un premier temps, le comportement des particules hôtes est étudié dans le procédé. Les particules sorties du procédé sont analysées par microscopie électronique à balayage, par granulométrie laser et par voluménométrie. Pour la configuration de vis présentant que des éléments de transport, la vitesse de rotation des vis (25 à 200 rpm) et le débit d’alimentation (0,5 à 2 kg/h) choisis influencent le taux de remplissage dans le fourreau, et pour un taux supérieur à environ 14 % : la quantité de particules endommagées est négligeable. Un taux de remplissage faible favorise les frictions particules-particules ou particules-métal au niveau de l’entrefer. L’ajout de zones de mélanges dans la configuration des vis accentue ce phénomène de brisure par l’augmentation des contraintes de cisaillement. Par ailleurs, des masses retenues de la poudre dans le fourreau évoluent linéairement en fonction de la masse de poudre transportée en un tour de vis pour différentes configurations de vis. Ces relations laissent penser à l’existence d’un volume mort. Les mesures de distribution de temps de séjour mettent en évidence par l’application d’un modèle d’association de réacteurs idéaux, la présence d’écoulement piston et d’un volume mort. Dans un second temps, la faisabilité d’une opération d’enrobage à sec par le procédé étudié est analysée. Une couche d’enrobage continu de talc modifiant le comportement hydrophile des particules hôtes, est obtenue pour une vitesse de rotation de vis de 50 rpm et une configuration de vis cisaillante. Le type de particules invitées influence la morphologie de la couche d’enrobage : de type film avec le stéarate de magnésium et de type discret avec le talc micronisé. Néanmoins les propriétés de taille, d’écoulement, de compressibilité des particules composites sont semblables à celle des particules hôtes, seule la propriété de mouillabilité est modifiée. La présence de stéarate de magnésium diminue le temps de séjour des particules dans le procédé grâce à son caractère lubrifiant. / Dry particle coating with mechanical action allows the production of composite particles whose functionalities and physical properties, such as flowability, are improved thanks to the absence of solvent or binder. Currently, most of dry particle coating processes are carried out in a discontinous mode. The objective of this work is thus to develop and study a dry particle coating operation with a continuous innovative process, twin screw co-rotating extruder without die, constituting a technological rupture in this application field. For this, spherical particles of microcristalline cellulose, as host particles, are coated with either talc particles of two sizes or magnesium stearate particles (MgSt), as guest particles. Firstly, the host particles behaviour is studied in the process. The exiting particles are analyzed by scanning electronic microscopy, laser granulometry and tapping test. Regarding the transport configuration, the chosen screw speed (between 25 an 200 rpm) and the feed rate (between 0.5 and 2 kg/h) have an important influence on the filling level in the barrel. For a filling level superior to approximatly 14 %, the quantity of broken particles is not significant. A low filling level facilitates the particle-particle or particle-metal friction in the barrel gap. When more mixing zones are added to the screw configuration, the shear stresses increase and, therefore, the breakage particle phenomenon becomes more prominent. Futhermore, the retained powder mass increases linearly when the transported mass in one screw turn increases for all the screw configurations. These evolutions suggest the existence of a dead volume. The residence time distribution mesurements highlight, thanks to the application of flowing model, the presence of plug-flow and a dead volume. Secondly, the feasibility of using the process for dry particle coating is analyzed. A continuous coating layer of talc modifiying the hydrophilic behaviour of the host particles is obtained for a low screw rotation speed (50 rpm) and a screw configuration with one mixing zone. The type of guest particles influence the morphology of the coating layer: film layer with the MgSt particles and discontinous layer with the micronized talc. However, size, flow and compressibility of the coated particles are similar to the ones of the initial host particles, only the wettability properties are modified. The presence of MgSt decreases the particle mean residence time in the process thanks to its lubricant action.

The increasing awareness of sustainability motivates the development of building materials from renewable resources. The requirements of wood-based products with improved durability, for example, an enhanced liquid repellence, is still a challenge. The aim of this thesis is to develop and study concepts to functionalize wood surfaces to obtain superhydrophobicity or superamphiphobicity, i.e. extreme liquid repellence of both water and oils. Birch and acetylated birch veneer samples were surface-modified by hydrophobized silicone nanofilaments. Specifically, birch samples surface-modified by fluorinated silicone nanofilaments (F-SMB) showed superamphiphobicity, which repelled water, ethylene glycol and hexadecane with static contact angles greater than 150° and roll-off angles lower than 10°. Birch and acetylated birch samples surface-modified by non-fluorinated silicone nanofilaments (SMB and SMAB) showed superhydrophobicity with static contact angles greater than 160° towards water, even for samples prepared using the shortest silicone nanofilaments reaction time of 1 h. In liquid uptake measurements submerging the F-SMB in water, ethylene glycol and hexadecane, a superamphiphobic plastron effect was observed which indicates that the wood surface was in Cassie-Baxter state. The plastron reduced the liquid uptake rate and extent depending on the interactions (diffusion and solubility) between the liquid and the silicone nanofilaments. The F-SMB showed good self-cleaning properties towards water and hexadecane. In multicycle Wilhelmy plate measurements, the SMB showed a lower water uptake than that of the acetylated samples, while the SMAB showed the lowest water uptake, i.e. a pronounced increased water resistance, due to a combined effect of acetylation and surface modification. In addition, the SMB exhibited more color change than the SMAB, which was caused by the release of hydrochloric acid during the surface modification process. / Den ökande medvetenheten kring hållbarsamhällsutvecklingmotiverarutveckling avbyggmaterial från förnybara resurser. Kraven på träbaserade produkter med förbättrad beständighet, exempelvisennödvändig vätskeavvisandeförmåga, är fortfarande en utmaning.Syftet med dennaavhandling äratt utveckla och studera koncept för attfunktionalisera träytorför att uppnåsuperhydrofobicitet ochsuperamfifobicitet, dvs en extrem vätskerepellerande egenskap för både vatten och oljor.Björk-och acetyleradebjörkfanérproverytmodifierades med hydrofobiserad silikon-nanofilament. Specifikt visade björk ytmodifierademedfluorerade silikon-nanofilament (F-SMB) superamfifobicitet, som repelleradevatten, etylenglykol och hexadekan med kontaktvinklar större än 150° och avrullningsvinklar lägre än 10°. Björk-och acetyleradebjörkproverytmodifierademedicke-fluorerade silikon-nanofilament (SMB och SMAB) visade superhydrofobicitet med kontaktvinklar större än 160° förvatten, även förprover framställda medkortast reaktionstid på 1 timme.Vid vätskeupptagningsmätningargenom att sänka F-SMB i vatten, etylenglykol och hexadekanobserverades en plastroneffekt som indikerade att träytan var i Cassie-Baxter-tillstånd. Plastronen minskade F-SMB vätskeupptagningshastighet och -nivåberoende på växelverkan(diffusion och löslighet) mellan vätskan och silikon-nanofilament. F-SMB uppvisadegoda självrengörande egenskaper förvatten och hexadekan.Vidmulticykel Wilhelmy-mätningarvisade SMB ett lägre vattenupptag än det acetylerade träet, medan SMAB visade denlägsta vattenupptagningen,det vill säga en mycketmärkbar ökad vattenavvisning, tack vareav en kombinerad effekt av acetylering och ytmodifiering. Dessutom uppvisade SMB en störrefärgförändring än SMAB, orsakad av frisättningen av saltsyra under ytmodifieringsprocessen. / <p>QC 20201113</p>

Designade ankyrinupprepningsproteiner (DARPiner) är små, mycket stabila antikroppsmimetiska proteiner. I det här projektet användes anti-EpCAM-DARPiner tillsammans med mikrofluidik för att avgära om de kunde fånga upp HCT116-celler mer effektivt än anti-EpCAM-antikroppar. Ytorna på insidan av mikroffluidikkanaler förändrades genom bindning av N-γ-maleimidobutyryl-oxysuccinimidester (GMBS) och merkaptopropyltrietoxysilan (MPTES) för anti-EpCAM-antikroppar och GMBS och (3-aminopropyl)trietoxysilan (APTES) för DARPiner. Båda kanaltyperna testades genom inflöde av cancerceller och helblod blandat med cancerceller. Ingen effektiv och konsekvent celluppfångst åstadkoms trots att det visades att antikropparna och DARPinerna kunde binda till cellerna direkt och att test med fluorescenta DARPiner och antikroppar visade att ytförändringskemin var fungerande. Slutsatsen blev att de mest troliga orsakerna till misslyckandena var att ytförändringskemin påverkade proteinernas bindningsförmåga negativt eller att proteinerna bands till kanalernas yta i fel riktning. DARPiner är fortfarande intressanta för tillämpningar inom mikrofluidik, men vidare förbättring av det experimentella protokollet behövs. / Designed ankyrin repeat proteins (DARPins) are small and highly stable antibody mimetics. In this project, anti-EpCAM DARPins were used in conjunction with microfluidics to determine if they could capture HCT116 cells more effectively than anti-EpCAM antibodies. The inside surfaces of microfluidic chips were modified using N-γ-maleimidobutyryl-oxysuccinimide ester (GMBS) and mercaptopropyltriethoxysilane (MPTES) for anti-EpCAM antibodies, and surface modifications for anti-EpCAM DARPins were made using GMBS and (3-aminopropyl)triethoxysilane (APTES). Both chip types were tested using cancer cells and whole blood mixed with cancer cells. No effective and consistent cell capture was achieved, despite the antibodies and DARPins being shown to be able to bind to the cells directly and tests with fluorescently labelled DARPins and antibodies showing that the surface modification chemistry used was functional. It was concluded that the most likely causes of the failures were surface modifications interfering with the binding ability of the proteins, or improper orientation of the bound proteins. The DARPin remains a protein of interest for microfluidic applications, but further changes and optimisation of the experimental protocol is necessary.