On étudie l'évolution d'une solution initialement homogène constituée de deux espèces soumises à un gradient thermique qui génère un transfert de matière, ce qui peut conduire à la séparation des espèces du fluide binaire. La configuration choisie pour étudier la séparation est une cellule rectangulaire (ou parallélépipédique), horizontale et placée dans le champ de pesanteur. La présence d'une source piézo-électrique, sur l'une des parois verticales de la cavité, permet de générer un écoulement stationnaire à grande échelle. L'écoulement est induit par la propagation d'ondes ultrasonores au sein du fluide visqueux : la dissipation de l'énergie acoustique de l'onde au sein du fluide porte le nom d'Eckart streaming. On cherche à optimiser la séparation en combinant gradient thermique et source acoustique. La première partie consiste en l'étude de l'écoulement isotherme généré par l'onde ultrasonore dans un fluide mono-constituant. Après avoir calculé le champ d'intensité acoustique avec l'intégrale de Rayleigh, le profil est implémenté dans un code aux éléments finis Comsol Multiphysics. Les résultats numériques sont comparés avec des résultats expérimentaux antérieurs. Dans une seconde partie, on considère une cavité contenant un fluide binaire. On détermine analytiquement, à l'aide du logiciel Maple, la séparation (différence de fraction massique entre les deux extrémités de la cellule) en fonction des paramètres de contrôle du problème. Des simulations numériques 2D et 3D ont montré un bon accord entre les résultats analytiques et numériques, pour un paramètre acoustique constant et un chauffage par le bas ou par le haut de la cellule. Le problème considéré dépend alors de huit paramètres adimensionnels. Trois d'entre eux sont propres à la nature du fluide binaire : le nombre de Lewis Le, de Prandtl Pr et le facteur de séparation ψ. Il y a ensuite deux paramètres de contrôle, le nombre de Rayleigh thermique Ra et la force acoustique adimensionnelle A. Enfin, les autres paramètres adimensionnels sont les deux rapports d'aspect de la cavité, ainsi que l'épaisseur relative du faisceau acoustique / The evolution of an initially homogeneous solution consisting of two species subjected to a thermal gradient which generates a mass transfer, which can lead to the separation species from the binary fluid, is studied. The configuration chosen to study the separation is a rectangular (or parallelepipedic) cell, horizontal and placed in the gravitational field. The presence of a piezoelectric source on one of the vertical walls of the cavity makes it possible to generate a stationary flow on a large scale. The flow is induced by the propagation of ultra-sonic waves within the viscous fluid : the dissipation of the acoustic energy of the wave within the fluid is called Eckart streaming. We seek to optimize the separation by combining thermal gradient and acoustic source. The first part consists of the study of the isothermal flow generated by the ultrasonic wave in a monoconstituent fluid. After calculating the acoustic intensity field with the Rayleigh integral, the profile is implemented in a Comsol Multiphysics finite element code. The numerical results are compared with previous experimental results. In a second part, we consider a cavity containing a binary fluid. A configuration heated from the top is privilegied to allow the insertion of an acoustic source. The separation (difference of mass fraction between the two ends of the cell) is determined analytically using the Maple software as a function of the control parameters of the problem. 2D and 3D numerical simulations showed a good agreement between the analytical and numerical results, for a constant acoustic parameter. The problem considered depends on eight dimensionless parameters. Three of them are specific to the nature of the binary fluid : the Lewis number Le, the Prandtl number Pr and the separation factor ψ. There are then two control parameters, the thermal Rayleigh number Ra and the adimensional acoustic force A. Finally, the other dimensionless parameters are the two aspect ratios of the cavity, as well as the relative thickness of the beam.

<p align="justify">This work is a theoretical contribution to the study of thermo-hydrodynamic instabilities in fluids submitted to surface-tension (Marangoni) and buoyancy (Rayleigh) effects in layered (Benard) configurations. The driving constraint consists in a thermal (or a concentrational) gradient orthogonal to the plane of the layer(s).</p> <p align="justify">Linear, weakly nonlinear as well as strongly nonlinear analyses are carried out, with emphasis on high Prandtl (or Schmidt) number fluids, although some results are also given for low-Prandtl number liquid metals. Attention is mostly devoted to the mechanisms responsible for the onset of complex spatio-temporal behaviours in these systems, as well as to the theoretical explanation of some existing experimental results. </p> <p align="justify">As far as linear stability analyses (of the diffusive reference state) are concerned, a number of different effects are studied, such as Benard convection in two layers coupled at an interface (for which a general classification of instability modes is proposed), surface deformation effects and phase-change effects (non-equilibrium evaporation). Moreover, a number of different monotonous and oscillatory instability modes (leading respectively to patterns and waves in the nonlinear regime) are identified. In the case of oscillatory modes in a liquid layer with deformable interface heated from above, our analysis generalises and clarifies earlier works on the subject. A new Rayleigh-Marangoni oscillatory mode is also described for a liquid layer with an undeformable interface heated from above (coupling between internal and surface waves).</p> <p align="justify">Weakly nonlinear analyses are then presented, first for monotonous modes in a 3D system. Emphasis is placed on the derivation of amplitude (Ginzburg-Landau) equations, with universal structure determined by the general symmetry properties of the physical system considered. These equations are thus valid outside the context of hydrodynamic instabilities, although they generally depend on a certain number of numerical coefficients which are calculated for the specific convective systems studied. The nonlinear competitions of patterns such as convective rolls, hexagons and squares is studied, showing the preference for hexagons with upflow at the centre in the surface-tension-driven case (and moderate Prandtl number), and of rolls in the buoyancy-induced case.</p> <p align="justify">A transition to square patterns recently observed in experiments is also explained by amplitude equation analysis. The role of several fluid properties and of heat transfer conditions at the free interface is examined, for one-layer and two-layer systems. We also analyse modulation effects (spatial variation of the envelope of the patterns) in hexagonal patterns, leading to the description of secondary instabilities of supercritical hexagons (Busse balloon) in terms of phase diffusion equations, and of pentagon-heptagon defects in the hexagonal structures. In the frame of a general non-variational system of amplitude equations, we show that the pentagon-heptagon defects are generally not motionless, and may even lead to complex spatio-temporal dynamics (via a process of multiplication of defects in hexagonal structures).</p> <p align="justify">The onset of waves is also studied in weakly nonlinear 2D situations. The competition between travelling and standing waves is first analysed in a two-layer Rayleigh-Benard system (competition between thermal and mechanical coupling of the layers), in the vicinity of special values of the parameters for which a multiple (Takens-Bogdanov) bifurcation occurs. The behaviours in the vicinity of this point are numerically explored. Then, the interaction between waves and steady patterns with different wavenumbers is analysed. Spatially quasiperiodic (mixed) states are found to be stable in some range when the interaction between waves and patterns is non-resonant, while several transitions to chaotic dynamics (among which an infinite sequence of homoclinic bifurcations) occur when it is resonant. Some of these results have quite general validity, because they are shown to be entirely determined by quadratic interactions in amplitude equations.</p> <p align="justify">Finally, models of strongly nonlinear surface-tension-driven convection are derived and analysed, which are thought to be representative of the transitions to thermal turbulence occurring at very high driving gradient. The role of the fastest growing modes (intrinsic length scale) is discussed, as well as scalings of steady regimes and their secondary instabilities (due to instability of the thermal boundary layer), leading to chaotic spatio-temporal dynamics whose preliminary analysis (energy spectrum) reveals features characteristic of hydrodynamic turbulence. Some of the (2D and 3D) results presented are in qualitative agreement with experiments (interfacial turbulence).</p>

<p align="justify">This work is a theoretical contribution to the study of thermo-hydrodynamic instabilities in fluids submitted to surface-tension (Marangoni) and buoyancy (Rayleigh) effects in layered (Benard) configurations. The driving constraint consists in a thermal (or a concentrational) gradient orthogonal to the plane of the layer(s).</p><p><p align="justify">Linear, weakly nonlinear as well as strongly nonlinear analyses are carried out, with emphasis on high Prandtl (or Schmidt) number fluids, although some results are also given for low-Prandtl number liquid metals. Attention is mostly devoted to the mechanisms responsible for the onset of complex spatio-temporal behaviours in these systems, as well as to the theoretical explanation of some existing experimental results. </p><p><p align="justify">As far as linear stability analyses (of the diffusive reference state) are concerned, a number of different effects are studied, such as Benard convection in two layers coupled at an interface (for which a general classification of instability modes is proposed), surface deformation effects and phase-change effects (non-equilibrium evaporation). Moreover, a number of different monotonous and oscillatory instability modes (leading respectively to patterns and waves in the nonlinear regime) are identified. In the case of oscillatory modes in a liquid layer with deformable interface heated from above, our analysis generalises and clarifies earlier works on the subject. A new Rayleigh-Marangoni oscillatory mode is also described for a liquid layer with an undeformable interface heated from above (coupling between internal and surface waves).</p><p><p align="justify">Weakly nonlinear analyses are then presented, first for monotonous modes in a 3D system. Emphasis is placed on the derivation of amplitude (Ginzburg-Landau) equations, with universal structure determined by the general symmetry properties of the physical system considered. These equations are thus valid outside the context of hydrodynamic instabilities, although they generally depend on a certain number of numerical coefficients which are calculated for the specific convective systems studied. The nonlinear competitions of patterns such as convective rolls, hexagons and squares is studied, showing the preference for hexagons with upflow at the centre in the surface-tension-driven case (and moderate Prandtl number), and of rolls in the buoyancy-induced case.</p><p><p align="justify">A transition to square patterns recently observed in experiments is also explained by amplitude equation analysis. The role of several fluid properties and of heat transfer conditions at the free interface is examined, for one-layer and two-layer systems. We also analyse modulation effects (spatial variation of the envelope of the patterns) in hexagonal patterns, leading to the description of secondary instabilities of supercritical hexagons (Busse balloon) in terms of phase diffusion equations, and of pentagon-heptagon defects in the hexagonal structures. In the frame of a general non-variational system of amplitude equations, we show that the pentagon-heptagon defects are generally not motionless, and may even lead to complex spatio-temporal dynamics (via a process of multiplication of defects in hexagonal structures).</p> <p><p align="justify">The onset of waves is also studied in weakly nonlinear 2D situations. The competition between travelling and standing waves is first analysed in a two-layer Rayleigh-Benard system (competition between thermal and mechanical coupling of the layers), in the vicinity of special values of the parameters for which a multiple (Takens-Bogdanov) bifurcation occurs. The behaviours in the vicinity of this point are numerically explored. Then, the interaction between waves and steady patterns with different wavenumbers is analysed. Spatially quasiperiodic (mixed) states are found to be stable in some range when the interaction between waves and patterns is non-resonant, while several transitions to chaotic dynamics (among which an infinite sequence of homoclinic bifurcations) occur when it is resonant. Some of these results have quite general validity, because they are shown to be entirely determined by quadratic interactions in amplitude equations.</p><p><p align="justify">Finally, models of strongly nonlinear surface-tension-driven convection are derived and analysed, which are thought to be representative of the transitions to thermal turbulence occurring at very high driving gradient. The role of the fastest growing modes (intrinsic length scale) is discussed, as well as scalings of steady regimes and their secondary instabilities (due to instability of the thermal boundary layer), leading to chaotic spatio-temporal dynamics whose preliminary analysis (energy spectrum) reveals features characteristic of hydrodynamic turbulence. Some of the (2D and 3D) results presented are in qualitative agreement with experiments (interfacial turbulence).</p><p><p><p> / Doctorat en sciences appliquées / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Les activités de recherche qui ont été développées s'inscrivent dans une logique d'amélioration de la modélisation/simulation des fluides denses multiconstituants non réactifs, aussi bien d'un point de vue statique que dynamique, en utilisant une démarche de type échelle microscopique vers échelle macroscopique (bottom-up). Un accent tout particulier à été mis sur l'étude des fluides d'intérêt pétrolier dans des conditions de gisement et ce par le biais de simulations numériques de la dynamique moléculaire classique (DM).<br />Les premiers travaux réalisés ont porté essentiellement sur la simulation numérique de la DM appliquée à l'étude de la thermodiffusion, ou effet Soret, en fluide libre et en milieu poreux. De ce travail est notamment ressortit que le confinement géométrique n'affecte pas le facteur de thermodiffusion et que l'effet Soret dans les mélanges d'alcanes est principalement du à un effet de masse.<br />Dans l'optique mentionnée dans l'introduction, trois thèmes ont été ensuite abordés. Deux thèmes ont trait à la dynamique moléculaire classique, l'un concernant l'influence de la description des interactions sur les propriétés thermophysiques dans les fluides et l'autre la simulation/modélisation de propriétés de transport du fluide de Lennard-Jones et son application aux corps réels. En particulier il a été montré qu'un état correspondant existait entre les potentiels de type Mie et Exponentiel au niveau des propriétés de transport et que Lennard-Jones (LJ) était un bon compromis pour les corps simples. De même ont été développées des corrélations basées sur le fluide de LJ permettant d'estimer les propriétés de transport. Cette approche s'est avérée particulièrement efficace quant à l'estimation de la viscosité des gaz acides (H2S, CO2). Le troisième thème concerne la modélisation macroscopique de la dynamique de fluides multiconstituants en milieux poreux pour lequel une approche de type équation Darcy généralisée par espèce a été proposée. <br />Les activités en cours concernent la prédiction/modélisation de fluides plus complexes avec ou sans interfaces mais également des aspects liés aux simulations multi-échelles/multi-physiques au travers d'un couplage direct entre mécanique des fluides numérique et DM. En particulier à été proposée une approche permettant l'étude de la thermogravitation dans les gisements par simulation moléculaire.

Nous proposons une étude analytique et numérique de l'influence de la conductivité thermique et de l'épaisseur des parois, qui délimitent une cellule rectangulaire horizontale, sur la séparation thermogravitationnelle des constituants d'un mélange binaire. Cette problématique est d'une grande importance pour ce qui est de la séparation des espèces par diffusion thermogravitationnelle. En effet, l'épaisseur de la couche fluide dans une colonne verticale conduisant à la séparation optimale est inférieure au millimètre pour les mélanges binaires étudiés et l'épaisseur des parois utilisées est de l'ordre de deux millimètres ou plus. En outre, la conductivité thermique des parois est généralement différente de la conductivité thermique de la couche poreuse saturée. Nous considérons une cellule horizontale de grande extension longitudinale remplie d'un milieu poreux saturé par un mélange binaire délimité par deux parois de même épaisseur et de même conductivité thermique. Les surfaces extérieures de ces parois sont soumises à un flux de chaleur constant. Nous étudions la stabilité linéaire de la solution d'équilibre et de la solution monocellulaire. La solution d'équilibre trouvée perd sa stabilité via une bifurcation stationnaire ou une bifurcation de Hopf compte tenu des valeurs des paramètres adimensionnels considérés. Pour des facteurs de séparations ψ tels que ψ ≥ ψmon0, les paramètres critiques associés à la transition entre la solution d'équilibre et l'écoulement convectif monocellulaire sont Racs = 12(1+2dδ)/ [1 + ψ(2Le dδ + Le + 1)] et kcs = 0 représentant respectivement le nombre de Rayleigh critique et le nombre d'onde critique avec : Le le nombre de Lewis, δ le rapport de l'épaisseur des parois sur l'épaisseur de la couche poreuse et d le rapport de leur conductivité thermique respective. Un très bon accord est trouvé entre les valeurs critiques obtenues analytiquement et celles obtenues par la méthode spectrale Tau. Nous montrons dans ce travail que la séparation des espèces d'une solution binaire dépend fortement de d et δ pour des valeurs du nombre de Rayleigh supérieures au nombre de Rayleigh conduisant à la séparation maximale. Il ressort également de cette étude que la séparation est sous-estimée lorsqu'on ne prend pas en compte l'effet des caractéristiques thermiques des parois. Les résultats analytiques et numériques obtenus sont en bon accord. Dans la dernière partie de la thèse, nous présentons des travaux expérimentaux portant sur la séparation dans les nanofluides à base de nanotubes de carbone.