Mémoire numérisé par la Division de la gestion de documents et des archives de l'Université de Montréal

In this work, the electronic band structure of III (In, Al, Ga) - V (N, As, Sb) compounds and their ternary alloys have been investigated by density functional theory (DFT) within generalized gradient approximation (GGA) and empirical tight binding (ETB) calculations, respectively. The present DFT-GGA calculations have shown direct band gap structures in zinc-blende phase for InN, InAs, InSb, GaN, and GaAs. However, indirect band gap structures have been obtained for cubic AlN, AlSb and AlAs com- pounds / here, the conduction band minima of both AlN and AlAs are located at X symmetry point, while that of AlSb is at a position lying along Gamma- X direction. An important part of this work consists of ETB calculations which have been parameterized for sp3d2 basis and nearest neighbor interactions to study the band gap bowing of III(In / Al)- V(N / As / Sb) ternary alloys. This ETB model provides a satisfactory electronic properties of alloys within reasonable calculation time compared to the calculations of DFT. Since the present ETB energy parameters reproduce successfully the band structures of the compounds at &iexcl / and X symme- try points, they are considered reliable for the band gap bowing calculations of the ternary alloys. In the present work, the band gap engineering of InNxAs1&iexcl / x, InNxSb1&iexcl / x, InAsxSb1&iexcl / x, Al1&iexcl / xInxN, Al1&iexcl / xInxSb and Al1&iexcl / xInxAs alloys has been studied for total range of constituents (0 &lt / x &lt / 1). The downward band gap bowing seems the largest in InNxAs1&iexcl / x alloys among the alloys considered in this work. A metallic character of InNxAs1&iexcl / x, InNxSb1&iexcl / x and InAsxSb1&iexcl / x has been ob- tained in the present calculations for certain concentration range of constituents (N / As) as predicted in the literature. Even for a small amount of contents (x), a decrease of the electronic e&reg / ective mass around &iexcl / symmetry point appears for InNxAs1-x, InNxSb1-x and InAsxSb1-x alloys manifesting itself by an increase of the band curvature. The calculated cross over from indirect to direct band gap of ternary Al alloys has been found to be consistent with the measurements. As a last summary, the determinations of the band gaps of alloys as a function of contents, the concentration range of con- stituents leading to metallic character of the alloys, the change of the electronic effective mass around the Brillioun zone center (Gamma) as a function of alloy contents, the cross over from indirect to direct band gap of the alloys which are direct on one end, indirect on the other end, are main achievements in this work, indispensable for the development of mate- rials leading to new modern circuit components.

The effect of spin-orbit coupling had once been thought to be a minor perturbation to the low energy band structure that could be ignored. Instead, a surge in recent theoretical and experimental efforts have shown spin-orbit interactions to have significant consequences. The main objective of this thesis is to investigate the role of the orbital sector and crystal symmetries in governing the spin texture in materials that have strong spin- orbit interactions. This can be accessed through a combination of spin- and angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES and spin-ARPES), both of which are powerful techniques for probing the one-electron band structure plus interactions, and supported by density functional theory calculations (DFT). We focus first on a globally inversion asymmetric material, the layered semiconductor BiTeI, which hosts a giant spin-splitting of its bulk bands. We show that these spin-split bands develop a previously undiscovered, momentum-space ordering of the atomic orbitals. We demonstrate this orbital texture to be atomic element specific by exploiting resonant enhancements in ARPES. These orbital textures drive a hierarchy of spin textures that are then tied to the constituent atomic layers. This opens routes to controlling the spin-splitting through manipulation of the atomic orbitals. This is contrasted against a material where inversion symmetry is globally upheld but locally broken within each monolayer of a two layer unit cell. Through our ARPES and spin-ARPES measurements of 2H-NbSe2, we discover the first experimental evidence for a strong out-of-plane spin polarisation that persists up to the Fermi surface in this globally inversion sym- metric material. This is found to be intrinsically linked to the orbital character and dimensionality of the underlying bands. So far, previous theories underpinning this (and related) materials' collective phases assume a spin- degenerate Fermi sea. We therefore expect this spin-polarisation to play a role in determining the underlying mechanism for the charge density wave phase and superconductivity. Through these studies, this thesis then develops the importance of global versus local inversion symmetry breaking and uncovers how this is intricately tied to the underlying atomic orbital configuration.

Ce travail de thèse porte sur l’étude fondamentale de systèmes nano-électroniques,mesurés à très basse température. Nous avons réalisé des interféromètres électroniques àdeux chemins à partir d’électrons balistiques obtenus dans un gaz 2D d’électrons d’unehétéro-structure GaAs/AlGaAs. Nous montrons que la phase des électrons, et ainsileur état quantique,peut être contrôlée par des grilles électrostatiques. Ces dispositifsse révèlent être des candidats prometteurs pour la réalisation d’un qubit volant. Nousavons développé une simulation numérique évoluée d’un modèle de liaisons fortes à partirde transport quantique ballistique qui décrit toutes les découvertes expérimentales etnous apporte une connaissance approfondie sur les signatures expérimentales de cesdispositifs particuliers. Nous proposons des mesures complémentaires de ce système dequbit volants. Pour atteindre le but ultime, à savoir un qubit volant à un électron unique,nous avons assemblé la source à électron unique précédemment développée dans notreéquipe à un beam splitter électronique. Les électrons sont alors injectés depuis une boîtequantique à un train de boîte quantiques en mouvement. Ce potentiel électrostatique enmouvement est généré par des ondes acoustiques de surface créées par des transducteursinter-digités sur le substrat GaAs piézo-électrique. Nous avons étudié et optimisé chacunde ces composants fondamentaux nécessaires à la réalisation d’un beam splitter à électronunique et développé un procédé local et fiable de fabrication. Ce dispositif nous permet d’étudier les interactions électroniques pour des électrons isolés et pourra servir de basede mesure pour des expériences d’optique quantiques sur un système électronique del’état condensé. Enfin, nous avons développé un outil puissant de simulation du potentielélectrostatique à partir de la géométrie des grilles. Ceci permet d’optimiser la conceptiondes échantillons avant même leur réalisation. Nous proposons ainsi un prototype optimiséde beam splitter à électron unique. / This thesis contains the fundamental study of nano-electronic systems at cryogenictemperatures. We made use of ballistic electrons in a two-dimensional electron gasin a GaAs/AlGaAs heterostructure to form a real two-path electronic interferometerand showed how the phase of the electrons and hence their quantum state can becontrolled by means of electrostatic gates. The device represents a promising candidateof a flying qubit. We developed a sophisticated numerical tight-binding model based onballistic quantum transport, which reproduces all experimental findings and allows togain profound knowledge about the subtle experimental features of this particular device.We proposed further measurements with this flying qubit system. With the ultimate goalof building a single electron flying qubit, we combined the single electron source that hasbeen developed in our lab prior to this manuscript with an electronic beam splitter. Theelectrons are injected from static quantum dots into a train of moving quantum dots.This moving potential landscape is induced in the piezoelectric substrate of GaAs bysurface acoustic waves from interdigial transducers. We studied and optimized all keycomponents, which are necessary to build a single electron beam splitter and built up areliable local fabrication process. The device is capable of studying electron interactionson the single electron level and can serve as a measurement platform for quantum opticsexperiments in electronic solid state systems. Finally, we developed a powerful toolcapable of calculating the potential landscapes of any surface gate geometry, which canbe used as a fast feedback optimization tool for device design and proposed an optimizedprototype for the single electron beam splitter.

Made available in DSpace on 2014-12-17T15:14:49Z (GMT). No. of bitstreams: 1 AlzeyGF.pdf: 1374839 bytes, checksum: 04a6f9d10ed4cb9e18af438a89ba7f26 (MD5) Previous issue date: 2008-10-02 / Systems whose spectra are fractals or multifractals have received a lot of attention in recent years. The complete understanding of the behavior of many physical properties of these systems is still far from being complete because of the complexity of such systems. Thus, new applications and new methods of study of their spectra have been proposed and consequently a light has been thrown on their properties, enabling a better understanding of these systems. We present in this work initially the basic and necessary theoretical framework regarding the calculation of energy spectrum of elementary excitations in some systems, especially in quasiperiodic ones. Later we show, by using the Schr?odinger equation in tight-binding approximation, the results for the specific heat of electrons within the statistical mechanics of Boltzmann-Gibbs for one-dimensional quasiperiodic systems, growth by following the Fibonacci and Double Period rules. Structures of this type have already been exploited enough, however the use of non-extensive statistical mechanics proposed by Constantino Tsallis is well suited to systems that have a fractal profile, and therefore our main objective was to apply it to the calculation of thermodynamical quantities, by extending a little more the understanding of the properties of these systems. Accordingly, we calculate, analytical and numerically, the generalized specific heat of electrons in one-dimensional quasiperiodic systems (quasicrystals) generated by the Fibonacci and Double Period sequences. The electronic spectra were obtained by solving the Schr?odinger equation in the tight-binding approach. Numerical results are presented for the two types of systems with different values of the parameter of nonextensivity q / Sistemas cujos espectros s?o fractais ou multifractais t?m sido bastante estudados nos ?ltimos anos. O entendimento completo do comportamento de muitas propriedades f?sicas destes sistemas ainda est? longe de ser completamente efetivado devido ? complexidade dos pr?prios sistemas. Desta maneira, novas aplica??es e novos m?todos de estudo dos seus espectros t?m sido feitos, possibilitando uma melhor compreens?o acerca desses sistemas. Apresentamos neste trabalho de disserta??o inicialmente todo o arcabou?o te?rico b?sico e necess?rio no tocante ? obten??o dos espectros de energia de excita??es elementares em alguns sistemas, mais especificamente nos sistemas quasiperi?dicos. Posteriormente mostramos, usando a equa??o de Schrodinger na aproxima??o de liga??o forte, os resultados para o calor espec?fico de el?trons com a mec?nica estat?stica de Boltzmann-Gibbs para sistemas quasiperi?dicos unidimensionais tipo Fibonacci e Per?odo Duplo. Estruturas desse tipo j? foram bastante exploradas, no entanto o uso da mec?nica estat?stica n?o-extensiva proposta por Constantino Tsallis ? bem adequado para sistemas que apresentam de alguma forma um perfil fractal, e portanto nosso principal objetivo foi aplic?-la para o c?lculo de grandezas termodin?micas ampliando um pouco mais a compreens?o das propriedades desses sistemas. Neste sentido, calculamos anal?tica e numericamente o calor espec?fico generalizado de el?etrons em sistemas quasiperi?dicos unidimensionais (quasicristais) gerados pelas sequ?ncias de Fibonacci e Per?odo Duplo. Os espectros eletr?nicos foram obtidos fazendo-se uso tamb?m da equa??o de Schrodinger na aproxima??o de liga??o forte. Resultados num?ricos s?o apresentados para os dois tipos de sistemas com diferentes valores do par?metro de n?o-extensividade q

Cette thèse a pour objet l'étude des propriétés de transport électronique des nanotubes de carbone soumis à des pressions hydrostatiques de l'ordre du gigapascal. L'originalité de ce travail réside dans le fait d'étudier ces propriétés sur des nanotubes individuels. Ceci permet de simplifier la géométrie du système et de faire apparaître des comportements propres à chaque type de nanotubes. Le cas d'un nanotube multifeuillets composé d'un tube externe à faible bande interdite et d'un tube interne métallique a permis d'observer i) l'évolution sous pression de la barrière de Schottky aux contacts or-nanotube, ii) l'évolution de la résistance inter-feuillet, mettant en évidence une transition associée au changement de section du nanotube, iii) la diminution de l'hystérésis en tension de grille. D'autre part, une étude systématique sur des nanotubes métalliques permet de faire ressortir un comportement général pour le contact or-nanotube sous pression, indépendant de la chiralité du nanotube et du milieu transmetteur de pression. Nombre de ces effets peuvent être utilisés pour des applications électroniques ou électro-mécaniques, tels que des capteurs de pression miniatures et environ dix fois plus sensibles que certains standards actuels. Un modèle simple de calculs par la méthode des liaisons fortes est aussi mis en œuvre afin de prédire l'évolution des propriétés électroniques des nanotubes de carbone sous pression en fonction de leur chiralité. Ce modèle permet de prédire d'autres phénomènes qui pourraient être observés grâce à une étude approfondie et systématique utilisant la méthode expérimentale développée au cours de cette thèse / This thesis focuses on the electronic transport properties of carbon nanotubes under hydrostatic pressures as high as one gigapascal. The originality of this work is the study of these properties on individual nanotubes. This simplifies the geometry of the system and allows studying the behaviour of each type of nanotubes. The case of a multiwalled nanotube made of at least an external semiconducting tube and an internal metallic one led us to observe i) a pressure induced change of the Schottky barrier at the gold-nanotube contacts, ii) a evolution of the intershell resistance, featuring a transition associated to the change of the nanotube cross section, iii) the decrease of the gate voltage hysteresis. Additionally, a systematic study on metallic nanotubes allowed pointing out a general behaviour of the gold-nanotube contact under pressure, which is independent on the nanotube chirality and on the pressure transmitting medium. Many of these effects can be useful to design electronic or electro-mechanical devices, such as miniature pressure sensors that would be about ten times more sensitive than some of today's standards. A simple tight-binding model is also applied to predict the evolution of the carbon nanotube electronic properties under pressure with respect to their chirality. This model allows predicting other phenomena, which could be observed in the context of a deeper and systematic study using the experimental method that was developed in this thesis.

Ce travail de thèse propose de déterminer, en utilisant le formalisme des liaisons fortes, la relation entre les structures atomique, chimique et électronique des nanoalliages en se focalisant sur deux systèmes, archétypes d'une forte tendance à l'ordre (Cobalt-Platine - CoPt) d'un côté et d'une forte tendance à la démixtion (Iridium-Palladium - IrPd) de l'autre. Concernant les alliages CoPt et IrPd, l'évolution des caractéristiques des densités d'états locales (DEL) en fonction de la coordination de site (effet structural), de l’environnement chimique (effet d’alliage) et de la taille des systèmes a été analysée en détail. CoPt et IrPd ont un comportement tout à fait similaire en ce qui concerne les décalages de bandes d, ce qui s'explique par une règle de conservation de charge par espèce, par site et par orbitale entre systèmes mixtes et systèmes purs. Dans les nanoparticules pures d’Ir et de Pd, les centres de bandes d varient linéairement avec la coordination indépendamment de la taille. Le même comportement est observé pour les nanoalliages d’IrPd, la droite correspondant aux nanoalliages étant seulement décalée rigidement par rapport aux nanoparticules pures. Ce découplage entre effet structural et chimique, déjà observé dans les nanoalliages de CoPt, est ici généralisé car il s'applique quelle que soit la tendance chimique du système à l'ordre ou à la démixtion. Concernant la tendance chimique, le CoPt reste un système avec une tendance à l'ordre quelle que soit sa configuration, de même pour l'IrPd qui reste à la démixtion quelle que soit la configuration et quelle que soit la taille dans le cas des nanoalliages. Nous avons exploré plus finement le cas des alliages dilués, dans le cas de systèmes à base d'AuNi. On trouve, dans ce cas, un changement de tendance, en passant de la séparation de phase pour les systèmes concentrés à une tendance à l’ordre pour les systèmes dilués, incluant les systèmes de couches minces en surface. Des études complémentaires de Monte Carlo, en réseau rigide puis incluant les déplacements atomiques, montrent que les nanoparticules d'IrPd adoptent une structure cœur-coquille avec un cœur excentré malgré le faible effet de taille atomique entre les atomes de Pd et d'Ir. / The purpose of this thesis work is to determine, by using the tight-binding formalism, the link between atomic, chemical and electronic structures of nanoalloys focusing on two systems, characteristic on one hand of a strong order tendency (cobalt-platinum, CoPt) and, on the other hand, of a strong tendency to phase separation (iridium-palladium, IrPd). For both CoPt and IrPd, the evolution of the local densities of states (LDOS) as a function of the site coordination (structural effect), the chemical environment (alloy effect) and the size of the systems has been analyzed in detail. CoPt and IrPd have a same behavior concerning the d band shifts which is explained by a rule of charge preserving per species, per site and per orbital between mixed systems and corresponding pure systems. In pure Ir and Pd nanoalloys, the d band centers are found to vary linearly with the site coordination. In IrPd, a linear behavior is also observed, the corresponding line being only rigidly shifted with regards to the pure materials. This decoupling between structural and chemical effects, already observed for CoPt nanoalloys, is here generalized since it applies regardless the tendency of the system to order or to phase separate. Concerning the chemical tendency, CoPt remains a system with order tendency whatever the atomic configuration. In the same way, IrPd remains a system with a tendency to phase separation on the whole range of studied configurations although not so clearly defined in the dilute alloys. We have therefore investigated another dilute systems based on AuNi. In this case, a change of trend is observed going from phase separation for concentrated systems to order tendency for dilute systems, including thin layers at surfaces. Complementary structural studies have been performed by using Monte Carlo simulations, first on a rigid lattice and then including atomic displacements. The results show that nanoparticles of IrPd are core-shell with a strong Pd segregation at the surface. The core of nanoparticle is generally off-centered despite the very small atomic size effect between Pd and Ir atoms.

On appelle nanoalliages les nanoparticules d'alliages, leur composition chimique et leur taille en modifient les propriétés physico-chimiques. La relation entre structure et propriétés est intéressante pour la différence existant entre les propriétés du volume et celles du nanoalliage. Comme les alliages volumiques, caractérisés par un diagramme de phase en température et concentration, les nanoalliages sont étudiés pour déterminer un diagramme de phase en fonction de la concentration, la température, la taille et la forme. Les nanoparticules de CoPt ont un intérêt pour le développement du stockage magnétique à haute densité nécessitant une forte anisotropie magnétique telle qu'existant dans la phase volumique L10. L'expérience a montré que pour des nanoparticules de CoPt de 2-3nm la phase L10 existe. Des études théoriques, tenant compte des relaxations du réseau, ont confirmé l'existence d'agrégat de type polyèdre de Wulff présentant un tel ordre sur un réseau cfc.Nous proposons une étude théorique de l'alliage CoPt, utilisant un modèle énergétique simple, le modèle d'Ising en liaisons fortes, reproduisant l'ordre en volume et les trois moteurs de la ségrégation de surface (effets d'alliage, de surface et de relaxation atomique). Les analyses statistiques conduites à partir de simulations Monte Carlo dans les ensembles canonique et semi-grand canonique caractérisent un diagramme de phase de volume et de nanoalliage. Dans l'ensemble semi-grand canonique on s'intéresse à la synergie entre l'ordre au coeur et la ségrégation de surface du système CoPt. L'ordre à courte et longue distance a été caractérisé au cœur de l'agrégat et nous en avons étudié la frustration. / Nano-alloys are commonly the name given to nano-particles of alloys. The size and chemical composition of nano-alloys affect physical and chemical properties. Relation between structure and properties is interesting for the difference of bulk and nano-alloys properties. As bulk alloys which are characterised by phase diagram (in concentration and temperature), nano-alloys can be studie to determine a phase diagram in function of concentration, temperature, size and shape. CoPt nano-particles are interesting for the development of ultra-high density magnetic memories which require strong magnetic anisotropy as it exists in the L10 bulk phase. It has been shown experimentally the CoPt nano-alloys order with the L10 structure exist for the small size (2-3nm). Theoretical studies, using model taking into account the lattice's relaxations have confirmed the ordering of the fcc nano-particles with a Wulff polyhedron (WP) shape. We propose a theoretical study focus on CoPt WP, use a simple energetic model the Tight Binding Ising Model which reproduce the bulk ordering and the three driving surface segregation force (alloying, surface and atomic relaxation effect). Statistical analysis are conducted using a Monte Carlo simulation in the canonical and semi-grand canonical ensemble to characterize a phase diagram for bulk and nano-particles. In the semi-grand canonical ensemble we are interested on the synergy or competition between cluster core ordering and surface segregation of CoPt system. We characterised the order (short and long distance) at the core of the cluster and we studied frustration of the ordering.

Les supercondensateurs sont des systèmes de stockage et de conversion de l'énergie électrochimique dont les densités de puissance et d'énergie sont supérieures à celles des batteries et des condensateurs diélectriques. L’optimisation de leurs performances requiert l’utilisation de matériaux d’électrode à grande surface spécifique tels que les carbones poreux. En particulier, il est possible d’obtenir des systèmes microporeux de porosité prédéterminée par la synthèse de répliques carbonées de zéolithes. Simuler un supercondensateur à l’échelle atomique permettrait de guider le choix des matériaux le composant. Nous avons étudié un système modèle comprenant deux électrodes en réplique carbonée de zéolithe Faujasite ainsi que d’un électrolyte représenté par un système de sphères chargées. Des calculs en Liaisons Fortes de la structure électronique de la matrice carbonée fournissent la distribution de charge dans les électrodes. L’adsorption des ions dans la porosité est étudiée via des simulations Monte Carlo, dans lesquelles les interactions entre ions sont traitées par l’intermédiaire de la méthode de la sommation d’Ewald pour la partie électrostatique, et par un potentiel de Lennard-Jones pour la partie chimique. Les charges sont redistribuées de façon auto-cohérente au cours de la simulation, et la matrice poreuse est relaxée sous l’influence de l’électrolyte. Nous avons pu ainsi mettre en évidence la façon dont les différents éléments (ions, atomes de carbone), et donc la charge, se répartissent à l’interface entre électrode et électrolyte. / Electric double-layer capacitors, also known as supercapacitors, are electrochemical capacitors that have an unusually high energy density compared to that of usual high-capacity electrolytic ones. Being generally admitted that storage density is improved through the use of a nanoporous materials, a good way to optimize supercapacitors, which require carbon materials, is to synthesise carbon replica with predetermined porosity from microporous materials such as zeolites. Modeling such supercapacitors at the atomic scale should help with the choice of its components. Our model system has both electrodes in zeolite carbon replica C-FAU, and has hard charged spheres as its electrolyte. Tight-binding calculations of the electronic structure of the carbon template give the charge distribution in the electrodes, while the absorption of the ions into the pores is studied through Monte Carlo simulations, in which the interactions between the ions are treated using Ewald summations for coulombic interactions and a Lennard-Jones short-range potential for chemical interactions. Relaxation of the electrodes under the influence of the electrolyte has been tested as well. This shows how charge and matter locate themselves at the electrode/electrolyte interface.

Es werden physikallische Eigenschaften von Quasikristallen anhand von quasiperiodischen Ising- und Tight-Binding-Modellen auf dem fuenfzaehligen Penrose- und achtzaehligen Amman-Beenker-Muster untersucht. Bei den Ising-Modellen wird eine graphische Hochtemperaturentwicklung der freien Energie ausgerechnet und die kritischen Parameter des ferromagnetischen Phasenueberganges abgeschaetzt. Weiterhin wird mittels eines analytischen Resultates die freie Energie auf den periodischen Approximanten quasiperiodischer Muster exakt ausgerechnet und zur Bestimmung der Verteilung komplexer (Fisher-)Nullstellen herangezogen. Letztendlich wird noch ein Ising-Modell mit einem verschiedenen, nicht-Onsager kritischen Verhalten konstruiert und untersucht. Im zweiten Kapitel werden kritische, nichtnormierbare Eigenzustaende eines quasiperiodischen Tight-Binding-Modells exakt berechnet. Es stellt sich heraus, dass die Eigenzustaende eine selbstaehnliche, fraktale Struktur aufweisen die in Details untersucht wird.