O estudo do processo de fusão e solidificação da água contida dentro de materiais confinantes tem sido amplamente discutido em química, biologia, física, geologia, e com diversas aplicações tecnológicas, tais como aplicação na fabricação de etanol de segunda geração, ou etanol celulósico, separação de fases, fabricação de nanomateriais. Pesquisas mostraram que as temperaturas de transição da água nanoconfinada são muito sensíveis ao diâmetro do poro, mas que podem ser pouco afetadas pela natureza, hidrofóbica ou hidrofílica, da superfície do poro. Outra importante constatação em experimentos de fusão e congelamento em nanoporos é que nem toda água presente nos poros pode ser cristalizada até gelo. A existência de uma camada de água pré-fundida em nanoporos tem sido confirmada através de experimentos. Com o objetivo de entender mais profundamente como a temperatura de transição da água confinada depende da natureza da parede confinante e do tamanho do confinamento, propõe-se um modelo de nanoporos de celulose para o confinamento, onde varia-se o diâmetro e comprimento do nanoporo, além da natureza da parede do nanoporo. Nossos estudos, mostram que para sistemas hidrofóbicos, com formação de camada de água líquida na parede, as temperaturas de transição variam desde relativamente baixas, para menores valores de calor latente, até atingindo a temperatura de transição da água bulk, para calor latente mais alto. Enquanto que para sistemas hidrofílicos, para nenhum dos valores de calor latente trabalhados, e para nenhum tamanho do sistema, a temperatura de transição atinge o valor de bulk. / The study of the fusion process and water solidification inside confining materials has been widely discussed in Chemistry, Biology, Physics, and Geology, and has various technological applications as the usage and fabrication of second generation ethanol or cellulosic ethanol, phase separation, and nanomaterials fabrications. Researches have shown that nanoconfined water’s transition temperature are highly sensitive to the pore. Another interesting remark on freezing and fusion experiments on nanopores is that not all water present in pores can be crystallized into ice. The existence of a water layer pre-melted on nanopores has been confirmed through experiments. Aiming at understanding deeply how water’s transition temperature depends on the nature of the confining wall and size, a cellulose nanopore model is proposed to the confinement, where the nanopore diameter and length are varied, besides the nature of the wall of the nanopore. Our studies show that for hydrophobic systems, with the liquid water layer formation on the wall, the transition temperatures vary from relatively low latent heat to smaller values, even reaching the temperature transition on bulk water to higher latent heat. While for hydrophilic systems, for none of the latent heat used and no system size the transition temperature reaches bulk value.

O presente trabalho estuda o modelo de Blume-Capel na rede aleatória e também analisa a inclusão de um termo de campo cristalino aleatório e de um termo de campo local aleatório. Ao resolver o modelo na rede aleatória, uma técnica de conectividade finita foi utilizada, na qual cada spin é conectado a um número finito de outros spins. Os spins foram conectados de acordo com uma distribuição de Poisson, os termos de campo aleatório seguiram uma distribuição bimodal e as interações entre os spins foram consideradas uniformes. Desse modo, só há desordem nas conexões entre os spins. O foco desse trabalho foi determinar como a natureza da transição de fase é alterada com a conectividade e se há um comportamento reentrante das linhas de transição de fase. A técnica de réplicas é usada para obter equações de ponto de sela para a distribuição de campos locais. Um Ansatz de simetria de réplicas foi utilizado para a função de ordem e esse foi escrito em termos de uma distribuição bidimensional de campos efetivos, onde uma das componentes é associada com um termo linear dos spins e a outra com o termo de campo cristalino. Com isso, equações para as funções de ordem e a energia livre podem ser obtidas. Uma técnica de dinâmica populacional é usada para resolver numericamente a equação auto-consistente para a distribuição de campos locais e outros parâmetros, como a magnetização, a atividade da rede e a energia livre. Os resultados indicam que a natureza da transição ferromagnética-paramagnética, a posição do ponto tricrítico e a existência de reentrância dependem fortemente do valor da conectividade e, nos casos com um termo de campo aleatório, dependem da intensidade dos campos aleatórios. No caso em que o campo cristalino é aleatório, o ponto tricrítico é suprimido para valores acima de um certo valor de aleatoriedade. / The present work studies the Blume-Capel model in a random network and also analyses the inclusion of a random crystal-field term and a random field term. To solve the model in a random network a finite connectivity technique is used, in which each spin is connected to a finite number of other spins. The spins were connected according a Poisson distribution, the random field terms followed a bimodal distribution and the bonds between the spins were considered uniform. Thus, there is only a connection disorder. The focus of this work was on determining how the nature of the phase transition changes with the connectivity and the random fields and if there is a reentrant behavior of the phase boundaries. The replica technique is used to obtain saddle-point equations for the effective local-field distribution. The replica symmetric Ansatz for the order function is written in terms of a two-dimensional effective-field distribution, where one of the components is associated with a linear form in the spins and the other with the crystal-field term. This allows one to derive equations for the order function and for the free-energy. A population dynamics procedure is used to solve numerically a self-consistency equation for the distribution of the local field and with it some physical parameters, like magnetization and free-energy. The results obtained indicate that the nature of the F-P transition, the location of the tricritical point and the presence of a reentrant phase depend strongly on the connectivity. In the cases with a random field term, those are also dependent on the intensity of the fields. For the case with a random crystal-field term, the tricritical point is supressed above a certain value of randomness.

Fundando-se em argumentos de equilíbrio e estabilidade termodinâmica, a solubilidade de soluto em um solvente é definida pelo limiar de existência da mistura como sistema homogêneo. De fato, entende-se tal grandeza sobre a coexistência de fases. A noção de solubilidade apresentada é desenvolvida através de modelos simples, que incluem resultados na rede bem como a extensão do modelo de van der Waals ao caso de duas componentes. Desta extrai-se uma condição genérica à observação de mínimos na solubilidade incidente sobre a topologia de seu diagrama de fases e de evidente correspondência física. / Concerning the equilibrium and stability in thermodynamics, the solubility of solute in a solvent is defined as the threshold of the mixture existing as a homogeneous system. Indeed, such quantity meets its meaning when understood on the coexistence surface. The idea of solubility presented is developed following the discussion of simple models, including results on the lattice as well as the van der Waals model extended to include two components. From these results we extract a general condition which connects the occurence of a minimum in solubility to the topological structure of the phase diagram.

As variáveis de processo determinam as propriedades dos produtos resultantes dos processos de fundição ou de soldagem, que são função da sua macro e microestrutura bruta de solidificação. Um dos parâmetros importantes para se determinar as propriedades de um produto é a posição da transição colunarequiaxial (CET) e, por este motivo, o entendimento dos fenômenos físicos que causam esta transição é essencial. Com o intuito de se prever a formação da CET, surgiram os métodos empíricos e os modelos matemáticos, que são divididos em dois grandes grupos: modelos determinísticos e modelos estocásticos. Estes dois grupos foram bem estudados, porém nunca foram comparados entre si, particularmente em relação à previsão da posição da CET. O presente trabalho tem como um primeiro objetivo preencher esta lacuna através da comparação entre estes modelos. No entanto, o objetivo principal é apresentar, implementar e validar um novo modelo matemático, denominado de híbrido estocástico-determinístico (CADE -\"Cellular Automaton Deterministic\"), que combine características importantes e vantajosas de cada um dos dois grupos de modelos. Inicialmente, um modelo representante do grupo dos modelos estocásticos foi implementado e validado frente a resultados disponíveis na literatura. Durante esta validação, foi necessária a elaboração de um critério baseado na razão de aspecto dos grãos para a identificação da CET nas macroestruturas calculadas pelo modelo. Estes resultados foram então comparados com os resultados de modelos determinísticos para, após cuidadosa discussão, possibilitar a proposta e implementação do modelo híbrido. Os modelos determinísticos que utilizam o critério mecânico para prever o bloqueio de grãos colunares e a ocorrência da CET mostram regiões colunares em geral maiores que as previstas pelo modelo estocástico. Por outro lado, os modelos determinísticos que utilizam um critério de bloqueio a partir da interação do campo de concentração de soluto ao redor dos grãos prevêem uma CET em posições semelhantes às calculadas pelos modelos estocásticos. O modelo implementado no presente trabalho é capaz de prever a macroestrutura bruta de solidificação e ainda utilizar as equações tradicionalmente empregadas nos modelos determinísticos, sem a necessidade de qualquer método extra para prever a posição da frente de crescimento colunar ou o seu bloqueio por grãos equiaxiais. / The processing variables determine many properties of the products obtained by casting and welding processes and these properties, on the other hand, are strongly affected by the as-cast micro and macrostructure. Particularly the position of the columnar-to-equiaxed transition (CET), which determines the amount of columnar and equiaxed grains in the macrostructure, has an important effect on the properties of as-cast parts. Therefore, understanding the important physical phenomena that cause and affect the formation of the CET plays a crucial role in predicting the ascast macrostructure. To predict the CET formation, empirical methods and mathematical models have been developed. These models are frequently divided into two main groups: deterministic and stochastic. Both groups have been thoroughly studied, but a comparison between them was never attempted, especially regarding the prediction of the CET position. One of the main objectives of the present work is to fulfill this gap by carefully comparing these models. Nevertheless, the most important objective is to propose, implement, and validate a hybrid stochastic-deterministic model, referred to as CADE (Cellular Automaton Deterministic), that combines some important and well-known features of each model. Initially, a model from the stochastic group was implemented and validated using results available in the literature and then used to analyze the effects of some processing variables on the CET prediction. To carry out this analyzes, a criteria based on the aspect ratio of the grains was proposed and developed to identify the CET region from macrostructure images calculated by the model. The results were compared with those obtained by deterministic models and finally led to the development of the new proposed model. This new model has some characteristics from each group of mathematical models and, for this reason, was denoted as hybrid. A deterministic model based on a mechanical blocking criterion to block columnar grains and define the CET position showed, for the most part, larger columnar regions than those predicted by the stochastic model. A deterministic model with a solutal blocking criterion to predict the CET showed results similar to those calculated with the stochastic model. The model proposed in the present work (CADE) was able to predict the as-cast macrostructure using the well-established deterministic equations, without the need for a new method to track columnar grains or predict their blocking by equiaxed grains.

O problema da universalidade do Efeito de Localização Fraca (ELF) juntamente com correções em ordem 1/N do modelo de Wegner [13] são estudadas em presença de campo magnético utilizando os auto- estados exatos de Landau segundo o método da referencia [6]. Inicialmente calculamos a magnetocondutividade de um gás de elétrons com massas anisotrópicas onde os potenciais espalhadores são distribuidos aleatoriamente. Posteriormente, focalizamos um sistema de duas bandas desordenado onde são permitidos espalhamentos intrabandas e interbandas. Este modelo é explorado com e sem campo magnético. Os resultados indicam que a universalidade do ELF nos modelos citados acima se mantém no limite de campo fraco , bastando redefinir uma constante de difusão e um tempo de relaxação efetivos. Num segundo momento, também calculamos correções em ordem 1/ N à magnetocondutividade no modelo de Wegner em três dimensões pelo método já citado, obtendo que a divergência no limite infravermerlho é eliminada pela presença do campo através da frequência de ciclotron. Um ponto importante a respeito deste modelo é a maneira como calculamos a magnetocondutividade dada a complexidade dos diagramas de Feynman que aparecem a ordem 1/ N neste modelo. Mostramos que , de maneira geral, existem duas formas equivalentes de calculo daquela quantidade (fórmula de Einstein e Abrikosov) . No entanto, pela estrutura de cada uma delas e sob certas circunstancias bem especificas, como por exemplo, os potenciais aleatórios serem. de contato, alguns diagramas que aparecem na expansão perturbativa de uma forma de cálculo (Einstein) , são suprimidos em outra (Abrikosov) , fato este que pode trazer simplificações, como é o caso concreto do modelo de Wegner em limite de campo fraco. Isto faz com que adotemos a fórmula de Abrikosov como estrategia de calculo da condutividade em todos os modelos estudados neste trabalho. / The problem of the universality of the weak localization Effect (WLE) and corrections in order 1/N to Wegner's model are studied in the presence of a magnetic field with a method based on Landau exact eigen-states according to the reference [6]. First , the magnetoconductivity of an anisotropic mass electron gas, in which the scatterer potentials are distributed randomly, was calculated. Second, it was studied a two band disordered system, in which intraband and interband scatterings are allowed. This model is explored with and without magnetic field. The results show that the WLE universality in the models mentioned before remains in the weak field limit, since an effective constant of difusion and an effective time of relaxation are redefined. After that , it were also calculated corrections in order 1/N to the magnetoconductivity in the Wegner's model in three dimensions with the method mentioned before that and the result was the divergence in the infra-red limit is eliminated by the field presence through the cyclotron frequency. Because the complexity of the Feynman diagrams in this model. it is important to highlight the way the magnetoconductivity was calculated. In general it was showed that there are two equivalent ways to calculate that quantity (Einstein and Abrikosov formulas) . Howewer, because of their structures and under certain specific circunstances, such as contact random potentials , some diagrarns which appear in the perturbative expansion of one kind of calculation (Einstein) are supressed in the other (Abrikosov) . This fact may offer some simplification, as it is the case in the Wegner model in weak field limit. For this, Abrikosov formula was used to calculate the conductivity in all the models studied in this thesis.

Ligas de Ti-Si-B contendo a fase Ti6Si2B apresentam potencial para aplicações estruturais em altas temperaturas devidas suas propriedades físicas e químicas tais como baixos coeficientes de expansão térmica e resistência à oxidação. O presente trabalho de pesquisa tem objetivo de investigar o efeito da adição de cobalto ou zinco (variando-se a quantidade de cada elemento em 2%-at. e 6%-at.) na estabilidade do composto Ti6Si2B em ligas de (66,7-x)Ti-xCo-22,2Si-11,1B e (66,7-x)Ti-xZn-22,2Si-11,1B (%-at) produzidas por moagem de alta energia e subsequente sinterização a plasma. Os pós das ligas foram produzidos em um moinho de bolas planetário Fritsch P-5 usando vaso (225 mL) e esferas (10 mm de diâmetro) de WC-6Co, com velocidade de 300 rpm e relação de massas esferas-pós de 10:1. As amostras foram coletadas após diferentes tempos de moagem: 20, 60, 180, 300 min. Dessa forma, pastilhas cilíndricas com 10 mm de diâmetro foram consolidadas por sinterização a plasma (1100oC, 12 min, 20 MPa), sob atmosfera controlada. Amostras dos pós-moídos e das amostras sinterizadas de Ti-Co-Si-B e Ti-Zn-Si-B foram caracterizadas com o auxílio de técnicas de difração de raios X (DRX), microscopia eletrônica de varredura (MEV) e espectrometria por energia dispersiva (EDS). O aumento do tempo de moagem contribuiu para a homogeneização química e microestrutural das misturas de pós de Ti-xCo-22Si-11B e Ti-xZn-22Si-11B (x = 2 e 6 %-at.), o que foi acompanhado da formação de soluções sólidas de titânio supersaturadas. A quantidade de Ti6Si2B foi reduzida nas microestruturas das ligas Ti-Co-Si-B e Ti-Zn-Si-B sinterizadas a plasma com o aumento da quantidade do cobalto e do zinco na composição nominal dessas ligas, o que limita a utilização desses elementos para o desenvolvimento de ligas Ti-Si-B multicomponentes para aplicações estruturais. Além das fases TiB e Ti5Si3, outras fases desconhecidas e ricas em cobalto e zinco foram também encontradas nas microestruturas das ligas Ti-Co-Si-B e Ti-Zn-Si-B sinterizadas, respectivamente. Apesar dos parâmetros adotados para a sinterização a plasma, 1100oC/12 min/20MPa, foram produzidas ligas densas de Ti-xCo-22Si-11B e Ti-xZn-22Si-11B (x = 2 e 6 %-at.). Nessa etapa, os tempos prolongados de moagem contribuíram para facilitar a ocorrência dos mecanismos de difusão atômica necessários para a obtenção de microestruturas de equilíbrio. / Ti-Si-B alloys containing Ti6Si2B present potential for high-temperature structural applications due to their physical and chemical properties such as low thermal expansion coefficients and good oxidation resistance. The present work aims to investigate on effect of cobalt or zinc addition (varying its amount in 2 at.-% and 6 at.-%) on the stability of the Ti6Si2B compound in (66,7-x)Ti-xCo-22,2Si-11,1B and (66,7-x)Ti-xZn-22,2Si-11,1B alloys (at.-%) produced by high-energy ball milling and subsequent spark plasma sintering (1100oC, 12 min, 20 MPa). Alloy powders were produced in a planetary Fritsch P-5 ball mill using WC-6Co vial (225 mL) and balls (10 mm de diameter), rotary speed of 300 rpm and a ball-to-powder weight ratio of 10:1. Samples were collected after different milling times: 20, 60, 180, 300 min. Cylinder bodies with 10 mm diameter were consolidated by spark plasma sintering under controlled atmosphere. As-milled powders and sintered samples of Ti-Co-Si-B and Ti-Zn-Si-B were characterized by means of X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM) and dispersive energy spectrometry (EDS) techniques. The increased milling time has contributed to enhance the chemical and microstructural homogeneities of the Ti-xCo-22Si-11B and Ti-xZn-22Si-11B (x = 2 and 6 at.-%) powder mixtures, which it was accomplished by formation of supersaturated Ti solid solutions. A amount of Ti6Si2B was reduced in microstructures of the sintered Ti-Co-Si-B and Ti-Zn-Si-B alloys increasing the cobalt or zinc amounts in nominal composition of these alloys, limiting these elements in multicomponent alloys based on Ti+Ti6Si2B system for development structural materials. Belong the TiB and Ti5Si3 phases other cobalt-rich or zinc-rich unknown phases were also found in microstructures of the spark plasma sintered Ti-Co-Si-B and Ti-Zn-Si-B alloys, respectively. Despite the adopted parameters, 1100oC/12 min/20MPa, the spark plasma sintering produced the dense Ti-xCo-22Si-11B and Ti-xZn-22Si-11B (x = 2 and 6 at.-%) alloys. In this step, the longer milling times have contributed for occurrence of atomic diffusion mechanisms needed to obtain the equilibrium microstructure.

Neste trabalho utilizam-se duas adaptações do modelo originalmente proposto por van Hemmen com o intuito de investigar os efeitos de um campo aleatório hi sob as transições de fases: um modelo com spin 1 estudado na versão clássica e um modelo na formulação fermiônica. A escolha do modelo de van Hemmen está relacionada ao fato de que não e necessário utilizar o método das réplicas para tratar a desordem. No primeiro caso, o modelo clássico conta com um campo cristalino (D) que favorece energeticamente os estados não interagentes. As interações aleatórias Ji j são respons aveis por introduzir desordem e frustração ao problema. Tanto as variáveis aleatórias quanto o campo aleatório seguem uma distribuição de probabilidades bimodal. Analisando o comportamento dos parâmetros de ordem e da energia livre, diagramas de fases da temperatura pelo acoplamento ferromagnético J0 e pelo campo cristalino D para diferentes valores de hi foram construídos. Os resultados indicam que a presença do campo aleatório tende a reduzir o ponto tricrítico das transições de fases e, para determinado valor de hi, uma nova solução da fase vidro de spin (VS) pode ser favorecida. Além disso, para valores relativamente altos de hi, o problema apresenta pontos multicríticos nas transições de fase. Também busca-se investigar nesse modelo se o mesmo e capaz de apresentar algum tipo de transição inversa (TI) As TI são uma classe de transições de fases altamente contraintuitivas, em que uma fase usualmente ordenada tem entropia maior que uma fase desordenada. Elas se manifestam nos diagramas de fases através de uma reentrância da fase desordenada-ordenada-desordenada conforme a temperatura diminui. Embora o modelo apresente diversos pontos tricríticos na transição PM/VS, nenhum tipo de transição reentrante foi observada, não havendo, portanto, nenhuma evidência de transição inversa no sistema. Já o modelo analisado na formulação fermiônica conta com um potencial químico (m), que controla a diluição magnética relacionada ao favorecimento dos sítios duplamente ocupados ou vazios, e com um campo magnético transverso G, que introduz flutuações quânticas ao problema. Nesse caso, as interações de spin Ji j e o campo aleatório seguem uma distribuição gaussiana. A introdução do campo hi, a nível de campo médio, permite investigar as TI sob os efeitos de uma desordem que não e uma fonte de frustração Os resultados mostram uma transição reentrante da fase VS para a fase paramagnética (PM) na ausência de G e hi. A reentrância aparece para um certo intervalo de m, em que se encontra uma fase PM a baixas temperaturas com menor entropia do que a fase VS, caracterizando a transição do tipo congelamento inverso (CI). No entanto o CI e gradualmente suprimido quando os efeitos hi são intensificados. Além disso, o CI e completamente destruído pelas flutuações quânticas provenientes do G. Dessa forma, a desordem combinada com a diluição pode apresentar um cenário favorável a ocorrência de CI, enquanto o campo aleatório e as flutuações quânticas agem contra este tipo de transição. / In this work, two adaptations to the original model proposed by van Hemmen are used with the aim of investigating the e ects of a random eld hi under the phase transitions: a model studied in the classical version and a model in the fermionic formulation. The van Hemmen model was chosen because the disorder can be treated without the use of the replica method. In the rst case, the classic model has a crystal eld (D) which energetically favors the non-interacting states. The random interactions Ji j are responsible for introduce disorder and frustration to the problem. Both random eld and random variables follow a bimodal probability distribution. Analyzing the behavior of the order parameters and the free energy, phase diagrams of temperatura T versus the ferromagnetic coupling J0 and T versus the crystal eld D for di erent values of hi were build. The results indicate that the presence of the random eld tends to reduce the tricritical point of the phase transitions. For a given value of hi, a new solution of phase spin glass (SG) can be favored. In addition, for su ciently high enough values of hi the problem presents multicritical points in phase transitions. It is also intended to investigate if this model is able to present some kind of inverse transition (IT) IT is a class of highly nonintuitive phase transitions in that the usual ordered phase has more entropy than the disordered one. The IT manifests in the phase diagrams as a reentrance of the disordered-ordereddisordered phase according to the temperature decreases. Although the model presents several tricritical points in the transition PM=SG, no type of reentrant transition was observed. Therefore, there is no evidence of inverse transition in this model. The model analyzed in the fermionic formulation has a chemical potential (m), which has the role of controlling the magnetic dilution related to favoring double-occupation or empty sites. This model also counts with a transverse magnetic eld G, which introduces quantum uctuations to the problem. In this case, the spin interactions Ji j and random eld follow a Gaussian distribution The introduction of the hi allows the investigation of IT under the e ects of a disorder that is not a source of frustration. The results show a reentrant transition from the SG phase to the PM phase in the absence of G and hi. The reentrance appears for a certain range of m, in which there is a PM phase at low temperatures with lower entropy than the SG phase, characterizing the inverse freezing (IF) transition. However, IF is gradually suppressed when the e ects hi are intensi ed. Moreover, the IF is completely destroyed by quantum uctuations from G. Thus, the disorder combined with the dilution may present the favorable scenario to the occurrence of IF, while the random eld and the uctuations quantum mechanics act against this kind of transition.

Neste trabalho é investigado o papel de defeitos no processo de nucleação martensitica em monocristais de zirconia (Zr02), submetidos a altas pressões, e é feita uma revisão da teoria sobre nucleação martensitica. As amostras foram submetidas a diferentes tratamentos (irradiação. microindentação. envelhecimento à temperatura ambiente), para geração de defeitos, sendo estudados os seus efeitos na pressão de transformação monoclinica/ortorrombica dos cristais. A pressão foi gerada através de uma câmara de bigornas de diamante e as transições foram detectadas pela observação. via microscopia óptica, de mudanças na birrefringéncia dos cristais. As características da transição (velocidade, deformações associadas, formação de geminamentos) e a observação da formação da interface em uma direção cristalográfica definida confirmam a natureza martensitica da transformação. A redução da força motriz necessária para a transição, em monocristais nos quais foram gerados defeitos eminentemente pontuais, indica que o processo de nucleação é não clássico, de acordo com o modelo de modos macios localizados.

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