L’objectif est la construction numérique d’un modèle 3D régional de la plaine de Sidi Bouzid permettant la quantification du transfert hydrique et du rôle des crues sur le processus de recharge. Des simulations numériques de l’écoulement ont été réalisées à l’aide de Feflow et validées par des données mesurées in situ. Une conceptualisation des paramètres d’entrée a été réalisée afin de contourner l’absence de données mesurées. L'hétérogénéité de la zone non saturée a un impact significatif sur la variation du flux vertical et la propagation du front d’humidité. Les résultats obtenus en 1D ont été spatialisés à l’échelle de la plaine avec l’objectif de quantifier l’ensemble des flux d’écoulements. L’originalité réside, d’une part, dans la détermination des conditions aux limites appliquées à la surface du sol à partir des hydrogrammes des crues enregistrés et, d’autre part, au modèle conceptuel limitant l’évaporation. Le modèle hydrodynamique a mis en évidence que le bilan hydrique est fortement excédentaire. Les simulations de l’écoulement ont montré que l’approche des épandages de crues au niveau des périmètres surestime la recharge artificielle de la nappe. / The aim of this study is to set up a 3D regional model to quantify water flux in unsaturated-saturated zones and the role of floods on the recharge process. Therefore, numerical flow simulations were conducted using the finite element Feflow that will be validated by measured data. A conceptualization of input parameters was carried out to overcome the absence of measured data. The heterogeneity of the vadose zone have a significant impact on the variation of the vertical flow, the residence time and the propagation of wetting front in the unsaturated zone. The results obtained in 1D were then used to quantify groundwater recharge of the entire area of the study site. The original approach is to derive the time-dependent hydraulic boundary condition of water level at the soil surface of the spreading perimeters by measured flood hydrographs and to develop a limited conceptual model of water uptake by evaporation. The hydrodynamic model showed that the water balance is very important. Flow simulations have shown that the perimeter flooding approach overestimates the artificial recharge of the aquifer.

Die Modellierung von komplexen Systemen, wie dem Untergrund, ist ein Hilfsmittel zur Beschreibung der in der Realität ablaufenden Prozesse. Die Durchführung von Experimenten an einem Modell, um qualitative Aussagen über ein reales System zu erhalten, wird als Simulation bezeichnet. Dabei können vielfältige Modelle, wie z.B. physikalische und mathematische, zum Einsatz kommen. Die ungesättigte Bodenzone (vadose Zone) bezeichnet den Bereich zwischen der Landoberfläche und dem Grundwasserspiegel, innerhalb dessen der Wassergehalt geringer als bei Vollsättigung, und der Druck geringer als der Atmosphärendruck ist. Dieser Bodenbereich hat für die Landwirtschaft, Geobiologie, aerobe Abbauprozesse und Grundwasserneubildung eine große Bedeutung. Für die Nachbildung von Strömungs- und Stofftransportprozessen der ungesättigten Bodenzone existieren numerische Simulationsprogramme. Ziel der vorliegenden Arbeit ist eine umfangreiche Validierung des Programms PCSiWaPro® (entwickelt an der TU-Dresden, Institut für Abfallwirtschaft und Altlasten) für unterschiedliche Anwendungsfälle. Ein weiteres Ziel der Arbeit besteht in der Untersuchung der Anwendbarkeit des aktuellen Stands des Simulationsprogramms PCSiWaPro® auf unterschiedliche Praxisfälle bei Kombination der ungesättigten Bodenzone mit technischen Anlagen. Vier Anwendungsfälle mit unterschiedlichen Zielen wurden dafür im Rahmen dieser Arbeit untersucht: die Simulation von dezentraler Abwasserversickerung (Kleinkläranlage - KKA) anhand entsprechender Säulen- und Feldversuche, die Berechnung der Grundwasserneubildung am Beispiel von Lysimetern, der Wasserhaushalt von Erddämmen und die Modellierung von Deponieabdeckungssystemen. Die Anwendungsfälle unterscheiden sich durch den Zweck der Simulation, die Geometrie, die Größe, die festgelegten Anfangs- und Randbedingungen, die Simulationszeit, die Materialien, das Koordinatensystem sowie die Ein- und Ausgabewerte. Die Simulationsergebnisse konnten eindeutig zeigen, dass das Programm PCSiWaPro® für alle im Rahmen der vorliegenden Arbeit untersuchten Fälle, mit unterschiedlichen Strömungsregimen, Stofftransport-Parametern, Randbedingungen, Koordinatensystemen sowie Raum- und Zeitdiskretisierungen anwendbar ist. Die Simulationsergebnisse der Säulenversuche am Beispiel dezentraler Abwasserversickerung zeigten eine sehr gute Übereinstimmung zwischen gemessenen und mittels PCSiWa-Pro® berechneten Werten des Wasser- und Stoffhaushaltes (Druckhöhe, Abfluss und Stoff-konzentration) der untersuchten Bodentypen B3 (schwachschluffiger Sand), B4 (Grobsand) und B5 (mittelschluffiger Sand). Die Wurzel des mittleren quadratischen Fehlers (RMSE) betrug für die Berechnung der Druckhöhe 1,84 cm bei B5, 3,61 cm bei B3 und 1,27 cm bei B4. Die relative Abweichung betrug für die Berechnung der Druckhöhe 2,19 % bei B5, 1,3 % bei B3 und ca. 5,3 % bei B4. Die Durchführung der Sensitivitätsanalyse der für die Modellierung relevanten Parameter zeigte eine sehr hohe Sensitivität der VAN GENUCHTEN-Parameter und der gesättigten hydraulischen Leitfähigkeit des Bodens. Darüber hinaus führten die Parameter nach DIN 4220 und die mithilfe von Pedotransferfunktionen aus Siebanalysen genommenen Parameter zu unterschiedlichen Ergebnissen. Im Rahmen des am Institut für Abfallwirtschaft und Altlasten durchgeführten Projektes EGSIM wurden die Programme SENSIT und ISSOP (in Zusammenarbeit mit DUALIS GmbH IT Solution) entwickelt und zur Parameteridentifikation/-kalibrierung benutzt. Die im Rahmen dieser Arbeit erzielten Ergebnisse konnten nachweisen, unter welchen Bedingungen eine Nachklärung des vollbiologisch gereinigten Abwassers innerhalb der Bodenzone möglich ist, so dass am Ort der Beurteilung (Grundwasseroberfläche) kein unzulässiger Schadstoffeintrag erfolgt. In Bezug auf die KKA-Feldmodelle ist die Anwendung des rotationssymmetrischen Koordinatensystems als Voraussetzung der Realität besser zu entsprechen und nicht als Option zu betrachten. Darüber hinaus wurden anhand der Feldmodelle verschiedene Szenarien mit kontinuierlicher und diskontinuierlicher Versickerung sowie zwei unterschiedlich großen Einleitflächen durchgeführt. Das Programm PCSiWaPro® ist sowohl für ungesättigte als auch für variabel-gesättigte porösen Medien anwendbar. Dies wurde im Rahmen der Simulation des Wasserhaushaltes eines Erddamms nachgewiesen. Die durchschnittliche relative Abweichung zwischen gemessenen und mittels PCSiWaPro® berechneten Wasserständen des entsprechenden Beobachtungspunkts im untersuchten Dammkörper lag bei 0,08 % (entspricht 5,8 cm bei einer Müchtigkeit von ca. 70 m) und das Bestimmtheitsmaß (R2) betrug 0,987. Die Simulation des Wasserhaushaltes unterschiedlicher Deponieabdichtungssystemen mittels PCSiWaPro® zeigte im Allgemeinen ein funktionierendes Ableiten des auf Deponien anfallenden Regenwassers (auch bei Starkregenereignissen). Darüber hinaus haben die durchgeführten Bewuchs-Modelle nachweisen können, dass die Vegetation der Deponieoberflächen den Wassergehalt, durch Pflanzenwurzelentzug bzw. Evapotranspiration, reduzieren können. Die Simulationsergebnisse der durchgeführten Szenarien des Wasserhaushaltes von Lysimetern zur prognostischen Berechnung der Grundwasserneubildung mittels PCSiWaPro® konnten nachweisen, dass das Programm für die Berechnung der Grundwasserneubildungsrate für diesen Zweck anwendbar ist. Die relativen Abweichungen der be-rechneten von den gemessenen Grundwasserneubildungsraten sind auf die verwendeten Materialparameter sowie auf Vernachlässigung der möglicherweise in Lysimetern sich befin-denden Makroporen (duale Porosität) zurückzuführen. / The modelling of complex systems such as the underground is a means to describe the processes occurring in the reality. The conducting of experiments on a model to obtain qualitative evidence about a real system is referred to as a simulation. Thereby, various models (e.g. physical and mathematical models) can be used. The unsaturated zone (vadose zone) is the region between the land surface and the water table, in which the water content is less than full saturation, and the pressure is lower than the atmospheric pressure. The unsaturated zone is very significant for agriculture, geobiology, aerobic degradation processes and groundwater recharge. The processes of water flow and solute transport in the unsaturated zone can be described by means of numerical simulation programs. The aim of the present work is a comprehensive validation of the simulation program PCSiWaPro® (developed at the TU-Dresden, Institute of Waste Management and Contaminated Site Treatment) for different applications. Another aim of this work is to investigate the applicability of the current version of PCSiWaPro® for different cases of a combination between the unsaturated zone and technical facilities. Four application cases with different objectives were investigated within the present work, which are: the simulation of decentralized wastewater infiltration with corresponding column and field experiments, the computation of groundwater recharge by means of lysimeters, the water balance of earth dams and the modelling of landfill covering systems. The application cases differ from each other by the objective of the simulation, the geometry, the size, the specified initial and boundary conditions, the simulation time, the applied materials, the coordinate system, the input and output data. The simulation results clearly showed that PCSiWaPro® is applicable for all investigated cases under consideration of different flow and solute transport regimes, parameters, boundary conditions, spatial and temporal discretization, and coordinate systems. The simulation results of the experimental soil columns for the decentralized treated wastewater infiltration case showed a very good agreement between measured and computed values of water and solute balance (pressure head, flow and solute concentration) of the investigated soil types B3 (slightly silty sand), B4 (coarse sand / gravel) and B5 (medium silty sand). The root of the mean squared error (RMSE) for the computation of the pressure head was 1,84 cm at B5, 3,61 cm at B3 and 1,27 cm at B4. The relative deviation in case of pressure head computation was 2,19 % at B5, 1,3 % at B3 and 5,3 % at B4. The implementation of the sensitivity analysis of the relevant parameters for the modelling showed a very high sensitivity of the VAN GENUCHTEN parameters and the saturated hydraulic conductivity of the soil. Moreover, the parameters according to DIN 4220 led to different results than the estimated ones according to pedotransfer methods based on sieve analysis. Within the project EGSIM, which was carried out at the Institute for waste management and contaminated sites treatment in collaboration with DUALIS GmbH IT Solution, the programs SENSIT and ISSOP were developed and used for parameter identification/ calibration. The results obtained in this Work showed under which conditions is a secondary treatment of full biologically treated wastewater in the soil possible, so that no unallowable pollutants entry in the groundwater occurs. With regard to the field models of this application the implementation of the rotationally symmetric coordinate system should be considered as a condition and not as an option for a better corresponding to the reality. Furthermore, different scenarios of the field models were carried out with continuous and discontinuous infiltration, as well as under different initiation areas. PCSiWaPro® could be applied for both unsaturated and variably-saturated porous media. This could be proven by the simulation of the water balance in an earth dam. The average relative deviation between measured and simulated water levels of the corresponding observation point in the investigated dam embankment was 0,08 % (corresponding to 5,8 cm at 70 m thickness) and the coefficient of determination (R2) was 0,987. In general, the simulation of the water balance using PCSiWaPro® of different landfill covering systems showed a successful draining of the falling rainwater (even under heavy rainfall). In addition, the implemented vegetation models have proven that the vegetation of the landfill surface can reduce the water content in the landfill by evapotranspiration and water uptake by roots. The water balance simulation results of the scenarios for the computation of groundwater recharge by means of lysimeters showed that the program is applicable for this case. The relative deviation of the simulated from the measured groundwater recharge rates occur due to the implemented material parameters as well as to the neglect of macro pores effects (dual porosity).

Vertisols cover a hydrologically very significant area of semi-arid regions, and thus understanding of water flow and solute accumulation is very relevant to agricultural activity and water resources management. Previous works suggest a conceptual model of desiccation-crack-induced salinization where salinization of sediment in deep section of the vadose zone (up to 4 m) is induced by subsurface evaporation due to convective air flow in desiccation cracks. This thesis presents a conceptual model of water flow and solute transport in vertisols, and its numerical implementation. The model uses a single-porosity material but unconventionally prescribes a boundary condition representing a deep crack in soil and uses the unsaturated hydraulic conductivity as one of the fitting parameters. The numerical model is bound to one location close to a dairy farm waste pond, but the application of the suggested conceptual model could be possibly extended to all semi-arid regions with vertisols. Simulations were conducted using several modelling approaches with an ultimate goal of fitting the simulation results to the controlling variables measured in the field: water content, and chloride salinity of pore water. The development of the model was engineered in numerous steps; all computed as forward solutions by...

Ce mémoire présente une étude physicochimique sur la réutilisation des fluides de mobilisation pour le traitement de sols contaminés. Cette recherche a été menée afin d’étudier l’efficacité de cette réutilisation et d’évaluer la réduction des coûts opérationnels et des impacts environnementaux. La première partie de ce travail est consacrée au traitement d’hydrocarbures lourds issus de créosote ou de goudrons dans des sols moyennement à fortement contaminés. Plusieurs stratégies ont été développées et évaluées tant pour la réutilisation et l’optimisation d’agents chimiques que pour l’efficacité du fluide de lavage. L’étude du mécanisme d’oxydation des hydrocarbures avec du persulfate a permis d’entrevoir la possibilité de réactions en cascades. Les procédés membranaires d’ultra- et de nano-filtration se sont révélés particulièrement attractifs car préservant l’activité des fluides de traitement après utilisation; Des mesures ont permis d’optimiser à la fois la récupération des substances actives et l’abattement des contaminants. L’étude du mécanisme de mobilisation des hydrocarbures par des mousses de surfactant a montré que les hydrocarbures lourds sont majoritairement extraits dans la phase gazeuse de l’émulsion eau-air. Ces différentes stratégies ont été évaluées au cours de campagnes de terrain. La deuxième partie concerne la réutilisation de solutions diluées d’agents chélatants pour extraire, puis immobiliser des cations métalliques divalents. Plusieurs agents chélatants de la famille des polyaminocarboxylates ont été évalués. La régénération des ligands à partir de résines chélatantes ou de FeS a été évaluée à travers de nombreux cycles de réutilisation / This thesis presents a physico-chemical study devoted to the reuse of remediation fluids for contaminated soil treatment. The aim of this research project was to study the reuse efficiency and to evaluate the reduction of operational costs and environmental impacts. The first part was focused on the treatment of moderately to highly contaminated soils by heavy hydrocarbons from creosote or tar. Several strategies have been developed and evaluated for reuse and optimization of chemical agents. The oxidation mechanism of hydrocarbons with persulphate highlights possible cascade reactions. Ultra- and nanofiltration processes were particularly attractive for activity safe of used treatment fluids; Measurements have been optimized for both active substances recovery and contaminants reduction. The study of hydrocarbons mobilization mechanism by surfactant foams showed that the heavier hydrocarbons are mainly extracted into gaseous phase of water-air emulsion. The different strategies were evaluated during field campaigns. The second part deals with the reuse of chelating agents dilute solutions to extract and then immobilize divalent metal cations. Several chelating agents of polyaminocarboxylates family were evaluated. Regeneration of ligands from chelating resins or FeS was evaluated for many reuse cycles.

Le réchauffement climatique est lié aux augmentations des concentrations de gaz à effet de serre dans l'atmosphère terrestre et en particulier aux émissions anthropiques de CO₂. La séquestration géologique a la capacité et la longévité potentielles pour diminuer de façon significative les émissions anthropiques de CO₂. Cette séquestration à grande profondeur induit des risques de fuite des réservoirs géologiques. Parmi les scénarios de fuite envisagés, celui d'une fuite diffuse est le plus inquiétant puisque sans surveillance, cette fuite pourrait perdurer et entrainer des séquelles sur l'environnement ainsi que des risques pour les populations. Des outils et protocoles de surveillance doivent donc être mis au point pour la surveillance en proche surface. Ce travail de thèse s'inscrit dans le cadre de cette problématique. Il a pour objectif la caractérisation, la quantification et la modélisation du transport et des interactions du CO₂ dans une zone non saturée carbonatée. Ce travail a suivi une approche expérimentale sur un site pilote naturel à Saint-Emilion (Gironde, France), avec la réalisation de fuites diffuses en ZNS carbonatée. Cette étude aborde plusieurs thématiques: la description et l'instrumentation du site pilote naturel ; la caractérisation physico-chimique de l'hétérogénéité du réservoir carbonaté ; l'étude du fonctionnement naturel de la ZNS carbonatée et en particulier la mise en place d'une ligne de base des concentrations en CO₂ ; la caractérisation de l'extension des panaches de gaz suite à des expériences de fuite diffuse dans la ZNS carbonatée et l'étude par simulation numérique des interactions gaz-eau-roche lors d'une fuite diffuse de CO₂ dans une ZNS carbonatée. Les résultats de ces travaux montrent l'importance de la caractérisation de l'hétérogénéité du réservoir carbonaté ainsi que des techniques d'échantillonnage et d'analyse des différentes phases en présence. L'établissement de la ligne de base a une importance particulière pour permettre de distinguer les variations naturelles de celles induites par une fuite diffuse de CO₂ dans la ZNS carbonatée. Les modes de transport du CO₂ vont évoluer en fonction des paramètres physico-chimiques. Ce transport se fait par advection et/ou par diffusion. L'utilisation de gaz inertes au niveau du site de séquestration géologique est très importante puisque la détection de ces traceurs permettrait de prédire les arrivées de panaches de CO₂ en proche surface. Par ailleurs, les interactions chimiques doivent être prises en compte dans les modèles de transport afin de pouvoir définir les facteurs de retard et l'impact d'une fuite diffuse de CO₂ sur une ZNS carbonatée. / Global warming is related to atmospheric greenhouse gas concentration increase and especially anthropogenic CO₂ emissions. Geologic sequestration has the potential capacity and the longevity to significantly diminish anthropogenic CO₂ emissions. This sequestration in deep geological formation induces leakage risks from the geological reservoir. Several leakage scenarios have been imagined. Since it could continue for a long period, inducing environmental issues and risks for human, the scenario of a diffusive leakage is the most worrying. Thus, monitoring tools and protocols are needed to set up a near-surface monitoring plan. The present thesis deals with this problematic. The aims are the characterisation, the quantification and the modelling of transport and interactions of CO₂ in a carbonate unsaturated zone. This was achieved following an experimental approach on a natural pilot site in Saint-Emilion (Gironde, France), where diffusive gas leakage experiments were set up in a carbonate unsaturated zone. Different aspects were investigated during the study: natural pilot site description and instrumentation; the physical and chemical characterisation of carbonate reservoir heterogeneity; the natural functioning of the carbonate unsaturated zone and especially the set-up of a CO₂ concentrations baseline; the characterisation of gas plume extension following induced diffusive leakage in the carbonate unsaturated zone and the study of gas-water-rock interactions during a CO₂ diffusive leakage in a carbonate unsaturated zone through numerical simulations. The results show the importance of the carbonate reservoir heterogeneity characterisation as well as the sampling and analysing methods for the different phases. The baseline set-up is of main interest since it allows discrimination between the induced and the natural CO₂ concentrations variations. The transfer of CO₂ in a carbonate unsaturated zone is varying in function of physical and chemical properties. This transfer is done by diffusion and/or advection. Because the detection of the noble gases allows the prediction of CO₂ plume arrival, the use of tracers in the sequestration site is of main importance. The chemical interactions have to be taken under account in transport models in order to predict delay factors and the impact of a CO₂ leakage in a carbonate unsaturated zone.

The main objective of this study is to develop a modeling methodology that facilitates incorporating the plant pathway into environmental contamination models recognizing the fact that plants are dynamic entities that regulate their life cycle according to natural and anthropogenic environmental conditions. A modeling framework that incorporates the plant pathway into an integrated water flow and contaminant transport model in terrestrial systems is developed. The modeling framework is aimed to provide a tool to analyze the plant pathway of exposure to contaminants. The model developed using this framework describes the temporal and spatial variation of the contaminant concentration within the plant as it is interacting with the soil and the atmosphere. The first part of the study focuses on the integration of the dynamics of water and contaminant distribution and plant related processes within the vadose zone. A soil-plant system model is developed by coupling soil-water flow, contaminant transport, plant life-cycle, and plant pathway models. The outcome unifies single media continuous models with multimedia compartmental models in a flexible framework. The coupling of the models was established at multiple interfaces and at different levels of solution steps (i.e. model development phase vs. numerical solution phase). In the second part of the study, the soil-plant system model is extended to cover large spatial areas by describing the environmental system as a collection of soil-plant systems connected through overland flow and transport processes on the ground surface and through lateral interactions in the subsurface. An overland flow model is integrated with the previously coupled model of unsaturated zone soil-water flow and plant life-cycle by solving the flow model equations simultaneously within a single global matrix structure. An overland / subsurface interaction algorithm is developed to handle the ground surface conditions. The simultaneous solution, single-matrix approach is also adopted when integrating the overland transport model with the previously coupled models of vadose zone transport and plant pathway. The model developed is applied to various environmental contamination scenarios where the effect of the presence of plants on the contaminant migration within environmental systems is investigated.

Les particules mobiles du sol peuvent transporter des polluants vers la nappe phréatique. Dans les crassiers sidérurgiques, les éléments métalliques lixiviés contribuent à une contamination rapide des eaux du sol. L’objectif de ce travail est de comprendre les mécanismes qui interviennent dans le transport en solution et sous forme particulaire dans des déchets sidérurgiques stockés sur le long terme. Pour ce faire, une caractérisation complète des compositions minéralogiques et chimiques a été effectuée. Elle révèle que ces déchets sont constitués de minéraux de haute température typiques des laitiers et de minéraux d’altération météorique. Les eaux de percolation montrent des pH élevés, dus à des teneurs élevées en calcium, et des teneurs importantes en aluminium et silicium. Les teneurs en chrome et molybdène, et ponctuellement en vanadium sont élevées dans les lixiviats des laitiers de fusion. L’analyse granulométrique des particules mobilisées, pour des pluies simulées en colonne, indique que leur taille moyenne est de 200 µm, ce qui laisse prévoir une faible mobilité dans les formations sous-jacentes moins perméables. Les calculs de spéciation montrent que les lixiviats sont saturés ou proches de l'équilibre vis-à-vis des silicates calciques hydratés et souvent saturés en molybdate de calcium. / Mobile soil particles can transport pollutants to groundwater. In slag heaps, leached metallic elements contribute to soil water contamination. The aim of this work is to identify the role of slag particles in contaminant transport under unsaturated and saturated conditions. Mineralogical compositions and physicochemical properties of slags are first determined. The analysis show high temperature slag phases and weathering phases. Percolation tests are also carried out in repacked waste columns under infiltration/drying cycles to find out the effects of dry periods on in situ particle mobilization. Preferential flows lead to rapid transport of solute through the repacked column in vadose zone. Leachates are characterized by high pH and high concentrations of calcium, aluminum and silicon, molybdenum, chromium in the fusion slags. Speciation calculations showed that the leachates are saturated in calcium silicate hydrates. Laser size analyzer shows that the slag particles mobilized during the simulated rain events are around 200 µm, which suggests low mobility in the less permeable underlying formations.

Water in porous rocks (e.g. sandstone) plays a fundamental role in their disintegration. However, the places where water enters the sandstone rocks are somewhat overlooked. At two sites in the Český ráj region, I use Karsten tube to measure capillary water absorption (CWA) of natural sandstone exposures and, using TDR (Time Domain Reflectometry) method, I study movement of water in a shallow zone of ruiniform sandstone landscape. The CWA differed up to four orders of magnitude at a distance of tens of meters, mostly depending on the type of the surface. The highest CWA was measured at highly weathered surfaces, the second most absorbent were less weathered surfaces covered with a biologically-initiated rock crust. The horizontal surfaces on the tops of the rock formations were even less absorbent, probably due to clogging by fine particles from soil. Surfaces covered with iron crust were the least absorbent. The differences between those surfaces are significant. After simulated infiltration, the maximum rate of the propagation of the wet front in the sandstone was from 5,5.10-6 do 1,9.10-4 m.s-1 measured by TDR. The water propagated at this rate only to a certain depth (the first tens of cm), but then the propagation stopped or slowed down rapidly. From a long-term measurement of volumetric...

The increasing commercial and industrial use of ethanol, i.e., in biofuel and gasoline, has generated increased incidents of vadose zone contamination by way of ethanol spills and releases. This has increased the interest in better understanding infiltration behaviours of ethanol in unsaturated porous media and the multiphase interactions in the vadose zone. Solute-dependent capillarity-induced focused flow (SCIFF) is a vertical, highly focused flow infiltration behaviour first reported by Smith et al. (2011) in butanol-contaminated sands. Through the use of highly controlled laboratory experiments, this thesis research investigates focused flow (SCIFF) and related behaviours through water infiltration into ethanol-contaminated unsaturated sand. Focused flow behaviours (SCIFF) were demonstrated through the infiltration of water into an ethanol-contaminated unsaturated sand using both constant flux and constant head methodologies. The observation of focused flow behaviours in ethanol-contaminated sand supported the primary hypothesis of this work. The secondary hypothesis was also supported, as focused flow behaviours were not observed, rather stable semicircular infiltration patterns were observed during ethanol infiltration into water-wet sand. Comparisons between constant flux and constant head application methods under similar flow rates and fluid volumes produced similar results. The zone of lower saturation, or the “halo effect” reported in previous literature, was strongly expressed during water infiltration in ethanol-contaminated sand. This halo effect is affected by the maximum (at 40% to 50%) of aqueous concentration of ethanol. This maximum enhances the zone of lower saturation and stabilizes the solute front. The SCIFF focused flow also overcame the effects of minor heterogeneities in the sand. However, additional laboratory and modelling work is required to further understand the extent of SCIFF behaviour. / Thesis / Master of Science (MSc) / Understanding the behaviour and interaction of water and contaminants in soils is important as environmental contamination and spills can have devastating environmental impacts. In recent decades, ethanol spills and accidental releases onto ground surface have increased as the commercial and industrial use of ethanol has increased. The goals of this work were to qualitatively visualize and quantify the unique nature of water infiltration into the ethanol-contaminated soil and understand the complex mechanisms behind water-ethanol interactions. This research showed that water infiltration creates an uncommon vertical, focused pattern when flowing into sand contaminated by ethanol. However, when ethanol is applied to standard water-wet sand, that behaviour is not observed. This work provided greater insight into the nature of ethanol-contaminated soils. These findings furthered the understanding needed to evaluate impacts that ethanol contamination can have on remedial efforts and the rate of migration of contaminants to groundwater.

Le stockage géologique du carbone est l’une des techniques les plus prometteuses pour réduire le taux de CO₂ dans l’atmosphère. La séquestration géologique possède la capacité et la longévité potentielles pour diminuer les émissions de CO₂ vers l’atmosphère. Dans le cadre d’injections à l’échelle industrielle, les réservoirs carbonatés peuvent faire partie des sites aptes à stocker du CO₂. Toutefois, ces injections à grandes profondeurs sont sujettes à des risques de fuites du piège géologique lui-même ou des infrastructures liés à l’exploitation du site de stockage. Ainsi, il existe principalement deux types de fuite : brutale et diffuse. Dans les deux cas, elles sont susceptibles d’entrainer des risques pour l’environnement et de mettre en danger les populations. Il est ainsi nécessaire de développer des outils capables de prévenir une fuite de CO₂ quel que soit son type. Par ailleurs, il est particulièrement indispensable de comprendre les mécanismes de transport réactif qui rentrent en jeu lors de l’arrivée de cette fuite en contexte de proche surface (zone vadose) et ainsi d’essayer d’étudier comment cette fuite peut s’amortir. Ces travaux de thèse traitent donc de la caractérisation, de la quantification et de la modélisation des processus de transferts et des interactions CO₂-H₂O-CaCO₃ dans la zone vadose en contexte de fuite à partir d’un puits de forage. Cette problématique a été d’abord abordée par une approche expérimentale sur un site pilote à Saint-Emilion. Puis, les interactions CO₂-H₂O-CaCO₃ ont été étudiées au travers d’une approche expérimentale à l’échelle de la carotte en laboratoire. L’approche expérimentale a conduit à la réalisation de deux fuites dans la zone vadose du site pilote : une fuite diffuse et une fuite ultra diffuse. Elles furent réalisées dans la continuité des expériences qui avaient déjà eu lieu auparavant. Une comparaison de l’ensemble des fuites a montré la nécessité d’utiliser des gaz nobles comme précurseurs de l’arrivée en surface du CO₂. Selon le type de fuite, l’hélium peut servir de précurseur temporel du CO₂, tandis que le krypton prévient de l’étendue du panache de gaz durant la fuite. Plus la pression d’injection du CO₂ est importante et plus le gaz migre par advection. Par ailleurs, une pression d’injection importante favorise l’existence de passage préférentiel dans la zone vadose. L’utilisation d’isotopes tels que ceux de l’hélium et du carbone permet de mettre en évidence la présence locale de phases aqueuses dans le massif et de déterminer l’origine biologique ou anthropique du CO₂. Les expériences à l’échelle de la carotte permettent d’estimer le pouvoir tampon des calcaires oligocènes en fonction du faciès de la roche. La perméabilité et la porosité de celle-ci conditionnent la dissolution des calcaires. De même, la réactivité des carbonates en contexte de fuite dépend du pH de la phase aqueuse, du débit qui traverse le réseau poreux, de la saturation en eau et des caractéristiques pétro-physiques des carbonates. / Carbon storage is one of the most encouraging methods to decrease CO₂ concentration into the atmosphere. Carbon storage provides the longevity and the capacity needed to decrease CO₂ emissions toward the atmosphere. When dealing with storage on an industrial scale, carbonated reservoirs can be among the most suitable storage sites. However, these high depth injections are subject to leakage risks from the geologic trap itself or from the framework created by the establishment of the site. Two main types of leakage exist: brutal and diffusive leakage. In both cases, they are likely to endanger the environment and the population. Therefore, it is essential to develop tools that are able to anticipate any types of CO₂ leakage. Furthermore, it is also necessary to understand the reactive transport mechanism that take place when the leakage arrives in the shallow subsurface (vadose zone)and to see how the leakage can be buffered. This work deals with the characterization, the quantification and the modelling of transfer processes and CO₂-H₂O-CaCO₃ interactions into the vadose zone in a context of a leakage from a drilling well. This issue was first dealt through field experiment on the site of Saint Emilion. Then, the CO₂-H₂O-CaCO₃ interactions were studied through an experimental approach in laboratory. Two leakage experiments were performed on the site: a diffusive leakage and an ultra-diffusive leakage. They were performed as a sequel of former experiments carried on the pilot site. A comparison of all the leakage experiments revealed the necessity to use noble gases as precursor of the CO₂ arrival at the surface. Depending of the type of the leakage, helium can be a temporal precursor while krypton can anticipate the spread of the CO₂ gas plume. The higher the injection pressure, the more the gas migrates through advective flux. Moreover, a high injection pressure favors the existence of preferential paths in the vadose zone. The use of helium and carbon isotopes makes it possible to reveal the presence of a local aqueous phase within the porous media and to identify the origin of CO₂. The core scale experiments lead to the estimation of the buffering power of Oligocene limestone according to the rock facies. The permeability and the porosity influence the dissolution of the limestone. The reactivity of carbonates during a leakage depends on the pH of the aqueous phase, the flow rate that goes through the porous media, the water saturation and petrophysical characteristics of the carbonates.