The Q-weak experiment at Thomas Jefferson National Accelerator Facility (USA) will make a precision determination of the proton weak charge with approximately 4% combined statistical and systematic uncertainties via a measurement of the parity violating asymmetry in elastic electron-proton scattering at very low momentum transfer and forward angle. This will allow an extraction of the weak mixing angle at Q^2=0.026 (GeV/c)^2 to approximately 0.3%. The weak mixing angle is a fundamental parameter in the Standard Model of electroweak interactions. At the proposed accuracy, a measured deviation of this parameter from the predicted value would indicate new physics beyond what is currently described in the Standard Model. Without deviation from the predicted value, this measurement would place stringent limits on possible extensions to the Standard Model and constitute the most precise measurement of the proton's weak charge to date. The key experimental apparatus include a liquid hydrogen target, a toroidal magnetic spectrometer and a set of eight Cerenkov detectors. The Cerenkov detectors form the main detector system for the Q-weak experiment and are used to measure the parity violating asymmetry during the primary Q-weak production runs. The Cerenkov detectors form the main subject of this thesis. Following a brief introduction to the experiment, the design, development, construction, installation, and testing of this detector system will be discussed in detail. This is followed by a detailed discussion of detector diagnostic data analysis and the corresponding detector performance. The experiment has been successfully constructed and commissioned, and is currently taking data. The thesis will conclude with a discussion of the preliminary analysis of a small portion of the liquid hydrogen data.

The Q-weak experiment at Thomas Jefferson National Accelerator Facility (USA) will make a precision determination of the proton weak charge with approximately 4% combined statistical and systematic uncertainties via a measurement of the parity violating asymmetry in elastic electron-proton scattering at very low momentum transfer and forward angle. This will allow an extraction of the weak mixing angle at Q^2=0.026 (GeV/c)^2 to approximately 0.3%. The weak mixing angle is a fundamental parameter in the Standard Model of electroweak interactions. At the proposed accuracy, a measured deviation of this parameter from the predicted value would indicate new physics beyond what is currently described in the Standard Model. Without deviation from the predicted value, this measurement would place stringent limits on possible extensions to the Standard Model and constitute the most precise measurement of the proton's weak charge to date. The key experimental apparatus include a liquid hydrogen target, a toroidal magnetic spectrometer and a set of eight Cerenkov detectors. The Cerenkov detectors form the main detector system for the Q-weak experiment and are used to measure the parity violating asymmetry during the primary Q-weak production runs. The Cerenkov detectors form the main subject of this thesis. Following a brief introduction to the experiment, the design, development, construction, installation, and testing of this detector system will be discussed in detail. This is followed by a detailed discussion of detector diagnostic data analysis and the corresponding detector performance. The experiment has been successfully constructed and commissioned, and is currently taking data. The thesis will conclude with a discussion of the preliminary analysis of a small portion of the liquid hydrogen data.

Dans cette thèse, la mesure des propriétés du boson de Higgs dans le canal de désintégration en deux photons avec l'expérience CMS au Grand Collisionneur de Hadrons (LHC) est présentée. L'objectif de ce travail est l’étude du mode de production associé à une paire de quark top (tṫH). Ce mode représente le seul accès direct au couplage de Yukawa du quark top, un paramètre fondamental du Modèle Standard. Le mode de production tṫH est un processus très rare. Il est de l'ordre de deux ordres de grandeur plus petits que la production principale du boson de Higgs par fusion de gluons. À 13 TeV, le mode de production ttH est environ 4 fois plus grand qu'à 8 TeV. Cette thèse reprend les études réalisées à 8 TeV, où l’échantillon de données ne suffisait pas pour établir une observation de ce mode de production. Bien que le canal en deux photons ne soit pas celui qui présente le plus grand rapport de branchement (seulement 0,2%), il est très prometteur en raison de son excellente résolution en masse (1%). De plus, sa signature est très propre dans le détecteur. Le canal de désintégration en deux photons est particulièrement intéressant puisqu'il s'agit du seul canal permettant l'étude de tous les modes de production : la fusion de gluons, la fusion de bosons vecteurs, les productions associées avec des bosons W ou Z ou avec une paire de quarks top. Le document commence par une introduction théorique du Modèle Standard et la physique du boson de Higgs au LHC, suivie d'une description du détecteur CMS. Pour obtenir une excellente résolution de masse dans le canal de désintégration en deux photons , le calorimètre électromagnétique doit être calibré. Le système de monitorage de la transparence des cristaux du calorimètre électromagnétique de CMS par le système laser joue un rôle important dans la chaîne d'étalonnage et est décrit en détail. Sur le long terme, le système de monitorage laser devra être amélioré car le niveau de rayonnement influence son électronique. Je présente mon travail sur l'amélioration possible du système de monitorage laser, ainsi que l'étude de sa précision possible. L'analyse inclusive H → ᵞᵞ a eu plusieurs itérations pour les conférences en 2016 et 2017. La stratégie pour 2017 est décrite dans ce document. Une classification des événement sert à maximiser la significance du signal et à étudier les modes spécifiques de production du boson de Higgs. Mes contributions à l'analyse H → ᵞᵞ consistent en l'identification du vertex primaire, l'identification du photon et l'étude du mode de production tṫH. Chaque contribution est décrite en détail dans des chapitres dédiés. L'analyse tṫH, H → ᵞᵞ est présentée pour deux itérations en 2016 et 2017, en mettant l'accent sur les améliorations dans l'analyse de 2017. Enfin, les résultats de l'analyse inclusive et tṫH, H → ᵞᵞ, en utilisant l'ensemble complet de données 2016 correspondant à une luminosité intégrée de 35,9 fb-1, sont présentés. / In this thesis, the measurement of the Higgs boson properties in the diphoton decay channel with the CMS experiment at the Large Hadron Collider (LHC) is presented. The focus of this work is the tṫH production mode, as it is the only direct access to the top quark Yukawa coupling, a fundamental parameter of the Standard Model. tṫH is a very rare process, two orders of magnitude smaller than the dominant Higgs boson production by gluon fusion. At 13 TeV, ttH production is about 4 times larger than at 8 TeV. This thesis takes over the studies performed at 8 TeV, where the statistics was not enough for an observation of ttH. Despite a very small branching ratio (only about 0.2%), the two photons decay channel of the Higgs boson is very promising, because of its excellent mass resolution (about 1%). Moreover, its signature in the detector is very clear. The diphoton decay channel is also of particular interest as it is the only channel allowing the study of all production modes: gluon fusion, vector boson fusion, associated productions with a W or a Z bosons, or with a top quark pair.The document starts with a theoretical introduction about the Standard Model and Higgs boson physics at LHC, followed by a description of the CMS detector. To achieve an excellent mass resolution in the H → ᵞᵞ channel, the electromagnetic calorimeter has to be calibrated. The laser monitoring system plays an important role in the calibration chain and it is described in details. On the long term, the laser monitoring system will have to be upgraded as level of radiation influences its electronics. I present my work on the possible upgrade of the laser monitoring system, along with the study of its possible precision.H → ᵞᵞ inclusive analysis had several iterations for conferences in 2016 and 2017. The strategy for 2017 is described in this document. An event classification is used to maximize the signal significance and to study specific Higgs boson production modes. My contributions to the H → ᵞᵞ analysis are primary vertex identification, photon identification and the study of the tṫH production mode. Each contribution is described in details in dedicated chapters. The tṫH, H → ᵞᵞ analysis is shown for two iterations in 2016 and 2017, with the emphasis on improvements in 2017 analysis. Finally, the results of the inclusive and tṫH, H → ᵞᵞ analysis, using the full 2016 dataset corresponding to an integrated luminosity of 35.9 fb-1, are shown.

Presented is a search for the rare hadronic B meson decay B0 -> eta phi. It is based on 86 x 10^6 BB pairs recorded by the BABAR experiment at the Stanford Linear Accelerator Center between 1999 and 2002. phi mesons are reconstructed in the channel phi -> K+ K-. eta mesons are reconstructed in the channels eta -> gamma gamma and eta -> pi+ pi- pi0. Signal events are identified by a candidate counting and a maximum-likelihood method. To ensure an unbiased measurement, the number of signal events is blinded throughout the analysis. Although no significant signal is found by either method, the maximum-likelihood method obtains a smaller statistical uncertainty. In this method, the branching fraction of the decay B0 -> eta phi is determined by the upper limit BR (B0 -> eta phi) < 3.28 x 10^-6 (90%). This value includes a systematic uncertainty of 6.2%. The cited upper limit is consistent with recent theoretical predictions. Therefore, this search gives no indication for particle interactions that are not described by the Standard Model of particle physics. / Vorgestellt wird eine Suche nach dem seltenen hadronischen B-Meson-Zerfall B0 -> eta phi. Sie basiert auf 86 x 10^6 BB-Paaren, die zwischen 1999 und 2002 vom BABAR-Experiment am Stanford Linear Accelerator Center aufgezeichnet wurden. phi-Mesonen werden im Kanal phi -> K+ K- rekonstruiert. eta-Mesonen werden in den Kanälen eta -> gamma gamma und eta -> pi+ pi- pi0 rekonstruiert. Zur Identifikation von Signalereignissen wird eine Abzählmethode und eine Maximum-Likelihood-Methode verwendet. Um eine unvoreingenommene Messung zu gewährleisten, bleibt die Anzahl der Signalereignisse während der gesamten Analyse blind. Durch keine der verwendeten Methoden wird ein signifikantes Signal nachgewiesen. Die Maximum-Likelihood-Methode liefert jedoch eine kleinere statistische Unsicherheit. In dieser Methode ist das Verzweigungsverhältnis des Zerfalls B0 -> eta phi durch die obere Grenze BR (B0 -> eta phi) < 3.28 x 10^-6 (90%) gegeben. Dieser Wert enthält eine systematische Unsicherheit von 6.2%. Die angegebene obere Grenze ist mit aktuellen theoretischen Vorhersagen konsistent. Damit gibt diese Untersuchung keine Hinweise auf Wechselwirkungen, die nicht durch das Standardmodell der Elementarteilchenphysik beschrieben werden.

Une étude théorique basée sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) a été réalisée sur un ensemble de complexes organométalliques mono, di et trinucléaires à base de fer, de ruthénium ou de platine. Les résultats obtenus sur les complexes mononucléaires à base de fer révèlent que la longueur du chaînon π de carbone n'a qu'une influence mineure sur les propriétés électroniques mais affectent les propriétés spectroscopiques. Une étude entreprise sur des systèmes contenant un ligand aromatique polycyclique a montré que la présence de molécules de solvant coordonnant abaisse les barrières énergétiques et par conséquence, facilite le réarrangement haptotropique du greffon organoruthénium sur le ligand organique. L'étude théorique réalisée sur des nouveaux systèmes de type [2]rotaxane a révélé que la longueur du chaînon π du fil moléculaire enfilé au travers d'un macrocycle influence les énergies d'interaction non covalente dans ces systèmes. Il a été montré que ces interactions non covalentes sont principalement dues à des liaisons hydrogène formées entre le macrocycle et le fil moléculaire. / A theoretical study based on density functional theory (DFT) was performed on several series of organometallic mono, bi and trinuclear iron, ruthenium and platinum based complexes. The results on mononuclear iron based complexes indicate that the length of the π carbon bridge in these systems has only a minor influence on the electronic properties but affect somewhat the spectroscopic properties. A study was conducted on systems containing polycyclic aromatic ligand showing that the presence of a coordinating solvent molecule in the viscinity of the metal atom bound on top of the polycycle strongly lowers the energy barriers and consequently facilitates the haptotropic rearrangement of the grafted organoruthenium entity. The theoretical study of new systems of [2]rotaxane type has revealed that the length of the π bridge of the molecular wire threaded in a macrocycle influences the weak noncovalent interaction energies in these systems. It has been shown that these noncovalent interactions are mainly due to hydrogen bonds formed between the macrocycle and the threaded molecular wire.

Recently the radiative B-decay to strange axial-vector mesons, B--> K1(1270) gamma, was observed with a rather large branching ratio. This process is particularly interesting as the subsequent K1-decay into its three-body final state allows us to determine the polarization of the photon, which is mostly left(right)-handed for Bbar(B) in the Standard Model while various new physics models predict additional right(left)-handed components. In this thesis, a new method is proposed to determine the polarization, exploiting the full Dalitz plot distribution, which seems to reduce significantly the statistical errors on the polarization parameter lambda_gamma measurement.This polarization measurement requires, however a detailed knowledge of the K1--> K pi pi strong interaction decays, namely, the complex pattern of the various partial wave amplitudes into several possible quasi-two-body channels as well as their relative phases. A number of experiments have been done to extract all these information while there remain various problems in the previous studies. In this thesis, we investigate the details of these problems. As a theoretical tool, we use the 3P0 quark-pair-creation model in order to improve our understanding of strong K1 decays.Finally we try to estimate some theoretical uncertainties: in particular, the one coming from the uncertainty on the K1 mixing angle, and the effect of a possible ''off-set'' phase in strong decay S-waves. According to our estimations, the systematic errors are found to be of the order of sigma(lambda_gamma)^th<20%. On the other hand, we discuss the sensitivity of the future experiments, namely the SuperB factories and LHCb, to lambda_gamma. Naively estimating the annual signal yields, we found the statistical error of the new method to be sigma(lambda_gamma)^stat<10% which turns out to be reduced by a factor 2 with respect to using the simple angular distribution.We also discuss a comparison to the other methods of the polarization measurement using processes, such as B--> K* e^+ e^-, Bd--> K* gamma and Bs--> phi gamma, for the determination of the ratio of the Wilson coefficients C7gamma^'eff/C7gamma^eff. We show an example of the potential constraints on C7gamma^'eff/C7gamma^eff. in several scenarios of supersymmetric models.

Les propriétés des matériaux moléculaires proviennent à la fois de la structure des composantes individuelles et de la façon dont elles s’associent. Ce dernier aspect reste difficile à contrôler, malgré de grandes avancées en science des matériaux. Pour mieux comprendre la relation structure-propriétés, nous avons entrepris une étude systématique de l'hexaphénylbenzène et de ses dérivés, qui offrent une charpente symétrique et rigide. En premier lieu, nous avons attaché six groupements diaminotriazinyles sur l’hexaphénylbenzène afin de produire des réseaux tridimensionnels hautement poreux maintenus par des ponts hydrogène. En modifiant systématiquement le coeur moléculaire, nous avons excisé près du tiers de la molécule-mère, générant des réseaux supramoléculaires dont la porosité s’est élevée graduellement jusqu’à 75%, équivalant ainsi le record pour ce type de matériaux. Ensuite, nous avons étudié le comportement de l’hexakis(4-nitrophényl)benzène. Dans les structures cristallines obtenues, des interactions non-covalentes entre groupements nitro démontrent leur potentiel en chimie supramoléculaire. Le coeur moléculaire ne joue qu’un rôle secondaire dans l’empilement des molécules : seules quelques interactions C-H•••π impliquant le cycle aromatique central de l’hexaphénylbenzène sont évidentes. Cette dernière observation nous a poussés à étudier le comportement à l’état cristallin de l’hexaphénylbenzène et ses dérivés. En scrutant attentivement neuf structures cristallines de ces composés, nous avons décerné la présence récurrente d’interactions C-H•••π impliquant le cycle aromatique central. Cette association caractéristique a été exploitée pour créer des réseaux supramoléculaires maintenus par des interactions C-H•••π sélectives entre un groupement éthynyle et le cycle aromatique central de l’hexaphénylbenzène. Finalement, nous avons joint le côté sombre de l’ingénierie cristalline en utilisant nos connaissances dans le but d’empêcher la formation d’interactions directionnelles. En protégeant le cycle aromatique central de l’hexaphénylbenzène à l’aide de groupements alkyles, les interactions C-H•••π ont été pratiquement éliminées. Ces résultats offrent la possibilité de créer de nouveaux matériaux amorphes. Dans ces études, focalisées sur le système hexaphénylbenzène, nous avons mis en relief des phénomènes qui sont obscurcis dans d'autres familles de molécules. De plus, ce système a grandement facilité l’utilisation d’une approche méthodique pour explorer la relation structure-propriétés. Nos travaux nous ont amenés à des conclusions de valeur universelle en science des matériaux moléculaires. / The properties of molecular materials depend on the identity of individual components and on their organization. Unfortunately, it remains difficult to control molecular organization, despite advances in materials science. To better understand the relationship between molecular structure and collective properties, we undertook a systematic study of hexaphenylbenzene and its derivatives, which possess a rigid symmetric framework. Our first study focused on using hydrogen bonds to control self-assembly in the solid state. By installing six diaminotriazinyl groups on a hexaphenylbenzene core, we predictably obtained highly porous three-dimensional hydrogen-bonded networks. Through systematic structural modifications of the molecular core, we excised nearly a third of the parent molecule, and the porosity of the networks gradually increased, matching the record of 75% previously obtained for this type of material. We then turned to weaker interactions to control organization, as revealed by the packing of hexakis(4-nitrophenyl)benzene. In the crystal structures analyzed, non-covalent interactions between nitro groups were observed, demonstrating their potential in supramolecular chemistry. Careful examination of the structures showed that the hexaphenylbenzene moieties play only a secondary role in determining the overall packing; however, C-H•••π interactions involving the central aromatic ring of hexaphenylbenzene were also observed. To further document this unexpected behavior, we analyzed nine crystal structures of hexaphenylbenzene and derivatives, which showed that a C-H•••π recognition pattern involving the central aromatic ring occurs consistently throughout the series. This motif was used to prepare supramolecular networks based exclusively on selective and directional C-H•••π interactions involving ethynyl groups and the central aromatic ring of hexaphenylbenzene. Finally, we joined the dark side of crystal engineering by using our knowledge of supramolecular chemistry to prevent the formation of directional interactions. By installing alkyl groups near the central aromatic ring of hexaphenylbenzene, C-H•••π interactions were practically eliminated. These results were then used to devise new amorphous materials. The hexaphenylbenzene system permitted a methodical analysis of structure-property relationships in molecular materials. This particular system exposed phenomena normally obscured in other families of molecules, and our analysis of its behavior has yielded conclusions of universal value in materials science.

La désintégration radiative du méson B en méson étrange axiale, B--> K1(1270) gamma, a été observée récemment avec un rapport d'embranchement assez grand que B--> K* gamma. Ce processus est particulièrement intéressant car la désintégration du K1 dans un état final à trois corps nous permet de déterminer la polarisation du photon, qui est surtout gauche (droit) pour Bbar(B) dans le Modèle Standard tandis que des modèles divers de nouvelle physique prédisent une composante droite (gauche) supplémentaire. Dans cette thèse, une nouvelle méthode est proposée pour déterminer la polarisation, en exploitant la distribution totale du Dalitz plot, qui semble réduire considérablement les erreurs statistiques de la mesure du paramètre de la polarisation lambda_gamma.Cependant, cette mesure de la polarisation nécessite une connaissance détaillée de la désintégration forte K1--> K pi pi : c'est-à-dire l'ensemble complexe des différentes amplitudes d'ondes partielles en plusieurs canaux en quasi-deux-corps ainsi que leurs phases relatives. Un certain nombre d'expériences ont été faites pour extraire ces informations bien qu'il reste divers problèmes dans ces études. Dans cette thèse, nous étudions en détail ces problèmes en nous aidant d'un modèle théorique. Nous utilisons ainsi le modèle 3P0 de création d'une paire de quarks pour améliorer notre compréhension des désintégrations fortes du K1.A partir de ce modèle nous estimons les incertitudes théoriques : en particulier, celle venant de l'incertitude de l'angle de mélange du K1, et celle due à l'effet d'une phase ``off-set'' dans les désintégrations fortes en ondes-S. Selon nos estimations, les erreurs systématiques se trouvent être de l'ordre de sigma(lambda_gamma)^th<20%. D'autre part nous discutons de la sensibilité des expériences futures, notamment les usines SuperB et LHCb, pour lambda_gamma. En estimant naïvement les taux annuels d'évènements, nous trouvons que l'erreur statistique de la nouvelle méthode est sigma(lambda_gamma)^stat<10%, ce qui est deux fois plus petit qu'en utilisant seulement les distributions angulaires simples.Nous discutons également de la comparaison avec les autres méthodes de mesure de la polarisation en utilisant les processus tels que B--> K* e^+ e^-, Bd--> K* gamma et Bs--> phi gamma, pour la détermination du rapport des coefficients de Wilson C7gamma^‘eff/C7gamma^eff. Nous montrons un exemple de contraintes possibles sur C7gamma^‘eff/C7gamma^eff dans plusieurs scénarios de modèles supersymétriques. / Recently the radiative B-decay to strange axial-vector mesons, B--> K1(1270) gamma, was observed with a rather large branching ratio. This process is particularly interesting as the subsequent K1-decay into its three-body final state allows us to determine the polarization of the photon, which is mostly left(right)-handed for Bbar(B) in the Standard Model while various new physics models predict additional right(left)-handed components. In this thesis, a new method is proposed to determine the polarization, exploiting the full Dalitz plot distribution, which seems to reduce significantly the statistical errors on the polarization parameter lambda_gamma measurement.This polarization measurement requires, however a detailed knowledge of the K1--> K pi pi strong interaction decays, namely, the complex pattern of the various partial wave amplitudes into several possible quasi-two-body channels as well as their relative phases. A number of experiments have been done to extract all these information while there remain various problems in the previous studies. In this thesis, we investigate the details of these problems. As a theoretical tool, we use the 3P0 quark-pair-creation model in order to improve our understanding of strong K1 decays.Finally we try to estimate some theoretical uncertainties: in particular, the one coming from the uncertainty on the K1 mixing angle, and the effect of a possible ``off-set'' phase in strong decay S-waves. According to our estimations, the systematic errors are found to be of the order of sigma(lambda_gamma)^th<20%. On the other hand, we discuss the sensitivity of the future experiments, namely the SuperB factories and LHCb, to lambda_gamma. Naively estimating the annual signal yields, we found the statistical error of the new method to be sigma(lambda_gamma)^stat<10% which turns out to be reduced by a factor 2 with respect to using the simple angular distribution.We also discuss a comparison to the other methods of the polarization measurement using processes, such as B--> K* e^+ e^-, Bd--> K* gamma and Bs--> phi gamma, for the determination of the ratio of the Wilson coefficients C7gamma^‘eff/C7gamma^eff. We show an example of the potential constraints on C7gamma^‘eff/C7gamma^eff. in several scenarios of supersymmetric models.

Les propriétés des matériaux moléculaires proviennent à la fois de la structure des composantes individuelles et de la façon dont elles s’associent. Ce dernier aspect reste difficile à contrôler, malgré de grandes avancées en science des matériaux. Pour mieux comprendre la relation structure-propriétés, nous avons entrepris une étude systématique de l'hexaphénylbenzène et de ses dérivés, qui offrent une charpente symétrique et rigide. En premier lieu, nous avons attaché six groupements diaminotriazinyles sur l’hexaphénylbenzène afin de produire des réseaux tridimensionnels hautement poreux maintenus par des ponts hydrogène. En modifiant systématiquement le coeur moléculaire, nous avons excisé près du tiers de la molécule-mère, générant des réseaux supramoléculaires dont la porosité s’est élevée graduellement jusqu’à 75%, équivalant ainsi le record pour ce type de matériaux. Ensuite, nous avons étudié le comportement de l’hexakis(4-nitrophényl)benzène. Dans les structures cristallines obtenues, des interactions non-covalentes entre groupements nitro démontrent leur potentiel en chimie supramoléculaire. Le coeur moléculaire ne joue qu’un rôle secondaire dans l’empilement des molécules : seules quelques interactions C-H•••π impliquant le cycle aromatique central de l’hexaphénylbenzène sont évidentes. Cette dernière observation nous a poussés à étudier le comportement à l’état cristallin de l’hexaphénylbenzène et ses dérivés. En scrutant attentivement neuf structures cristallines de ces composés, nous avons décerné la présence récurrente d’interactions C-H•••π impliquant le cycle aromatique central. Cette association caractéristique a été exploitée pour créer des réseaux supramoléculaires maintenus par des interactions C-H•••π sélectives entre un groupement éthynyle et le cycle aromatique central de l’hexaphénylbenzène. Finalement, nous avons joint le côté sombre de l’ingénierie cristalline en utilisant nos connaissances dans le but d’empêcher la formation d’interactions directionnelles. En protégeant le cycle aromatique central de l’hexaphénylbenzène à l’aide de groupements alkyles, les interactions C-H•••π ont été pratiquement éliminées. Ces résultats offrent la possibilité de créer de nouveaux matériaux amorphes. Dans ces études, focalisées sur le système hexaphénylbenzène, nous avons mis en relief des phénomènes qui sont obscurcis dans d'autres familles de molécules. De plus, ce système a grandement facilité l’utilisation d’une approche méthodique pour explorer la relation structure-propriétés. Nos travaux nous ont amenés à des conclusions de valeur universelle en science des matériaux moléculaires. / The properties of molecular materials depend on the identity of individual components and on their organization. Unfortunately, it remains difficult to control molecular organization, despite advances in materials science. To better understand the relationship between molecular structure and collective properties, we undertook a systematic study of hexaphenylbenzene and its derivatives, which possess a rigid symmetric framework. Our first study focused on using hydrogen bonds to control self-assembly in the solid state. By installing six diaminotriazinyl groups on a hexaphenylbenzene core, we predictably obtained highly porous three-dimensional hydrogen-bonded networks. Through systematic structural modifications of the molecular core, we excised nearly a third of the parent molecule, and the porosity of the networks gradually increased, matching the record of 75% previously obtained for this type of material. We then turned to weaker interactions to control organization, as revealed by the packing of hexakis(4-nitrophenyl)benzene. In the crystal structures analyzed, non-covalent interactions between nitro groups were observed, demonstrating their potential in supramolecular chemistry. Careful examination of the structures showed that the hexaphenylbenzene moieties play only a secondary role in determining the overall packing; however, C-H•••π interactions involving the central aromatic ring of hexaphenylbenzene were also observed. To further document this unexpected behavior, we analyzed nine crystal structures of hexaphenylbenzene and derivatives, which showed that a C-H•••π recognition pattern involving the central aromatic ring occurs consistently throughout the series. This motif was used to prepare supramolecular networks based exclusively on selective and directional C-H•••π interactions involving ethynyl groups and the central aromatic ring of hexaphenylbenzene. Finally, we joined the dark side of crystal engineering by using our knowledge of supramolecular chemistry to prevent the formation of directional interactions. By installing alkyl groups near the central aromatic ring of hexaphenylbenzene, C-H•••π interactions were practically eliminated. These results were then used to devise new amorphous materials. The hexaphenylbenzene system permitted a methodical analysis of structure-property relationships in molecular materials. This particular system exposed phenomena normally obscured in other families of molecules, and our analysis of its behavior has yielded conclusions of universal value in materials science.