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Nanocolonnes de GeMn : propriétés magnétiques et structurales à la lumière du synchrotron / GeMn nanocolumns : magnetic and structural properties in light of synchrotron radiation

Tardif, Samuel 27 January 2011 (has links)
Le système des nano-colonnes auto-assemblées de GeMn, riches en Mn et entourées d'une matrice de germanium quasi pure, est un matériau prometteur pour la spintronique. Selon les paramètres de croissance, les échantillons contiennent des nano-colonnes de type cohérents sur la matrice de Ge, de type amorphe, ou/et des nano-inclusions de Ge3Mn5. Ce manuscrit présente notre étude des propriétés électroniques, magnétiques et structurales des nano-colonnes de GeMn à l'aide du rayonnement synchrotron. Les mesures de la diffusion et diffraction des rayons X en incidence rasante dans des échantillons contenant des nano-colonnes cohérentes et sans précipités de Ge3Mn5 montrent un certain désordre dans les nano-colonnes. Les cartographies de l'espace réciproque ont pu être quantitativement expliquées en considérant la déformation de la matrice de germanium due à l'inclusion des nano-colonnes dans celle-ci, ainsi que par leurs corrélations de position, sans avoir recours à d'autres phases cristallines. La spectroscopie d'absorption et le dichroïsme circulaire magnétique de rayons X ont permis de sonder spécifiquement les propriétés magnétiques des atomes de Mn dans des échantillons sans précipités de Ge3Mn5. On observe une allure des spectres XAS-XMCD des nano-colonnes très similaire à celle observée dans le cas de Ge3Mn5. Le moment magnétique local sur le manganèse possède une composante orbitale faible mais non-nulle et une amplitude totale (0.8 +/- 0.1 µB) plus faible que celle attendue pour Ge3Mn5 (~2.6 µB) ou pour des atomes de Mn substitutionnels (~3 µB). Ceci indique une origine différente de la phase des nano-colonnes. Les spectres XAS-XMCD ont été calculés pour différentes structures modèles, incluant des défauts simples ainsi de nouvelles phases cristallines, les paramètres critiques des calculs ayant été identifiés. Le meilleur accord est observé pour une nouvelle phase de type Ge2Mn. / The system of self-assembled Mn-rich GeMn nanocolumns embedded in a Mn-poor germanium matrix is a promising material for spintronics applications. Depending on the growth parameters, coherent GeMn nanocolumns, amorphous GeMn nanocolumns and/or Ge3Mn5 nanoclusters can be observed. In this manuscript, we report on the investigation on the electronic, magnetic and structural properties of the GeMn nanocolumns using synchrotron techniques. Measurements using grazing incidence x-ray scattering techniques in samples containing coherent nanocolumns, free from Ge3Mn5 precipitates, show some disorder in the nanocolumns. Reciprocal space maps are quantitatively explained by considering the scattering of the Ge matrix strained by the inclusion of the nanocolumns in the matrix and their correlations in position, without requiring the consideration of different additional phases. X-ray absorption spectroscopy and x-ray magnetic circular dichroism allow for the specific probing of the Mn magnetic properties in samples free of Ge3Mn5 clusters. The lineshapes of the XAS-XMCD spectra in the nanocolumns are found to be very similar to those in Ge3Mn5. The local magnetic moment on the Mn atom possess a small but non-zero orbital component and its total magnitude is much smaller (0.8 +/- 0.1 µB) than that in Ge3Mn5 (~2.6 µB) or than that expected for fully substitutional Mn atoms (~3 µB). This points to a different nature of the nanocolumns. The XAS-XMCD spectra have been calculated for several structural models, including simple defects and new crystalline phases, and critical parameters for the calculations have been identified. The best agreement is found for a new Ge2Mn crystalline phase.
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Nanocolonnes de GeMn : propriétés magnétiques et structurales à la lumière du synchrotron

Tardif, Samuel 27 January 2011 (has links) (PDF)
Le système des nano-colonnes auto-assemblées de GeMn, riches en Mn et entourées d'une matrice de germanium quasi pure, est un matériau prometteur pour la spintronique. Selon les paramètres de croissance, les échantillons contiennent des nano-colonnes de type cohérents sur la matrice de Ge, de type amorphe, ou/et des nano-inclusions de Ge3Mn5. Ce manuscrit présente notre étude des propriétés électroniques, magnétiques et structurales des nano-colonnes de GeMn à l'aide du rayonnement synchrotron. Les mesures de la diffusion et diffraction des rayons X en incidence rasante dans des échantillons contenant des nano-colonnes cohérentes et sans précipités de Ge3Mn5 montrent un certain désordre dans les nano-colonnes. Les cartographies de l'espace réciproque ont pu être quantitativement expliquées en considérant la déformation de la matrice de germanium due à l'inclusion des nano-colonnes dans celle-ci, ainsi que par leurs corrélations de position, sans avoir recours à d'autres phases cristallines. La spectroscopie d'absorption et le dichroïsme circulaire magnétique de rayons X ont permis de sonder spécifiquement les propriétés magnétiques des atomes de Mn dans des échantillons sans précipités de Ge3Mn5. On observe une allure des spectres XAS-XMCD des nano-colonnes très similaire à celle observée dans le cas de Ge3Mn5. Le moment magnétique local sur le manganèse possède une composante orbitale faible mais non-nulle et une amplitude totale (0.8 +/- 0.1 µB) plus faible que celle attendue pour Ge3Mn5 (~2.6 µB) ou pour des atomes de Mn substitutionnels (~3 µB). Ceci indique une origine différente de la phase des nano-colonnes. Les spectres XAS-XMCD ont été calculés pour différentes structures modèles, incluant des défauts simples ainsi de nouvelles phases cristallines, les paramètres critiques des calculs ayant été identifiés. Le meilleur accord est observé pour une nouvelle phase de type Ge2Mn.
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Relativistic effects : applications to multiferroic materials / Effets relativistes : applications aux matériaux multiferroïques

Dixit, Anant 18 December 2015 (has links)
Notre étude porte sur des matériaux à effets relativistes importants. L'hamiltonien semi-relativiste, couplé aux équations de Maxwell (EM), permet de déduire les sources de courant et de densité, incluant des termes de second ordre (polarisations de spin et de Darwin). Différents modèles sont développés par expansion des EM. L'étude ab initio montre que (1) le désordre atomique peut produire le ferrimagnétisme (FM) dans GaFeO3 (GFO) multiferroïque, (2) les états 3d Fe des octaèdres déformés ont une levée de dégénérescence tétraédrique (théorie du champ cristallin), (3) la polarisation électrique concorde avec l'expérience, (4) le mécanisme magnétoélectrique (ME) direct est insuffisant pour expliquer le ME observé. Pour Cr2O3, le calcul de l'état massif sous contraintes biaxiales n'explique pas son FM, la taille de l'échantillon ou l'excès d'oxygène pourrait de fait être important. Enfin, nous avons développé le XAS et le XMCD dans le code VASP et calculé ces spectres pour GFO. / We studied the physics of materials where relativistic effects are important. We first coupled the semi-relativistic Hamiltonian with the Maxwell's equations, and derived the current and density sources, which included second-order terms like the spin and Darwin polarizations. Different models were developed, by expanding the Maxwell's equations. We then performed ab initio studies to explain (1) site disorders as the origin of ferrimagnetism in multiferroic GaFeO3 (GFO), (2) crystal-field theory where the Fe 3d states at the deformed octahedra have tetrahedral splittings, (3) the electric polarization as a function of temperature, and (4) the insufficiency of the direct magnetoelectric (ME) mechanism to explain observed ME behavior. For Cr2O3, bulk calculations for different biaxial strains failed to explain its ferromagnetism, indicating that size or excess-O effects might be important. Finally, we implemented XAS and XMCD in VASP and computed these spectra for GFO.
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Investigation of the magnetic and electronic structure of Fe in molecules and chalcogenide systems

Taubitz, Christian 09 June 2010 (has links)
In this work the electronic and magnetic structure of the crystals Sr2FeMoO6, Fe0.5Cu0.5Cr2S4, LuFe2O4 and the molecules FeStar, Mo72Fe30, W72Fe30 are investigated by means of X-ray spectroscopic techniques. These advanced materials exhibit very interesting properties like magnetoresistance or multiferroic behaviour. In case of the molecules they also could be used as spin model systems. A long standing issue concerning the investigation of these materials are contradicting results found for the magnetic and electronic state of the iron (Fe) ions present in these compounds. Therefore this work focuses on the Fe state of these materials in order to elucidate reasons for these problems. Thereby the experimental results are compared to multiplet simulations.

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