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<p dir="ltr">Ultrafast optics is an important field of study for chemistry and physics, providing new information on the dynamics of matter and electrons. In this thesis I describe my work on ultrafast laser systems. The two main systems discussed are a high harmonic generated extreme ultraviolet system and a terahertz spectroscopy system. The first half describes the importance and background of both as well as how these systems are set up. The second half describes my work in designing and implanting these systems, and my work in constructing components for the operation of both.</p>

Nous présentons nos travaux sur la génération d’harmoniques élevée (HHG) avec des impulsions térawatt femtosecondes. Nous avons effectué l’HHG avec les impulsions fondamentales de haute énergie et caractérisé l’émission de XUV spatialement et spectralement de manière monocoup et nous avons observé plusieurs structures dans le champ lointain. Ces structures sont très robustes et reproductibles et ont été observés dans de nombreux types de gaz et des géométries de génération. Sans caractérisation monocoup spatiale et spectrale les structures ne sont pas visibles. Nous avons développé des simulations simples pour identifier ces structures et nous avons pu observer des structures similaires. Nous les avons identifiés comme étant liées à la cohérence spatiale de la source XUV et la diffraction dans le champ lointain. Dans le champ proche, la phase et l’amplitude harmonique évoluent spatialement et temporellement et leurs profils sont fortement modulés. Ces profils modulés diffractent et créent des spectres structurés dans le champ lointain. Nous avons observé que la propagation dans un milieu générateur fin a peu d’influence sur les structures. Nous démontrons une mise en forme spatiale de l’impulsion fondamentale via l’optique adaptative et leur avantage pour HHG. Une optique adaptative nous permet d’avoir un faisceau à profil de phase régulier. Un tel faisceau est utilisé pour HHG avec un faisceau de grand diamètre et contrôle du faisceau XUV est démontrée. Nous avons développé une technique de post-compression de haute énergie, et nous avons obtenu des impulsionsde 10 fs et 10 mJ dans un profil quasi gaussien. La technique repose sur l’automodulation de phase induite par l’ionisation et est compatible avec des impulsions niveau TW de haute énergie. Nous avons effectué des HHG avec ces impulsions et obtenu des spectres XUV quasi continu avec des structures spatiales et spectrales. Nous avons effectué des simulations simples etdes simulations de SFA et nous avons observé des structures similaires même sans prendre en compte la propagation dans le milieu. / We present our work on high harmonic generation with TW femtosecond pulses. We performed HHG with high energy femtosecond pulses and characterize the generated XUV emission spatially and spectrally at the single-shot basis and we observed many structures in spatially resolved XUV spectra in the far field. Those structures are very robust and reproducible and have been observed in many different gases and generation geometries. Without spatial and spectral characterization on the single-shot basis the structures are not visible. We developed simple simulations to identify those structures and we observed similar structures as experimentally. We identified them as a result of spatial coherence of the XUV source and the diffraction to the far field. In the near field, the harmonic amplitude and phase are spatially and temporally dependent and their profiles are strongly modulated. Such modulated profiles diffract to structured spatially resolved spectra in the far field. We observed that propagation of the XUV in the generating medium has little influence on the structures. We demonstrate spatial shaping of the driving pulses via adaptive optics and their advantage for HHG. An adaptive optics allows us to have the driving beam of regular spatial profile and phase even out of focus. Such a beam is used for HHG with a large diameter driving beam and control of the XUV beam is demonstrated. We developed a high energy TW post-compression technique and we obtained pulses of 10 fs and 10 mJ in a quasi-Gaussian spatial profile. The technique is based on ionization-inducedself-phase-modulation and is compatible with high energy TW level pulses. We performed HHG with such TW pulses and obtained XUV quasi-continuum spectra with spectral and spatial structures. We performed simple simulations and SFAsimulations and we observed similar structures even without considering the XUV propagation in the medium.

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Ce travail s'inscrit dans le cadre du développement des sources XUV impulsionnelles cohérentes, et plus particulièrement des lasers XUV. Alors que la plupart des lasers XUV fonctionnent en régime d'émission spontanée amplifiée, c'est ici une géométrie de type oscillateur-amplificateur inspirée des lasers de puissance qui est étudiée. L'amplificateur, un plasma de krypton ionisé 8 fois par un champ laser intense, est injecté par un rayonnement harmonique d'ordre élevé à la même longueur d'onde. La source ainsi créée est étudiée aussi bien expérimentalement que numériquement, et l'accent est mis sur l'effet de l'amplification du faisceau harmonique par le plasma sur les caractéristiques spatiales du faisceau résultant (profil spatial, cohérence transverse et front d'onde), et ses caractéristiques spectro-temporelles. Il est entre autres démontré que, du fait du filtrage spatial par l'amplificateur, le faisceau possède des qualités optiques dignes du domaine visible (forte cohérence et proche de la limite de diffraction) et que son profil spatial peut être contrôlé entre un profil gaussien et un profil de Bessel. Ce faisceau se compose par ailleurs d'impulsion µJ de durée ps en limite de Fourier. Afin d'augmenter l'intensité de ces impulsions, on se propose également de guider l'impulsion de pompe dans un canal plasma préformé par laser à densité quasi-critique. Le guidage a été démontré et des résultats prometteurs ont ainsi été obtenus en régime non-injecté.

Etude th'eorique de l'interaction entre un atome à deux ou trois électrons actifs et un champ laser de fort éclairement (10^13 à 10^15 W.cm−2) et de durée d'impulsion ultra-brève (femto à attoseconde) dans le domaine spectral XUV. Notre approche est basée sur la résolution de l' équation de Schrödinger dépendante du temps (ESDT). Nous utilisons une méthode spec- trale pour résoudre l'ESDT avec des fonctions d'onde construites sur des B- splines. Nous étudions particulièrement la double ionisation à deux photons (TPDI) de l'hélium dans l'état fondamental ainsi que dans l' état excité 1s2s. Plusieurs modèles sont d'eveloppés pour traiter le cas des impulsions ultra- brèves. Enfin nous abordons la TPDI du Lithium, système à trois électrons actifs. Nous comparons la double ionisation à deux photons dans le régime séquentiel pour Li et He(1s2s) ; le régime direct est également abordé

Improving the knowledge of the spectral and temporal properties of plasma-based XUV lasers is an important issue for the ongoing development of these sources towards significantly higher peak power. The spectral properties of the XUV laser line actually control several physical quantities that are important for applications, such as the minimum duration that can be achieved (Fourier-transform limit). The shortest duration experimentally achieved to-date is ~1 picosecond. The demonstrated technique of seeding XUV laser plasmas with a coherent femtosecond pulse of high-order harmonic radiation opens new and promising prospects to reduce the duration to a few 100 fs, provided that the gain bandwidth can be kept large enough.XUV lasers pumped by collisional excitation of Ni-like and Ne-like ions have been developed worldwide in hot plasmas created either by fast electrical discharge, or by various types of high-power lasers. This leads to a variety of XUV laser sources with distinct output properties, but also markedly different plasma parameters (density, temperature) in the amplification zone. Hence different spectral properties are expected. The purpose of our work was then to investigate the spectral behaviour of the different types of existing collisional excitation XUV lasers, and to evaluate their potential to support amplification of pulses with duration below 1 ps in a seeded mode.The spectral characterization of plasma-based XUV lasers is challenging because the extremely narrow bandwidth (typically ∆λ/λ ~10-5) lies beyond the resolution limit of existing spectrometers in this spectral range. In our work the narrow linewidth was resolved using a wavefront-division interferometer specifically designed to measure temporal coherence, from which the spectral linewidth is inferred. We have characterized three types of collisional XUV lasers, developed in three different laboratories: transient pumping in Ni-like Mo, capillary discharge pumping in Ne-like Ar and quasi-steady state pumping in Ne-like Zn. Besides the accurate measurement of the temporal coherence of the laser in each case, we have studied the spectral behaviour when the laser is operated in the saturation regime and (in Ni-like Mo) when it is seeded with high-order harmonic radiation. We have also investigated the temporal behaviour of the Ni-like Mo transient XUV laser, using an ultrafast X-ray streak camera. Our linewidth measurements are compared with detailed numerical calculations including relevant broadening mechanisms as well as radiative transfer effects. The evolution of the spectral profile with amplification and saturation was studied for different plasma parameters, and corresponding Fourier-transform limit duration were evaluated.The shortest temporal coherence (ie the largest bandwidth) is measured for the quasi-steady state pumping XUV laser, which operates at the highest density and ionic temperature.

Nous présentons une approche théorique fondée sur des états de « Coulomb-Volkov » bien adaptée à l'étude des processus multiphotoniques atomiques induits par un laser XUV femtoseconde intense. Elle prédit les spectres d'ionisation de l'hydrogène quand l'impulsion incidente reste en conditions de perturbation. Trois voies sont explorées dans ce manuscrit. L'extension à des champs intenses quand ħω > Ip : il est nécessaire de prendre en compte la population de l'état initial de l'hydrogène, en l'introduisant dans une amplitude Coulomb-Volkov standard, on décrit l'ionisation multiphotonique quasi-saturée. L'extension aux transitions multiphotoniques avec ħω < Ip : de nouveaux chemins quantiques sont ouverts par l'excitation des états liés de l'hydrogène. Une approche Coulomb-Volkov de l'excitation multiphotonique de ces états est développée. L'extension à l'hélium: l'étude de la double ionisation directe à deux photons permet d'exhiber l'influence des corrélations électroniques dans l'état initial et dans l'état final. De nombreuses informations, comme les distributions angulaires et énergétiques mais aussi les sections efficaces sont accessibles.

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Cette thèse s'inscrit dans le contexte général des propriétés radiatives de la matière à haute densité d'énergie (>1011 J/cm3). Les densités d'énergie de la MHDE font qu'une partie importante des échanges d'énergie passe par l'interaction rayonnement-matière. Mes études portent sur l'opacité spectrale, un paramètre fondamental pour la modélisation des intérieurs stellaires et qui constitue aussi une observable propice aux tests expérimentaux des descriptions théoriques de la physique des plasmas chauds et denses. Mes travaux de thèse sont centrés sur l'étude expérimentale des opacités de plasmas à l'équilibre thermodynamique local pour des températures de quelques dizaines d'eV (soit quelques 100 000 K) et quelques mg/cm3 en densité. Les plasmas sont obtenus dans des conditions aussi homogènes que possible en utilisant le chauffage radiatif d'une cavité irradiée par laser de haute énergie, 100-300 J. Ainsi, nous avons pu mettre à profit pour ce type de mesure la configuration utilisant des lasers nanoseconde et picoseconde du LULI (Laboratoire pour l'Utilisation des Lasers Intenses) pour réaliser le chauffage d'une part et la mesure sur un temps bref d'autre part de la transmission des plasmas, l'utilisation d'impulsions courtes constituant une première pour ce type d'expériences. Dans le domaine des X de l'ordre du keV, les transitions absorbantes 2p−3d ou 3d−4f d'éléments de numéro atomique moyen ou élevé ont été sondées. Elles font apparaitre des structures d'absorption dont la forme résulte principalement de la compétition entre l'éclatement spin-orbite et les effets d'élargissement statistiques. Il a été montré que cette compétition dépendait fortement du numéro atomique Z. Ainsi à paramètres plasma proches nous avons exploré l'opacité des éléments fer, nickel, cuivre et germanium (Z autour de 30) dans une première série de mesures puis celle du baryum, samarium et du gadolinium, dans une seconde expérience (Z autour de 60). L'astrophysique stellaire nécessite aussi de mesurer précisément, et de manière bien caractérisée, les opacités du groupe du fer (Cr, Fe, Ni et Cu) dans le domaine des XUV (50 − 200 eV). Ces opacités sont à l'origine de l'excitation dans les enveloppes radiatives des étoiles pulsantes massives de type spectral B pour une température de l'ordre de 200 000 K. Dans ces conditions, les moyennes de Rosseland présentent des différences nettes entre les calculs utilisés par la communauté astrophysique et ne permettent pas d'interpréter les oscillations et l'ensemble des fréquences observées de manière univoque. Pour permettre des comparaisons avec divers calculs spectraux, j'ai participé à la mise en place d'un nouveau schéma expérimental à deux cavités dont le but était d'améliorer l'homogénéité du chauffage des échantillons. Je montrerai enfin l'analyse des paramètres plasmas pour ce type de schéma. J'ai en particulier analysé le cas du nickel dont la transmission a été mesurée pour la première fois dans cette gamme spectrale. Dans chaque cas je présenterai l'analyse des résultats obtenus.