Disertacija skirta diodais kaupinamų kietojo kūno lazerių su aktyviąja ir pasyviąja kokybės moduliacija generacijos dinamikos detalesnei skaitmeninei analizei, lazerio impulsų laikinių ir erdvinių parametrų charakterizavimui ir sukurtų minilazerių panaudojimo galimybių demonstracijai. Generacijos dinamikos detalesniai skaitmeniniai analizei, darbe pristatomas sukurtas bėgančiųjų bangų modelis, kuriame atsižvelgiama ne tik į daugelį procesų vykstančių lazerio aktyviajame elemente, bet ir į rezonatoriaus konfigūraciją bei kaupinimo šaltino parametrus. Pateikiami skaitinio modeliavimo rezultatai demonstruojantys šio modelio privalumus lyginant su dažniausiai naudojamu taškiniu lazerio modeliu. Naudojant taškinį lazerio modelį yra nagrinėjama generuojamų impulsų laikinio tirtėjimo problema pasyvios kokybės moduliacijos lazeriuose ir pasiūlyti mažinimo būdai naudojant skirtingus kaupinimo būdus. Darbe taip pat pateiktas naujas, antraisiais momentais pagrįstas, pluošto charakterizavimo judančiu peiliu metodas. Nagrinėjamos lazerių impulsų spūdos galimybės tetrachlorido CCL4 skystyje ir pademonstruota, kad naudojant užkrato signalą galima gauti trumpesnius (< 60 ps) ir stabilesnius optinius impulsus. Darbe pademonstruotos sukurtų minilazerių pritaikymo galimybės: aprašomas netiesinio lūžio rodiklio kvarciniame stikle matavimas Z-skenavimo metodu ir gautų duomenų apdorojimo procedūra įskaitant naudojamų impulsų erdvinę ir laikinę formą; aprašomi eksperimentai, kuriuose sukurti... [toliau žr. visą tekstą] / The dissertation is dedicated to the detailed numerical modelling of generation dynamics of actively and/or passively Q-switched diode laser longitudinally pumped solid-state lasers, characterization of spatial and temporal laser properties and for the demonstration of application possibility of created minilasers. A detailed theoretical model for the description of generation dynamics using travelling wave approach is presented. In this model more parameters of active laser medium, pump sources and resonator architecture are taken into account. In this thesis the results which show the principal difference between results obtained using the laser travelling wave model and point laser model are presented. Using point laser model the problems of generated pulse timing jitter in passively Q-switched lasers are described and its lowering possibilities using different pumping methods are suggested. In this thesis new, based by the second order moment, laser beam characterisation by knife-edge method is presented. Also laser pulse compression possibilities in tetrachloride CCL4 medium are described. It is showed that using seed signal it is possible to obtain shorter (< 60 ps) and more stable optical pulses. In this thesis application possibilities of created minilasers are presented: the experimental results of the Z-scan measurements obtained using pulses with different pulse shapes for fused silica are presented; also experiments, in which, created minilasers for paper cleaning... [to full text]

Efeitos ópticos não-lineares foram estudados em filmes finos de silício amorfo hidrogenado através da técnica de varredura-Z, que utiliza um único feixe de luz laser de onda contínua, modulado na escala de tempo de milissegundos. Em tal técnica, amostras do material foram deslocadas ao longo da região focal de um feixe com perfil de intensidade gaussiano e comprimento de onda de 532 nm, enquanto a transmitância da luz foi medida no campo distante. Os filmes foram depositados sobre vidro pela técnica PECVD a baixas temperaturas (entre 50 °C e 200 °C) e foi utilizado fósforo como impureza dopante: variando-se a concentração do gás fosfina durante a deposição do material, obtêm-se diferentes quantidades de fósforo incorporado no Si-a:H. Durante a realização da varredura-Z, foi observado o efeito de lente térmica no sinal da transmitância e a resolução temporal do sinal medido possibilitou o ajuste dos dados experimentais ao Modelo de Lente Térmica. A partir dos parâmetros desse ajuste, foi possível determinar a difusividade térmica das amostras (D ~ 3x10-³ cm²/s) e estimar sua condutividade térmica (K ~ 5x10-³ W/Kcm) e seu coeficiente de temperatura do caminho óptico (ds/dT). Além disso, os valores dos deslocamentos de fase do feixe (´teta\') e dos tempos característicos de formação da lente térmica (tc0) foram obtidos. Efeitos ópticos de origem térmica geralmente são indesejados em dispositivos fotônicos e, para evitá-los, o estudo e o conhecimento das propriedades ópticas não-lineares dos materiais que compõem tais dispositivos são de grande importância. Ademais, aplicações em microssensores podem ser baseadas nas propriedades do Si-a:H estudadas neste trabalho, como, por exemplo, sua condutividade térmica. / Nonlinear optical effects have been studied in hydrogenated amorphous silicon films through the single beam Z-scan technique, using a modulated CW laser in the millisecond time-scale regime. In this technique, the samples were moved along the focal region of a focused gaussian laser beam with wavelength of 532 nm, while the light transmittance in the far field was measured. The films were deposited on glass by low temperature PECVD technique (from 50 °C to 200 °C) and phosphorus were used as a dopant impurity: during the material deposition, different concentrations of phosphine gas cause different amounts of incorporated phosphorus into a-Si:H. The thermal lens effect was observed in the transmittance signal, so the experimental data from the time-resolved Z-scan mode could be fitted in the Thermal Lens Model. It was possible to determine the samples thermal diffusivity (D ~ 3x10-³ cm²/s) and to estimate their thermal conductivity (K ~ 5x10-³ W/Kcm) and temperature coefficient of the optical path length change (ds/dT) through those fittings. Besides, the phase shift (\'teta\') and the thermal lens characteristic time (tc0) were achieved. Thermal optical effects are unwanted to photonics devices, therefore studying and knowing these effects is very important to avoid them. Moreover, applications to microsensor devices may use the a-Si:H properties studied in this work as, for example, its thermal conductivity.

CAPES - Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / CNPq - Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico / FAPEMIG - Fundação de Amparo a Pesquisa do Estado de Minas Gerais / A caracterização de materiais vítreos dopados tem sido uma área importante para o desenvolvimento de tecnologias fotônicas. Porém, com o desenvolvimento da nanociência e a descoberta das propriedades quânticas dos nanocristais, a quantidade de materiais vítreos a serem estudados aumentou de forma abrupta, o qual despertou um forte interesse da comunidade científica visando possíveis aplicações tecnológicas. O presente trabalho tem como objetivo investigar o índice de refração não linear da matriz vítrea a base de fosfato (P2O5 + AhO3 + Na2O + K2O) dopada com íons de neodímio e nanocristais de CdS. Destaca-se que a pesquisa corresponde à caracterização de uma matriz fosfata pouco conhecida na literatura, com dopantes de categorias distintas, sendo um Terra Rara e um nanocristal, nos quais apresentam picos de absorção próximos. Para a presente caracterização não linear, foi utilizada a técnica de Z-Scan, conhecido na literatura por sua simplicidade e precisão quando comparada com outras técnicas capazes de realizar a mesma medida. Medidas de absorção ótica e tempo de vida também foram feitas, pois fornecem parâmetros lineares para o cálculo das propriedades não lineares. Os resultados mostram que existe uma interação entre os dopantes, capaz de gerar uma variação nos parâmetros lineares e não lineares em estudo. / The characterization of doped glasses has been an important area for the development of photonic technologies. However, the development of nanoscience and the discovery of the quantic properties of nanocrystals, increased the number of researches in glass materials with interest in technological applications by the scientific community. This work aims to investigate the nonlinear refractive index of the phosphate glass matrix (P2O5 + Al2O3 + Na2O + K2O) doped with neodymium ions and CdS nanocrystals. This research characterizes a phosphate glass matrix, which is not well known in the literature with different dopants, in this case, rare earths and nanocrystals, which they show similar absorption peaks at ultraviolet. For a nonlinear optics characterization was used the Z-Scan technique, known to its simplicity and precision when compared to other techniques. Linear optical measurements were also made, such as optical absorption and lifetime, to calculate of non-linear optics properties. The results show there is an interaction between the dopants, capable of generating a variation in linear and nonlinear optical parameters under study. / Dissertação (Mestrado)

No presente estudo investigou-se amostras de plasma com DNA livre circulante (DNA LC) por meio da técnica Varredura Z. Esta é uma técnica eficiente na determinação de parâmetros de diferentes materiais, tais como cristais líquidos, ferrofluidos e compostos biológicos. Esta experiência é realizada através da focalização de um feixe laser de perfil gaussiano numa amostra. Na medida em que a amostra se aproxima do foco da lente, a intensidade do feixe aumenta e alcança seu valor máximo no ponto focal, então diminui para pontos distantes do foco. Na região próxima ao ponto focal se amplificam os fenômenos não-lineares. Recentemente foi demonstrado que níveis elevados de DNA LC no plasma ocorrem com frequência em pacientes com vários tipos de câncer, podendo ser utilizados para discriminar pacientes com malignidade de pessoas saudáveis. As amostras de DNA LC, submetidas ao experimento Varredura Z, forneceram respostas ópticas devido ao fenômeno de lente térmica. Os resultados revelaram que a amplitude de lente térmica das amostras extraídas do plasma de pacientes com malignidade difere daquela de doadores sãos. A técnica Varredura Z se mostrou mais vantajosa em relação a outras biológicas porque revelou uma maior diferença entre os grupos estudados e tem o caráter de detectar mudanças estruturais no DNA LC. / In the present study plasma samples with cell-free DNA were investigated by means of the Z-Scan technique. This is a powerfull technique in determining parameters of different materials, such as liquid crystals, ferrofluids and biological compounds. This experiment is performed by focusing a Gaussian profile laser beam on a sample. As the sample approaches the focus of the lens, the intensity of the beam increases and reaches its maximum value at the focal point, then decreases to points distant from the focus. In the region near the focal point non-linear phenomena are amplified. It has recently been demonstrated that high levels of plasma cell-free DNA occur frequently in patients with various cancers and can be used to discriminate patients with malignancy from healthy donors. The cell-free DNA samples, submitted to the Z-Scan experiment, provided optical responses due to the thermal lens phenomenon. The results revealed that the thermal lens amplitude of samples extracted from the plasma of patients with malignancy differs from that of healthy donors. The Z-Scan technique was more advantageous than other biological ones because it revealed a greater difference between the studied groups and has the character of detecting structural changes in cell-free DNA.

Neste trabalho fizemos um estudo da geração de terceiro harmônico (GTH) usando pulsos de femtossegundos (fs). A GTH é uma importante técnica que permite estudar propriedades ópticas não lineares de terceira ordem de materiais. Estudamos a GTH aplicando as técnicas de franjas de Maker e a de varredura-Z em diferentes materiais levando em conta as contribuições de suas interfaces. A técnica de franjas de Maker com GTH permite a determinação de propriedades ópticas lineares e não lineares de volume, mas não de interface, portanto, a técnica de varredura-Z na condição de focalização forte foi implementada para estudar a influência da interface na GTH. Estudamos diversos vidros ópticos (sílica, K10, SK11, LLF1 e LLF6) e também diferentes soluções (acetona, clorofórmio, DMSO e tolueno) em uma cubeta. Em termos de número de interfaces, usando uma lâmina de vidro temos duas, no caso de um sanduíche de dois vidros temos três (entrada, meio e saída) e temos quatro interfaces para a cubeta. Observamos que elas contribuem tanto nas intensidades quanto nos espectros dos terceiros harmônicos (TH) gerados. Dependendo do tipo de interface e do sentido de propagação, tanto a intensidade quanto o espectro do TH são diferentes. Observamos que a reflexão de Fresnel atua significativamente nas diferenças de intensidades da GTH nas interfaces entre dois meios com índices de refração lineares diferentes. Uma interferência construtiva ocorre quando o feixe de laser propaga de um material com índice de refração mais alto para outro com índice mais baixo, aumentando a intensidade do laser e, consequentemente, gerando mais TH. Uma interferência destrutiva ocorre numa propagação oposta. Outro efeito interessante observado foi que, além da magnitude da não linearidade do meio, existem as contribuições da propagação e da modulação de fase cruzada no alargamento espectral do TH. Dessa forma, o alargamento espectral depende da não linearidade do meio e também do sentido de propagação no caso de interfaces. Em resumo, esse estudo nos levou a uma melhor compreensão dos fenômenos não lineares de GTH nas interfaces, e também possibilitou o surgimento de um novo método que pode ser usado para a determinação da susceptibilidade de terceira ordem de materiais. / In this work we did a study of the third-harmonic generation (THG) using femtosecond pulses. The THG is an important technique which allows studying thirdorder nonlinear optical properties of materials. We studied the THG by the Maker fringes and the Z-scan techniques in different materials taking into account their interfaces contributions. The Maker fringes technique with THG allows the determination of the bulk linear and the nonlinear properties, but not of the interface. Therefore, the Z-scan technique in the tight focused condition was implemented to study the interface influences on the THG. We studied several optical glasses (silica, K10, SK11, LLF1 and LLF6) and different solutions (acetone, chloroform, DMSO and toluene) in a cuvette. In term of numbers of interfaces, using a glass slab we have two, in the case of two sandwiched optical glasses we have three (input, middle and output) and for the cuvette we have four interfaces. We have observed that they play an important role on the third-harmonic (TH) intensities and spectra. Depending of the interface type and propagation direction, the TH intensity and spectrum are different. We have observed that the Fresnel reflection has a significant effect on the THG intensity differences between two media with different linear refractive indices. A constructive interference occurs when the laser beam propagates from one material with higher refractive index to one with lower refractive index, increasing the laser intensity and, consequently generating more TH. A destructive interference occurs in the opposite propagation case. Another important effect observed was that, beside the materials nonlinearity magnitude, there are propagation and cross-phase modulation contributions to the TH spectrum broadening. In this way, the spectrum broadening depends on the materials nonlinear properties and the propagation direction on the case of interfaces. In summary, this study leads to a better understanding of the TH nonlinear phenomena, and also, has allowed one new method for third-order nonlinear susceptibility determination.

Nesta tese estudamos a dinâmica das não linearidades ópticas em compostos orgânicos, mais especificamente em amostras de bis-ftalocianina de itérbio, derivados do álcool furfurílico e compostos azo-aromáticos. Para que a dinâmica dos processos ópticos não lineares pudesse ser investigada nesses materiais, desenvolvemos uma extensão experimental à técnica de varredura-Z convencional, denominada de varredura-Z com trem de pulsos. Nesta técnica, o trem de pulsos de um laser Q-switched/mode-locked é convenientemente empregado para o estudo da dinâmica de processos não lineares no intervalo de 10 a 1000 ns, permitindo a discriminação entre não linearidades rápidas e processos lentos ou acumulativos. Os resultados obtidos através desta técnica nos diversos materiais estudados, complementados com medidas ópticas lineares, tornaram possível a determinação da origem dos processos não lineares refrativos e absorcivos, permitindo também a determinação dos parâmetros espectroscópicos do estado excitado. / This work reports the dynamic nonlinear optical properties of organic compounds, namely, ytterbium bis-phthalocyanine, furfuryl alcohol derivatives and azo-aromatic compounds. In order to carry out this investigation we developed an experimental extension to the standard Z-scan technique, named Z-scan with pulse trains. In this method, pulse trains contained in Q-switched/mode-locked lasers can be advantageously used to study dynamic optical nonlinearities in the 10-1000 ns time interval, allowing the discrimination between fast and slow (cumulative) nonlinear effects. The results obtained in the compounds studied with this technique, complemented with linear optical measurements, permitted the nonlinear refraction and absorption origin to be determined, allowing the characterization of excited state spectroscopic parameters.

Neste trabalho estudamos uma nova classe de materiais ópticos não-lineares, os cristais orgânicos, que possuem potencial para muitas aplicação em dispositivos. Determinamos diferentes propriedades ópticas lineares e não-lineares de três cristais orgânicos: a l-alanina, a l-treonina e a l-lisina. Esses cristais de aminoácido foram escolhidos por apresentarem propriedades de geração de segundo harmônico (GSH) e por serem materiais nunca estudados sob o ponto de vista da óptica não-linear. Estudamos algumas das propriedades ópticas lineares fundamentais desses cristais biaxiais transparentes, pois deles dependem os fenômenos não-lineares sobre os quais são feitas intensas pesquisas. Determinamos as propriedades lineares como os espectros de absorção, os índices de refração, os eixo ópticos, velocidade de propagação da luz num meio anisotrópico e os limiares de dano por radiação. Posteriormente, determinamos as condições de casamento de fase, a eficiência de GSH, e a auto-modulação de fase. A GSH e a auto-modulação de fase pertencem, respectivamente, a processos não-lineares de segunda e de terceira-ordem. Para o estudo de muitas dessas propriedades foram desenvolvidas novas técnicas experimentais. Uma dessas novas técnicas, a varredura-Z oscilante, teve sensibilidade para determinar, pela primeira vez, o índice de refração não oscilante, vez, o índice de refração não linear desses cristais orgânicos. Além disso, como a todos os processos de caracterização envolveram a preparação de amostras, tivemos a oportunidade de criar procedimentos padrões para manipulação e utilização desses novos materiais. / In this work we studied a new class of nonlinear organic crystals that are potential candidates for devices application. We determined several linear and nonlinear optical properties of three organic crystals: l-alanine, l-threonine and l-lysine. These aminoacid. These aminoacid because their nonlinearities were never studied before. We characterized some of the fundamental linear optical properties of these biaxial transparent crystals, because they have influence on nonlinear phenomena that attracted a lot of research. We determined linear properties like absorption spectra, indices of refraction, optical axes, the light speed propagation in anisotropy media and the optical damage threshold. Subsequently, we determined the phase-matching condition for SHG, efficiency of the SHG and self-phase modulation. The SHG and self-phase modulation belongs, respectively, to the second-order and third-order nonlinear processes. To study several of these properties we had to develop some new experimental techniques. One of them, the oscillatory Z-scan, allows enough sensibility to determine, for the first time, the nonlinear refraction index of these organic crystals. Besides, as all these optical characterization involve the preparation of the samples, we had the opportunity to establishing standard procedures for manipulation of these new materials.

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Ο όρος μη γραμμική οπτική (nonlinear optics) αναφέρεται στον κλάδο της φυσικής που μελετά τις μεταβολές που επέρχονται στις οπτικές ιδιότητες της ύλης, όταν αυτή αλληλεπιδρά με ισχυρά ηλεκτρομαγνητικά πεδία. Οι δέσμες λέιζερ (laser) αποτελούν το κατ’ εξοχήν ηλεκτρομαγνητικό πεδίο που χρησιμοποιείται για να προκαλέσει τη μη γραμμική οπτική απόκριση της ύλης, λόγω της ισχυρής ακτινοβολίας. Με την ανακάλυψη του λέιζερ τη δεκαετία του 1960, παράλληλα αναπτύχθηκαν πολλές τεχνικές μέσω των οποίων καθίσταται εφικτός ο προσδιορισμός της μη γραμμικής οπτικής απόκρισης των υλικών. Κίνητρο για αυτή την εκτεταμένη έρευνα αποτελεί το γεγονός ότι υλικά με σημαντική μη γραμμική απόκριση βρίσκουν πολλές εφαρμογές στη φωτονική και την οπτοηλεκτρονική. Ειδικότερα, τέτοια υλικά μπορούν να χρησιμοποιηθούν ως οπτικοί περιοριστές (optical limiters) για την προστασία από υψηλές δέσμες λέιζερ, ως οπτικοί διακόπτες (optical switches), καθώς και ως οπτικές λογικές πύλες (optical logic gates) κ.α. Τα τελευταία χρόνια υπάρχει ιδιαίτερο ερευνητικό ενδιαφέρον στο πεδίο των μοριακών διακοπτών (molecular switches). Ο όρος μοριακός διακόπτης αναφέρεται στην δυνατότητα ύπαρξης ενός μορίου μεταξύ δύο διαφορετικών καταστάσεων, ικανότητα που θα αποτελέσει την αφετηρία για μια λειτουργία “on/off”, σε μοριακό επίπεδο. Υποψήφια μόρια που μπορούν να υποστηρίξουν μια διακοπτική λειτουργία είναι εκείνα που παρουσιάζουν κάτω από ορισμένες συνθήκες αλλαγή σε μια εγγενή ιδιότητά τους, όπως ο φθορισμός, η αγωγιμότητα, η μαγνήτιση, ο στερεο-ισομερισμός, η μη γραμμικότητα κ.α. Σκοπός της παρούσας ειδικής ερευνητικής εργασίας ήταν ο προσδιορισμός της τρίτης τάξης μη γραμμικής οπτικής απόκρισης μοριακών συστημάτων που περιέχουν αζοβενζόλιο, υπό μορφή διαλυμάτων. Τα μόρια αυτά είναι ενδιαφέροντα γιατί αφ’ ενός εμφανίζουν trans/cis ισομερισμό, αφ’ ετέρου παρουσιάζουν μια αλλαγή στη μη γραμμικότητά τους εξαιτίας του φωτο-ισομερισμού του διπλού δεσμού –N=N-. Η δομή της εργασίας έχει ως εξής : Στο πρώτο κεφάλαιο θα γίνει μια περιγραφή της μη γραμμικής αλληλεπίδρασης ύλης-πεδίου, η εξαγωγή της μη γραμμικής κυματικής εξίσωσης, καθώς επίσης και μερικών φυσικών διαδικασιών που περιγράφονται μέσω αυτής. Στο δεύτερο κεφάλαιο θα περιγραφεί η πειραματική τεχνική που ακολουθήθηκε, θα αναφερθούν οι οπτικές παράμετροι που σχετίζονται με τη τρίτης τάξης μη γραμμικότητα και τέλος θα περιγραφεί η διαδικασία ανάλυσης των πειραματικών αποτελεσμάτων. Στο τρίτο κεφάλαιο θα γίνει μια σύντομη περιγραφή της πειραματικής διάταξης καθώς και των κυριότερων οργάνων που την αποτελούν. Στο τέταρτο κεφάλαιο θα παρουσιασθούν τα πειραματικά αποτελέσματα που προέκυψαν από την εργασία. Αρχικά παρουσιάζεται μια σύντομη περιγραφή των μοριακών συστημάτων που μελετήθηκαν. Ακολουθεί η μη γραμμική οπτική απόκριση των συστημάτων για διέγερση με παλμούς χρονικής διάρκειας 35 ps, στα 532 και 1064 nm,και ακολουθεί ο προσδιορισμός της μη μεταβατικής μη γραμμικής απόκρισης για διέγερση με παλμούς διάρκειας 4 ns. Αναφέρονται τα συμπεράσματα από τη μελέτη των συστημάτων και ακολουθεί μια πρόταση για μελλοντική μελέτη. / Extensive research in the field of molecular switches promises a wide variety of switching mechanisms characterized by an eclectic range of intrinsic properties regarding their luminescence, conductivity, magnetic and optical outputs. Because of their controlled alternating properties and the ease of their preparation and modification, molecular switches hold the promise of becoming pivotal components of organic–integrated photonic devices. Among the many available systems, azobenzene dyes represent a particularly promising class of organic switchable materials. The advantage of azobenzene chromophores as molecular switches is based not only on the large geometrical change accompanying the cis–trans isomerization, but also on their photo–stability, and the ease of their preparation and derivatization. In addition, azobenzene chromophores, exhibiting in general large nonlinear optical response, are characterized by an important change in their third-order nonlinear optical response due to the photo-isomerization of the –N=N- double bond. The purpose of this work is hence to describe how the NLO properties of the azobenzene are influenced when surrounded by an always more electron-donating and conjugated environment. In order to do so, we are studying three azobenzene-centered molecules. In two of them, the switch is bonded to two electron-rich groups such as alkylated anilines via either one or two ethynil spacers. In the latter, a Zn-porphyrin was instead linked to the aza-core. The insertion of a porphyrin core was driven by its high polarizability and optical oscillator strength which gives the material remarkable NLO behavior, making it potentially useful for ultra-fast switching technologies. In that view, the nonlinear optical response of these novel azobenzene based molecules dissolved in dichloromethane are studied by means of Z-scan technique using 35 ps laser pulses at 532 and 1064 nm. From the measurements, the nonlinear absorption and refraction and the corresponding third-order susceptibility χ(3) and second hyperpolarizability are determined.