Cette thèse se penche sur la propagation d’ondes au sein du système coupléTerre-océan-atmosphère. La compréhension de ces phénomènes a une importance majeure pour l’étude de perturbations sismiques et d’explosions atmosphériques notamment dans le cadre de missions spatiales planétaires. Les formes d’ondes issues du couplage fluide-solide permettent d’obtenir de précieuses informations sur la source du signal ou les propriétés des milieux de propagation. On développe donc deux outils numériques d’ordre élevé pour la propagation d’ondes acoustiques et de gravité. L'u en différences finies et se concentre sur le milieu atmosphérique et la propagation d’ondes linéaires dans un milieu stratifié visqueux et avec du vent. Cette méthode linéaire est validée par des solutions quasi-analytiques reposant sur les équations de dispersion dans une atmosphère stratifiée. Elle est aussi appliquée à deux cas d’études : la propagation d’ondes liée à l’impact d’une météorite à la surface de Mars (mission NASA INSIGHT), et la propagation d’ondes atmosphériques liées au tsunami de Sumatra en 2004. La seconde méthode résout la propagation non-linéaire d’ondes gravito-acoustiques dans une atmosphère couplée, avec topographie, à la propagation d’ondes élastiques dans un solide visco-élastique. Cette méthode repose sur sur le couplage d’une formulation en éléments finis discontinus, pour résoudre les équations de Navier-Stokes la partie fluide, par éléments finis continus pour résoudre les équations de l’élastodynamique dans la partie solide. Elle a été validée grâce à des solutions analytiques ainsi que par des comparaisons avec les résultats de la méthode par différences finies. / This thesis deals with the wave propagation problem within the Earth-ocean-atmosphere coupled system. A good understanding of the these phenomena has a major importance for seismic and atmospheric explosion studies, especially for planetary missions. Atmospheric wave-forms generated by explosions or surface oscillations can bring valuable information about the source mechanism or the properties of the various propagation media. We develop two new numerical full-wave high-order modeling tools to model the propagation of acoustic and gravity waves in realistic atmospheres. The first one relies on a high-order staggered finite difference method and focus only on the atmosphere. It enables the simultaneous propagation of linear acoustic and gravity waves in stratified viscous and windy atmosphere. This method is validated against quasi-analytical solutions based on the dispersion equations for a stratified atmosphere. It has also been employed to investigate two cases : the atmospheric propagation generated by a meteor impact on Mars for the INSIGHT NASA mission and for the study of tsunami-induced acoutic and gravity waves following the 2004 Sumatra tsunami. The second numerical method resolves the non-linear acoustic and gravity wave propagation in a realistic atmosphere coupled, with topography, to the elastic wave propagation in a visco-elastic solid. This numerical tool relies on a discontinuous Galerkin method to solve the full Navier-Stokes equations in the fluid domain and a continuous Galerkin method to solve the elastodynamics equations in the solid domain. It is validated against analytical solutions and numerical results provided by the finite-difference method.

Les pesticides sont un sujet d’actualité suscitant de nombreuses interrogations. Lors de leur épandage, une partie des pesticides sont émis dans l’atmosphère, important vecteur de dissémination. Ils se répartissent dans les différentes phases de l’atmosphère dont notamment la phase particulaire par la multiplication des usages de pesticides semi-volatils. Ils s’adsorbent à la surface des particules atmosphériques et sont soumis à des processus photochimiques régissant leur devenir. Actuellement, les estimations de la dégradation atmosphérique des pesticides ne prennent en compte que la phase gazeuse. Afin d’appréhender leur devenir et leurs impacts sur la santé et l’environnement, la réactivité hétérogène de 8 pesticides (cyprodinil, deltaméthrine, difénoconazole, fipronil, oxadiazon, pendiméthaline, perméthrine et tétraconazole) adsorbés à la surface de particules modèles a été étudiée. Ce travail s’est centré sur la détermination des temps de vie de ces 8 pesticides en présence d’humidité vis-à-vis du rayonnement solaire, de l’ozone (O3) et des radicaux hydroxyles (OH). Pour un ensoleillement moyen, les temps de vie en phase particulaire varient de 1 à 68 jours. Pour une concentration moyenne de 40 ppb d’O3 et de 10^6 molécule.cm^-3 en radicaux OH, les temps de vie sont respectivement compris entre 8 et plus de 35 jours et entre 24 à plus de 54 jours. La réactivité en phase particulaire est donc beaucoup plus lente qu’en phase gazeuse et confirme la nécessité de prendre en compte cette phase. Par l’identification des produits de dégradation, des mécanismes réactionnels mettent en évidence la formation de composés potentiellement plus toxiques que leurs précurseurs. / Pesticides represent a topic which raise an important number of questions. During their application, one fraction of the pesticides is emitted in the atmosphere, an important dissemination vector. In the atmosphere, pesticides are partitioned between different phases. However, due to increased use of semi-volatile pesticides, they are mostly enriched in the atmospheric particulate phase. They are adsorbed on the surface of atmospheric particles and undergo photochemical processes which govern the fate of pesticides in the atmosphere. Currently, the atmospheric fate of pesticides is based only on gas-phase reactivity. In order to properly understand the fate of pesticides and their impact on human health and on the environment, heterogeneous reactivity of 8 pesticides (cyprodinil, deltamethrin, difenoconazole, fipronil, oxadiazon, pendimethalin, permethrin and tetraconazole) adsorbed on the surface of silica particles, is evaluated. This work deals with the determination of lifetimes of these 8 pesticides under solar light irradiation, ozone (O3) and hydroxyl radicals (OH), in presence of humidity. With a daily average sunshine, the lifetimes of the pesticides in the particle phase are between ca. 1 day and 68 days. For an average mixing ratio of 40 ppb of O3 and 10^6 cm^-3 of OH radicals, the lifetimes span between 8 and more than 35 days and 24 and more than 54 days, respectively. This study shows that the reactivity in the particle phase is slower than in the gas phase and confirm the necessity to be taken into account. Degradation products are identified and reaction mechanism is proposed bringing to light the formation of compounds more toxic than their precursors.

Les amibes à thèque, également appelés thécamoebiens, sont des micro-organismes unicellulaires, qui construisent une enveloppe rigide, appelée thèque (Adl et al., 2012). Ces thèques ont des tailles, formes et natures très variées (Ogden & Hedley, 1980). Les récentes études sur la composition des thèques ont conduit à émettre l’hypothèse que les amibes xénosomiques (constituées de particules exogènes), peuvent constituer des bio-indicateurs pertinents de la diversité particulaire de l’environnement minéral, organique et biologique dans lequel elles évoluent.L’objectif principal des recherches menées au cours de cette thèse vise donc à caractériser la composition des thèques d’amibes xénosomiques et à en évaluer leur utilisation potentielle en tant que bio-indicateurs des dépôts de particules d'origine atmosphérique. Pour cela, des thèques d’amibes ont été analysées in situ en conditions naturelles et après dépôts artificiels de particules minérales allochtones.Ces travaux permettent de dégager plusieurs conclusions majeures :(1) La taille des particules minérales intégrées dans la thèque xénosomique de Bullinularia indica est similaire à celle des particules minérales transportées dans l'atmosphère; (2) les particules minérales intégrées dans les thèques sont des silicates stables dans les conditions physico-chimiques régnant dans les tourbières, les bryophytes et les sols étudiés; (3) certains minéraux comme la phlogopite, même lorsqu’ils sont présents en de fortes concentrations, ne sont jamais intégrés par les amibes; (4) la combinaison des observations portant sur la taille, la forme et la nature des particules utilisées par des amibes xénosomiques permet de poser les bases de l'utilisation des amibes à thèques pour la bio-indication de la diversité particulaire atmosphérique récente ou ancienne. / Theca-like amoebae, also called thecaamoebius, are unicellular microorganisms, which construct a rigid envelope called theca (Adl et al., 2012). These themes have very varied sizes, shapes and natures (Ogden & Hedley, 1980). Recent studies on the composition of the themes have led to the hypothesis that xenosomal amoebae (constituted by exogenous particles) can constitute relevant bio-indicators of the particulate diversity of the mineral, organic and biological environment in which they evolve . The main objective of the research carried out during this thesis is therefore to characterize the composition of the xenosomal amoebae and to evaluate their potential use as bioindicators of deposits of atmospheric particles. For this purpose, amoeba theae were analyzed in situ under natural conditions and after artificial deposits of allochtonous mineral particles. Several major conclusions can be drawn from this work: (1) The size of the mineral particles integrated in the xenosomal theca of Bullinularia indica Is similar to that of mineral particles transported into the atmosphere; (2) the mineral particles integrated into the thecs are stable silicates under the physico-chemical conditions prevailing in the peatlands, bryophytes and soils studied; (3) some minerals such as phlogopite, even when present in high concentrations, are never integrated by amoebae; (4) the combination of observations on the size, shape and nature of the particles used by xenosomic amoebae forms the basis for the use of tea amoeba for bioindication of recent or former atmospheric particulate diversity .

Les poussières atmosphériques naturelles jouent un rôle complexe dans le système climatique global étant à la fois un facteur affectant le climat et variant en fonction de ce dernier. Notre compréhension des différentes interactions entre les poussières atmosphériques et le climat est limitée par l’importante variabilité spatiale et temporelle des celles-ci. À l’aide de tourbières ombrotrophes, la variabilité spatiale et temporelle des dépôts de poussières atmosphériques holocènes au Québec boréal fut caractérisée en lien avec les fluctuations climatiques. Les flux de poussières atmosphériques furent reconstruits à l’aide des concentrations en terres rares. Les isotopes du Nd et Pb en combinaison avec les terres rares ont été utilisés afin de déterminer la source des particules déposées dans les tourbières. Afin d’évaluer les liens entre les flux de poussières et la variabilité climatique, les changements temporels dans les flux de poussières et l’isotopie du Nd furent comparés à la taille des particules déposée et des reconstitutions écohydrologiques basées sur l’analyse des macrorestes végétaux et des thécamoebiens. Dans les deux premiers volets de l’étude, les flux de poussières atmosphériques furent reconstruits dans deux tourbières de la Côte-Nord alors que les particules déposées dans celles-ci furent caractérisées à l’aide des concentrations des terres rares (REE), des isotopes du néodyme et du plomb ainsi que la granulométrie. Les deux profils présentent des valeurs de Nd similaires, ce qui s’explique soit par une source commune des poussières atmosphériques ou encore des sources distinctes, mais possédant des valeurs de Nd similaires dans les deux régions. Les deux sites étudiés montrent des tendances différentes dans les flux de poussières. La tourbière IDH montre peu de variations dans les flux de poussières, ce qui s’explique en partie par l’emplacement du site d’étude, qui prévient les apports de poussières atmosphérique. La tourbière Baie quant à elle, montre deux périodes de flux de poussières plus élevés soit 1700-1000 et 650-100 cal a BP correspondant avec des périodes de refroidissement du climat documentées. Les REE, le Nd et les tailles de particules suggèrent qu’au cours des 2000 dernières années, la tourbières de Baie a reçu une proportion accrue de poussières atmosphériques provenant de sources locales. Ces deux périodes ont été identifiées comme des épisodes d’instabilité climatique en réponse à une instabilité hydroclimatique régionale et une plus grande variabilité des températures (principalement contrôlée par l’activité solaire). Un changement du régime des vents dans la région a aussi probablement influencé ces les variations observées. Dans le troisième chapitre, les mêmes analyses furent réalisées sur des carottes de tourbe d’une tourbières de la Baie James, La Grande 2 (LG2). Des apports accrus de poussières furent observés lors de différentes période : 4000 à 3000, 2600 à 2000, 1600 à 1000, 800 à 650 cal a BP et de 1960 à 1990AD. Au moins trois sources distinctes constituent les apports de poussières dans le temps: les sédiments marins à la base de la tourbières, la moraine de Sakami, deux sources locales, ainsi qu’une source probablement plus régionale dont l’origine est non-identifiée. La période allant de 7000 à 4100 cal a BP montre des valeurs près des sources locales (Nd : -36 à -29). Une augmentation graduelle des valeurs de Nd à partir de 4100 cal a BP suggère une diminution des apports locaux de poussière à la faveur d’une source non identifiée. La majorité des périodes d’apports accrus de poussières identifiées correspondent à des périodes documentées comme étant froides et sèches probablement lié à des intrusions de masses d’air arctiques. La présence de certains de ces pics de poussières lors de minimums solaires suggère que la variabilité solaire joue aussi un rôle dans la variabilité climatique de la région. / Mineral dust plays an important role in the global climate system having effects on the radiation budget and the chemical composition of the atmosphere. Our understanding of the exact role of dust in the Earth’s climate system is still poorly constrained mostly due to a lack of data reflecting the high spatial and temporal variability of dust. Using peat bogs, spatial and temporal variability of Holocene dust deposition in boreal Quebec was investigated in relation to climate fluctuations. Dust fluxes were reconstructed using rare earth elements (REE) concentrations in bulk peat, while Nd and Pb isotopes in combination with REE were used to identify the source of dust particles deposited into these bogs. In order to evaluate the relationship between dust fluxes and climate variability, temporal changes in dust flux, and Nd isotopes were compared to dust grain size and ecohydrological reconstructions derived from testate amoebae and plant macrofossils. In two peat bogs from the North Shore region of the St. Lawrence Estuary (Baie bog) and Gulf (IDH bog), atmospheric dust fluxes were reconstructed using REE concentration while the geochemical composition of deposited dust was characterized using Nd and Pb isotopes combined with REE and grain size. Both peat bogs present similar Nd values, which suggests either a common source or sources with similar signatures in both regions. In terms of dust flux, the two study sites display distinct tendencies. IDH bog show few variations in dust flux, which can be explained by its geographical setting, where a tree fringe and higher altitude likely partially prevent dust from reaching the peat bog. Two dust events were recorded in the Baie bog from 1750 to 1000 cal BP and 600 to 100 cal BP and correspond to documented cold periods. These two periods have been found to occur at the same time as periods of high variability in the macrofossil record (i.e. successive layers dominated by Sphagnum or Ericaceae). REE elements, Nd and grain-size distribution suggest that, over the last 2000 years, the Baie bog received more local dust. The two periods were identified as periods of increased local storminess in response to regional hydroclimatic instability and temperature variations mainly controlled by solar activity. These episodes of climatic instability could also have been caused by changes in the wind regime. The same set of analyses were performed in a third peatland located in the James Bay region, the La Grande 2 bog (LG2). Increases in dust flux were reconstructed from 4000-3000, 2600-2000, 1600-1000, 800-650 cal BP and from 1960-1990AD. The Nd values show a large variability from -37 to -12, identifying a least three sources: local marine sediment, the Sakami moraine and another unidentified source likely from a more regional origin. Between 7000 and 4100 cal BP, Nd values resemble those localsources (-36 to -29). A gradual increase in Nd signature is observed from 4100 to 1500 cal BP suggesting a decreasing influence of local sources in favor of a yet unidentified source. The occurrence of increased dust deposition during cold periods in two of the three studied bogs suggests that dust fluxes can be used as an indicator of cold and dry climatic conditions in boreal Quebec. In northeastern Canada, these cold and dry conditions are usually the results of the intrusion of Arctic air masses. The exact mechanism controlling these incursion is yet unknown, but the similar timing of solar minima and dust peaks suggest that solar irradiance may also have played a role. The fact that both Baie and LG2 sites display similar tendencies during the last 2000 years reveals that both regions were likely controlled by the same climatic processes.

Les méthodes d’évaluation environnementale sont de plus en plus utilisées pour mieux apprécier les impacts environnementaux générés par les activités humaines (produits, services, systèmes). L’analyse de cycle de vie (ACV) est sans doute la méthode d’évaluation la plus répandue. Elle est aussi souvent considérée comme la plus avancée, bien qu’elle comporte de sérieuses limites (elle n’intègre pas de réels indicateurs économiques ou sociaux, par exemple). Dans cette thèse de doctorat, j’examine plus particulièrement la problématique de l’intégration du temps dans les modèles d’inventaire et les calculs d’impact tout au long du cycle de vie. J’y présente une évolution de la méthodologie d’ACV traditionnelle pour le cas du réchauffement climatique, qui incorpore des aspects dynamiques et cumulatifs exprimés directement en équivalent-CO2. Cette perspective orientée vers une meilleure prise en compte dans les pratiques de reporting et/ou les politiques publiques est ensuite déclinée sur trois cas d’application de complexité croissante pour l’analyse. L’hypothèse centrale de ce travail est que le passage d’une ACV traditionnelle à une ACV dite « dynamique » permettrait d’obtenir des résultats d’évaluation d’impacts plus proches de la réalité des phénomènes environnementaux / Environmental impact assessment methods are now widely used in order to measure environmental impacts associated with human activities (for products, services, and systems). Life-cycle assessment (LCA) is without doubt the foremost assessment method. LCA is also often thought of as the more advanced one, despite serious limitations (e.g. LCA does not include properly economical or social dimensions). In this PhD report, I explore more specifically the issue of integrating time in both inventory models and impact assessments along the life-cycle. In the case of climate change, I offer an evolution of traditional LCA towards a framework that includes dynamic and cumulative aspects as expressed directly in CO2-equivalent. This approach, which is oriented towards reporting practices and/or public policies, is afterwards applied to three different case studies of growing complexity. The central hypothesis of this work is that switching from traditional to so-called “dynamic” LCA would allow for better results with regards to one reality of environmental processes

Ces travaux de thèse sont le fruit d’une collaboration entre le Laboratoire de Métrologie et Dosimétrie des Neutrons de l’Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire et le Département d’Environnement Spatial de l’Office National d’Etudes et Recherches Aérospatiales. L’objectif était de caractériser et de mettre en service un système opérationnel de spectrométrie des neutrons, étendu au domaine des hautes énergies afin de mesurer de manière dynamique les variations de l’environnement radiatif naturel atmosphérique en altitude au sommet de l’Observatoire du Pic du Midi de Bigorre dans les Pyrénées. Pour ce faire, les réponses des différents détecteurs ont été calculées par simulations Monte Carlo avant d’être validées expérimentalement jusqu’au domaine des hautes énergies en champs neutroniques de référence. La méthode de reconstruction mathématique du spectre par déconvolution a été étudiée afin de quantifier les incertitudes systématiques. Ensuite, le système a été testé sous la roche au Laboratoire Souterrain à Bas Bruit de Rustrel avant d’effectuer les premières mesures en altitude à +500 m et +1000 m. A la suite de ces expériences, le spectromètre a été installé en mai 2011 au sommet du Pic du Midi à +2885 m. La méthodologie d’analyse en continu des données recueillies a été développée. Des oscillations saisonnières du spectre dont l’amplitude dépend du domaine énergétique ont été mises en évidence. Des décroissances Forbush,caractéristiques d’éruptions solaires, ont également été observées à l’approche du 24ème cycle solaire.Des simulations Monte Carlo ont permis d’analyser ces résultats. Les données ont été valorisées grâce à des applications en dosimétrie personnelle et en fiabilité des composants électroniques vis-à-vis des radiations. / This PhD Thesis has been achieved thanks to the joint effort between two French organizations, the French Institute for Radiological Protection and Nuclear Safety (IRSN/LMDN, Cadarache) and the French Aerospace Lab (ONERA/ DESP, Toulouse). The aim was to develop an operational neutron spectrometer extended to high energies in order to measure the dynamics of the spectral variations of the natural radiative environment at the summit of the Pic du Midi Observatory in the French Pyrenees. Thereby, the fluence responses of each detector were calculated thanks to Monte Carlo simulations. Afterwards, they were validated by means of experimental campaigns up to high energies (>20 MeV) nearby reference neutron fields. The systematic uncertainties were deduced after detailed studies of the mathematic reconstruction of the spectra (i.e. unfolding procedure). Then, the system was tested under rocks at the LSBB of Rustrel before being installed at respectively+500 m and +1000 m above sea level for the first environmental campaigns. Finally, the spectrometer has been operating for two years after its deployment at the summit of the Pic du Midi (+2885 m). The continuous data were analysed thanks to an innovative method. Some seasonal and spectral variations were observed. Some Forbush decreases were also recorded after strong solar flares. These data were further analysed thanks to Monte Carlo simulations. The data were made more attractive thanks toseveral practical applications with personal dosimetry or reliability of submicron electronics components.

Les activités humaines ont généré une augmentation importante de la concentration de gaz à effet de serre (GES) au cours des 150 dernières années, ce qui est relié à plusieurs problèmes environnementaux, tels que le réchauffement planétaire et les changements climatiques. Le secteur agricole contribue de 8 à 10% aux émissions totales de GES dans l'atmosphère, et les principaux GES émis sont le dioxyde de carbone (CO2), le méthane (CH4) et l'oxyde nitreux (N2O). Le contrôle et la quantification de ces émissions requièrent des technologies qui permettent de les capturer et ou les dégrader, par exemple par adsorption. L'objectif du présent projet est de caractériser des matériaux qui puissent être utilisés comme adsorbants des GES et de décrire leurs cinétiques d'adsorption afin d'avoir l'information qui permet de sélectionner des adsorbants pour capturer le CH4 et le N2O à des basses concentrations et à température et pression ambiantes. Pour adsorber le CH4, des adsorbants commerciaux et synthétiques ont été utilisés. Les adsorbants choisis ont été des zéolithes, un biocharbon conditionné au laboratoire et un ZIF (« Zeolitic imidazolate framework », ZIF-8) synthétisé au laboratoire. Ce dernier a été employé aussi pour adsorber du N2O. La capacité d'adsorption de CH4 et de N2O a été évaluée pour chaque adsorbant par de tests dynamiques d'adsorption du gaz sous conditions ambiantes. Ces matériaux ont été caractérisés physiquement et chimiquement afin de corréler leurs propriétés avec la capacité d'adsorption de CH4 et/ou de N2O. Des isothermes d'équilibre ont été utilises pour modéliser les donnés expérimentales. Parmi les différents matériaux utilisés lors de l'adsorption du CH4 à 30 ºC et à pressions partielles de CH4 inférieures à 0,40 kPa, les biocharbons présentent la capacité d'adsorption la plus élevée, suivis par le ZIF-8 et les zéolithes commerciales / Human activities contributed with a significant increase in GHG concentrations over the past 150 years and they are related to environmental issues, such as global warming and climate change. The agricultural sector contributes 8 to 10% of total GHG emissions to the atmosphere, being carbon dioxide (CO2), methane (CH4) and nitrous oxide (N2O) the main GHGs emitted. The control and quantification of these emissions requires technologies which can capture and or degrade these GHG, for example by adsorption. The objective of this project is to characterize adsorbents and to describe their adsorption kinetics in order to select the most suitable for the adsorption of CH4 and N2O at low concentration and at ambient temperature. For CH4 adsorption, commercial and synthesized adsorbents were tested. The selected adsorbents were commercial zeolites, laboratory conditioned biochar and synthesized ZIF ("Zeolitic imidazolate framework"). ZIF was also used for N2O adsorption. The adsorption capacity of CH4 and N2O for each adsorbent was evaluated by dynamic adsorption tests of the gas under atmospheric conditions. These materials were physically and chemically characterized in order to correlate its properties with its CH4 and/or N2O adsorption capacity. The experimental data of gas adsorption were fitted by equilibrium isotherms. Among the different materials used for CH4 adsorption at 30 ºC and partial pressures lower than 0.40 kPa, biocharbons presented the highest adsorption capacity, followed by ZIF- 8 and commercial zeolites

Nous présentons une analyse homogène de 1023 naines blanches de type DZ et 319 de type DQ. Ceci représente un progrès important par rapport aux précédentes analyses de ce type, notamment Dufour et al. (2005; 56 DQs) et Dufour et al. (2007; 159 DZs). Nous utilisons les parallaxes trigonométriques de la deuxième parution de données de Gaia, ainsi que la photométrie du Sloan Digital Sky Survey, PanSTARRS, Gaia ou de la photométrie BVRI prise de la littérature, qui nous permettent de déterminer la masse de la vaste majorité des objets de notre échantillon. Nous utilisons les méthodes photométriques et spectroscopiques conjointement avec les plus récents modèles d'atmosphère disponibles incluant les effets de haute densité pour déterminer la température, la gravité de surface et les abondances des éléments pour chaque objet. Nous étudions l'abondance d'hydrogène dans les étoiles DZ et les propriétés des planétésimaux accrétés. Nous trouvons un grand nombre d'étoiles polluées dont les progéniteurs ont une masse supérieure à trois masses solaires, démontrant que la formation d'objets rocheux est commune autour de ce type d'étoiles. Nous présentons des distributions de masses pour les deux types spectraux. Celle des étoiles DQ montre deux populations séparées, dont une plus massive. Nous explorons la nature de celle-ci à l'aide des mouvements propres de Gaia et discutons qu'il s'agit possiblement d'une population d'étoiles ayant fusionné. Nous observons les traces de la cristallisation dans les étoiles DQ massives. Finalement, nous discutons de l'évolution spectrale et présentons les paramètres atmosphériques pour chaque objet. / We present a homogeneous analysis of 1023 DZ and 319 DQ white dwarf stars taken from the Montreal White Dwarf Database. This represents a significant increase over the previous comprehensive studies on these types of objects, namely those of Dufour et al. (2005; 56 DQs) and Dufour et al. (2007; 159 DZs). We use new trigonometric parallax measurements from the Gaia second data release, together with photometry from the Sloan Digital Sky Survey, PanSTARRS, Gaia, or BVRI from the literature, which allow the determination of the mass for the majority of the objects in our sample. We use the photometric and spectroscopic techniques with the most recent atmosphere models available, which include high density effects, to accurately determine the effective temperature, surface gravity, and heavy element abundances for each object. We study the abundance of hydrogen in DZ white dwarfs and the properties of the accreted planetesimals. We find many white dwarfs dwarfs with progenitor masses above 3 solar mass, demonstrating that the formation of rocky material is not rare around this type of stars. We also present mass distributions for both spectral types. We explore the nature of the second sequence of DQ stars using proper motions from Gaia and discuss the possibility that it is a population of merged white dwarfs. We highlight evidence of crystallization in massive DQ stars. Finally, we discuss the implications of our findings in the context of the spectral evolution of white dwarfs, and provide the atmospheric parameters for each star.

La réglementation plus sévère sur les niveaux de matières particulaires (PM) en atmosphère ambiante fixée par l'Union européenne à l'horizon 2015 impose de pouvoir quantifier les contributions des différentes sources d'émission. Les sources d'émissions primaires de particules peuvent être anthropiques (chauffage au bois, au fioul, émissions véhiculaires ou industrielles, combustion de déchets verts, activités de cuisine,…) ou naturelles (végétaux, poussières crustales). Des processus secondaires de formation des particules (conversion gaz-particules) peuvent également contribuer aux taux de PM mesurés. L'identification et la quantification des sources peuvent être conduites notamment à travers l'étude de la composante organique des aérosols réalisée à partir d'analyses chimiques de prélèvements sur filtres en atmosphère ambiante ou à l'émission. Dans ce travail, des méthodologies de caractérisation des sources d'émission par l'analyse de la fraction organique des PM et la quantification de leur influence sur les concentrations ambiantes en particules fines ont été développées et/ou adaptées de méthodologies existantes sur de nombreux sites d'observation. Une attention particulière a été portée sur différents sites de la région Rhône-Alpes où de nombreux épisodes de dépassements des valeurs limites en PM sont régulièrement enregistrés. Les méthodologies ont été développés dans un premier temps sur un site urbain de référence (sites des Frênes à Grenoble) et s'appuient à la fois sur des approches qualitatives d'études des sources (étude d'empreinte de grandes familles chimiques, utilisation de ratios de composés traceurs) et quantitatives (ACP, mesures isotopiques du carbone, Molecular-Marker Chemical Mass Balance). Elles permettent une bonne estimation des sources de matière organique (OM) et des PM en hiver. Leurs applications à d'autres sites de topologies différentes (ruraux, fond de vallées, proximités de sources, marin) en France et en Suisse et à d'autres saisons a permis de montrer la complémentarité des différentes approches introduites et la nécessité de leur adaptation aux spécificités des sites pour permettre une bonne estimation des PM. L'estimation des contributions des sources à l'OM reste cependant encore à améliorer. De plus, dans le cadre de leur application à des sites de vallées alpines suisses, l'approche quantitative de type CMB basée sur l'étude de traceurs organiques a pu être confrontée à une méthode basée sur l'étude de la composante inorganique des aérosols. Les méthodologies développées et mises en œuvre au cours de ce travail constituent des outils de référence dans le cadre d'études des sources d'aérosol à portée scientifique ou réglementaire à l'échelle nationale ou internationale. / Tougher European Union regulations of ambient particulate matter (PM) will require apportionment of the different sources. Primary sources can be anthropological sources (biomass burning, fossil-fuel combustion, cooking, ….) and natural sources (vegetative detritus, crustal dust). PM can also be formed by gas-to-particle conversion processes (secondary sources). The identification and sources apportionment can be conducted by studying the organic fraction of aerosols using chemical analysis on off-line filters in ambient and in emissions of sources. In this work, methodologies of emission sources characterization by analyzing the organic fraction of PM and the sources apportionment on fine aerosol mass were developed and/or adapted from previous methodologies on many ambient sites. A special focus was placed on different sites of the Rhône-Alpes Region where many exceedances of authorized PM values are observed. Methodologies were developed primarily for an urban background site (Les Frênes site in Grenoble) and are based both on qualitative approaches (footprints study of large chemical family, use of tracer ratios) and quantitative approaches (PCA, isotopic carbon measurements, Molecular-Marker Chemical Mass Balance). They allow a good estimation of OM (organic matter) and PM sources in winter. Applications of those methodologies for other sites with different topologies (rural, valley bottoms, near sources, marine, in France and in Switzerland, for different seasons) showed the complementarity of the different methodologies proposed. It also pointed out the necessity of adapting them to the specificities of each sites in order to have a good estimation of PM. In addition, further work should still be done to improve sources apportionment of OM. Moreover, in the context of applying those methodologies to Swiss alpine valley sites, it got possible to compare the quantitative CMB approach based on the study of organic compounds with another approach based on the study of the inorganic fraction of aerosols. Methodologies developed and optimized during this work will be used like reference to scientific or regulation applications in other national or international studies.

Grâce à des études de processus in vitro, on a pu montrer que les effets sanitaires des particules atmosphériques (aérosols) sont principalement attribués à leur potentiel inflammatoire via les espèces oxydantes qu’ils véhiculent : métaux et molécules organiques, principalement. Les maladies déclenchées diffèrent ensuite régionalement selon les mélanges spécifiques des différentes sources de pollution, la durée d’exposition et la susceptibilité des personnes. Les paramètres clefs à quantifier sont donc la bioaccessibilité (fraction potentiellement réactive de l’aérosol) et la capacité oxydante intrinsèque des aérosols afin de prédire leur toxicité. A cette fin, des tests non invasifs, c’est-à-dire effectués sur le mélange de polluants lui-même et non pas sur l’individu, ont été récemment développés (Cho et al. 2005; Sauvain et al. 2009; Denys et al. 2009; Li et al. 2003; Uzu et al. 2011). Peut-on les utiliser en l’état alors que la composition chimique des aérosols diffère drastiquement en fonction de l’environnement? On sait notamment que les bactéries présentes dans l’air sont capables d’abaisser la capacité oxydante des nuages, en est-il de même pour les particules (Vaïtilingom et al. 2012)? Peut-on relier ces tests à certaines espèces caractérisées chimiquement et/ou à des sources spécifiques de PM (Particulate Matter) ? Ce sont des questions préalables au développement d’une évaluation systématique des effets sanitaires des polluants atmosphériques, qui sont l’objet de programmes de recherche très actifs dans de nombreux groupes internationaux, mais encore très peu abordés en France. Elles doivent être prises en compte avant que ne soit développées des campagnes à grande échelle (risque sanitaire, épidémiologie...) qui pourront être mises en oeuvre en partenariat avec les réseaux de mesure de la qualité de l’air dans les années à venir (Kelly and Fussell 2012).Ce projet de thèse vise à mettre en place de nouveaux outils caractérisant la qualité de l’air et son impact biologique, avec les objectifs suivants :-Optimiser et valider un test d’évaluation du potentiel oxydant des aérosols suivant différents types de mélanges ;-Relier ces « proxy » de l’impact sanitaire à la chimie des particules et à la part attribuable des PM selon leurs sources. / In vitro studies have shown that the health effects of airborne particles (aerosols) are mainly attributed to their inflammatory potential due to the oxidative species they carry on: mostly metals and organic molecules. Diseases triggered then, regionally differ depending on the specific mixtures of different sources of pollution, duration of exposure and susceptibility of individuals. Key parameters to investigate are the bioaccessibility (reactive fraction of the aerosol) and the PM (Particulate matter) oxidative potential to predict aerosol toxicity. To this end, non-invasive tests, that is to say made on the mixture of pollutants itself and not on human or cells, have recently been developed (Cho et al 2005, Sauvain et al 2009, Denys et al 2009, Li et al 2003, Uzu et al 2011). Can we use them evenly, since the chemical composition of aerosols differs drastically between regional areas? We know that such bacteria present in the air are able to lower the oxidative capacity of clouds. Is it the same for particles (Vaïtilingom et al. 2012)? Can we connect these tests to some species or specific sources of identified PM? These preliminary questions need to be addressed before developing a systematic assessment of health effects of air pollutants, which are the subject of very active research programs in many international groups, but poorly discussed in France. They must be taken into account before being developed for large-scale campaigns (health risk, epidemiology...) that can be implemented in partnership with the networks of air quality measurment in the coming years (Kelly and Fussell 2012).This PhD project aims to develop new tools characterizing the air quality and its biological impact, with the following objectives:- Optimize and validate a test evaluation of oxidative potential of aerosols following different types of mixtures;- Connect the "proxy" of the health impact of chemicals and particles attributable PM according to their origin.