L'étude de l'irradiation dans le système moléculaire à l'échelle du nanomètre est un domaine d'investigation innovant des sciences des radiations. Le Dispositif d'Irradiation d'Agrégats Moléculaires (DIAM) est conçu en vue les conséquences de l'irradiation dans des petits systèmes moléculaires modèles comme les agrégats d'eau protonés. L'irradiation provoque la fragmentation en plusieurs fragments neutres ou chargés. La technique de spectrométrie de masse COINTOF (Correlated Ion and Neutral Time of Flight) permet la détection corrélées des fragments neutres et chargés issus de la dissociation d'un système moléculaire préalablement sélectionné en masse et en vitesse. Les données collectées sont traitées et structurées pour permettre l'analyse statistique des corrélations sur un grand nombre d'événements de fragmentation. Parallèlement à l'identification des canaux de fragmentation, la technique COINTOF permet la mesure de leur rapport de branchement et de leur section efficace. La méthode est présentée pour la dissociation induite par collision sur un atome d'argon, d'agrégats d'eau protonés H+(H2O)n:[2;7], accélérés à 8keV. L'efficacité de détection, information déterminante pour la production de données quantitatives, est mesurée à partir des données et étudiée en fonction de la distribution l'amplitude des signaux de détection. Enfin, un nouveau système de cible constituée de nanogouttes de gaz rares a été développé

Ce manuscrit regroupe les résultats obtenus sur deux expériences d'optique atomique. La première partie du mémoire est consacrée à l'étude de la rugosité d'un miroir atomique. Le potentiel lumineux d'une onde évanescente à la surface d'un prisme est utilisé pour réfléchir les atomes tombant d'un piège magnéto-optique. Nous présentons une méthode de mesure interférométrique du maintien de la cohérence de l'onde atomique incidente lors de sa réflexion sur le miroir. La deuxième partie du manuscrit s'intéresse à une expérience de puce atomique. Le champ magnétique rayonné par les fils microfabriqués qui constituent la puce nous permet de piéger et de manipuler des atomes froids. Nous avons obtenu un condensat de Bose-Einstein dans le piège créé par la puce. Ce piège s'avère être rugueux, nous mesurons et déterminons l'origine de cette rugosité. Enfin nous envisageons la réalisation d'éléments d'optique atomique intégrée, tel qu'un interféromètre, sur une puce atomique.

La formation de l'ion négatif d'hydrogène (H-) lors de collisions entre un ion positif et une cible atomique ou moléculaire neutre est étudiée expérimentalement à des énergies d'impact de l'ordre du keV. Les sections efficaces doublement différentielles de formation des ions H- sont mesurées en fonction de leur énergie cinétique et de leur angle d'émission lors des collisions OH+ + Ar et O+ + H2O à 412 eV/u.m.a. Ces ions peuvent être émis à haute énergie (keV) lors de collisions violentes quasi-élastiques à 2 corps impliquant un fort transfert d'impulsion au centre H. Cependant, les anions H- sont préférentiellement émis à faible énergie (eV) lors de collisions douces à plusieurs corps (>2) qui résultent en un faible transfert d'impulsion. La formation des ions H- par capture électronique fait suite à l'excitation ou l'ionisation de la molécule. La dynamique de la fragmentation moléculaire est modélisée afin de simuler l'émission des ions H-. L'accord globalement satisfaisant entre la simulation et l'expérience facilite l'interprétation des observations expérimentales.

Cette thèse présente des applications d'un modèle théorique basé sur la théorie de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps, permettant de décrire la dynamique non-linéaire d'agrégats métalliques et de petites molécules organiques soumis à une excitation intense (irradiation par un laser femtoseconde, collision avec un ion multichargé). Nous avons choisi d'étudier, en particulier, le mécanisme dynamique de déplétion des niveaux électroniques d'agrégats de sodium, de la pyridine et de l'uracile. Nous avons observé que la distribution des électrons émis dépend sensiblement de la fréquence des photons. Les fréquences proches de la lumière visible excitent exclusivement les électrons à la surface de Fermi; alors que la lumière dans les hautes fréquences ultraviolettes, comme celles délivrées par les lasers à électrons libres, tend à extraire les électrons de tous les niveaux électroniques, avec une préférence pour les états de valence les plus liés. Nous avons aussi étudié le spectre de photoélectrons de petits agrégats de sodium et mis en évidence une corrélation avec la déplétion électronique en fonction de la fréquence du laser.

Nous présentons l'étude de la diffraction en incidence rasante d'atomes de rubidium froids sur une onde évanescente. Cette étude a été effectuée en incidence normale, en utilisant une onde évanescente périodique glissante pour simuler l'incidence oblique. En s'appuyant sur un modèle non scalaire utilisant des transitions Raman stimulées entre sous-niveaux Zeeman de l'atome, nous avons expliqué le signe et le nombre des ordres de diffraction observés. Les rôles primordiaux de la polarisation des composantes de l'onde évanescente et de l'état interne initial de l'atome ont également été montrés. De plus, l'étude de l'efficacité de diffraction a révélé une modulation que nous interprétons comme le résultat d'interférences entre plusieurs trajectoires atomiques dans l'onde évanescente. Les calculs utilisant le modèle semi-classique de Landau-Zener (à 2 ou 3 niveaux) ou la résolution numérique de l'équation de Schrödinger (à 2, 3 ou 5 niveaux) ont permis de confirmer la phase et la période des oscillations obtenues, et en particulier leur grande sensibilité à l'interaction de van der Waals entre l'atome et la paroi diélectrique. Nous présentons par ailleurs l'étude d'un miroir pour atomes paramagnétiques constitué d'un réseau de fils parcourus par un courant. La hauteur du potentiel réflecteur associé au champ magnétique du miroir a été mesurée en fonction de l'état interne de l'atome. De plus, en mesurant la distribution angulaire des atomes après rebond, le caractère non-spéculaire de la réflexion a été mis en évidence et interprété par une rugosité du miroir. L'influence de la parité du nombre de fils sur cette rugosité a été démontrée ainsi que celle de la direction du champ magnétique directeur. Cette rugosité a pu être réduite grâce à l'utilisation de fils de compensation.

Cette thèse porte sur l'étude expérimentale et théorique des corrélations de photons diffusés par des atomes refroidis par laser. Le spectre de corrélations d'intensité (ou, dans le domaine temporel, la fonction de corrélation) fournit différents types d'information selon la nature de l'échantillon atomique. Dans le cas d'un gaz d'atomes désordonné, nous montrons qu'il permet de mesurer là température de l'échantillon, mais c'est dans le cadre de l'étude de la dynamique atomique dans un potentiel optique tridimensionnel et périodique (un réseau atomique) que la technique se révèle la plus intéressante. Les spectres et fonctions de corrélations, interprétés grâce à des modèles numériques que nous exposons en détail, donnent en effet accès aux propriétés du transport des atomes dans le réseau, à petite comme à grande échelle. A l'instar d'autres techniques éprouvées, les corrélations d'intensité permettent de caractériser en détail la dynamique locale et le mouvement vibrationnel. Pour tirer parti de la nature particulière de la polarisation de la lumière diffusée dans les réseaux que nous étudions, nous introduisons la technique des corrélations d'intensité sélectives en polarisation qui nous permet d'obtenir des résultats originaux. En particulier, la fonction de corrélations croisées entre composantes de polarisation différente met en évidence la nature diffusive du mouvement* atomique dans certàines directions et porte la signature d'un nouvel effet de dégroupement de photons.

Ce travail se place dans le contexte des recherches sur les mémoires quantiques pour la lumière. L'information quantique est stockée dans un état de superposition atomique, dont la durée de vie détermine le temps maximum de stockage.On s'intéresse particulièrement aux matériaux capables de capturer la lumière par excitation résonnante d'une raie d'absorption, puis de conserver l'information quantique dans un état de superposition du fondamental électronique.Dans Tm3+:YAG, l'information est enregistrée dans un état de spin nucléaire. Cependant le champ magnétique qui lève la dégénérescence nucléaire entraîne les différents spins à des vitesses de précession différentes, ce qui tend à détruire l'aimantation initiale, porteuse de l'information.Une étude quantique du cristal est réalisée lors du premier chapitre de ce manuscrit. Les trois chapitres suivants traitent des différents mécanismes conduisant au déphasage des spins nucléaires. On y trouvera différente analyses théoriques qui seront confirmées par un ensemble de résultats expérimentaux, ainsi qu'une description détaillée du dispositif expérimental. Enfin le dernier chapitre, prospectif, exploite les outils développés au cours de la thèse pour préserver les cohérences optiques. Il présente quelques résultats expérimentaux prometteurs sur l'allongement du temps de vie de ces cohérences optiques.

Le Dispositif d'Irradiation d'Agrégats Moléculaires (DIAM) est conçu pour l'étude de mécanismes de dissociation résultant de l'interaction de nanosystèmes moléculaires avec des protons de 20-150 keV. Une technique originale de spectrométrie de masse appelée COINTOF (Correlated Ion and Neutral Time Of Flight) permet la mesure corrélée du temps de vol des fragments neutres et chargés issus de la dissociation d'un système moléculaire sélectionné en masse. Une stratégie de traitement des signaux a été développée afin de pouvoir distinguer des fragments proches en temps (< 1ns). Les données collectées sont structurées dans le logiciel ROOT® pour l'analyse statistique des corrélations. Le fonctionnement de la technique COINTOF est illustré par des expériences de dissociation induite par collision d'agrégats d'eau protonés sur une cible gazeuse. La méthodologie d'analyse des données est exposée à travers l'étude du canal de dissociation du trimère d'eau protoné produisant l'ion chargé H3O+ et deux molécules d'eau. La distribution de la différence de temps de vol entre les deux fragments neutres est mesurée, mettant en évidence une énergie libérée de quelques eV. En parallèle, un second spectromètre de masse à temps de vol adapté à l'évolution du dispositif a été développé. Il associe un temps de vol linéaire et un temps de vol orthogonal et intègre un détecteur à position (ligne à retard). Des simulations ont démontré les potentialités du nouvel analyseur. Enfin, des travaux ont été menés au laboratoire R.-J. A. Lévesque (Université de Montréal) portant sur les capacités d'imagerie de détecteurs à position multi-pixel de la collaboration MPX-ATLAS.

La réalisation de condensats de Bose-Einstein et de gaz de Fermi dégénérés ont déclenché d'énormes progrès dans les méthodes théoriques ainsi que dans la mise en place de nouvelles techniques expérimentales. Parmi celles-ci, de fascinantes possibilités viennent de l'implémentation de réseaux optiques : potentiels périodiques pour atomes neutres créés à travers l'interférence de rayons laser. Un gaz dégénéré dans un réseau optique peut être forcé dans des pièges fortement anisotropes, jusqu'à réduire la dimensionnalité du système physique. Du point de vue fondamental, le comportement des ondes de matière en dimensions réduites éclaircit les propriétés intrinsèques des interactions entre particules. En outre, ces systèmes à dimensionnalité réduite peuvent être manipulés afin de créer des simulateurs quantiques de la matière condensée, comme par exemple des réseaux à deux dimensions, dans un environnement pur et contrôlable. Motivés par les passionnantes perspectives de ce domaine, on a consacré cette Thèse à l'étude théorique de deux systèmes dans lesquels une onde de matière se propage en dimensions réduites. L'interaction dipôle-dipôle, à longue portée et anisotrope, affecte fortement le comportement des gaz quantiques. Les progrès expérimentaux dans ce domaine florissant permettront bientôt de piéger dans des réseaux optiques un gaz dégénéré de dipôles. Dans la première partie de cette thèse, on considère l'apparition d'une seule résonance dipolaire dans l'interaction entre deux particules pour différents systèmes quasi-unidimensionnels. On propose une approche à deux canaux qui décrit cette résonance dans un piège harmonique fortement allongé “en forme de cigare”, qui représente l'approximation d'un site d'un réseau optique quasi-unidimensionnel. A` ce stade, on développe un nouveau modèle étendu de Bose-Hubbard atome-dimère, qui est valable pour des bosons dipolaires dans un réseau optique quasi-unidimensionnel. On étudie donc le diagramme de phase du modèle pour T =0 par la diagonalisation exacte de systèmes de petite taille, en soulignant les effets de la résonance dipolaire sur la physique à plusieurs corps dans le réseau. Dans la seconde partie de la thèse, on propose un modèle pour réaliser des simulateurs quantiques de cristaux bidimensionnels avec des atomes froids, basé sur le piégeage indépendant de deux espèces atomiques. La première constitue une onde de matière bidimensionnelle qui interagit exclusivement avec les atomes de la seconde espèce, piégés aux nœuds d'un réseau optique bidimensionnel. En introduisant une approche théorique générale, on examine les propriétés de transport de l'onde de matière. On propose des exemples d'application pour réseaux soit de Bravais (carré, triangulaire), soit de non-Bravais (graphène, kagomé), en étudiant soit des systèmes périodiques idéaux, soit des systèmes de taille expérimentale et désordonnés. Les caractéristiques d'un réseau atomique artificiel dépendent de l'intensité de l'interaction entre les deux espèces, qu'on montre être largement réglable grâce à des résonances à dimensionnalité mixte de type 0D-2D. / The experimental achievement of Bose-Einstein condensation and Fermi degeneracy with ultracold gases boosted tremendous progresses both in theoretical methods and in the development of new experimental tools. Among them, intriguing possibilities have been opened by the implementation of optical lattices: periodic potentials for neutral atoms created by interfering laser beams. Degenerate gases in optical lattices can be forced in highly anisotropic traps, reducing the effective dimensionality of the system. From a fundamental point of view, the behavior of matter waves in reduced dimensions sheds light on the intimate properties of interparticle interactions. Furthermore, such reduced-dimensional systems can be engineered to quantum-simulate fascinating solid state systems, like bidimensional crystals, in a clean and controllable environment. Motivated by the exciting perspectives of this field, we devote this Thesis to the theoretical study of two systems where matter waves propagate in reduced dimensions.The long-range and anisotropic character of the dipole-dipole interaction critically affects the behavior of dipolar quantum gases. The continuous experimental progresses in this flourishing field might lead very soon to the creation of degenerate dipolar gases in optical potentials. In the first part of this Thesis, we investigate the emergence of a single dipolar-induced resonance in the two-body scattering process in quasi-one dimensional geometries. We develop a two-channel approach to describe such a resonance in a highly elongated cigar-shaped harmonic trap, which approximates the single site of a quasi-one- dimensional optical lattice. At this stage, we develop a novel atom-dimer extended Bose- Hubbard model for dipolar bosons in this quasi-one-dimensional optical lattice. Hence we investigate the T=0 phase diagram of the model by exact diagonalization of a small- sized system, highlighting the effects of the dipolar-induced resonance on the many-body behavior in the lattice.In the second part of the Thesis, we present a general scheme to realize cold-atom quantum simulators of bidimensional atomic crystals, based on the possibility to independently trap two different atomic species. The first one constitutes a two-dimensional matter wave which interacts only with the atoms of the second species, deeply trapped around the nodes of a two-dimensional optical lattice. By introducing a general analytic approach, we investigate the matter-wave transport properties. We propose some illustrative appli- cations to both Bravais (square, triangular) and non-Bravais (graphene, kagomé) lattices, studying both ideal periodic systems and experimental-sized, eventually disordered, ones. The features of the artificial atomic crystal critically depend on the two-body interspecies interaction strength, which is shown to be widely tunable via 0D-2D mixed-dimensional resonances.

L’importante augmentation de fluage des plaques de plâtre en milieu humide est un vieux problème dans l’industrie du bâtiment, dont l’origine n’est pas encore établie. Afin d’en comprendre le mécanisme une étude à trois échelles (macro : réponse mécanique, micro : cinétique de dissolution et nano : observation atomique) a été réalisée. Une corrélation forte existe entre le fluage du plâtre en immersion et la cinétique de dissolution du gypse. La concordance de cette corrélation avec une loi de déformation par dissolution sous contrainte, très utilisés en géologie, permet de proposer la dissolution sous contrainte comme un des mécanismes responsables du fluage du plâtre en immersion. L’évolution de la topographie de la surface du cristal de gypse immergé dans une solution aqueuse de gypse est observée par microscopie à force atomique (AFM). La cinétique de migration des marches atomiques est très dépendante de la sous-saturation de la solution, de la force d’appui de la pointe de l’AFM ainsi que des additifs utilisés. L’étude de l’influence de la force d’appui sur les vitesses des marches met en évidence la présence de deux mécanismes complètement différents. A fortes forces (> 15 nN) on observe un mécanisme d’usure de la surface, tandis qu’à faibles forces (< 10 nN) le mécanisme observé semble être la dissolution sous contrainte. L’évolution des vitesses des marches atomiques avec la force appliquée par la pointe est concordante avec une loi connue de dissolution sous contrainte. / The huge enhancement of the creep of plasterboard by humid environments is an old problem in the building industry, but its origin remains unknown. To understand this mechanism a three scales study (macro : mechanical behavior, micro : dissolution kinetics, nano : atomic observation) has been done. There is a strong correlation between wet plaster creep and gypsum dissolution kinetics. The concordance between this correlation and the law of deformation by pressure solution, well-known in geology, permits to propose pressure solution as one of the mechanisms responsible of wet plaster creep. The topological evolution of the cleaved surface of a gypsum single crystal during its dissolution in a flowing under-saturated aqueous solution has been observed with an atomic force microscope. The kinetics of step migration strongly depends on the saturation state of the solution, the force applied by the tip on the surface, as well as the used additives. The study of the influence of the force applied by the tip on the step velocity evidence two different dissolution enhancement regimes. At high forces (> 15 nN) a corrosive wear behavior is observed, while at low forces (< 10 nN) pressure solution is the observed mechanism. The step velocity evolution with the force obeys the known kinetic law of pressure solution.