Produire et faire interagir entre eux des photons optiques de façon contrôlée sont deux conditions nécessaires au développement de communications quantiques à longue distance, et plus généralement au traitement quantique d’information codée sur des photons. Cette thèse présente une étude expérimentale de solutions possibles a ces deux problèmes, en utilisant la conversion des photons en excitations collectives (polaritons) dans un nuage d’atomes froids, placé dans le mode d’une cavité optique de faible finesse (~100). Dans un premier temps, des polaritons entre états atomiques fondamentaux sont utilisés pour « mettre en mémoire » une excitation unique dans le nuage. Celle-ci est ensuite convertie efficacement en un photon unique, dont le champ est analysé par tomographie homodyne. La fonction de Wigner de l’état à un photon est reconstruite a partir des données expérimentales, et présente des valeurs négatives, démontrant que les degrés de liberté de ce photon (mode spatio-temporel et état quantique) sont complètement contrôlés. Dans un second temps, les photons sont couplés à des polaritons impliquant des états de Rydberg. Les fortes interactions dipolaires entre ces derniers se traduisent par des non-linéarités optiques dispersives très importantes, qui sont caractérisées dans un régime d’excitation classique. Ces non-linéarités peuvent être amplifiées jusqu’à ce qu’un seul photon suffise à modifier totalement la réponse du système, permettant en principe de générer des interactions effectives entre photons. / Controllably producing optical photons and making them interact are two key requirements for the development of long-distance quantum communications, and more generally for photonic quantum information processing. This thesis presents experimental studies on possible solutions to these two problems, using the conversion of the photons into collective excitations (polaritons) in a cold atomic cloud, inside the mode of a low-finesse optical cavity (~100). Firstly, ground-state polaritons are used to store a single excitation in the cloud memory. This polariton is then efficiently converted into a single photon, whose field is characterized via homodyne tomography. The single photon state’s Wigner function is reconstructed from the experimental data and exhibits negative values, demonstrating that the photon’s degrees of freedom (spatio-temporal mode and quantum state) are well controlled. Secondly, photons can be coupled to polaritons involving Rydberg states. The strong dipolar interactions between these give rise to very strong optical dispersive nonlinearities, that are characterized in a classical excitation regime. These nonlinearities can be amplified until a single photon is enough to modify the entire system’s response, allowing in principle for the generation of effective photon-photon interactions.

Cette thèse décrit l'observation expérimentale de l'effet Hong-Ou-Mandel avec une sourceatomique ultra-froide. L’expérience originale réalisée en 1987 par C. K. Hong, Z. Y. Ou et L. Mandel illustre de façon simple une interférence à deux particules explicable uniquement par la mécanique quantique : deux particules bosoniques et indiscernables, arrivant chacune sur une face d'entrée différente d'une lame semi-réfléchissante ressortent ensemble. Cet effet se traduit par une réduction du taux de détection en coïncidence entre les deux voies de sortie quand les particules arrivent simultanément sur la lame. Cette expérience fut originalement réalisée avec des photons et nous rapportons ici la première mise en oeuvre expérimentale avec des particules massives se propageant dans l’espace libre.Après présentation des différentes techniques nécessaires à sa réalisation, nous décrivons cette expérience et analysons les résultats obtenus. En particulier, la réduction du taux de coïncidence est suffisamment forte pour exclure toute interprétation classique ; l'observation de cet effet constitue une brique fondamentale dans le domaine de l’information quantique atomique. / In this thesis, we report the first realisation of the Hong–Ou–Mandel experiment with massive particles in momentum space. This milestone experiment was originally performed in quantum optics: two photons arriving simultaneously at the input ports of a 50:50 beam-splitter always emerge together in one of the output ports. The effect leads to a reduction of coincidence counts which translates into a dip when particles are indistinguishable. We performed the experiment with metastable helium atoms where the specificities of the Micro-Channel-Plate detector allows one to recover the momentum vector of each individual atom.After listing the necessary tools to perform this experiment with atoms, the experimental sequence is discussed and the results are presented. In particular we measured a coincidence count reduction that cannot be explained through any simple classical model. This corresponds to the signature of a two-particle interference, and confirms that our atomic pair source produces beams which have highly correlated populations and are well mode matched. This opens the prospect of testing Bell’s inequalities involving mechanical observables of massive particles, such as momentum, using methods inspired by quantum optics. It also demonstrates a new way to produce and benchmark twin-atom pairs that may be of interest for quantum information processing.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène décrit par un modèle à trois étapes: sous l'effet d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par effet tunnel. L'électron éjecté est par la suite accéléré dans le champ laser, avant de se recombiner sur son ion parent en émettant un photon XUV. D'abord utilisée dans le but de développer des sources de rayonnement secondaire dans le domaine XUV, la génération d'harmoniques d'ordre élevé est également un bon candidat pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution potentielle de l'ordre de l'attoseconde dans le domaine temporel (1 as=10-18 s) et sub-nanométrique dans le domaine spatial.Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons étudié la sensibilité des caractéristiques du rayonnement harmonique (amplitude, état de polarisation, phase) à la structure électronique du milieu de génération. Ces études ont été menées tout d'abord dans un milieu atomique couramment utilisé en génération d'harmonique, l'argon, puis dans des milieux moléculaires (N2, CO2, O2). La confrontation de ces mesures avec différentes simulations numériques montre la nécessité de modéliser de façon détaillée le processus de génération, dépassant certaines hypothèses généralement admises.Nous avons également montré la possibilité d'utiliser la spectroscopie d'harmoniques d'ordre élevé afin de mesurer des dynamiques moléculaires de systèmes complexes (notamment le dioxyde d'azote NO2), pour lesquelles les mesures harmoniques peuvent obtenir des résultats complémentaires aux autres techniques couramment utilisées. Dans le cas d'excitations moléculaires peu efficaces, nous avons pu adapter des techniques de spectroscopie optique conventionnelle au domaine spectral des harmoniques d'ordre élevé, améliorant de manière significative le rapport signal/bruit. / High harmonic generation is a well known phenomenon explained by a “three step” model: because of the high intensity field generated by an ultrashort laser pulse, an atom or a molecule can be tunnel ionized. The ejected electron is then accelerated by the intense electric field, and eventually can recombine on its parent ion, leading to the emission of a XUV photon. Because of the generating process in itself, this light source is a promising candidate to probe the electronic structure of atoms and molecules, with an attosecond/sub-nanometer potential resolution (1 as=10-18 s).In this work, we have studied the sensitivity of the emitted light (in terms of amplitude, but also phase and polarization) towards the electronic structure of the generating medium. We have first worked on atomic medium, then on molecules (N2, CO2, O2). Comparing the experimental results with numerical simulations shows the necessity to model finely the generation process and to go beyond commonly used approximations.We have also shown the possibility to perform high harmonic spectroscopy in order to measure dynamics of complex molecules, such as Nitrogen Dioxide (NO2). This technic has obtained complementary results compared to classical spectroscopy and has revealed dynamics of the electronic wavepacket along a conical intersection. In this experiment, we have adapted conventionnal optical spectroscopy technics to the XUV spectral area, which significantly improved the signal over noise ratio.

L'objectif de ce travail est d'apporter un éclairage nouveau à la compréhension des mécanismes physico-chimiques qui contrôlent la croissance des trois oxydes d'Aluminium, de Zirconium, de Hafnium. Ces matériaux sont considérés comme les meilleurs candidats pour remplacer la silice en tant qu'oxyde de grille dans le futur composant MOS. La précision et la fiabilité de la méthode DFT associé à la fonctionnelle B3LYP, ont été testées à l'aide des résultats expérimentaux et des méthodes ab initio les plus précis telles que CCSD(T) et CISD(T), en utilisant différents ensembles des fonctions de bases. Nos résultats montrent que et la méthode hybride DFT peut prédire de façon précise les propriétés statistiques et dynamiques de la famille d'organométalliques (AlxCyHzOt) et des systèmes moléculaires à base de métaux de transition (Zr/HfxClyOzHt). Les premières études systématiques des surfaces d'énergie potentielle de TMA ont été présentes et les caractéristiques des rotors constitués des groups méthyles ont été rapportées avec une grande précision. Les mécanismes réactionnels, à plusieurs étapes, entre les molécules précurseurs de trois oxydes et les molécules d'eau résiduelle phase gazeuse ont été étudies en détail. Les mouvements internes fortement anharmoniques, des espèces moléculaires présentes touts au long du processus d'hydrolyse ont été déterminés. Les effets qualitatifs sur les cinétiques des réactions ont été discutés. La forte exothermicité de la réaction TMA/H2O a été démontrée, alors que la réaction avec les tétrachlorures de Zirconium et Hafnium ont montré un caractère plutôt endothermique. Nous avons aussi étudié les mécanismes réactionnels de la vapeur d'eau avec d'espèces moléculaires chimisorbés en surface. Les réactions interviennent dans les cycles initiales d'ALD sur en substrat de Si(001)-2x1 légèrement oxydé. Les mécanismes que nous proposons sont qualitativement proches des mécanismes d'hydrolyse discutés dans la phase gaz euse : confirmation de la forte réactivité exothermique avec les hydroxyméthyliques d'Aluminium, endothermicité des réactions avec hydroxychlorures de Zirconium et Hafnium. Les composés avec le Zirconium et le Hafnium ont des comportements similaires. Enfin, les effets de coopérativité, à la fois au niveau des molécules de vapeur d'eau, qu'au niveau des complexes en surface, sur les réactions ont été mis en évidence et discutés. Ils montrent des comportements tout à fait intéressants dans le cas des hydroxychlorures des Zirconium et Hafnium. Par contre, ces effets sont de moindre importance dans les cas de l'oxyde d'aluminium, qui est actuellement considéré comme le matériau le plus compatible avec la croissance par ALD

Nous étudions les performances et limites de cellules à césium en<br />saphir pour une expérience de physique atomique visant à une mesure précise<br />d'un effet de violation de parité (PV) associé à l'échange du boson Zo<br />dans l'atome de césium. Une telle mesure permet un test à très basse énergie du<br />modèle standard électrofaible. Il s'agit d'une expérience pompe-sonde sur le<br />système 6S1/2-7S1/2-6P3/2, menée en régime impulsionnel, dans une<br />vapeur dense de césium (2.10^14 atomes/cm3), soumise à un champ<br />électrique E= (2kV/cm) statique à<br />l'échelle des impulsions laser. <br /><br />Dans la configuration étudiée avant cette thèse (champ E appliqué selon<br />la direction de propagation des faisceaux) les cellules en saphir ont permis de<br />dépasser plusieurs limites rencontrées auparavant avec les cellules en verre:<br />(i) totale immunité des fenêtres aux conditions de l'expérience (ii)<br />destruction thermique des dimères Cs2 en surchauffant la vapeur (iii)<br />production désormais possible du champ E dans la cellule avec des<br />électrodes externes, attestant la réduction des courants surfaciques internes.<br />Il apparaît cependant une émission d'électrons par les fenêtres, induite par<br />l'impulsion laser d'excitation, et on met en évidence une multiplication des<br />charges au cours de leur accélération dans le champ électrique. Les<br />perturbations associées à la charge d'espace et au courant électronique<br />limitent actuellement la précision des moyennages PV dans cette configuration.<br />Nous avons ensuite exploré une nouvelle configuration expérimentale, où le<br />champ électrique est perpendiculaire aux faisceaux. Cela a été réalisable<br />facilement avec l'utilisation d'électrodes externes, exploitables avec les<br />cellules en saphir. Les premières études expérimentales ont permis de dégager<br />les conditions de mesure et de calibration d'orientations atomiques<br />longitudinale et transverse (en utilisant la précession de Larmor) dans l'état<br />7S, par polarimétrie pompe-sonde impulsionnelle, en exploitant la détection par<br />émission stimulée. Nous avons par ailleurs mis en oeuvre une mesure atomique<br /> in situ du champ électrique, utilisable dans les deux configurations<br />expérimentales. Cette mesure est indispensable pour exploiter les mesures PV en<br />configuration longitudinale.

Parmi les disciplines représentatives de la biostructure, la cryomicroscopie électronique permet, au travers de techniques adaptées, d'atteindre de hautes résolutions. Mon travail a porté sur l'étude d'une catégorie de molécules, les particules isolées à faible degré de symétrie et entre autres sur les pigments respiratoires extracellulaires tels que les hémocyanines de céphalopodes (Vampyroteuthis infernalis, Benthoctopus species, Sepia officinalis) et une hémoglobine d'annélide (Lumbricus terrestris). Une approche empirique a été retenue, et nous a permis de différencier les informations techniques et les données biologiques. Le premier but, basé sur l'utilisation d'un matériel biologique connu, était de travailler sur les techniques d'observation de l'échantillon, d'analyse des images, de reconstruction et de correction des structures. Le deuxième but était d'apporter des réponses de type biologique, par le biais de ces améliorations techniques. Le début de ma thèse fut lié à l'utilisation d'un microscope équipé d'un cristal de LaB6, ne permettant pas de descendre significativement sous la barre des 20 Å. Néanmoins, il nous a permis de répondre à une question de type phylogénétique (Benthoctopus species et Vampyroteuthis infernalis appartiennent à des ordres frères), et de démontrer l'importance du type de microscope et de la source électronique associée. Naturellement, l'étape suivante fut d'accéder à un microscope équipé d'un canon à émission de champ. L'accès sporadique et sur de courtes périodes à ce type de microscope, dont les premiers exemplaires sont arrivés en France en 2000, ne m'ont pas permis de tester systématiquement tous les modes d'utilisation. Malgré tout, les résultats que nous avons obtenu ont validé les avantages de l'émission de champ. Certes, la barre des 6-7 Å de résolution, donnant partiellement accès aux informations relatives à la structure secondaire des protéines, n'a pas encore été atteinte, mais il apparaît que les progrès que nous avons effectués tendent vers cette valeur. Cette progression repose en partie sur l'amélioration des méthodes de collecte des images, de reconstruction et de correction de la fonction de transfert de contraste.

Ce travail s'inscrit dans le cadre du développement de sondes actives destinées à améliorer les performances des microscopes à force atomique (AFM) en vue de caractériser des objets nanométriques en milieu liquide avec une grande résolution spatiale et temporelle. Il s'agit d'un enjeu d'actualité qui mobilise la communauté scientifique tant au niveau de la physique encore souvent mal comprise que de l'instrument lui-même dont la sonde microsystème va fournir des performances accrues. L'architecture de ce nouveau capteur AFM va être identique aux sondes de type poutre encastrée-libre classiquement utilisées en AFM sous vide ou dans l'air.<br /><br />L'innovation réside dans l'intégration d'un actionnement propre directement sur le capteur, pour diminuer la quantité de fluide déplacé par rapport à un actionnement déporté d'une sonde classique, et d'une pointe effilée par un nanotube de carbone, pour atteindre une résolution latérale inférieure au nm. <br /><br />La recherche de la compréhension des phénomènes physiques entrant en jeu a conduit à une modélisation analytique complète du comportement dynamique du levier en milieu liquide. Cette modélisation, intégrant les phénomènes de dissipation intrinsèque à la structure et ceux dus au milieu liquide, permet d'optimiser les paramètres géométriques du capteur conduisant aux meilleures performances en terme de fréquence de résonance (>MHz) et de coefficient de qualité (>10). Des leviers aux dimensions optimales pour un actionnement en milieu liquide ont ainsi été fabriqués par technique de micro-usinage de surface et de volume. Deux voies technologiques ont été envisagées : l'actionnement électrostatique et l'actionnement piézoélectrique qui, au vue de l'étude bibliographique, sont les deux principes d'actionnement les plus adaptés à la détection de force en milieu liquide.<br /><br />La résolution latérale nanométrique a été obtenue en intégrant à l'extrémité du levier une pointe à apex très effilée. Une première méthode a consisté à utiliser la croissance localisée d'un unique nanotube de carbone dans le prolongement de la pointe. Cette étape a été rendue possible par une collaboration intensive avec le LEPES et plus particulièrement avec Anne-Marie Bonnot où une statistique de greffage de nanotubes de carbone a été réalisée sur des champs de pointe à géométrie variable pour contrôler, entre autre, la longueur des tubes obtenus à l'apex des pointes en silicium. Le procédé de dépôt des nanotubes de carbone étant réalisé à haute température (>800°C), il n'est donc compatible qu'avec une technologie de fabrication haute tempérautre comme c'est le cas de l'actionnement électrostatique (1100°C). Une autre méthode est donc utilisée pour effiler les pointes en silicium des leviers piézoélectriques à technologie froide (<650°C). La pointe est fabriquée avant le dépôt des couches de PZT qui réalisent l'actionnement et un apex nanométrique est obtenu par cycles d'oxydation-désoxydation. <br /><br />Ainsi les leviers actifs ont pu être caractérisés dans l'air et dans l'eau par vibrométrie laser puis par AFM, les leviers comportant un support aux dimensions entièrement compatibles avec les AFM commerciaux. Les effets d'électrolyse et d'écrantage du potentiel des électrodes, inhérents au milieu liquide d'actionnement, ont été d'autre part étudiés.<br /><br />Cette étude pluridisciplinaire en collaboration avec le LEPES (nanotube de carbone) et le CPMOH (caractérisations AFM des pointes à nanotubes) a permis de fabriquer une nouvelle génération de sondes actives AFM adaptées au milieu liquide.

La thèse présente une nouvelle méthode d'interrogation d'une transition atomique à partir d'une séquence temporelle d'impulsions de piégeage cohérent de population (Coherent Population Trapping). Chaque impulsion sert pour la préparation, la détection et le renouvellement de la superposition d'états et permet des réaliser des franges d'oscillation de résonance noire sans auncune préparation atomique initiale. La méthode, développée sur une vapeur thermique de Césium en régime Lamb-Dicke, combine le profil de résonance obtenu pendant une interaction impulsionnelle des atomes avec la lumière CPT et les oscillations entre l'état noir $|\Psi_{NC}\rangle$ et l'état radiatif couplé $|\Psi_{+}\rangle$. La largeur à mi-hauteur de la frange centrale suit une loi de type Ramsey en 1/2T. Dans l'expérience réalisée, différentes séquences d'impulsions CPT sont appliquées en fonction de la durée caractéristique de pompage optique dans l'état noir et conduisent à l'osbervation de franges aussi étroites que 60 Hz sur une fréquence de référence de 10 GHz. La réalisation du couplage Lin-perp-Lin en configuration double lambda a permis de modifier la distribution des atomes entre les niveaux hyperfins Zeeman du Cs et de réduire fortement la perte de population sur les sous-niveaux extrêmes. Une étude théorique est menée à partir du formalisme de la matrice densité et de la fonction d'onde complexe qui permettent d'évaluer les déphasages optiques accumulés au cours de l'interaction lumière-atome en régime transitoire ou stationnaire. Le modèle de la fonction d'onde introduit une quantité complexe sur les positions en énergie des niveaux atomiques et permet de calculer les déplacements de fréquence associés uniquement aux déphasages optiques du régime transitoire. Lorsque une relaxation de la cohérence entre les niveaux d'horloges est prise en compte, un faible déplacement de la fréquence de résonance est aussi mis en évidence. Au cours de la thèse, la technique du train d'impulsions CPT a été mise au point et élimine pratiquement les temps morts entre chaque cycle d'interrogation de la fréquence d'horloge.

Cette thèse est dédiée à l'étude de l'analogue du rayonnement de Hawking dans les condensats de Bose-Einstein. Le premier chapitre présente de nouvelles configurations d'intérêt expérimental permettant de réaliser l'équivalent acoustique d'un trou noir gravitationnel dans l'écoulement d'un condensat atomique unidimensionnel. Nous donnons dans chaque cas une description analytique du profil de l'écoulement, des fluctuations quantiques associées et du spectre du rayonnement de Hawking. L'analyse des corrélations à deux corps de la densité dans l'espace des positions et des impulsions met en évidence l'émergence de signaux révélant l'effet Hawking dans nos systèmes. En démontrant une règle de somme vérifiée par la matrice densité à deux corps connexe, on montre que les corrélations à longue portée de la densité doivent être associées aux modifications diagonales de la matrice densité à deux corps lorsque l'écoulement du condensat présente un horizon acoustique. Motivés par des études expérimentales récentes de profils d'onde générés dans des condensats de polaritons en microcavité semi-conductrice, nous analysons dans un second chapitre les caractéristiques superfluides et dissipatives de l'écoulement autour d'un obstacle localisé d'un condensat de polaritons unidimensionnel obtenu par pompage incohérent. Nous examinons la réponse du condensat dans la limite des faibles perturbations et au moyen de la théorie de Whitham dans le régime non-linéaire. On identifie un régime dépendant du temps séparant deux types d'écoulement stationnaire et dissipatif : un principalement visqueux à faible vitesse et un autre caractérisé par un rayonnement de Cherenkov d'ondes de densité à grande vitesse. Nous présentons enfin des effets de polarisation obtenus en incluant le spin des polaritons dans la description du condensat et montrons dans le troisième chapitre que des effets similaires en présence d'un horizon acoustique pourraient être utilisés pour démontrer expérimentalement le rayonnement de Hawking dans les condensats de polaritons.

Les interactions entre particules dans les gaz quantiques ultrafroids peuvent être contrôlées à l'aide de résonances de Fano-Feshbach. Ces résonances de diffusion se produisent lors de collisions à basse énergie entre deux atomes et sont généralement obtenues à l'aide d'un champ magnétique statique externe. Elles font des gaz atomiques ultrafroids un terrain d'exploration pour la recherche de nouvelles phases dans lesquelles la physique quantique joue un rôle clef.Le travail présenté dans ce mémoire s'inscrit dans le cadre de la recherche de telles phases.Ce manuscrit comporte deux parties. La première est consacrée à l'étude de bosons composites obtenus dans des gaz de Fermi hétéronucléaires 2D. Nous étudions le diagramme de phase de ce système à T = 0 et nous mettons en évidence une transition de phase gaz-cristal. Nos résultats sont prometteurs en vue d'expériences futures avec le mélange 6Li-40K.Dans la seconde partie, nous proposons un nouveau type de résonance de Fano-Feshbach. Le couplage à l'origine de cette résonance est obtenu à l'aide d'un champ magnétique micro-onde.Notre méthode s'applique à n'importe quelle espèce atomique dont l'état fondamental est clivé par l'interaction hyperfine. Elle ne nécessite pas l'utilisation d'un champ magnétique statique.Nous décrivons d'abord ces résonances à l'aide d'un modèle simple à deux niveaux. Ensuite, nous les caractérisons numériquement à l'aide de notre propre programme implémentant l'approche multi-canaux des collisions atomiques. Nos résultats ouvrent des perspectives optimistes en vue de l'observation des résonances de Feshbach induites par un champ micro-onde avec les atomes alcalins bosoniques suivants : 23Na, 41K, 87Rb et 133Cs.