Ce manuscrit décrit les projets de recherche qui ont porté sur l’étude de deux familles de matériaux magnétiques frustrés. La première partie traite de la réalisation d’expériences de chaleur spécifique sur le pyrochlore Sm2Ti2O7. Ces expériences ont eu lieu dans un réfrigérateur à dilution 3He-4He, à l’Université de Sherbrooke, dont le fonctionnement est décrit en amont. Ces expériences ont notamment permis l’étude de ce matériau aux températures inédites de 160 mK, où une transition magnétique du second ordre a été mise en évidence. La deuxième partie de ce mémoire porte sur l’étude des perovskites 6H, Ba3MRu2O9, à l’aide de la technique de rotation de spins de muons (mSR). Un chapitre de ce manuscrit est consacré à la description de cette technique, et les expériences ont eu lieu au centre de recherche TRIUMF, à Vancouver. Cette technique consiste à sonder le magnétisme local des matériaux placés dans un cryostat, afin de pouvoir remonter à la configuration magnétique de leur état fondamental. Contrairement à laRMN, la techinque de mSR présente le grand avantage de pouvoir sonder des matériaux avec des moments nucléaires nuls, et des expériences pouvant être réalisées sans l’application de champ externe, garantissant la conservation de l’état fondamental des matériaux étudiés. Nos expériences ont été réalisées sur quatre échantillons, avec M = La, Lu, In et Y, et bien que de précédentes études par diffraction de neutrons n’ont révélé aucune ordre magnétique à longue portée dans deux de ces composés, nos expériences ont pu mettre en évidence l’existence d’un état fondamental avec un faible moment magnétique. Enfin, l’importance des résultats de ces deux projets réside dans le fait d’avoir observé un état fondamental ordonné même si ces états n’ont pas pu être sondé à l’aide d’autres techniques, du fait des faibles moments magnétiques des matériaux étudiés.

Cette thèse expérimentale explore les propriétés du point critique de la phase pseudogap dans le diagramme de phase des cuprates supraconducteurs. Dans une première partie, j'expose un état de l'art sur les connaissances du diagramme de phases température-dopage (T-p) de ces systèmes. De récentes études montrent une chute importante de la densité de porteurs électroniques au voisinage du point critique, suggérant une reconstruction de la surface Fermi. Pour comprendre la nature exacte de la transition de phases liée à cette reconstruction, j'ai réalisé des mesures complémentaires de transport thermique et de chaleur spécifique sous champ magnétique intense sur les familles La1.8-xSrxEu0.2CuO4 et La1.6-xSrxNd0.4CuO4. Dans une deuxième partie, après une introduction théorique sur la chaleur spécifique et le transport thermique, je détaille comment ces deux grandeurs ont été mesurées. En particulier, une technique originale de mesure de la chaleur spécifique a été mise au point pour combiner haute résolution et précision absolue en champ magnétique intense et basse température. Différents modèles thermiques et électroniques ont été développés pour comprendre et analyser les mesures, et ont permis d'optimiser les différents montages de chaleur spécifique selon les gammes de température. Dans une troisième partie, je présente l'ensemble des résultats obtenus en transport thermique et chaleur spécifique. Le transport thermique confirme la chute de la densité de porteur dans l'état normal (sans supraconductivité) des cuprates déjà observée en transport électrique sous champ intense. Par ailleurs, j'ai montré que cette chute existe également au sein de la phase supraconductrice (à champ magnétique nul), soulevant le fait qu'elle n'est influencée ni par la présence de la supraconductivité ni par le champ magnétique. Dans l'état normal, la loi de Wiedemann-Franz est respectée prouvant le caractère métallique de la phase pseudogap. La chaleur spécifique électronique montre un comportement non classique à proximité du point critique. Ce comportement anormal est caractérisé par une dépendance logarithmique en fonction de la température au dopage critique p* correspondant à la chute du nombre de porteurs. De plus, ces mesures suggèrent une divergence de la masse effective à p* en fonction du dopage. Ces deux observations sont la signature d'un point critique quantique localisé à T = 0K et p = p* dont l'origine est discutée dans la dernière partie. Les différentes classes d'universalités possibles sont discutées et une comparaison avec d'autres composés (fermions lourds, pnictures) possédant un point critique quantique est présentée. / Abstract : This experimental PhD thesis explores the properties of the pseudogap critical point in the phase diagram of superconducting cuprates. In a first part, I present a state of the art of these systems, in particular, their temperature-doping phase diagram. Recently, electrical transport shows a dramatic drop in the electronic carrier density near the pseudogap critical point, suggesting a Fermi surface reconstruction. To understand the phase transition related to this reconstruction, I performed high magnetic field measurements of thermal transport and specific heat on La1.8−xSrxEu0.2CuO4 and La1.6−xSrxNd0.4CuO4 cuprates. In a second part, after a theoretical introduction on specific heat and thermal transport, I detail how these two quantities were measured. In particular, I developed an AC specific heat technique to combine high resolution and absolute accuracy in high magnetic field and low temperature. Several thermal and electronic models were developed to understand and analyze the measurements, and to optimize the set-ups according to the temperature range. In a third part, I present the results obtained from thermal transport and specific heat measurements. Thermal transport confirms the drop in carrier density in the normal state (without superconductivity) of cuprates, already observed in high magnetic field electrical transport. Moreover, this drop also exists within the superconducting phase (in zero magnetic field), showing that it is neither influenced by superconductivity nor by magnetic field. In the normal state, the Wiedemann-Franz law is satisfied, proving the metallic behavior of the pseudogap phase. Electronic specific heat shows a non-classical behavior in the vicinity of the critical point. This abnormal behavior is characterized by a logarithmic dependence as a function of temperature at the critical doping p* corresponding to the drop in the carrier density. Moreover, these measurements suggest a diverging effective mass at p* as a function of doping. These two observations are the signature of a quantum critical point located at T = 0K and p = p*, whose origin is discussed in the last part. I discuss the possible universality classes, and I compare with others compounds (heavy fermions, pnictides) which present a quantum critical point.

La réduction des dimensionnalités de systèmes physiques implique des modifications substantielles des propriétés thermiques. Avec l'engouement pour les nanosciences et en particulier pour la nanophysique, les physiciens et chimistes ont cherché à savoir si la matière possédait les mêmes propriétés à petite échelle que dans les échantillons massifs. Depuis vingt ans de belles illustrations expérimentales de variations de propriétés électriques (magnétiques) ont été obtenues en physique mésoscopique, en matériau ou en magnétisme. En revanche les propriétés thermiques et thermodynamiques restent relativement mal comprises et ce pour plusieurs raisons: il est très difficile de contrôler les flux de chaleur à très petite échelle, les énergies mises en jeu pour des systèmes peu massiques sont très faibles et donc délicates à mesurer, et enfin la manipulation et la fragilité de ces petits systèmes transforme leur mesure en un défi expérimental. C'est ce que nous cherchons à faire dans ce travail.

L'état mixte des supraconducteurs de type II est caractérisé par l'existence de vortex, quanta de flux définis par des boucles de supercourants. Alors que dans les supraconducteurs conventionnels ces vortex s'ordonnent en réseau dans pratiquement tout l'état mixte (réseau d'Abrikosov), le diagramme de phase dans le plan champ-température est beaucoup plus riche dans les supraconducteurs à haute température critique. Nous présenterons ici une étude thermodynamique du système de vortex dans le composé YBa$_2$Cu$_3$O$_((7-x))$, réalisée principalement par des mesures des chaleur spécifique, mais également par des mesures d'aimantation. Expérimentalement, nous avons porté nos efforts sur le développement d'un calorimètre par modulation de température, atteignant ainsi une très bonne résolution et permettant le travail sous champ magnétique élevé. Nos mesures confirment l'existence d'une transition thermodynamique, du premier ordre, dans le système de vortex. Nous présentons de plus un test original de la présence éventuelle d'une hystérésis lors de cette transition, grâce au principe alternatif de notre mesure. Nous discutons aussi la question de l'existence d'une phase de vortex basse température haut champ. En effet au dessus d'un champ caractéristique B$_(cr)$, qui peut être très élevé selon l'échantillon (jusqu'à 26 T), la chaleur latente disparaît et la transition devient continue. Le couplage entre mesures d'aimantation et mesures de chaleur spécifique montre l'importance du désordre dans cette disparition, et nous explorons plusieurs hypothèses pour expliquer nos résultats. L'existence d'une phase de vortex entièrement différente des deux phases mises en jeu lors de la transition du premier ordre à bas champ ne semble pas compatible avec nos mesures.

“MgB2, un supraconducteur conventionnel exotique”... Derrière cette qualification apparemment antinomique se cache la grande originalité du composé qui fut le sujet de mon travail. Conventionnel dans son mécanisme de couplage électron-phonon, MgB2 est exotique de part la présence de deux gaps supraconducteur faiblement couplés. L'existence de ces deux gaps va alors conduire à un comportement “pathologique” des paramètres fondamentaux de la supraconductivité : la longueur de cohérence, xsi et la profondeur de pénétration, lambda.<br />Alors qu'un consensus sur la nature multigap de MgB2 s'est rapidement établi, les résultats publiés concernant ces paramètres fondamentaux et ceux des champs critiques associés présentaient une dispersion déconcertante. Mon travail s'inscrit dans cette période flou expérimental. Il allie deux techniques complémentaires : la magnétométrie à microsondes de Hall et la chaleur spécifique alternative.<br />Nous présentons tout d'abord une étude thermodynamique du diagramme de phases H-T effectuée sur des monocristaux. Des mesures de chaleur spécifique ont permis de déterminer le champ critique supérieur Hc2. Le champ critique inférieur Hc1 a lui été évalué par des mesures magnétiques.<br />Sa détermination a nécessité une étude approfondie des mécanismes de pénétration des vortex. La répartition spatiale de l'induction magnétique obtenue avec un réseau de microsondes sur une collection d'échantillons de rapports de dimensions différents a mis en évidence la présence de barrières géométriques retardant l'entrée des vortex. La prise en compte de ces barrières est essentielle à la déduction de Hc1.<br />L'anisotropie des champs critiques présente une dépendance en température due à la présence de deux paires de bandes supraconductrices faiblement couplés et dont l'influence relative varie en fonction de la position dans le diagramme H-T. Cette présence conduit également à une évolution de xsi et lambda en fonction du champ magnétique que nous présentons ici.<br />Enfin, une étude d'échantillons dopés et irradiés a été abordée. L'effet de la substitution de Mg par Al modifie le dopage électronique et les champs critiques. En revanche, l'effet du désordre ponctuel introduit par l'irradiation aux électrons conduit à une brutale augmentation de l'effet de pic dont l'origine reste encore à établir.

Cette thèse expérimentale explore les propriétés du point critique de la phase pseudogap dans le diagramme de phase des cuprates supraconducteurs. Dans une première partie, j’expose un état de l’art sur les connaissances du diagramme de phases température-dopage (T-p) de ces systèmes. Des études récentes montrent une chute importante de la densité de porteurs électroniques au voisinage du point critique suggérant une reconstruction de la surface Fermi. Pour comprendre la nature exacte de la transition de phases liée à cette reconstruction, j’ai réalisé des mesures complémentaires de transport thermique et de chaleur spécifique sous champ magnétique intense sur les familles La1.8-xSrxEu0.2CuO4 et La1.6-xSrxNd0.4CuO4.Dans une deuxième partie, après une introduction théorique sur la chaleur spécifique et le transport thermique, je détaille comment ces deux grandeurs ont été mesurées. En particulier, une technique originale de mesures de la chaleur spécifique a été mise au point pour combiner haute résolution et précision absolue en champ magnétique intense et basse température. Différents modèles thermiques et électroniques ont été développés pour comprendre et analyser les mesures et ont permis d’optimiser les différents montages de chaleur spécifique selon les gammes de température.Dans une troisième partie, je présente l’ensemble des résultats obtenus en transport thermique et chaleur spécifique. Le transport thermique confirme la chute de la densité de porteur dans l’état normal (sans supraconductivité) des cuprates déjà observée en transport électrique sous champ intense. Par ailleurs, j ‘ai montré que cette chute existe également au sein de la phase supraconductrice (à champ magnétique nul), montrant qu’elle n’est influencée ni par la présence de la supraconductivité ni par le champ magnétique. Dans l’état normal, la loi de Wiedemann-Franz est respectée prouvant le caractère métallique de la phase pseudogap.La chaleur spécifique électronique montre un comportement non classique à proximité du point critique. Ce comportement anormal est caractérisé par une dépendance logarithmique en fonction de la température au dopage critique p* correspondant à la chute du nombre de porteurs. De plus, ces mesures suggèrent une divergence de la masse effective à p* en fonction du dopage. Ces deux observations sont la signature d’un point critique quantique localisé à T = 0 et p = p* dont l’origine est discutée dans la dernière partie. Les différentes classes d’universalités possibles sont discutées et une comparaison avec d’autres composés (fermions lourds, pnictures) possédant un point critique quantique est présentée. / This experimental PhD thesis explores the properties of the pseudogap critical point in the phase diagram of superconducting cuprates. In a first part, I present a state of the art on the knowledge of the temperature-doping (T-p) phase diagram of these systems. Recent studies show a dramatic drop in the electronic carrier density near the critical point, suggesting a Fermi surface reconstruction. To understand the exact nature of the phase transition related to this reconstruction, I performed complementary high magnetic field measurements of thermal transport and specific heat on La1.8-xSrxEu0.2CuO4 and La1.6-xSrxNd0.4CuO4 cuprates.In a second part, after a theoretical introduction on specific heat and thermal transport, I detail how these two quantities were measured. In particular, an original technique for measuring specific heat has been developed to combine high resolution and absolute accuracy in high magnetic field and low temperature. Different thermal and electronic models have been developed to understand and analyze the measurements in order to optimize the different set-ups according to the temperature range.In a third part, I present the results obtained in thermal transport and specific heat. Thermal transport confirms the drop in carrier density in the normal state (without superconductivity) of cuprates, already observed in high magnetic field electrical transport. Moreover, this drop also exists within the superconducting phase (in zero magnetic field), showing that it is neither influenced by the presence of superconductivity nor by the magnetic field. In the normal state, the Wiedemann-Franz low is satisfied, proving the metallic character of the pseudogap phase.Electronic specific heat shows non-classical behavior in the vicinity of the critical point. This abnormal behavior is characterized by a logarithmic dependence as a function of temperature at the critical doping p *, corresponding to the drop in the carrier density. Moreover, these measurements suggest a divergence of the effective mass at p * as a function of doping. These two observations are the signature of a quantum critical point located at T = 0 and p = p *, whose origin is discussed in the last part. I discuss the possible universality classes, and I compare with others compounds (heavy fermions, pnictides) which present a quantum critical point.

L'usage des matériaux composites dans les différents domaines technologiques (microélectronique, aéronautique, transports…) ne cesse de croître. Une telle augmentation vient du fait qu'il est possible de développer de nouveaux matériaux avec des propriétés adaptées à une application bien préc ise en combinant les propriétés physiques des différents constituants. Dans le travail de thèse, nous nous intéressons à l'étude des propriétés thermophysiques, électriques et diélectriques de composites à base de matrice polymère chargée avec des fibres naturelles et/ou de particules minérales. L'objectif final étant d'une part d'accroître notre connaissance sur le mécanisme de transfert (thermique, électrique et diélectrique) au sein des matériaux composites et d'autre part, de développer une méthode de mesure des propriétés thermophysiques des matériaux à différentes températures (-20°C etlt; T etlt; 180°C) / The use of composite materials in various fields of technology (microelectronics, aerospace, transportation ...) continues to grow. Such an increase is that it is possible to develop new materials with properties tailored to a specific application by combining the physical properties of different constituents.In the thesis, we focus on the study of thermophysical properties, electrical and dielectric of composites based on polymer matrix loaded with natural fibers and/or mineral particles.The final goal is to increase our knowledge on the mechanism of transfer (thermal, electrical and dielectric) in composite materials and secondly, to develop a method for measuring thermophysical properties of materials at different temperatures (-20°C etlt; Tetlt; 180°C)

Dans le domaine des plasmas thermiques, de nombreux procédés industriels sont caractérisés en supposant l'équilibre thermique. Cependant ces conditions d'équilibre ne sont pas remplies près des bords des plasmas crées par des arcs électriques ou des jets de plasmas. Les écarts à l'équilibre modifient alors considérablement la cinétique chimique du milieu et peuvent affecter le procédé étudié. La compréhension, l'analyse et la prédiction de ces procédés demandent alors une modélisation physique du plasma à deux températures (2T). Cette modélisation s'appuie sur le calcul préalable des propriétés du plasma 2T, calcul qui fait l'objet de cette thèse. La première partie de ce travail est consacrée au calcul de la composition d'un plasma à 2T. Il existe dans la littérature plusieurs théories permettant de calculer les densités des espèces pour un plasma hors équilibre mais l'originalité de ce travail se trouve dans l'établissement d'une loi « pseudo cinétique » régissant le peuplement des espèces. La seconde partie concerne le calcul des propriétés thermodynamiques. Elle s'appuie sur une étude bibliographique des méthodes de calcul déjà existantes et des données indispensables à l'obtention de telles propriétés. Un effort particulier est fait pour séparer les contributions des électrons et celles des particules lourdes dans les échanges d'énergie. La dernière partie de cette thèse est dédiée aux calculs des coefficients de transport. Nous évoquons les grandes lignes de calculs des propriétés intermédiaires avant de présenter les différentes théories existantes dans la littérature. Tous les résultats ont été validés par confrontation du calcul à l'ETL avec la littérature.

Certaines missions d'astrophysique embarquent des détecteurs infrarouges ou X qui sont refroidis à des températures subkelvin via un système cryogénique qui comporte soit un bain d'hélium (comme pour Herschel), soit un réfrigérateur Joule-Thomson (comme pour Planck) pour le pré-refroidissement de l'étage subkelvin. Un doigt froid à tube à gaz pulsé ayant les mêmes performances qu'un Joule-Thomson pourrait offrir un certain nombre d'avantages pour les futures chaines cryogéniques (pas de pré-refroidissement nécessaire, simplicité d'intégration, fiabilité accrue).L'objectif de cette thèse concerne l'étude et la réalisation d'un doigt froid à tube à gaz pulsé 4K qui pourrait remplacer une machine Joule-Thomson. Deux principaux axes d'étude ont été menés parallèlement : des études sur les matériaux régénérateur et des études de performances. Des développements technologiques portant sur le régénérateur (étude et mise en forme de différents matériaux ayant des anomalies de chaleur spécifique à basse température) ont été menés afin d'améliorer les performances d'un doigt froid à tube à gaz pulsé haute fréquence (30Hz) travaillant avec de l'hélium 4.Cette thèse a permis d'obtenir la meilleure performance mondiale en terme de température limite en utilisant de l'hélium 4 et avec un pré-refroidissement à 20K. Une température limite de 3,86K a été obtenue et une puissance froide de 25mW est disponible à 5K. Cette thèse a également permis d'étudier l'effet du gaz réel sur le comportement de la machine, en particulier grâce à des mesures de profils de température du régénérateur. Cinq configurations différentes de régénérateur (variation de la répartition de chaleur spécifique le long du régénérateur froid) ont été testées. Elles ont permis de mieux comprendre le rôle de la répartition de la chaleur spécifique dans le régénérateur. Ces différentes mesures ont été complétées avec des études de fluctuations de températures pariétales réalisées à l'aide d'une centrale d'acquisition rapide (toutes les millisecondes). / Some astrophysics missions embark infrared or X detectors which are cooled down to subkelvin temperatures using a cryogenic cooling system that features helium bath (like for the Herschel satellite) or a Joule-Thomson cryocooler (like for the Planck satellite) for the precooling of the subkelvin cooling stage. A pulse tube cold finger which would have the same performances as a Joule-Thomson cryocooler could offer some advantages for future cryogenic chains (no need of precooling, simplicity of integration, increased reliability).The goal of this PhD is the making and the study of a pulse tube cold finger working at temperature around 4K which could replace a Joule-Thomson cryocooler. Two main lines have been worked on simultaneously : studies on materials for the cold regenerator and studies on the cold finger performances. Technological developments on the cold regenerator (including study and shaping of different materials with specific heat anomalies at low temperature) have been performed to enhance the performances of a cold finger working at high frequency (30Hz) with helium 4.The work done during this PhD led to the best no-load temperature never achieved using helium 4 and with a precooling of 20K. A no-load temperature of 3.86K has been obtained and 25mW of cooling power are available at 5K. In addition the effect of real gas on the cryorefrigerator operation has been studied in particular thanks to the measurement of regenerator thermal profiles. Five configurations with different regenerator fillings (variation of the distribution of the specific heat along the cold regenerator) have been tested. These five tests led to a better understanding of the role of the distribution of the specific heat in the regenerator. These measurements have been completed with studies of regenerator wall temperature fluctuations recorded thanks to a fast data acquisition system (each millisecond).

La skutterudite PrOs4Sb12 est le premier composé à fermion lourd supraconducteur à base de Praséodyme. Cette thèse s'attache à répondre à plusieurs questions le concernant comme la détermination de l'intensité de la renormalisation <br />de la masse des quasi-particules, la nature et le mécanisme à l'origine de la supraconductivité et la nature intrinsèque ou extrinsèque de la double transition supraconductrice vue en chaleur spécifique. <br /><br />Nous proposons une interpolation de la chaleur spécifique en phase normale en tenant compte des interactions magnétiques entre ions Pr. Nous extrayons alors un terme électronique de chaleur spécifique compris entre 300 et 750mJ/K2.mol(Pr). L'analyse du saut en chaleur spécifique à la transition supraconductrice confirme que les quasi-particules lourdes sont impliquées dans la supraconductivité et que la supraconductivité est en régime de couplage fort. Des caractérisations systématiques par chaleur spécifique, résistivité et susceptibilité indiquent que la double transition apparaît dans les meilleurs échantillons. Néanmoins nous apportons les premiers doutes sérieux sur sa nature intrinsèque, parce que nous avons trouvé plusieurs échantillons avec une unique transition étroite et parce qu'une forte dispersion dans la valeur du rapport des deux sauts en chaleur spécifique a été mise en évidence. De plus, en établissant les diagrammes de phase supraconducteurs sous champ magnétique et sous pression jusqu'à 4.2 GPa par chaleur spécifique alternative, nous montrons que les deux transitions <br />supraconductrices Tc1 et Tc2 présentent des comportements similaires. Nous avançons l'hypothèse que le fort changement dans l'évolution des Tc sous pression au dessus de 2 GPa est dû à un changement de nature de la supraconductivité (impliquant des fluctuations puis uniquement phononique à respectivement basse et haute pression) en lien avec l'augmentation du gap de champ cristallin des ions Pr sous pression. L'analyse du second champ critique Hc2(T) montrent la présence d'au moins deux bandes supraconductrices et conclue à la nature singulet du spin des paires de Cooper. Une forte distorsion du réseau de vortex, constante avec le champ et la température, est obtenue par diffraction de neutrons. Des mesures supplémentaires ou un nouveau calcul seraient nécessaires pour trancher entre une explication basée sur la présence de zéros dans le gap supraconducteur et une analyse basée sur la topologie de la surface de Fermi en symétrie Th.