Pour un grand nombre d'applications, les sources laser impulsionnelles femtoseconde (fs) doivent fournir des puissances toujours plus importantes. En régime impulsionnel, on recherche d'une part une forte puissance crête par impulsion, et d'autre part une forte puissance moyenne, c'est à dire un taux de répétition élevé. Parmi les technologies existantes, les amplificateurs à fibre optique dopée ytterbium présentent de nombreux avantages pour l'obtention de fortes puissances moyennes, cependant le fort confinement des faisceaux dans la fibre sur de grandes longueurs d'interaction induit inévitablement des effets non-linéaires, et limite ainsi la puissance crête accessible. Nous avons étudié lors de cette thèse la combinaison cohérente d'impulsions fs appliquée aux systèmes fibrés.Ayant déjà fait ses preuves dans les régimes d'amplification continu et nanoseconde, la combinaison cohérente de faisceaux (dite combinaison spatiale) permet de diviser une seule et unique source en N voies indépendantes, disposées en parallèle et incluant chacune un amplificateur. Les faisceaux amplifiés sont ensuite recombinés en espace libre en un seul et unique faisceau, qui contient toute la puissance des N amplificateurs sans accumuler les effets non-linéaires. Cette architecture permet théoriquement de monter d'un facteur N le niveau de puissance crête issu des systèmes d'amplification fibrés. Au cours de cette thèse, nous avons démontré la compatibilité et l'efficacité de cette méthode en régime d'amplification fs avec deux amplificateurs, selon différents procédés. Les expériences démontrent d'excellentes efficacités de combinaison ainsi qu'une très bonne préservation des caractéristiques temporelles et spatiales initiales de la source. Les procédés de combinaison cohérente nécessitent cependant un accord de phase entre différents amplificateurs stable dans le temps, assuré en premier lieu par une boucle de rétroaction. Nous avons poursuivi notre étude en concevant une architecture totalement passive, permettant une implémentation plus simple d'un système de combinaison à deux faisceaux sans asservissement électronique. Enfin, une méthode passive de combinaison cohérente dans le domaine temporel est étudiée et caractérisée dans le domaine fs, et implémentée simultanément avec la méthode passive de combinaison spatiale proposée précédemment. Ces expériences démontrent la validité et la variété des concepts proposés, ainsi que leurs nombreuses perspectives pour les systèmes d'amplification fs fibrés.

Ce travail de thèse présente une combinaison unique d'imagerie X par contraste de phase avec la fluorescence X pour des échantillons biologiques étudiés par nanosonde par fluorescence X excitée par le rayonnement synchrotron. Les récents développements dans ce domaine ouvrent la possibilité d'une imagerie chimique quantitative à l'échelle sub-cellulaire. Ceci a été rendu possible par l'utilisation d'un outil unique qui est la station de nanoimagerie X ID22NI de l'ESRF qui permet de délivrer un faisceau sub-100 nm avec un très haut flux à haute énergie entrainant une sensibilité très haute, de l'ordre de quelques centaines d'atomes pour différents éléments (Fe, Cu, Zn...). Le couplage des informations issues de l'imagerie X par contraste de phase (masse surfacique de la cellule) et de la fluorescence X (masse surfacique des éléments chimiques) a pu être obtenu pour la première fois donnant accès à une cartographie des éléments chimiques constituant les cellules et de leurs fractions massiques absolues associées. Dans l'immédiat, il n'a été possible d'étudier des cellules qui ont été congelées rapidement puis lyophilisées, cependant, une nouvelle ligne de nanoimagerie, NINA, en construction à l'ESRF, fonctionnera comme un cryomicroscope et permettra l'analyse 2D/3D d'échantillons biologiques ou non congelés hydratés. L'extension de l'imagerie chimique 2D présentée dans ce travail à une imagerie 3D représente une importante avancée pour bon nombre de problématiques scientifiques en biologie. Une des limitations de ce type d'analyse est celle des dommages radio-induits à la suite de l'irradiation de l'échantillon par un haut flux de particules ionisantes. Il existe que peu ou pas d'étude sur les effets de la nanoanalyse par fluorescence X sur les cellules lyophilisées. Nous avons combiné l'imagerie de phase à l'imagerie par fluorescence X ce qui nous permis de conclure à une rétractation des structures cellulaires accompagnée d'une volatilisation des éléments du fait de l'irradiation lors de l'analyse par fluorescence X. Ces aspects ont été confortés par des analyses utilisant une technique complémentaire non-synchrotron de microscopie ionique en transmission et à balayage (STIM). Plus important encore, nous apportons ainsi un outil rapide et non-destructif pour la cellule (imagerie X de phase) qui permet de corriger la perte de masse due à la volatilisation d'éléments légers (C, H, O, N) de la matrice cellulaire. Cette démarche permet de fiabiliser l'analyse quantitative de la composition chimique cellulaire. Cette approche sera précieuse pour corriger ces effets de perte de masse lors de futures analyses tomographiques de cellules entières congelées hydratées. Nous avons également contribué à l'étude de distribution intracellulaire de nouvelles nanoparticules d'or ou de platine fonctionnalisées. Nous avons pu exploiter les données issues de la fluorescence X pour estimer le nombre de nanoparticules et la taille des clusters internalisés au sein des cellules. Toutefois, des expériences dédiées pour des analyses sur un plus grand nombre de cellules auxquelles l'imagerie X par contraste de phase serait menée en parallèle permettraient surement de préciser plus finement ces aspects quantitatifs sur le nombre de nanoparticules intracellulaires. Dans l'ensemble ce travail ouvre la possibilité d'une imagerie chimique quantitative absolue sub-cellulaire en 2D ou 3D avec la perspective d'imagerie corrélative avec de nombreuses techniques complémentaires notamment la microscopie électronique à transmission pour l'ultrastructure, la microscopie de fluorescence pour la localisation de proteines d'intérêts et d'autres techniques d'analyses chimiques telles le NanoSIMS ou le nano-PIXE.

Les méthodes classiques dans l'étude de la dynamique de réseau, comme la diffusion inélastique des neutrons et des rayons X, sont et vont rester limitées en flux. En conséquence les mesures sont coûteuse en temps. Pour optimiser le rendement de ces techniques, la stratégie de mesure doit être préparée avant l'expérience. Cette stratégie peut être élaborée et optimisé par des calculs de la dynamique de réseau et de la diffusion diffuse. La mesure de la diffusion diffuse thermique est une expérience simple où les régions étendues dans l'espace réciproque peuvent être explorées rapidement et en détails, ce qui permet d'identifier les caractéristiques dans la dynamique de réseau. Une méthode spectroscopique peut être appliquée ensuite sur les régions d'intérêt donnant accès à l'énergie et à l'intensité des vibrations individuelles. Dans certains cas, la diffusion diffuse thermique devient tellement contraignante pour les calculs de la dynamique de réseau (quasi)harmonique, que l'expérience de diffusion inélastique n'est plus un ingrédient nécessaire dans la reconstruction d'une image cohérente de la dynamique. Dans le cadre de ce travail la combinaison des techniques utilisant la diffusion thermique, la diffusion inélastique des rayons X et les calculs réalisés à partir des premiers principes ab initio est proposée pour l'étude de la dynamique de réseau de monocristaux. Les intensités de diffusion diffuse ainsi que les spectres inélastiques observés sont comparés à ceux calculés ab initio. Ces techniques combinées donnent accès à la description complète de la dynamique de réseau en approximation harmonique, et fournissent des informations supplémentaires précieuses. Le lecteur sera initié au formalisme de la dynamique de réseau et à celui de la diffusion inélastique et thermique. Les méthodes de calculs des propriétés vibrationnelles issues des calculs ab initio vont être introduites suivant un ensemble d'étapes menant à la convergence et donc à la validation de l'ensemble des calculs. Les techniques expérimentales utilisées tout au long de cette étude ainsi que les nouvelles possibilités s'ouvrant désormais grâce aux études combinées, serons présentées. La méthodologie sera illustrée par plusieurs systèmes de référence. Dans le cadre des systèmes à liaisons covalentes, deux polymorphes de silice - coésite et cristobalite - sont à l'étude. Les calculs expérimentaux validés sont utilisés pour l'étude des vecteurs propres, des valeurs propres et de leur contributions a la densité d'états vibrationnels (partiel et total). La comparaison avec le polymorphe de silice le plus abondant - alpha-quartz - et l'oxide de germanium en structure de alpha-quartz - révèle des ressemblances et des différences distinctes dans les propriétés vibrationnelles à basse énergie. Les polymorphes d'étain ont été choisis pour étudier l'impact du sous-système électronique sur les interactions inter-ioniques et la dynamique de réseau de monocristaux. L'étain manifeste des propriétés structurelles intéressantes, et une surface de Fermi relativement complexe. On observe une asymétrie inhabituelle au niveau de la diffusion diffuse, propriété qui peut s'expliquer dans le cadre d'une approximation harmonique de la dynamique de réseau. Enfin, la méthode élaborée est appliquée à de la glace, ce qui démontre non seulement une diffusion thermique caractéristique mais également des contributions statiques provenant du désordre de l'hydrogène. La méthodologie proposée fournit un outil puissant pour l'étude de la dynamique de réseau et sera applicable à une large variété de systèmes. Les études peuvent être étendues à des conditions extrêmes impliquant de très hautes pressions et une large gamme de températures. Cette méthodologie peut également être utilisée pour étudier les propriétés localisées de vibrations atomiques dans les systèmes avec des symétries brisées, par exemple des systèmes avec du désordre ou des effets topologiques.

L'intégration des liaisons à courant continu dans les systèmes électriques permet d'accroitre les possibilités de pilotage des réseaux, ce qui permet d'en améliorer la sûreté et de raccorder de nouveaux moyens de production. Pour cela la technologie VSC-HVDC est de plus en plus plébiscitée pour interconnecter des réseaux non synchrones, raccorder des parcs éoliens offshore, ou contrôler le flux d'énergie notamment sur des longues distances au travers de liaisons sous-marines (liaison NorNed). Les travaux de cette thèse portent sur la modélisation, la commande non-linéaire et la stabilisation des systèmes VSC-HVDC, avec deux axes de travail. Le premier se focalise sur la conception et la synthèse des lois de commandes non-linéaires avancées basées sur des systèmes de structures variables (VSS). Ainsi, les commandes par modes glissants (SMC) et le suivi asymptotique de trajectoire des sorties (AOT) ont été proposées afin d'assurer un degré désiré de stabilité en utilisant des fonctions de Lyapunov convenables. Ensuite, la robustesse de ces commandes face à des perturbations et/ou incertitudes paramétriques a été étudiée. Le compromis nécessaire entre la robustesse et le comportement dynamique requis dépend du choix approprié des gains. Ces approches robustes, qui sont facile à mettre en œuvre, ont été appliquées avec succès afin d'atteindre des performances dynamiques élevées et un niveau raisonnable de stabilité vis-à-vis des diverses conditions anormales de fonctionnement, pour des longueurs différentes de liaison DC. Le deuxième vise à étudier l'influence de la commande du convertisseur VSC-HVDC sur l'amélioration de la performance dynamique du réseau de courant alternatif en cas d'oscillations. Après une modélisation analytique d'un système de référence constitué d'un groupe connecté à un convertisseur VSC-HVDC via un transformateur et une ligne, un contrôleur conventionnel simple PI est appliqué au niveau du convertisseur du système pour agir sur les oscillations rotoriques de la machine synchrone. Cette commande classique garantie une amélioration acceptable des performances dynamiques du système; surtout pour l'amortissement des oscillations de l'angle de puissance de la machine synchrone lors de défauts.

Les travaux réalisés dans le cadre de la thèse avaient pour but la synthèse de nouveaux fluorophores basés sur les unités BODIPYs et hydroxyphényl-s-triazines. Pour être utilisées comme sondes efficaces dans des applications en chimie et en biologie, les chromophores doivent présenter une forte brillance et des rendements quantiques de fluorescence élevés, une modulation aisée de ses propriétés optiques ainsi qu'une bonne stabilité chimique et photochimique. Une stratégie originale et efficace a été développée pour l'obtention de dérivés d'o-hydroxyphényl-s-triazine. Ces derniers présentent des déplacements de Stokes anormalement élevés ayant pour origine un transfert de proton intramoléculaire ultrarapide à l'état excité (ESIPT). L'extension du système π-conjugué sur les différentes plateformes de départ a été réalisée par couplages pallado-catalysés et/ou condensation de Knoevenagel, permettant ainsi d'accéder à une large gamme spectrale en absorption et en émission. Le développement d'une nouvelle voie de synthèse à permis l'obtention d'oligo-BODIPYs par couplage oxydant réalisé en associant PIFA et un acide de Lewis. Toutes les propriétés photophysiques des nouvelles sondes ont été étudiées et ont fait l'objet de discussions détaillées.

Le travail proposé dans cette thèse est basé sur des expérience de corrélation de photons faites sur un émetteur de photon unique semi conducteur: une boite quantique de CdSe dans un nanofil de ZnSe. La première démonstration d'émission de photons unique d'une boite quantique épitaxiée à température ambiante y est présentée. Pour expliquer ce résultat, nous avons étudie expérimentalement et théoriquement l'efficacité de couplage exciton-phonon et ses conséquences sur l'intensité de l'exciton avec la température. Nous présentons également des résultats optiques portant sur la robustesse de cette structure à haute température. La technique de corrélation de photons est également appliquée sur des boites quantiques chargées. la présence du exciton chargé nous a permis de sondé la structure fine du trio excité, de décrire ses processus de relaxations et d'obtenir une mesure direct du temps de spin flip du trou sur l'état p. Des indication sont également données sur la nature possible du dopage. Nous avons aussi étudié la diffusion spectrale de l'émetteur causée par les fluctuations électroniques de son environnement. Par un travail théorique nous montrons comment interpréter l'effet de l'élargissement phonon de la raie homogène, (processus poissonien) combiné avec l'effet de la diffusion spectral (processus markovien) sur la fonction de corrélation de la demi-raie. Grâce à l'expérience, nous concluons sur la statistique de l'énergie d'émission de l'émetteur à haute température. Nous appliquons cette théorie sur les nanofils et interprétons les dépendances en température et en puissance des fluctuations de l'environnement grâce au modèle de Kubo-Anderson.

Ce mémoire de thèse décrit la création expérimentale et la caractérisation d'une source de paires d'atomes corrélés. Cette source ajustable repose sur l'utilisation du mélange à quatre ondes dans un réseau optique. Les paires ainsi créées sont similaires aux paires de photons produites par conversion paramétrique et ouvrent la porte à la réalisation d'expériences élaborées d'optique atomique quantique. En plaçant un condensat de Bose-Einstein dans un réseau en mouvement, les conditions d'accord de phase sont vérifiées et des atomes jumeaux sont alors produits spontanément. Grâce à un détecteur d'atomes uniques résolu à trois dimensions nous avons pu caractériser la source de paires obtenue. Nous avons ainsi étudié en profondeur les conditions d'accord de phase, prouvant que les atomes sont diffusés de manière préférentielle dans deux fines classes de vitesses qui conservent l'impulsion et l'énergie. En modifiant la vitesse et la durée du réseau par rapport aux atomes, il est possible de choisir les modes de sorties et leurs populations ce qui rend ce processus ajustable. De plus, nous avons pu mettre en évidence l'importance des interactions et en particulier des effets de champ moyen qui viennent modifier la conservation de l'énergie. La détection d'atome unique permet également d'étudier les propriétés statistiques des atomes jumeaux, nous avons ainsi pu mettre en évidence de fortes corrélations entres les atomes issus d'une même paire. Nous avons également observé une réduction sous le bruit de grenaille du bruit sur la différence du nombre d'atomes dans les modes corrélés. Cette réduction est une indication forte du caractère non classique des paires produites

Dans ce manuscrit, nous présentons d'abord le bloc de construction moléculaire ultime pour les dispositifs de spintronique, les aimants à molécule unique (Chapitre 2). En particulier, nous nous concentrerons sur une molecule de TbPc2 et différentes approches pour sonder son aimantation à l'aide de détecteurs a base de nanotubes de carbone et de mécanismes de couplage différents (flux magnétique, couplage électronique et mécanique). Dans le but de construire un detecteur de torque supramoléculaire capable de sonder le moment magnétique d'un aimant moléculaire, nous allons décrire dans le chapitre 3 un candidat très prometteur, un système nanoélectromécanique (NEMS) à base d'un nanotube de carbone. Nous décrirons d'abord les avantages de NEMS à base de carbone par rapport aux résonateurs classiques à base de silicium. Par la suite, nous présenterons l'état de l'art des NEMS à base de nanotubes de carbone, en nous focalisant en particulier sur deux différents mouvements nanomécaniques, un mode de flexion transverse et un mode de compression longitudinal. Dans le chapitre 4, nous présenterons la mise en oeuvre expérimentale d'un detecteur de torque supramoléculaire basé sur NEMS à nanotubes de carbone et des aimants à molécule unique. Nous décrirons d'abord le processus de fabrication ultra propre et les étapes de la caractérisation d'un NEMS à nanotubes de carbone à températures ambiante et cryogénique. Nous allons ensuite démontrer un procédé de greffage d'une molécule aimants de TbPc2 sur un tel NEMS à nanotube de carbone, qui conserve à la fois les propriétés magnétiques de la molécule et les propriétés mécaniques du résonateur. Dans le chapitre 5, nous allons ensuite procéder à une étude systématique du mode de flexion transverse dans un NEMS à nanotube de carbone. Nous montrerons, que la dissipation de ce mode de vibration induit par l'effet tunnel d'électron unique à travers le nanotube de carbone (considére comme point quantique) dépend essentiellement de l'environnement électronique du nanotube, c'est à dire de la capacité, du couplage entre le nanotube de carbone et les electrodes métalliqes, du courant et de la température. Les résultats indiquent que l'on pourrait atteindre des facteurs de qualité de 10^6 ou plus en choisissant un diélectrique de grille appropriées et/ou en améliorant le couplage entre le nanotube de carbone et les electrodes, ce qui permettrait notamment d'augmenter la sensibilité du NEMS nanotubes de carbone par rapport à un torque magnétique générer par le retournement d'un aimant moléculaire. Dans le chapitre 6, nous démontrons la présence d'un mode de vibration longitudinal quantique dans un NEMS à base de nanotube de carbon fonctionnalisé avec des aimants moléculaires de TbPc2. Nous allons en particulier montrer que la nature quantique des deux systèmes, se traduit par un fort couplage entre le mode de compression longitudinal et l'aimantation d'un aimant moléculaire TbPc2 unique greffé sur la parois du nanotube de carbone. Ce fort couplage permet par la suite de détecter les états de spin nucléaire dans la molécule de TbPc2. Enfin, nous présenterons dans la conclusion de ce manuscrit quelques perspectives pour la détection et la manipulation (coherente) d'un seul spin (nucléaire) à l'aide d'un système mécanique quantique.

L'intégration de matériaux ferromagnétiques dans des hétérostructures semi-conductrices offre aujourd'hui de nouvelles perspectives dans le domaine de l'électronique de spin. Dans ce manuscrit sont présentés les résultats de la croissance par épitaxie par jets moléculaires d' hétérostructures de Mn5Ge3 sur Ge(111). Le Mn5Ge3 est un composé ferromagnétique jusqu'à température ambiante qui a l'avantage de pouvoir s'intégrer directement au Ge, semi-conducteur du groupe IV. S'agissant d'un matériau relativement nouveau, un des efforts majeurs a porté sur la maîtrise de la croissance des couches minces de Mn5Ge3 par la technique d'épitaxie en phase solide (SPE). Un fort accent a été mis sur les caractérisations structurales, la détermination des relations d'épitaxie avec le Ge(111), afin de les relier aux propriétés magnétiques des films. La seconde partie de ce travail a été consacrée à l'étude des processus cinétiques d'incorporation de carbone dans les couches minces de Mn5Ge3. La combinaison des différents moyens de caractérisations structurales et magnétiques a permis d'aboutir à une augmentation notable de la température de Curie tout en conservant une excellente qualité structurale de la couche et de l'interface avec le Ge et une stabilité thermique jusqu'à 850°C. Tous ces résultats indiquent que les couches minces de Mn5Ge3 épitaxiées sur Ge(111) apparaissent comme des candidats à fort potentiel pour l'injection de spin dans les semi-conducteurs du groupe IV.

La technologie photovoltaïque se caractérise par sa capacité à réduire constamment le coût de l'électricité délivrée, notamment grâce aux innovations technologiques. Un pas important a été franchi dans ce sens grâce à la mise en place d'une filière utilisant des couches minces, réduisant significativement la quantité de matériau actif nécessaire. Aujourd'hui, ces efforts se poursuivent et des couches semi-conductrices ultraminces voient le jour. Du fait de leur faible épaisseur, ces couches souffrent d'une faible absorption de la lumière, ce qui limite le rendement de conversion des cellules. Pour répondre à ce problème, les concepts issus de la nano-photonique peuvent être employés afin de contrôler la lumière à l'échelle des longueurs d'onde mises en jeu. Dans ce contexte, nous proposons de structurer la couche active des cellules solaires en cristal photonique (CP) absorbant. Cette nano-structure périodique assure simultanément une collection efficace de la lumière aux faibles longueurs d'onde et un piégeage des photons dans la couche active (ici en silicium amorphe hydrogéné) pour les longueurs d'onde situées près de la bande interdite du matériau absorbant. Dans le cadre de cette étude, des simulations optiques ont été utilisées de manière à optimiser les paramètres du CP, engendrant ainsi une augmentation de l'absorption de plus de 27% dans la couche active sur l'ensemble du spectre utile, et à établir des règles de design en vue de la fabrication des cellules structurées. Les principes physiques régissant leurs propriétés optiques ont été identifiés à partir d'une description analytique du système. Des mesures optiques, réalisées sur les échantillons structurés, ont conforté les résultats de simulation et mis en évidence la robustesse de l'absorption de la cellule à l'égard de l'angle d'incidence de la lumière et des imperfections technologiques. Des simulations opto-électriques complémentaires ont démontré qu'une augmentation du rendement de conversion est réalisable, à condition d'introduire une étape de passivation de surface appropriée dans le procédé de fabrication de ces cellules.