Cette thèse présente une étude exploratoire de plusieurs aspects du couplage fort lumière-matière dans des matériaux moléculaires. Différentes propriétés héritées d’un tel couplage sont démontrées, ouvrant de nombreuses possibilités d’applications, allant du transfert d’énergie à la génération de signaux optiques non-linéaires et à l’élaboration de réseaux polaritoniques chiraux. Au travers des thématiques abordées, l’idée d’un couplage lumière-matière entrant en compétition avec les différentes fréquences de dissipation des molécules se révèle être cruciale. Ainsi, la prédominance du couplage cohérent au champ électromagnétique apparaît comme un moyen de modifier les propriétés quantiques des états moléculaires, ouvrant la voie à une nouvelle chimie des matériaux en cavité. / This thesis presents an exploratory study of several aspects of strong light-matter coupling in molecular materials. Different properties inherited from such a coupling are demonstrated, opening the way to numerous applications, ranging from energy transfer to the generation of non-linear optical signals and to the development of chiral polaritonic networks. Through the topics covered, the idea of a light-matter coupling strength competing with the different frequencies of relaxation of the molecules proves to be crucial. Thus, the predominance of the coherent coupling to the electromagnetic field appears as a new mean of modifying the quantum properties of molecular systems, opening the way to a new chemistry of materials in optical cavities.

Ce manuscrit de thèse est consacré aux condensats de polaritons dans deux semi-conducteurs à grand gap : GaN et ZnO. La première partie de ce travail se concentre sur l’étude par spectroscopie optique de deux microcavités planaires (une de GaN, l’autre de ZnO) présentant des structures et des propriétés photoniques identiques. Le régime de couplage fort lumière-matière et l’effet laser à polaritons ont pu être observés de 5 K à 300 K pour les deux microcavités. La réalisation de diagrammes de phase a mis en évidence l’impact variable des résonances avec les phonons LO sur l’abaissement du seuil laser. L’étude de la microcavité GaN a été poussée jusqu’à 350 K et nous avons pu démontrer, pour la première fois à cette température, la persistance du couplage fort et du laser à polaritons pour des conditions d’excitations optimales. La deuxième partie de ce travail est focalisée sur des guides d’onde de ZnO. Outre l’observation du régime de couplage fort de 5 K à 300 K, notre étude a pu mettre en exergue un phénomène laser inédit dans cette géométrie : le laser à polaritons horizontal. / This manuscript is devoted to polariton condensates in two wide band gap semiconductors: GaN and ZnO. The first part of this work focuses on the study by optical spectroscopy of two planar microcavities (one of GaN, the other of ZnO) sharing the same structure and the same photonic properties. The strong coupling and polariton lasing regime have been observed from 5 K to 300 K in both microcavities. The realization of phase diagrams has pointed out the inconstant impact of resonances with LO phonons on the lowering of the laser threshold. The study of the GaN microcavity has been pushed to 350 K and we have demonstrated, for the first time at this temperature, the persistence of the strong coupling regime and the polariton laser under optimal excitation conditions. The second part of this work is focused on ZnO waveguides. Besides the observation of strong coupling regime from 5 K to 300 K, our study has highlighted a new lasing effect in this geometry: the horizontal polariton laser.

Mon travail de thèse a porté sur l'étude du confi nement des photons et des électrons dans plusieurs systèmes. Tout d'abord, j'ai étudié un nouveau type de nanocristaux semiconducteurs pour obtenir -à température ambiante- une source e fficace de photons uniques polarisés. Ensuite, j'ai développé une technique d'excitation à deux photons pour des polaritons de microcavités semiconductrices. Ces nanocristaux semiconducteurs présentent la particularité d'avoir une coquille semiconductrice allongée en sulfure de cadmium (CdS) autour d'un coeur sphérique en séléniure de cadmium (CdSe). Depuis plus de dix ans, les nanocristaux semiconducteurs sont connus pour être des émetteurs efi caces de photons uniques à température ambiante. Leur photoluminescence sou rait de deux défauts : le clignotement, qui est une alternance entre des états allumés et éteints, ainsi qu'une très faible polarisation de leur émission. Lors de mon étude, en agissant sur les paramètres géométriques des nanocristaux (diamètre du c÷ur et longueur de la coquille) j'ai obtenu l'émission de photons uniques fortement polarisés (taux de polarisation linéaire supérieur à 80%) et montré le lien entre la polarisation et le rapport d'aspect des nanocristaux. De plus, en ajustant fi nement l'épaisseur de la coquille, j'ai démontré la possibilité de supprimer drastiquement le clignotement, tout en gardant une source de photons uniques de très haute qualité (g(2) < 0:2). Dans la deuxième partie de mon travail de thèse, je me suis intéressé au couplage fort lumière-matière dans des microcavités et micropiliers semiconducteurs. J'ai développé et caractérisé un nouveau type d'excitation pour les polaritons basé sur une absorption à deux photons. Dans le cas des micropiliers, où les polaritons sont con nés dans un système 0D, nous avons démontré un e et laser sous pompage à deux photons. La relaxation du système et les interactions entre polaritons sont comparées sous différentes géométries d'excitation.

Cette thèse contribue à la compréhension fondamentale du phénomène de couplage fort de la lumière avec des molécules organiques en mettant en œuvre de nouveaux systèmes et de nouvelles techniques, afin d'étudier les modifications de propriétés de molécules couplées à des résonances photoniques. Nous présentons des techniques de nanofabrication avancées pour la création de grands réseaux de trous sur des métaux et de cavités de Fabry-Pérot (FP) nanofluidiques. Ces systèmes sont ensuite utilisés pour étudier, sous régime de couplage fort, les modifications des propriétés de surface et de volume de molécules organiques en phase solide et liquide. En particulier les transitions électroniques de molécules du colorant cyanine en solution liquide ont été couplées à des modes photoniques résonants de cavités FP nanofluidiques spécialement conçues. Leur couplage fort a conduit à une amélioration du rendement quantique d'émission, mettant en évidence la nature radiative des états polaritoniques. / This thesis contributes to the fundamental understanding of the phenomenon of strong coupling of light with organic molecules by implementing new systems and techniques in order to investigate property modifications of molecules coupled with photonic resonances. State-of-the-art nanofabrication techniques for the formation of large hole-array gratings in metals and nanofluidic Fabry-Perot (FP) cavities are presented. These systems were then invested to study, under strong coupling, surface and bulk properties modifications of organic molecules in the solid and liquid phase. In particular, electronic transitions of cyanine dye molecules in liquid solutions were coupled to resonant photonic modes of specially designed nanofluidic FP cavities. Their strong coupling has led to an enhancement of the emission quantum yield, highlighting the radiative nature of the associated polaritonic states.