Depuis les années 1970, le développement des sources lasers de puissance fonctionnant autour de 2 µm basées sur des cristaux dopés Thulium Tm3+ et/ou Holmium Ho3+est un domaine de recherche actif du fait de ses multiples applications. L’émission autour de 1.9 µm correspond à une transition du niveau excité 3F4 vers le niveau fondamental 3H6 dans un ion trivalent Tm3+, alors que l’émission à 2 µm et au-delà correspond à la transition entre le niveau 5I7 et le niveau fondamental 5I8 de l’ion Ho3+. Ces transitions laser font aujourd’hui l’objet de nombreuses applications dans domaines très variés. nous avons étudié les propriétés spectroscopiques de cristaux de fluorures dopés terres rares en vue d’une émission autour de 2 µm. À partir des spectres d’absorption obtenus, l’analyse de Judd-Ofelt a permis de calculer les durées de vie radiatives ainsi que les rapports de branchement dans les ions Tm3+ et Ho3+. En comparaison avec d’autres cristaux tels que les oxydes, les durées de vie des niveau 3F4(Tm3+) et 5I7(Ho3+) dans les cristaux de fluorures sont plus longues ce qui favorise un fonctionnement laser en régime impulsionnel. Une étude sur la dynamique de fluorescence a été réalisée afin de caractériser l’émission autour de 1.9µm de l’ion Tm3+ et celle autour de 2µm de l’ion Ho3+. Les spectres d’émission obtenus offrent de larges bandes, assez structurées dans la matrice LiYF4 et plus larges et moins structurées dans la matrice CaF2. Dans un second temps, en mesurant les durées de vie du niveau émetteur 3F4 pour différentes concentrations en ions Tm3+, nous avons calculé les paramètres de transferts. Les résultats obtenus ont montré que le processus de relaxation croisée est beaucoup plus efficace dans le cristal CaF2 que dans le LiYF4. Nous avons calculé également les coefficients de transfert et de transfert inverse entre les ions Tm3+ et Ho3+ suite à une excitation de l’ion Tm3+. Nous avons montré que la matrice LiYF4 offre une meilleure efficacité de transfert en vue d’une émission autour de 2µm. Le fonctionnement laser de couches minces en configuration « disque mince » a été étudié. Une première démonstration d’un laser en disque mince LiYF4 : Tm émettant à 1.9 µm réalisé à partir d’une couche épitaxiée par LPE a été faite. En simple passge, une puissance de sortie de 306 mW et une efficacité laser de 36% en puissance absorbée sont atteintes pour une couche de 240 μm d'épaisseur.nous avons étudié un oscillateur laser en guide d’onde LiYF4 :Tm en géométrie planaire et linéaire. Ces guides sont caractérisés par de faibles pertes de propagation grâce à la qualité du procédé de fabrication. Une puissance maximale de 470 mW et un rendement de 14% en puissance incidente ont été obtenus. Une modélisation numérique de l’amplification optique montre que le guidage des faisceaux pompe et sonde permet d’atteindre des gains importants. Le modèle est ensuite adapté pour le régime de saturation afin de calculer le rendement d’extraction et de déterminer le potentiel des guides LiYF4 :Tm3+ en tant comme amplificateur autour de 1.9 µm / Since the 1970s, the development of power laser sources operating around 2 μm based on Thulium Tm3 + and / or Holmium Ho3 + doped crystals is an active field of research because of its multiple applications. The emission around 1.9 μm corresponds to a transition from the excited level 3F4 to the fundamental level 3H6 in a trivalent ion Tm3 +, whereas the emission at 2 μm and beyond corresponds to the transition between the level 5I7 and the fundamental level 5I8 of the Ho3 + ion. These laser transitions are today the subject of many applications in a wide variety of fields. We have studied the spectroscopic properties of rare earth doped fluoride crystals for emission around 2 μm. From the absorption spectra obtained, the Judd-Ofelt analysis made it possible to calculate the radiative lifetimes as well as the branching ratios in the Tm3 + and Ho3 + ions. In comparison with other crystals such as oxides, the lifetimes of the 3F4 (Tm3 +) and 5I7 (Ho3 +) levels in the fluoride crystals are longer, which favors pulse-mode laser operation. A study on fluorescence dynamics was carried out in order to characterize the emission around 1.9 μm of the Tm3 + ion and that around 2 μm of the Ho3 + ion. The emission spectra obtained have broad bands, fairly structured in the LiYF4 matrix and wider and less structured in the CaF2 matrix. In a second step, by measuring the lifetimes of the 3F4 emitter level for different Tm3 + ion concentrations, we calculated the transfer parameters. The results obtained showed that the process of cross relaxation is much more efficient in the CaF2 crystal than in LiYF4. We also calculated the transfer and inverse transfer coefficients between Tm3 + and Ho3 + ions following excitation of the Tm3 + ion. We have shown that the LiYF4 matrix offers a better transfer efficiency with a view to emission around 2 μm. The laser operation of thin layers in "thin disc" configuration has been studied. A first demonstration of a thin-film LiYF4: Tm laser emitting at 1.9 μm made from an epitaxial layer with LPE was made. In single passge, an output power of 306 mW and a laser efficiency of 36% in absorbed power are reached for a 240 μm thick layer. We have studied a laser oscillator in LiYF4: Tm waveguide in planar geometry. and linear. These guides are characterized by low propagation losses thanks to the quality of the manufacturing process. A maximum power of 470 mW and a yield of 14% in incident power were obtained. A numerical modeling of the optical amplification shows that the guidance of the pump and probe beams makes it possible to achieve significant gains. The model is then adapted for the saturation regime in order to calculate the extraction efficiency and to determine the potential of the LiYF4: Tm3 + guides as an amplifier around 1.9 μm

Les nanoparticules de fluorures dopées avec des ions lanthanides ont connu un développement croissant ces dernières années. Elles présentent en effet des propriétés optiques d’upconversion remarquables et très intéressantes pour de multiples applications allant du photovoltaïque à l’imagerie médicale. Dans cette thèse, on a élaboré des nanobâtonnets de NaYF4 dopés Yb/Er/Gd, aux propriétés d’émission optimisées. Leur alignement par un champ électrique a ensuite été étudié, nous permettant de tirer parti de leur anisotropie et des propriétés physiques en découlant : biréfringence et luminescence polarisée.Les nanocristaux sont synthétisés par voie solvothermale, à haute température (200 °C) et sous haute pression (20 bars). Leur morphologie et leur structure cristalline sont contrôlées par un choix approprié des paramètres de synthèse comme le dopage en gadolinium ou les conditions de chauffage. A l’issue de la synthèse, l’état d’agrégation des particules de NaYF4 produites limite leur dispersion dans les solvants organiques usuels. Une fonctionnalisation bien spécifique avec des ligands possédant des groupements carboxylate ou phosphonate se révèle alors indispensable. Le greffage des particules avec un ion citrate ou une molécule d’alendronate permet d’obtenir des suspensions colloïdales très stables dans le DMSO. Par ailleurs, la réactivité de l’amine porté par l'alendronate nous a permis de greffer une deuxième molécule active : une rhodamine B, un colorant test, ainsi qu’un cristal liquide cyanobiphényl à tête carboxylique. Grâce à cette fonctionnalisation, de nouveaux matériaux hybrides organo-minéraux ont été développés. La réponse électro-optique des suspensions colloïdales soumises à un champ électrique haute fréquence suit une loi de type effet Kerr, avec une relation quadratique entre la biréfringence induite et l’amplitude du champ appliqué. Les constantes de Kerr sont de l’ordre de 10 8 m/V2 en cohérence avec ce qui a été observé sur d’autres systèmes. La biréfringence observée est majoritairement induite par la structure cristalline anisotrope des particules. Le mécanisme de réorientation de nos particules sous champ est largement dominé par la polarisation de leur nuage électronique. Une luminescence polarisée est finalement décrite, ouvrant la voie à l’usage des nanobâtonnets de NaYF4 comme sondes d’orientation dans des systèmes biologiques ou au sein de fluides en écoulement. / Fluorides nanoparticles doped with lanthanides have seen an increase in interest the last years. They offer outstanding optical properties with a very attractive upconversion for multiple applications from photovoltaics to medical imaging. In this work, we use NaYF4 nanorods doped with Yb/Er/Gd and optimized emission properties. Their alignment by an electric field allows us to access their anisotropic physical properties like polarized luminescence and birefringence.Nanocrystals are synthesized by a hydrothermal route, at high temperature (200 °C) and high pressure (20 bar). Morphology and crystalline structure can be controlled by varying gadolinium doping and heating conditions. At the end of the synthesis, the aggregation of the particles limits their dispersion in all common organic solvents. A particular functionalization with ligands having carboxylate or phosphonate functions is shown to be necessary. The grafting of particles with ions like citrate or alendronate allows to obtain very stable colloidal suspensions in DMSO. Furthermore, the reactivity of the amine function carried by alendronate enables us to graft a second active dye like rhodamine B or a cyanobiphenyl liquid crystal with a carboxylic group. New organo-mineral materials can be produced with this functionalization. The electro-optical response of colloidal suspensions submitted to a high-frequency electric field follows the Kerr law, with a quadratic relation between induced birefringence and the amplitude of the applied field. The system exhibits Kerr constants of the order of 108 m/V2, in agreement with the literature. The birefringence is induced by the anisotropic crystalline structure of the colloid, not by its shape. The mechanism of reorientation of colloids under an electric field is widely dominated by the polarization of their ionic cloud. A polarized luminescence is finally described, which will allow the use of NaYF4 nanorods as orientation probes in biological systems or fluid flows.

Le nitrure de bore hexagonal (hBN) est un semi-conducteur à grand gap (>6 eV) appartenant à la nouvelle famille des cristaux 2D. Ses propriétés isolantes et sa structure cristalline font de lui un matériau stratégique dans la réalisation d’hétérostructures 2D à base de graphène. L’objectif de cette thèse a été d’étudier les propriétés optiques et structurales des feuillets de hBN.Après une description des méthodes expérimentales, les propriétés du matériau massif - loin des interfaces - sont étudiées sur le cristal de référence synthétisé par croissance haute-pression haute-température au Japon. L’étude en microscopie électronique à transmission a permis d’identifier l’empilement AA’, caractéristique du hBN. Les 3 principales régions d’émission de luminescence du hBN sont identifiées et analysées dans le détail : excitons libres, excitons piégés et défauts profonds. L’efficacité radiative excitonique a été analysée sur des cristaux issus de différentes voies de synthèse mettant en évidence des qualités dispersées. L’origine des processus de luminescence est discutée en regard des différentes interprétations actuelles, théoriques et expérimentales.Le cœur de la thèse porte sur les propriétés des cristaux 2D de faibles épaisseurs obtenus par clivage mécanique, ceci jusqu’à la monocouche atomique. Les expériences réalisées en spectroscopie Raman basse fréquence, en spectroscopie de pertes d’énergie et en cathodoluminescence ont mis en évidence une série d’effets de basse dimensionnalité sur les propriétés vibrationnelles, diélectriques et excitoniques du hBN. L’étude des défauts introduits lors de l’étape d’exfoliation et leur impact sur les émissions de luminescence ont permis d’isoler les propriétés intrinsèques des cristaux 2D de hBN. Les premiers résultats obtenus sur des feuillets suspendus dans le vide sont présentés et les effets de déformation élastique et plastique sur la luminescence de hBN discutés.La dernière partie de cette thèse porte sur des cristaux de nitrure de bore rhomboédrique (rBN) où les feuillets atomiques forment un empilement ABC. Ces cristaux ont permis d’aborder l’effet de l’empilement des plans atomiques sur la luminescence du BN en hybridation sp². / Hexagonal boron nitride (hBN) is a wide bandgap semi-conductor (>6 eV) which belongs to the 2D crystals family. Its structure and insulating properties make him as a strategic component towards the conception of graphene-based 2D heterostructures. This thesis focuses on the structural and optical properties of hBN layers.After a brief description of experimental methods, bulk material properties have been investigated on the reference HPHT-grown crystal fabricated in Japan. The characteristic stacking AA’ sequence of the hexagonal BN phase has been identified by transmission electron microscopy. Characteristics features of the 3 main luminescence regions have been identified and analyzed into details: free excitons, bound excitons and deep defects. The radiative efficiency of excitons recombinations in hBN has been studied on crystals obtained through various synthesis routes. The origin of hBN luminescence processes is discussed on the basis of current theoretical and experimental interpretations.The main part of the thesis is dedicated to the study of nanometer-thick hBN crystals obtained by mechanical cleavage, down to the monolayer. Experiments carried out by low-frequency Raman spectroscopy, energy loss spectroscopy and cathodoluminescence demonstrated a series of low-dimensionality effects on the vibrational, dielectric and excitonic properties of hBN. Defects introduced during the exfoliation step have been studied, their impact on luminescence emissions allowed us to isolate the intrinsic properties of 2D hBN flakes. Preliminary results obtained on hBN layers suspended in vacuum are presented and the effects of elastic and plastic deformation on BN luminescence are discussed.The last part of the work focuses on rhombohedral boron nitride (rBN) crystals where the BN stacking sequence follows the ABC type. Studying these crystals made possible the investigation of the influence of the stacking sequence on sp² BN luminescence.

Le développement de sources laser générant des impulsions femtoseconde à très haut taux de répétition est l'un des axes de recherche les plus porteur de ces 10 dernières années, et ouvre la voie pour de nombreuses applications industrielles et scientifiques. Les lasers à fibres permettent d'obtenir des sources de forte puissance moyenne, mais le fort confinement de la lumière générant de fortes non-linéarités, limite l'énergie des impulsions de sortie. Les amplificateurs à cristaux quant à eux, ne permettent généralement pas d'obtenir des impulsions aussi courtes que dans les lasers à fibres principalement à cause des propriétés spectroscopiques des cristaux, mais cependant ils permettent d'obtenir des énergies bien plus élevées. La post-compression par effets non-linéaires est une des solutions permettant de réduire la durée de ces impulsions. Cependant, les non-linéarités sont généralement préjudiciables, et limitent les performances des lasers (principalement en terme de qualité temporelle des impulsions). Une technique mise en oeuvre pour contrôler et exploiter positivement ces non-linéarités afin d'obtenir des impulsions courtes et de bonne qualité, tout en atteignant des énergies élevées dans les amplificateurs régénératifs à cristaux, est présentée dans cette thèse.L'application d'un étirement négatif à l'impulsion avant amplification, permet de compenser dans certaines conditions, la dispersion positive des composants de l'amplificateur ainsi que la phase non-linéaire accumulée durant l'amplification . Nous avons donc étudié théoriquement et expérimentalement les différents régimes d'amplification non-linéaire, afin de trouver les paramètres optimaux. Ceci à permis de démontrer des impulsions ultracourtes et d'excellentes qualités temporelles même avec de fortes intégrales B. En considérant le couplage de la dispersion et des effets non-linéaires, ainsi que la bande de gain des milieux à gain, nous avons pu générer des impulsions sub-100 fs pour des puissances crêtes de plusieurs centaines de MW. Ces résultats obtenus dans des amplificateurs à très fort gain (50 dB) nous ont permis d'établir de nouveaux records de durées pour ce type d'architectures.Une autre étude sur la montée en puissance a permis de dimensionner une nouvelle gamme d'amplificateurs à cristaux, exploitant la géométrie pavé (usuellement appelée "slab") pour optimiser l'évacuation thermique. Une source de plus de 60 W a été réalisée, démontrant le potentiel de montée en puissance de ce type d'amplificateurs. Nous avons également mis en évidence les limites de cette architecture, en montrant des dégradations spatiales liées aux effets thermiques, problèmes majeurs lors de la montée en puissance.5 articles ont été rédigés grâce à ces résultats théoriques et expérimentaux. Ces travaux ont été présentés dans dix conférences. Enfin, ils ont permis à la société Amplitude Systèmes de procéder à la mise sur le marché de deux nouvelles gammes de produits : un laser compact et intégré et le TANGOR 100 W. / The development of laser sources delivering femtosecond pulses at high repetition rate is one of the main axe of reaserch of these 10 past years and is a key for many industrial and scientific applications. In one hand, fiber lasers allow to reach high average power sources, but the strong confinment of the light leads to high nonlinearities limiting output pulse energy. In the other hand, bulk amplifiers cannot provide as short pulse duration as fiber lasers because of crystals spectroscopic properties. However they can reach higher energy. Usually nonlinear effects are deletarious and limit output temporal pulse quality. A technic to tailor and exploid positively these nonlinearities in order to obtain shorter pulses together with high pulse energy in bulk regenerative amplifier is presented in this thesis.Negative dispersion managment prior amplification permits to precompensate the amplifier positive dispersion together with the accumulated nonlinear phase aquired during amplification. In order to deliver ultrashort pulses with an excellent temporal quality theoritical studies have been carried out to optimise the paramaters. By considering dispersion, nonlinearities and limited gain bandwidth, we could demonstrated sub-100 fs pulses with a peak power of hundreds of MW. These results established new pulse duration record in high gain (50 dB) bulk amplifiers.Another study allowed to design new amplifier geometries for power scaling. This has been done by using slab crystal geometry to improved heat dissipation. More than 60W average power has been demonstrated, highlighting the potential of such architecture for high power lasers. We also studied limitations of such design, especially thermal degradation effects, which are one of the main issues of high power bulk amplifier.5 articles have been written thanks to these theoritical and experimental results and have been presented in 10 conferences. As industrial results Amplitude Systemes has lunched into market two new lines of products: a compact and all integrated laser and a TANGOR 100 W.

La cristallisation moléculaire est un phénomène connu et étudié depuis plusieurs centaines d’années et qui joue un rôle crucial dans plusieurs domaines et industries. Un même composé chimique peut adopter plusieurs différentes formes cristallines nommées des polymorphes. Ce phénomène trouve une grande gamme d’applications, mais les facteurs qui le régissent sont encore mal compris et le contrôle des formes polymorphiques obtenues lors d’une cristallisation est très limité. Il est toujours impossible de prédire quelle forme solide un composé adoptera dans des conditions données à partir de sa structure moléculaire. Les cristaux mixtes, des matériaux composés de plusieurs espèces chimiques distinctes au sein de la même maille cristalline, ouvrent une fenêtre intéressante sur le phénomène du polymorphisme en soulignant les interactions intermoléculaires favorables que chaque molécule peut former. Ceux-ci ont déjà été utilisés afin d’induire la croissance de nouveaux polymorphes. Cette étude vise à clarifier certaines questions par rapport au polymorphisme et à la formation de cristaux mixtes à travers une approche expérimentale et computationnelle. Une série de quatre analogues organiques et leurs cristaux mixtes ont été obtenus et étudiés par plusieurs techniques de caractérisation de l’état solide ainsi que par simulation à l’ordinateur. L’utilisation de ces cristaux dans des expériences de germination cristalline a mené à la découverte d’un nouveau polymorphe du dibenzothiophène, démontrant la puissance de cette technique autant pour des intérêts académiques que pour des applications industrielles et technologiques. / Molecular crystallization has been known and studied for hundreds of years and plays a vital role in a multitude of domains and industries. A single compound may adopt multiple different crystalline forms known as polymorphs. This phenomenon has a wide range of applications across many different domains and industries. However, the rules dictating it are poorly understood and control over the polymorphic form obtained during crystallization is limited. It is still impossible to predict which form will be obtained in any given conditions based on the molecular structure. Mixed crystals are materials made up of multiple distinct chemical species occupying the same crystal lattice, offering an interesting look into the phenomenon of polymorphism through the underlying intermolecular interactions that each molecule may participate in. These materials have been used in the past to induce the growth of new polymorphs. This study aims to clarify the rules surrounding polymorphism and the formation of mixed crystals through experimental and computational methods. A series of four organic analogues and their mixed crystals were grown to be studied through various solid state characterisation techniques as well as computer simulations. Using these crystals in seeding experiments led to the discovery of a new polymorph of dibenzothiophene, demonstrating the potential this technique has both for academic and industrial purposes.

Mémoire numérisé par la Direction des bibliothèques de l'Université de Montréal.

Dans le cadre de cette thèse, un matériau composite polymère/cristal liquide dont la région de sensibilité se situe dans le proche infrarouge est présenté. L'objectif est d'étudier quantitativement la dynamique de formation de réseaux holographiques enregistrés dans ce matériau, les réactions physico-chimiques y prenant place ainsi que les propriétés structurelles des échantillons résultants. Des modèles sont présentés afin de décrire la dynamique de diffraction des hologrammes, leur anisotropie, la configuration et l'organisation du cristal liquide, la sélectivité angulaire ainsi que la dépendance thermique. Lorsque les hologrammes sont enregistrés, il se produit une séparation d'espèces entre le polymère et le cristal liquide. Le cristal liquide se retrouve sous forme de gouttelettes et l'orientation moyenne des molécules dans celles-ci est perpendiculaire aux franges du réseau. L'avantage de cette orientation est qu'il est possible d'obtenir des hologrammes ayant une dépendance importante en polarisation. Il est alors possible de faire commuter l'hologramme en faisant varier divers paramètres (polarisation, température, longueur d'onde de lecture, etc.) ou en appliquant un champ électrique sur ce dernier. Les dynamiques de diffraction, d'absorption et de diffusion sont présentées. Il en ressort que la présence d'inhibiteurs dans le matériau retarde le processus d'enregistrement et peut engendrer des non uniformités dans l'échantillon. L'étude de la sélectivité angulaire et de l'anisotropie a montré qu'une partie du cristal liquide n'était pas séparée ou orientée lors de l'enregistrement. Il a aussi été possible de relier les indices de réfraction du polymère et du cristal liquide aux indices effectifs des réseaux (indice moyen et profondeur de modulation). Cependant, la complexité des matériaux composites engendre des effets qui sont encore difficiles à modéliser correctement. Par exemple, la sélectivité angulaire pour une polarisation parallèle à l'orientation du cristal liquide présente des caractéristiques propres à des réseaux appodisés. Finalement, la dépendance en température des indices de réfraction du cristal liquide permet d'obtenir des réseaux dont l'efficacité de diffraction peut être variée potentiellement de 0 à 100%. Cet effet peut aussi être obtenu plus efficacement en appliquant un champ électrique sur ce matériau.

Nous examinons la possibilité de créer de nouveaux composants électro-optiques à l’aide de surfaces mésogènes contrôlées par champs électromagnétiques. Ces surfaces programmées ont comme fonction d’imposer une orientation sur le volume de cristal liquide lui étant juxtaposé afin de produire les propriétés électro-optiques désirées. L’étendue et l’efficacité de ces propriétés ont un impact technologique important par exemple dans le domaine des afficheurs à cristaux liquides et des atténuateurs optiques variables. Plus spécifiquement, cette recherche analyse l’interaction de surface entre le substrat mésogène et le cristal liquide ainsi que les diverses avenues pratiques en découlant. Par exemple, l’importance de l’interdiffusion entre ces deux milieux sera détaillée et liée à la création de réseaux autoorganisés en surface. Ce phénomène précurseur permet la création d’un système composite novateur de cristaux liquides stabilisés par surfaces mésogéniques avec comme application les atténuateurs électro-optiques. / We investigate the possibility of creating new electro-optical components using mesogenic surfaces controlled by electromagnetic fields. These programmed surfaces have the function of imposing an alignment on the juxtaposed volume of liquid crystal to produce the desired electro-optical properties. The extent and effectiveness of these properties have a great technological impact such as in the field of liquid crystal displays and variable optical attenuators. More specifically, this research addresses the surface interaction between the mesogen substrate and the liquid crystal and various practical avenues resulting therefrom. For example, the importance of interdiffusion between those two materials will be detailed and linked to the creation of surface self-organizing networks. This original phenomenon allows the creation of a surface - polymer stabilized liquid crystal composite which is applied to electro-optical attenuators.

Cette thèse apporte une contribution théorique et expérimentale à l'exploration des propriétés de dispersion et de polarisation de structures à cristaux photoniques à gradient (GPhCs). Nous explorons pour commencer la relation qui existe entre les déformations des surfaces équi-fréquences (EFS) de différents cristaux photoniques et les paramètres de maille des configurations envisagées. Compte tenu de la complexité des structures possibles obtenues à partir d'un chirp spatial bidimensionnel d'au moins un paramètre de maille, nous avons limité notre étude à un type particulier de structure basé sur un réseau carré de silicium sur isolant (SOI) planaire constitué de trous d'air de facteur de remplissage variable. Une expression analytique des EFS connexes en fonction du rayon des motifs a d’abord été extraite, et une structure GPhC de "référence" a ensuite été proposé pour l'exploration des propriétés de dispersion et de polarisation des GPhCs utilisant à la fois une approche consistant à propager un ou plusieurs rayons optiques dont les trajectoires sont données par les équations de l’optique Hamiltonienne et une approche tout numérique basée sur des simulations FDTD. Nous décrivons ensuite les processus de fabrication de salle blanche des structures à cristaux photoniques graduels, obtenues à partir de substrats semiconducteurs par lithographie par faisceau d'électrons et gravure ionique réactive. Les échantillons fabriqués sont étudiés expérimentalement par des techniques de mesure en champ lointain et en champ proche (SNOM) en s'appuyant sur une collaboration avec un autre groupe du CNRS. Les résultats expérimentaux montrent une relation dispersive quasi-linéaire de 0.25μm/nm dans la gamme de longueur d’onde allant de 1470nm à 1600nm. Les premiers dispositifs fabriqués présentent aussi la possibilité de séparer des couples de deux longueurs d'onde (démultiplexage) avec des pertes d'insertion faibles (inférieures à 2 dB) et un niveau de diaphonie faible (de l'ordre de -20 dB). Ils présentent également un effet très net de séparation des polarisations de la lumière avec une diaphonie inter-polarisations TE/TM de -27dB dans une bande spectrale de l’ordre de 70 nm. Au-delà de ces mesures optiques obtenus dans une configuration particulière de cristal photonique graduel, les travaux présentés dans cette thèse ont permis l'observation directe de la transition entre les régimes d’homogénéisation et de diffraction de propagation de la lumière dans un matériau optique artificiel tout diélectrique. Globalement, la méthodologie présentée et adoptée pour l'étude de la propagation de la lumière dans les structures étudiées a ouvert des perspectives pour la réalisation de fonctions optiques plus complexes. / This PhD thesis brings a theoretical and experimental contribution to the exploration of dispersive and polarization properties of graded photonic crystal (GPhC) structures. We first present a quantitative relationship between the deformations of the equi-frequency surfaces (EFSs) of different photonic crystals and the lattice parameters of the considered configurations. Considering the complexity of the possible GPhC structures made of a two-dimensional spatial chirp of at least one lattice parameter, we limit in this thesis our study to one particular type of GPhC structure based on a square lattice silicon on insulator (SOI) planar photonic crystal with a variable air hole filling factor profile. An analytical expression of the related EFSs as a function of the varied lattice parameter is extracted, and a GPhC “reference” structure is then proposed for the exploration of the dispersive and polarization properties of GPhCs using both Hamiltonian optic-assisted ray tracing as well as FDTD simulations. The clean room fabrication process of this GPhC structure family, which is based on electron beam lithography and reactive ion etching technologies, is reported. Fabricated samples are experimentally studied by far-field and near-field (SNOM) measurement techniques relying on a collaboration with a CNRS group of the Bourgogne university. Experimental results show an almost linear dispersive relationship of 0.25µm/nm in the 1470nm-1600nm spectral range. The fabricated samples also present the possibility for two-wavelength demultiplexing with low insertion loss (below 2dB) and low crosstalk level (around -20dB), and a polarization beam splitting effect with a crosstalk of -27dB in a 70nm bandwidth. Beyond these optical metrics obtained in one particular GPhC configuration, the works presented in this thesis have allowed the direct observation of the transition between the homogeneous and diffraction regimes of light propagation in an artificial optical all-dielectric material, and the presented and adopted methodology for the study of light propagation in GPhC structures has raised open perspectives for the realization of more complex optical functions in forthcoming works using low loss and flexible metamaterial-like photonic crystals.

Cette thèse présente de nouvelles approches en optique cristalline : l'étude angulaire de l'absorption et de l'émission d'ions fluorescents dans un cristal monoclinique ; la caractérisation de l'auto-doublage de fréquence ; le développement de la théorie du quasi-accord de phase angulaire. Avec un cristal sphérique de YCOB :Nd, les premières mesures des indicatrices d'absorption et d'émission des ions Nd3+ ont été réalisées : les directions propres d'absorption et d'émission diffèrent entre elles, ainsi que des axes principaux du repère optique. Des développements théoriques ont permis de décrire ces observations. Ces résultats montrent l'impossibilité d'optimiser simultanément l'absorption et l'émission pour de tels milieux, ainsi que la nécessité des études sur sphère. Une extension de la méthodologie sur cristaux sphériques à la mesure simultanée des propriétés laser et optiques non linéaires des milieux auto-convertisseurs est visée. L'étude théorique d'une cavité contenant un milieu laser auto-doubleur de géométrie sphérique a été menée, et la réalisation est en cours. Une généralisation du quasi-accord de phase a été menée pour toute direction de propagation dans les milieux périodiquement alternés. Une analyse basée sur la théorie des groupes a été menée pour définir les symétries et topologies des solutions de ces interactions. Les potentialités du quasi-accord de phase angulaire, illustrées sur PPLN :MgO, ont montré un accès à une plage spectrale et parfois à des tolérances spectrales plus grandes qu'en quasi-accord de phase classique. Ainsi, ce travail a contribué à développer des outils théoriques, méthodologiques et métrologiques en optique cristalline.