Malgré l'augmentation constante des ressources informatiques dédiées au calcul scientifique, simuler des écoulements réactifs mettant en jeu une chimie complexe reste aujourd'hui encore un véritable challenge. L'objectif de cette thèse est le développement de la méthode Hybrid Transported-Tabulated Chemistry (HTTC), destinée aux simulations DNS/LES de flammes avec des mécanismes cinétiques détaillés, en offrant un temps de calcul acceptable. Cette nouvelle approche consiste à transporter les espèces majoritaires de l'écoulement, tandis que les espèces minoritaires sont extraites d'une table chimique. La méthode HTTC a été implémentée dans un code DNS/LES et validée sur des flammes 1D de méthane et de kérosène, mettant en évidence une réduction extrêmement importante du temps de calcul, comparé aux solveurs classiques de chimie détaillée. HTTC a ensuite été mis en œuvre avec succès sur des flammes triples de méthane en présence de forts gradients de fraction de mélange. L'impact des méthodes choisies pour prolonger la table chimique et pour calculer les variables de contrôle, utilisées pour paramétrer la table, a été étudiée avec une attention particulière. Un très bon accord a été trouvé avec les résultats de référence, obtenus avec un solveur de chimie détaillée. / Even if significant progress is being made to improve the power of high-performance computers, the numerical simulation of reactive flows involving complex chemistry is still a challenging task. The objective of this work is the development of the Hybrid Transported-Tabulated Chemistry method (HTTC), designed for the DNS/LES simulations of flames with detailed kinetic mechanisms, with an acceptable cost. This novel approach combines the transport of the main species in the flow with the tabulation of the radical species. It has been implemented in a DNS/LES code and validated on 1D methane and kerosene flames. The cost of the simulations has been considerably decreased, compared to classic detailed chemistry solvers. Then, simulations of methane edge flames, featuring large gradients of mixture fraction, have been performed with HTTC. In particular, the impact of the methods used to extend the chemical tables and to compute the control variables have been analyzed in details. A very good agreement has been found by comparison with detailed chemistry.

L'étude de l'oxydation d'hydrocarbures naphténiques (éthyl-cyclohexane, n-butyl-cyclohexane) et aromatiques (éthyl-benzène, n-butyl-benzène, n-hexyl-benzène) a été réalisée en réacteur auto-agité par jets-gazeux (pression de 1 à10 bar, température de500 à1100 K, richesse : 0,25, 1 et 2, temps de passage:2s). Les produits de réaction ont été quantifiés par chromatographie en phase gazeuse et identifiés par couplage avec la spectrométrie de masse. L'influence sur la réactivité et sur la sélectivité de la richesse, de la pression et de la taille de la chaîne alkyle greffée sur le cycle aromatique ou naphténique a été déterminée. La réactivité de l'éthyl-cyclohexane a également été comparée à celle obtenue pour deux autres composés contenant 8 atomes de carbone (le n-octane et le 1-octène). Les résultats expérimentaux pour l'éthyl-cyclohexane et le n-butyl-benzène sont en bon accord avec des prédictions réalisées à l'aide de modèles de la littérature, sauf pour le composé naphténique pour des températures inférieures à 800 K. Un mécanisme cinétique détaillé d'oxydation de l'éthyl-benzène a été développé (1411 réactions ; 205 espèces) et validé à partir des résultats obtenus lors de cette thèse mais également à partir de résultats disponibles dans la littérature. Ce mécanisme constitue la « base aromatique » implémentée dans le nouveau logiciel EXGAS Alkyl-aromatiques développé parallèlement à cette thèse et qui permet la génération automatique de mécanismes cinétiques d'oxydation des composés Alkyl-aromatiques. Une étude des règles génériques de décomposition des espèces primaires dans le mécanisme secondaire de ce logiciel a été réalisée lors de cette thèse / The study of the oxidation of naphthenic (ethyl-cyclohexane,n-butyl-cyclohexane) and aromatic (ethyl-benzene,n-butyl-benzene, n-hexyl-benzene) hydrocarbons was performed in a jet-stirred reactor (pressure from 1 to10 bar, temperature from 500 to 1100 K, equivalenceratio: 0.25, 1 and2, residence time: 2s). Reaction products were quantified by gas chromatography and identified using mass spectrometry. The influence on the reactivity and the product selectivity of the equivalence ratio, the pressure and the size of the side alkyl chain attached tothe aromatic or naphthenic ringwas determined. The reactivity of ethyl-cyclohexane was also compared to that obtained for two other compounds containing 8 carbon atoms (n-octane and1-octene). The experimental results for ethyl-cyclohexane and n-butyl-benzene have been satisfactorily compared with prediction made using detailed kinetic mechanisms from the literature, except for the naphthenic at temperature below 800 K. A detailed kinetic mechanismfor the oxidation of ethyl-benzene has been developed (1411 reactions, 205 species) and validated from experimental results obtained in this studybut also from results available in literature. This mechanism has now becomethe "aromatic base" implemented in the software EXGAS Alkyl-aromaticswhich has been developed together with this PhD work and which allows theautomatic generation of alkyl-aromatics oxidation kinetic mechanisms. A study of the generic rules of decomposition of primary species in the secondary mechanism of this softwarewas conducted in this thesis

La propagation de flammes turbulentes dans des milieux réactifs inhomogènes concerne un grand nombre d’applications pratiques, y compris celles qui reposent sur des cycles de combustion à volume constant. Les hétérogénéités de composition (richesse, température,dilution par des gaz brûlés, etc.) sont issues de plusieurs facteurs distincts tels que la dispersion du spray de gouttelettes de combustible et son évaporation, la topologie de l’écoulement ainsi que la présence éventuelle de gaz brûlés résiduels issus du cycle précédent. La structure des flammes partiellement prémélangées qui en résultent est significativement plus complexe que celles des flammes plus classiques de diffusion ou de prémélange. L’objectif de ce travail de thèse est donc de contribuer à l’amélioration de leur connaissance, en s’appuyant sur la génération et l’analyse de base de données de simulations numériques directes ou DNS (Direct Numerical Simulation). Celles-ci sont conduites avec le code de calcul Asphodele qui est basé sur l’approximation de faible nombre de Mach. Le combustible de référence retenu est l’iso-octane.La base de données est structurée suivant cinq paramètres qui permettent de caractériser l’écoulement turbulent ainsi que l’hétérogénéité de composition du milieu réactif. Dans un premier temps, des configurations bidimensionnelles ont été considérées en raison du coût élevé induit par la description détaillée de la cinétique chimique. L’étude des ces différents cas de calcul a permis de mettre en lumière plusieurs mécanismes fondamentaux de propagation dans les milieux hétérogènes en composition. Une réduction significative des coûts de calcula pu ensuite être obtenue grâce au développement d’un modèle chimique simplifié optimisé.Son utilisation a permis d’étendre les analyses à de / The propagation of turbulent flames in non-homogeneous reactive mixtures of reactants concerns a large number of practical applications, including those based on constant volume combustion cycles. The composition heterogeneities (equivalence ratio, temperature, dilution by burnt gases, etc.) result from several distinct factors such as the dispersion of the spray of fuel droplets and its evaporation, the flow field topology as well as the possible presence of residual burnt gases issued from the previous cycle. The resulting partially premixed flames structure is significantly more complex than the one of more conventional diffusion or premixed flames.The aim of this thesis work is therefore to contribute to the improvement of their understanding, by proceeding to the generation and analysis of a new set of direct numerical simulations (DNS) databases. The present computations are performed with the low-Mach number DNS solver Asphodele. The database is structured according to five parameters that characterize the turbulent flow as well as the composition heterogeneity of the reactive mixture. First, because of the high numerical costs induced by the detailed description of chemical kinetics, two-dimensional configurations were considered. The study of these various simulations highlights several fundamental mechanisms of flame propagation in heterogeneous mixtures. Then, a significant computational cost saving has been achieved through the development of an optimized simplified chemistry model. The use of the latter allowed to overcome the major bottleneck of high CPU costs related to chemical kinetics description and thus to extend the analysis to three-dimensional configurations. Some of the conclusions obtained previously were reinforced.

L’un des enjeux principaux dans l’appréhension de l’évolution du climat planétaire réside dans la compréhension du rôle des processus de formation de la glace ainsi que leur rôle dans la formation et l’évolution des nuages troposphériques. Un cold stage nouvellement construit permet l’observation simultanée de jusqu’à 200 gouttes monodispersées de suspensions contenant des particules de K–feldspath, connues comme étant des particules glaçogènes très actives. Les propriétés glaçogènes des particules résiduelles de chaque goutte sont ensuite comparées pour les différents modes de glaciation et le lien entre noyau glaçogène en immersion et en déposition est étudié. Les premiers résultats ont montré que les mêmes sites actifs étaient impliqué dans la glaciation par immersion et par déposition. Les implications atmosphériques des résultats expérimentaux sont discutés à l’aide de Descam (Flossmann et al., 1985), un modèle 1.5–d à microphysique détaillée dans une étude de cas visant à rendre compte du rôle des différents mécanismes de glaciation dans l’évolution dynamique du nuage convective CCOPE (Dye et al., 1986). Quatre types d’aérosol minéraux (K–feldspath, kaolinite, illite et quartz) sont utilisés pour la glaciation en immersion, par contact et par déposition, à l’aide de paramétrisations sur la densité de sites glaçogènes actifs. Des études de sensibilité, où les différents types d’aérosols et modes de glaciation sont considérés séparément et en compétition, permettent de rendre compte de leurs importances relatives. La glaciation en immersion sur les particules de K–feldspath s’est révélée comme ayant le plus d’impact sur l’évolution dynamique et sur les précipications pour un nuage convectif. / One of the main challenges in understanding the evolution of Earth's climate resides in the understanding the ice formation processes and their role in the formation of tropospheric clouds as well as their evolution. A newly built humidity-controlled cold stage allows the simultaneous observation of up to 200 monodispersed droplets of suspensions containing K-feldspar particles, known to be very active ice nucleating particles. The ice nucleation efficiencies of the individual residual particles were compared for the different freezing modes and the relationship between immersion ice nuclei and deposition ice nuclei were investigated. The results showed that the same ice active sites are responsible for nucleation of ice in immersion and deposition modes.The atmospheric implications of the experimental results are discussed, using Descam (Flossmann et al., 1985), a 1.5-d bin-resolved microphysics model in a case study aiming to assess the role of the different ice nucleation pathways in the dynamical evolution of the CCOPE convective cloud (Dye et al., 1986). Four mineral aerosol types (K-feldspar, kaolinite, illite and quartz) were considered for immersion and contact freezing and deposition nucleation, with explicit Ice Nucleation Active Site density parameterizations.In sensitivity studies, the different aerosol types and nucleation modes were treated seperately and in competition to assess their relative importance. Immersion freezing on K-feldspar was found to have the most pronounced impact on the dynamical evolution and precipitation for a convective cloud.