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Modélisation expérimentale des matériaux magnétiques moléculaires : études combinées par diffraction X, neutrons et neutrons polarisés

Deutsch, Maxime 24 October 2012 (has links) (PDF)
Nous avons développé un modèle et un programme d'affinement joint des densités de charge et spin. Lors des premiers tests plusieurs difficultés sont apparues et ont été étudiées puis résolues notamment par la mise en place de contraintes. Après la mise en place d'un programme stable d'affinement joint nous avons testé celui-ci sur le complexe MnCu(pba)...(H2O)3...2H2O, ou pba représente le 1,3-propylenbis(oxamato) en réutilisant les données provenant d'une expérience de diffraction de neutrons polarisés et en effectuant une nouvelle expérience de diffraction des rayons X à 10K, température à laquelle l'expérience de diffraction des neutrons polarisés a été conduite. Cette étude a permis de tester trois schémas de pondération, ainsi que les contraintes. Ces tests ont montré que l'affinement joint permet de retrouver les résultats des différents affinements séparés mais aussi d'aller plus loin en autorisant un affinement de la densité de spin avec plus de paramètres pertinents. Suite à ces premiers tests nous nous sommes intéressés à un complexe azido cuivre (Cu2L2(N3)2 avec L=1,1,1-trifluoro-7-(dimethylamino)-4-méthyle-5-aza-3-heptène-2-onato). L'affinement joint a permis d'avoir accès, pour la première fois, à la densité de valence expérimentale résolue en spin et d'affiner également des paramètres de contraction/dilatation différents pour la valence avec un spin up ou un spin down. Dans le dernier chapitre nous avons étudié un complexe de cobalt qui présentait des propriétés magnétiques intéressantes. Cependant la particularité magnétique du composé venant d'une forte anisotropie magnétique a rendu l'étude par affinement joint délicate dans un premier temps, c'est pourquoi nous avons étudié ce composé uniquement d'un point de vue de la densité de charge. Cette étude a tout de même permis de mettre en évidence expérimentalement à 100K un angle de torsion de 39° entre les axes principaux des atomes de cobalt, prédit par la théorie
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Modeling of dynamical vortex states in charge density waves / Modélisation des états dynamiques de vortex dans des ondes de densité de charge

Yi, Tianyou 24 September 2012 (has links)
La formation des ondes de densité de charge (ODC) est un phénomène de brisure de symétrie qui apparaît dans systèmes électroniques, et particulièrement dans les conducteurs quasi-unidimensionnels. Elle est observée aussi bien dans les matériaux très anisotropes que les isotropes comme par exemple les supraconducteurs pnictures. L'ODC peut être vue comme une déformation sinusoïdale de la densité électronique et de la modulation du réseau, ou également comme un cristal de singulets électroniques. Dans un état d'ODC, les cellules élémentaires peuvent être modifiées en absorbant ou en rejetant des paires d'électrons. Un tel processus passe par des configurations topologiquement non triviales: des solitons et des dislocations, ou plus généralement des vortex d'ODC. Ces états inhomogènes peuvent être obtenus expérimentalement dans des nano-produits appelés ''mésa-jonctions'', et observés à l'aide d'un microscope à effet tunnel ou d’une radiographie par micro-diffraction. Afin de simuler ces expériences, nous avons réalisé un programme modélisant les états stationnaires d'ODC ainsi que leur dynamique transitoire à travers des géométries restreintes auxquelles sont appliquées une tension ou un courant. Le modèle prend en compte plusieurs champs en interaction non linéaire: le paramètre d'ordre complexe d'ODC, la distribution de champ électrique, ainsi que la densité et le courant des autres porteurs de charge. Nous avons utilisé une approche de type Ginzburg-Landau ainsi qu'une extension basée sur une propriété d'invariance chirale. A l'aide de ce programme, nous avons observé la création progressive de dislocations statiques dans les jonctions. La dynamique transitoire est alors très riche avec notamment des créations, des annihilations et des balayages de vortex multiples. Des chutes de tension apparaissent au centre des dislocations, créant ainsi des jonctions tunnel microscopiques à travers lesquelles transitent des paires électron-trou. Les résultats qualitatifs obtenus sont en très bon accord avec les observations expérimentales. Ce model peut aussi être étendu à tout type de cristaux électronique comme les cristaux de Wigner dans les hétéro-jonctions et les nano-fils, les ODC dans les composés de chaîne, les ondes de densité de spin dans les conducteurs organiques, ou encore les structures de bandes dans les oxydes dopés. La reconstruction des ODC dans les jonctions tunnel peut aussi trouver son importance dans l'étude des effets de champs sur les matériaux fortement corrélés induisant des brisures spontanées de symétries. / Formation of charge density waves (CDW) is a symmetry breaking phenomenon found in electronic systems, which is particularly common in quasi-one-dimensional conductors. It is widely observed from highly anisotropic materials to isotropic ones like the superconducting pnictides. The CDW is seen as a sinusoidal deformation of coupled electronic density and lattice modulation; it can be also viewed as a crystal of singlet electronic pairs. In the CDW state, the elementary units can be readjusted by absorbing or rejecting pairs of electrons. Such a process should go via topologically nontrivial configurations: solitons and dislocations - the CDW vortices. An experimental access to these inhomogeneous CDW states came from studies of nano-fabricated mesa-junctions, from the STM and from the X-ray micro-diffraction. Following these requests, we have performed a program of modeling stationary states and of their transient dynamic for the CDW in restricted geometries under applied voltage or at passing normal currents. The model takes into account multiple fields in mutual nonlinear interactions: the two components of the CDW complex order parameter, and distributions of the electric field, the density and the current of normal carriers. We were using the Ginzburg-Landau type approach and also we have derived its extension based on the property of the chiral invariance. We observed the incremental creation of static dislocations within the junctions. The transient dynamics is very rich showing creation, annihilation and sweeping of multiple vortices. The dislocations cores concentrate the voltage drops thus providing self-tuned microscopic junctions where the tunneling creation of electron-hole pairs can take place. The results obtained from this model agree with experiment observations. The methods can be extended to other types of charge organization known under the general name of the Electronic Crystal. It takes forms of Wigner crystals at hetero-junctions and in nano-wires, CDWs in chain compounds, spin density waves in organic conductors, and stripes in doped oxides. The studied reconstruction in junctions of the CDW may be relevant also to modern efforts of the field-effect transformations in strongly correlated materials with a spontaneous symmetry breaking.
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STUDY OF NOVEL ELECTRONIC CONDUCTORS:<br />The case of BaVS3

Barisic, Neven 10 December 2004 (has links) (PDF)
Cette thèse présente les résultats d'une étude approfondie des propriétés complexes des matériaux dérivés du BaVS3, système 3d1 qui présente une collection unique de phénomènes liés aux corrélations. Celle-ci inclue une transition métal-isolant (MI) induite par des corrélations type onde de densité de spin, onde de densité de charge, et un passage à haute pression d'un Non Liquides de Fermi (NLF) à un liquide Fermi. Afin de comprendre nombre de ces propriétés, une étude expérimentale systématique de BaVS3 et de certains de ses dérivés a été entreprise.<br />L'étude est basée sur les mesures de propriétés de transport, résistivité et pouvoir thermoélectrique (PTE). La construction d'un appareillage spécialisé a permis de caractériser simultanément les effets de température (de 2 à 300 K), de pression (jusqu'à 3 GPa) et du champ magnétique (jusqu'à 12 T) sur les propriétés de transport.<br /> A pression atmosphérique et pour des températures comprises entre 250 et 600 K, BaVS3 présente un comportement de mauvais métal, quasi isotrope avec une résistivité et un PTE linéaires en fonction de la température, ainsi qu'une susceptibilité magnétique de Curie. La conductivité quasi isotrope contraste avec des fluctuations 1D à 2kF , observées en-dessous de 250 K (température où une première transition structurelle de Jahn – Teller se produit) profondément dans l'état métallique. Ceci révèle les aspects 1D du caractère électronique, trouvant son origine dans la structure cristalline en chaînes. La principale propriété de BaVS3 est la transition MI de second ordre à 69K à pression atmosphérique, qui s'accompagne d'une tétramérisation (dimérisation de la cellule élémentaire ayant 2V le long des chaînes). S'ajoutant aux mesures de transport, des variations importantes des propriétés électriques et magnétiques du système au voisinage de TMI ont été observées à l'aide de mesures de susceptibilité magnétique, d'ARPES et de dépendance en fréquence de la conductivité.<br /> Par une augmentation de la pression, BaVS3 devient plus tridimensionnel et la température de transition MI diminue. Les mesures de PTE, dans cet intervalle de pressions et en fonction du champ magnétique, ont montré l'existence de polarons et de fluctuations de spin dans la phase métallique. Ces dernières sont liées aux effets pré-transitoires de la transition MI. Pour une pression proche de 1.8 GPa, où la température de transition MI est d'environ 15K, le système entre dans un régime de fluctuations fortes qui est très sensible au champ magnétique, à l'amplitude et à la fréquence du courant de mesure, ainsi qu'à une augmentation supplémentaire de la pression. La ligne de transition s'effondre, aussi accompagnée de comportements d'hystérésis de toutes les propriétés mesurées, c'est à dire la résistivité, la magnétorésistivité, le PTE et le magnéto-PTE. A une pression critique d'environ 2GPa, un état de Non Liquides de Fermi (avec n≈1.5 dans la loi en Tn pour la résistivité), lié au Point Quantique Critique (PQC), est présent entre 1 à 15 K. L'ensemble du diagramme p-H-T de BaVS3 a été étudié en détail au voisinage de cette pression critique. Deux aspects importants sont surtout considérés: les degrés de liberté de spin du côté isolant de la transition MI et le rôle des fluctuations quantiques au-dessus de la pression critique. Enfin, on retrouve pour des pressions supérieures (2.7 GPa) l'exposant conventionnel n=2 d'un liquide de Fermi. <br />Une étude comparative a été effectuée pour les composés apparentés Ba1-xSrxVS3, BaVSe3, et BaVS3-δ déficient en soufre. Cette étude a révélé que la substitution chimique peut être considérée comme un effet de pression additionnel. L'effet de désordre sur le comportement LNF, fait diminuer n vers 1. De plus, l'existence d'un ordre ferro-magnétique, présent en-dessous de 15K et indépendant de la pression, est proposée.<br /> Toutes les propriétés observées sont interprétées à partir d'un modèle de liaisons fortes à deux bandes basées sur le vanadium, qui fait intervenir une bande large quasi 1D en hybridation avec une bande étroite et quasi isotrope. En conclusion, la transition MI est contrôlée par les électrons de la bande large quasi 1D, soumis à l'interaction coulombienne. Une nouvelle description de LNF, basée sur ce modèle, est avancée.
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Etude des huiles et des mélanges à base d'huile minérale pour transformateurs de puissance – Recherche d'une mélange optimal

Perrier, Christophe 12 April 2005 (has links) (PDF)
L'huile minérale constitue le liquide isolant le plus communément employé dans les transformateurs de puissance d'une part pour ses propriétés physico-chimiques et d'autre part pour son faible coût et sa disponibilité. Cependant les performances de cette huile commencent à être limitées par rapport aux nouveaux critères. Pour palier à ce problème, deux solutions sont envisageables : trouver des liquides de substitution ou améliorer les propriétés de l'huile minérale. C'est à cette deuxième solution qu'est dédié ce travail. Il s'agit de trouver un mélange optimal d'huiles à base d'huile minérale, les additifs considérés étant des liquides isolants utilisés également dans les transformateurs tels que les huiles esters synthétiques et les huiles silicones. Des essais permettant d'analyser des caractéristiques fondamentales comme la miscibilité, la viscosité cinématique, la tenue diélectrique, la stabilité au vieillissement des huiles et des mélanges, et des mesures de tendance à la charge statique, ont été effectuées. Différents mélanges à différentes concentrations ont été étudiés. Pour des raisons techniques et économiques, l'accent est mis sur les mélanges composés de 80% d'huile minérale et 20% des autres types d'huile. Il ressort des différents essais réalisés que chaque type d'huile a un avantage. L'huile minérale est la plus efficace pour évacuer la chaleur de par sa faible viscosité, l'huile ester synthétique présente la meilleure tenue diélectrique de par sa haute solubilité de l'eau, et l'huile silicone est la plus stable au vieillissement. D'autre part, le mélange optimal obtenu se compose de 80% d'huile minérale et 20% d'ester synthétique. Ce mélange permet d'améliorer certaines caractéristiques de l'huile minérale sans toutefois dégrader ses bonnes propriétés, tout en restant dans un coût raisonnable. Il présente, par rapport à l'huile minérale seule, une aptitude à évacuer la chaleur pratiquement équivalente, une tenue diélectrique plus élevée, une meilleure stabilité au vieillissement et une tendance à la charge statique modérée.
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Coexistence Onde de Densité de Charge / Supraconductivité dans TTF[Ni(dmit)2]2

Kaddour, Wafa 11 October 2013 (has links) (PDF)
Au cours de cette thèse, nous étudions la compétition entre les états onde de densité de charge (ODC) et supraconducteur dans le composé multi-bandes à deux chaines TTF[Ni(dmit)2]2. Nous avons réalisé des mesures de résistivité, de pouvoir thermoélectrique et de conductivité thermique sous pression hydrostatique jusqu'aux basses températures. A basse pression, deux ondes de densité de charge détectées par mesures de rayons X et observées par nos mesures de résistivité transverse sont associées aux bandes 1D LUMO et HOMOI de la chaine Ni(dmit)2. A 12kbar, la fusion de ces deux instabilités est associée à l'emboîtement des bandes LUMO avec les bandes HOMOI à travers le point Γ de la première zone de Brillouin. A 18kbar et sur un intervalle de 5-6kbar, on observe un pic de commensurabilité attribué au vecteur d'emboîtement commensurable 2kF = 1/3b*.La supraconductivité est observée à partir de 2kbar et jusqu'à 22kbar avec une température critique 0.6K qui augmente avec la pression et est corrélée à la variation des températures de transition ODC. La supraconductivité est associée à la bande 2D HOMOII du Ni(dmit)2. Les mesures de champ magnétique critique ont permis de donner des informations sur l'évolution de la texture de coexistence métal- ODC en fonction de la pression. Elles mettent aussi en évidence une supraconductivité non conventionnelle avec des nœuds dans le gap.Ces résultats nous ont permis de revisiter le diagramme de phase Température-Pression de ce composé qui s'est révélé beaucoup plus riche que ce qui avait été rapporté jusqu'à maintenant.
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Longueur de pénétration magnétique dans des supraconducteurs exotiques

Diener, Pascale 15 December 2008 (has links) (PDF)
Ce manuscrit décrit l'étude des supraconducteurs exotiques NbSe2, NbS2 et MgCNi3 par mesure de longueur de pénétration magnétique. Le dispositif expérimental, basé sur un oscillateur LC alimenté par une diode tunnel, permet maintenant de mesurer les variations de longueur de pénétration a l'état Meissner avec une précision de l'ordre de l'angstrom et jusqu'a 500 mK. Les résultats obtenus dans les dichalcogénides NbSe2 et NbS2, remarquablement similaires dans les deux composés, suggerent un caractere multigap isotrope dans cette famille de supraconducteurs et écartent l'hypothese d'une influence de l'onde de densité de charge, présente uniquement dans NbSe2. Par ailleurs, les premieres mesures de longueur de pénétration sur des monocristaux de MgCNi3, supraconducteur présentant de fortes fluctuations magnétiques, sont compatibles avec un appariement supraconducteur conventionnel dans ce composé.
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Supraconductivité, Onde de Densité de Charge et Phonons Mous dans les dichalcogénures 2H-NbSeú et 2H-NbSú, et le composé intermétallique Lu¥Ir¤Si_"

Leroux, Maxime 29 November 2012 (has links) (PDF)
Cette thèse présente une étude expérimentale de l'interaction entre la supraconductivité et une onde de densité de charge (ODC). Dans la théorie standard, la température critique d'un matériau supraconducteur est favorisée principalement par deux paramètres : une grande densité d'états au niveau de Fermi (nF), et un fort couplage électron-phonon. Cependant, un fort couplage électron-phonon favorise aussi l'apparition d'une ODC, ce qui réduit nF et rivalise ainsi avec la supraconductivité.Notre démarche a consisté à étudier deux composés où supraconductivité et ODC coexistent, et dans lesquels on peut faire disparaître l'ODC grâce à un paramètre externe : pression ou substitution. Le premier composé, 2H-NbSe2, présente une ODC en dessous de 33 K à pression ambiante. Celle-ci coexiste avec la supraconductivité en dessous de 7 K. Sous pression, l'ODC disparaît au-dessus de 4.6 GPa, sans que la température critique varie notablement. L'ODC disparaît aussi en remplaçant le sélénium par du soufre : 2H-NbS2 est ainsi un supraconducteur sans ODC (Tc = 6 K), et peut donc servir de composé témoin pour une étude comparative. Dans le second composé, Lu5Ir4Si10, une ODC est présente en dessous de 77 K à pression ambiante. Celle-ci disparaît sous pression au-dessus de 2 GPa, tandis que la température critique saute simultanément de 4 à 9 K. Pour étudier ces composés, j'ai utilisé trois techniques expérimentales : la mesure de la dispersion des phonons à basse température (300-2 K) et sous pression (0-16 GPa) par diffusion inélastique des rayons X, la mesure de la dépendance en température de la longueur de pénétration magnétique grâce à un oscillateur à diode tunnel et la mesure des champs critiques via des microsondes Hall.Dans la première partie, je présente la dépendance en température de la dispersion des phonons dans 2H-NbS2. Nous observons la présence d'un phonon mou dont l'énergie reste toujours positive, même extrapolée à température nulle. Ce composé est ainsi à la limite d'une instabilité ODC. De plus, nous montrons qu'il est relativement unique, car seuls les effets anharmoniques empêchent l'amollissement complet des phonons. Je présente ensuite la dépendance en température et en pression de la dispersion des phonons dans 2H-NbSe2. Ces expériences montrent qu'un mode de phonon mou persiste jusqu'à 16 GPa, même quand l'état à température nulle n'est pas l'ODC. La dépendance en température de ce phonon mou est alors similaire à celle de 2H-NbS2. Dans les deux composés, ces phonons mous semblent liés à la présence d'un couplage électron-phonon à la fois fort et anisotrope. Nous suggérons qu'il s'agit d'un élément essentiel pour expliquer leurs propriétés supraconductrices.Dans la seconde partie, je mesure l'anisotropie et la dépendance en température de la longueur de pénétration magnétique dans l'état supraconducteur de 2H-NbS2 et Lu5Ir4Si10. La dépendance en température de la densité superfluide dans 2H-NbS2 confirme la présence d'un gap supraconducteur réduit dont l'amplitude est très proche de celle mesurée dans 2H-NbSe2. Les phonons mous et le gap réduit étant présents dans 2H-NbS2 et 2H-NbSe2, nous prouvons expérimentalement qu'il faut raisonner en termes de renforcement de la supraconductivité par les phonons mous plutôt qu'en termes d'interaction avec l'état fondamental (ODC ou métal). Nous proposons que ce renforcement soit lié à l'anisotropie du couplage électron-phonon.En revanche, cet effet n'est pas général aux composés où supraconductivité et ODC coexistent. Les propriétés supraconductrices de Lu5Ir4Si10 sont en effet bien décrites par le modèle BCS couplage faible. Ceci est peut être lié aux caractéristiques de l'ODC : la présence d'une hystérésis montre que la transition ODC est du premier ordre. D'autre part, les mesures de diffraction X sous pression et à basse température révèlent que cette ODC est multiple : en plus de la périodicité 1/7, nous observons une seconde périodicité de 1/20.
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Supraconductivité, Onde de Densité de Charge et Phonons Mous dans les dichalcogénures 2H-NbSe2 et 2H-NbS2, et le composé intermétallique Lu5Ir4Si10 / Superconductivity, Charge Density Wave and Soft Phonons, in the dichalcogenides 2H-NbSe2 and 2H-NbS2, as well as the intermetallic compound Lu5Ir4Si10

Leroux, Maxime 29 November 2012 (has links)
Cette thèse présente une étude expérimentale de l'interaction entre la supraconductivité et une onde de densité de charge (ODC). Dans la théorie standard, la température critique d’un matériau supraconducteur est favorisée principalement par deux paramètres : une grande densité d’états au niveau de Fermi (nF), et un fort couplage électron-phonon. Cependant, un fort couplage électron-phonon favorise aussi l’apparition d’une ODC, ce qui réduit nF et rivalise ainsi avec la supraconductivité.Notre démarche a consisté à étudier deux composés où supraconductivité et ODC coexistent, et dans lesquels on peut faire disparaître l’ODC grâce à un paramètre externe : pression ou substitution. Le premier composé, 2H-NbSe2, présente une ODC en dessous de 33 K à pression ambiante. Celle-ci coexiste avec la supraconductivité en dessous de 7 K. Sous pression, l’ODC disparaît au-dessus de 4.6 GPa, sans que la température critique varie notablement. L’ODC disparaît aussi en remplaçant le sélénium par du soufre : 2H-NbS2 est ainsi un supraconducteur sans ODC (Tc = 6 K), et peut donc servir de composé témoin pour une étude comparative. Dans le second composé, Lu5Ir4Si10, une ODC est présente en dessous de 77 K à pression ambiante. Celle-ci disparaît sous pression au-dessus de 2 GPa, tandis que la température critique saute simultanément de 4 à 9 K. Pour étudier ces composés, j’ai utilisé trois techniques expérimentales : la mesure de la dispersion des phonons à basse température (300-2 K) et sous pression (0-16 GPa) par diffusion inélastique des rayons X, la mesure de la dépendance en température de la longueur de pénétration magnétique grâce à un oscillateur à diode tunnel et la mesure des champs critiques via des microsondes Hall.Dans la première partie, je présente la dépendance en température de la dispersion des phonons dans 2H-NbS2. Nous observons la présence d’un phonon mou dont l’énergie reste toujours positive, même extrapolée à température nulle. Ce composé est ainsi à la limite d'une instabilité ODC. De plus, nous montrons qu’il est relativement unique, car seuls les effets anharmoniques empêchent l’amollissement complet des phonons. Je présente ensuite la dépendance en température et en pression de la dispersion des phonons dans 2H-NbSe2. Ces expériences montrent qu’un mode de phonon mou persiste jusqu’à 16 GPa, même quand l'état à température nulle n'est pas l’ODC. La dépendance en température de ce phonon mou est alors similaire à celle de 2H-NbS2. Dans les deux composés, ces phonons mous semblent liés à la présence d'un couplage électron-phonon à la fois fort et anisotrope. Nous suggérons qu’il s’agit d’un élément essentiel pour expliquer leurs propriétés supraconductrices.Dans la seconde partie, je mesure l'anisotropie et la dépendance en température de la longueur de pénétration magnétique dans l’état supraconducteur de 2H-NbS2 et Lu5Ir4Si10. La dépendance en température de la densité superfluide dans 2H-NbS2 confirme la présence d'un gap supraconducteur réduit dont l'amplitude est très proche de celle mesurée dans 2H-NbSe2. Les phonons mous et le gap réduit étant présents dans 2H-NbS2 et 2H-NbSe2, nous prouvons expérimentalement qu'il faut raisonner en termes de renforcement de la supraconductivité par les phonons mous plutôt qu'en termes d’interaction avec l'état fondamental (ODC ou métal). Nous proposons que ce renforcement soit lié à l'anisotropie du couplage électron-phonon.En revanche, cet effet n’est pas général aux composés où supraconductivité et ODC coexistent. Les propriétés supraconductrices de Lu5Ir4Si10 sont en effet bien décrites par le modèle BCS couplage faible. Ceci est peut être lié aux caractéristiques de l’ODC : la présence d’une hystérésis montre que la transition ODC est du premier ordre. D’autre part, les mesures de diffraction X sous pression et à basse température révèlent que cette ODC est multiple : en plus de la périodicité 1/7, nous observons une seconde périodicité de 1/20. / This thesis presents an experimental study of the interaction between superconductivity and a charge density wave (CDW). In the standard theory, the critical temperature of a superconductor is principally enhanced by two parameters: a large density of states at the Fermi level (nF) and a strong electron-phonon coupling. However, a strong electron-phonon coupling also favors the appearance of a CDW, which reduces nF and therefore competes with superconductivity.Our strategy was to study two compounds in which superconductivity and CDW coexist, and in which the CDW can be suppressed through an external parameter: pressure or substitution. The first compound is 2H-NbSe2, it presents a CDW below 33 K at ambient pressure. This CDW coexists with superconductivity below 7 K. Under pressure, the CDW disappears above 4.6 GPa, meanwhile the critical temperature slowly changes. The CDW also disappears when replacing selenium by sulfur: 2H-NbS2 is a superconductor without CDW (Tc=6 K), it can therefore serve as a “test compound” for a comparative study. The second compound is Lu5Ir4Si10, it presents a CDW below 77 K at ambient pressure. Under pressure, this CDW disappears above 2 GPa, meanwhile the critical temperature abruptly jumps from 4 to 9 K.For this study, I used three experimental techniques: inelastic x-ray scattering at low temperature (300-2 K) and under pressure (0-16 GPa) to measure the dispersion of phonons, a tunnel diode oscillator to measure the temperature dependence of the magnetic penetration depth, and Hall microprobes to measure the first and second critical fields. In the first part, I present the temperature dependence of the phonon dispersion in 2H-NbS2. We observe a soft phonon that always remains at positive energies, even extrapolated to zero temperature. Thus, this compound is on the verge of CDW instability. It is also relatively unique, since we show anharmonicity is the only effect that prevents the complete softening of the phonons.Then I present the temperature and pressure dependence of the phonon dispersion in 2H-NbSe2. These experiments show that a soft phonon persists up to 16 GPa, even if the ground state is not a CDW. The temperature dependence of this soft phonon is then similar to that of 2H-NbS2. In both compounds, these soft modes seem to be related to the strength and anisotropy of the electron-phonon coupling. We suggest this is a fundamental element to explain their superconducting properties.In the second part, I measure the anisotropy and temperature dependence of the magnetic penetration depth in the superconducting state of 2H-NbS2 and Lu5Ir4Si10. The temperature dependence of the superfluid density in 2H-NbS2 confirms the presence of a reduced superconducting gap. Its amplitude is very similar to the one measured in 2H-NbSe2. The soft modes and the reduced gap being present in both 2H-NbSe2 and 2H-NbS2, we prove experimentally that the enhancement of superconductivity is related to the soft modes rather than to the nature of the ground state (CDW or metal). We suggest this enhancement is due the anisotropy of the electron-phonon coupling.However, this effect is not general to all compounds where superconductivity and CDW coexist. The superconducting properties of Lu5Ir4Si10 are indeed well fitted by the BCS model in the weak coupling limit. This may be related to the characteristics of the CDW: the presence of hysteresis shows that the CDW transition is first order. In addition, under pressure and at low temperature, x-ray diffraction measurements indicate that the CDW is multiple: aside from the periodicity of 1/7, we observe a second periodicity of 1/20.
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Study of charge density wave materials under current by X-ray diffraction / Étude de matériaux onde de densité de charge sous courant par diffraction de rayons X

Bellec, Ewen 26 November 2019 (has links)
Ce manuscrit a pour sujet principal la diffraction par rayons X des matériaux ondes de densité de charges (ODC). Nous avons étudié le cristal quasi-1D NbSe3 ainsi que le quasi-2D TbTe3. Plusieurs grands instruments ont été utilisés pour cette étude, le synchrotron ESRF de Grenoble sur la ligne ID01 ainsi que le laser à électron libre LCLS à Stanford. Premièrement, grâce à la cohérence du faisceau X à LCLS, nous avons pu observer une perte de cohérence transverse dans NbSe3 lors de l’application d’un courant électrique au-dessus d’un certain seuil ainsi qu’une compression longitudinale de l’ODC. Ensuite, à l’ESRF, nous avons utilisé un faisceau X focalisé au micromètre par une Fresnel zone plate pour scanner l’ODC localement par diffraction sur NbSe3 puis ensuite sur TbTe3. Lorsqu’un courant est appliqué sur l’échantillon, nous avons observé une déformation transverse indiquant que l’ODC est bloquée au niveau de la surface de l’échantillon dans NbSe3. Dans le cas de TbTe3, l’ODC tourne sous courant présentant un cycle d’hystérésis lorsque le courant passe continument de positif à négatif. Nous avons aussi pu constater dans plusieurs régions, toujours pour TbTe3, la création de défauts d’irradiation localisés induisant une compression-dilatation de l’ODC. Dans une dernière partie théorique, nous montrons comment la théorie du transport électrique de l’ODC par un train de solitons portants chacun une charge ainsi que la prise en compte du blocage de l’ODC sur la surface de l’échantillon que nous avons vu expérimentalement permet de comprendre plusieurs mesures de résistivité en fonction des dimensions de l’échantillon trouvées dans la littérature. Nous présentons ensuite plusieurs idées pour expliquer du blocage de l’ODC sur les surfaces au niveau microscopique et proposons l’hypothèse d’une ODC commensurable en surface (et incommensurable dans le volume). / The main subject of this manuscript is the X-ray diffraction of charge density wave (CDW) materials. We studied the quasi-1D NbSe3 crystal and the quasi-2D TbTe3. Several large instruments facilities were used for this study, the ESRF synchrotron in Grenoble on the ID01 line and the LCLS free electron laser in Stanford. First, thanks to the coherence of the X-beam at LCLS, we were able to observe a loss of transverse coherence in NbSe3 when applying an electrical current above a certain threshold as well as a longitudinal compression of the CDW. Then, at the ESRF, we used an X-ray beam focused on the micrometer scale by a Fresnel zone plate to scan the CDW locally by diffraction on NbSe3 and on TbTe3. When a current is applied to the sample, we observed a transverse deformation indicating that the CDW is pinned on the sample surface in NbSe3. In the case of TbTe3, the CDW rotates under current showing a hysteresis cycle when one is continuously changing from positive to negative current. We have also observed in several regions, in TbTe3, the creation of localized irradiation defects inducing a compression-dilation of the CDW. In a last theoretical part, we show how the theory of electric transport in the CDW state by a train of charged solitons, as well as taking into account the CDW pinning on the surface of the sample that we have seen experimentally, allows us to understand several resistivity measurements, found in the literature, made on samples with different dimensions. Finally, we present several ideas for an explanation of the CDW pinning at the surfaces on a microscopic level and propose the hypothesis of a commensurate CDW on the surface (and incommensurate in volume).
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Etude des ondes de densité de charge par diffraction cohérente des rayons X / Charge density Wave studied by coherent X-ray diffraction

Pinsolle, Edouard 19 November 2012 (has links)
Les matériaux à Onde de Densité de Charge (ODC) ont été très étudiés durant les années 80 pour leurs propriétés de transport remarquables. Pourtant il reste plusieurs questions sans réponse. L’utilisation de nouvelles techniques expérimentales permet de répondre à certaines de ces questions. Après avoir présenté les principes de base de la Diffraction Cohérente des Rayons X (DCRX), nous montrons, en prenant comme exemple l’étude des boucles de dislocation dans le silicium, comment cette technique expérimentale permet de sonder les défauts de phase présents dans les cristaux.Nous poursuivons par des expériences sur les composés NbSe3 et K0.3MoO3 qui se trouvent être des systèmes canoniques pour l’étude des ODC. Nous montrons notamment grâce à la DCRX l’influence des défauts dans le glissement d’une ODC dans le composé NbSe3.Pour finir nous présentons des expériences sur la coexistence entre les ODC et onde de densité de spin dans le Chrome ainsi que la coexistence des ODC et de la supraconductivité dans le composé NbSe2. Ces expériences préliminaires laissent à penser que la supraconductivité augmente la cohérence de l’ODC et que la transition de spin flip, présente dans le Chrome, a des effets sur l’ODC. / Charge Density Wave (CDW) compounds have been extensively studied during the 80s for their remarkable transport properties. Yet, there are still many unanswered questions. The use of new experimental techniques can address some of these issues.After presenting the basic principles of Coherent X-ray diffraction (CXRD), we show, using as an example the study of dislocation loops in silicon, how this experimental technique allows probing phase faults present in crystals.We continue with studies on CDW in the canonical compounds NbSe3 and K0.3MoO3. We study with DCRX the influence of defects in the sliding of a CDW in the compound NbSe3.Finally we present experiments on coexistence between CDW and spin density wave in Chromium and the coexistence of CDW and superconductivity in the compound NbSe2. These preliminary experiments suggest that superconductivity increases the coherence of CDW and that the spin-flip transition, present in Chromium, has effects on CDW.

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