Le NbSe[indice inférieur 2] est un supraconducteur de type II. Il passe de la phase normale à la phase onde de densité de charge à T[indice inférieur ODC 33] ~ K et devient supraconducteur à T[indice inférieur c] = 7, 2 K. Ces deux phases coexistent à basses températures. Les expériences de microscopie à effet tunnel peuvent mesurer ces deux phases. Dans le cadre de ce projet, les expériences ont été réalisées à une température de ~300 mK sur un échantillon de NbSe[indice inférieur 2] réutilisé quatre fois. Les études portent sur le comportement du gap supraconducteur du NbSe[indice inférieur 2] en fonction du champ magnétique qui a été pris sur une gamme de 0 T [inférieur ou égal] H [inférieur ou égal] 10 T. Un bref survol de la théorie de la supraconductivité, en passant par les équations thermodynamiques, l'approche de Ginzburg-Landau, les équations de Bogoliubov-de Gennes et la théorie quasiclassique d'Eilenberger, est présenté. Les principales composantes, tant mécaniques qu'électroniques, essentielles aux expériences, se retrouvent détaillées dans ce document. Les expériences ont été effectuées sur trois grands volets. Le régime des faibles champs magnétiques, le régime des champs moyens et les hauts champs magnétiques. Le but du projet consiste à étudier et comprendre les diverses structures, apparaissant dans le gap supraconducteur en fonction du champ magnétique, dans le NbSe[indice inférieur 2]. Pour le régime des faibles champs, des vortex sont présents avec des quasiparticules localisées en leur centre. Des filaments qui partent d'un coeur de vortex apparaissent à une énergie nulle et tournent en fonction de l'énergie. Enfin, le régime supraconducteur est présent dans la majorité du matériau. Pour le régime des champs moyens, le contraste dans la conductance devient de plus en plus faible entre les régions supraconductrices et les régions normales. Le pic de conductance à l'énergie nulle, présent pour H= 1 T, disparait pour H= 2, 5 T. Les filaments ne sont plus visibles et le paramètre d'ordre est de moins en moins présent pour la gamme d'énergies du gap supraconducteur. Finalement, pour le régime des hauts champs magnétiques, le comportement supra-conducteur est détruit. Sur toutes les gammes de champs magnétiques étudiées dans nos expériences à savoir jusqu'à H= 10 T, il est possible d'observer une structure que plusieurs chercheurs associent au gap de l'onde de densité de charge. Le matériau, à haut champ magnétique, possède donc une onde de densité de charge tout en ayant perdu le caractère supraconducteur.

Ce travail s'inscrit dans une thématique propre à de nombreux systèmes physiques: un système élastique en interaction avec le désordre. Nous avons étudié la dynamique d'un système à onde de densité de charge (ODC) par le biais de mesures couplées de transport et de diffraction de rayons X dans un matériau quasi-unidimensionnel, NbSe3. Le but de ces expériences est de comprendre la déformation de l'ODC lorsqu'elle est mue par une force extérieure, ici un champ électrique. Pour ce faire, nous avons développé un nouveau procédé de fabrication d'échantillon utilisant des techniques de micro-nano-électronique. Le monocristal est posé et collé sur une membrane de silicium sur laquelle sont lithographiés des contacts d'or enterrés dans une couche de silice. Nous avons observé qu'à la température de 100 K, lorsque l'ODC est mise en mouvement, celle-ci est mieux ordonnée le long des chaînes du cristal alors qu'elle devient moins ordonnée transversalement aux chaînes. Ce résultat est en adéquation avec les très nombreuses théories prédisant une mise en ordre dynamique du système élastique. Dans un second temps nous avons montré qu'il existe une interaction entre les deux ODC présentes dans NbSe3 à basse température (T < 59 K). Nous avons observé des variations antagonistes des périodicités des deux ODC. Ce transfert de charges entre les deux types de chaînes pourrait provenir d'un phénomène de découplage entre les deux ODC. Enfin, nous présentons un modèle phénoménologique préliminaire expliquant le comportement dynamique des deux ODC.

Ce travail se propose de corréler les propriétés de transport électronique souvent très remarquables des oxydes de structure dérivée de la perovskite à leurs propriétés structurales. D'un point de vue expérimentale, l'intercalation électrochimique d'espèces oxygénées dans ces réseaux a permis d'obtenir des matériaux de cations de valences élevées où les phénomènes de transfert de charges sont exacerbés...

Le travail présenté dans ce manuscrit a pour fil conducteur l'utilisation de la diffraction cohérente des rayons X pour mettre en lumière différents phénomènes physiques. La détection de défauts topologiques, auxquels les faisceaux cohérents sont très sensibles, permet de tirer des conclusions sur l'ordre ou le désordre trouvés dans les systèmes étudiés. La notion de cohérence des rayons X est tout d'abord exposée, puis la caractérisation de profils de diffraction cohérente en présence de défauts topologiques est présentée à travers une étude des boucles de dislocation dans le silicium. Cette technique a ensuite été appliquée à l'étude de composés présentant des ordres électroniques incommensurables, tels que les Ondes de Densité de Charge (ODC) et les Ondes de Densité de Spin (ODS). Plusieurs systèmes ont été étudiés : le chrome pur monocristallin, le bronze bleu K0.3MoO3, et NbSe3. Dans le cas du chrome, les résultats obtenus posent la question du lien réel existant entre ODC et ODS. Par ailleurs, une dislocation magnétique isolée en volume a été détectée, et a permis de soulever la question des constantes de force de l'ODS du spin. Le bronze bleu et NbSe3 ont été étudiés sous champ électrique. Un ordre à très grande distance a été observé dans les ODC du bronze bleu et de NbSe3, dans le régime de glissement. Nous proposons une description en termes de phase, à l'aide d'un modèle de type réseau de solitons.

Les matériaux à Onde de Densité de Charge (ODC) ont été très étudiés durant les années 80 pour leurs propriétés de transport remarquables. Pourtant il reste plusieurs questions sans réponse. L'utilisation de nouvelles techniques expérimentales permet de répondre à certaines de ces questions. Après avoir présenté les principes de base de la Diffraction Cohérente des Rayons X (DCRX), nous montrons, en prenant comme exemple l'étude des boucles de dislocation dans le silicium, comment cette technique expérimentale permet de sonder les défauts de phase présents dans les cristaux.Nous poursuivons par des expériences sur les composés NbSe3 et K0.3MoO3 qui se trouvent être des systèmes canoniques pour l'étude des ODC. Nous montrons notamment grâce à la DCRX l'influence des défauts dans le glissement d'une ODC dans le composé NbSe3.Pour finir nous présentons des expériences sur la coexistence entre les ODC et onde de densité de spin dans le Chrome ainsi que la coexistence des ODC et de la supraconductivité dans le composé NbSe2. Ces expériences préliminaires laissent à penser que la supraconductivité augmente la cohérence de l'ODC et que la transition de spin flip, présente dans le Chrome, a des effets sur l'ODC.

Les zéolithes sont des solides cristallins caractérisés par l'existence de canaux pouvant accueillir des ions et molécules hôtes. Ces matériaux sont donc utilisés dans de nombreux procédés physico-chimiques, tels que la séparation moléculaire, la catalyse, l'échange cationique, et plus récemment comme constituant de nouveaux matériaux composites. Dans ce travail nous nous sommes intéressés à la caractérisation des interactions dans les tamis moléculaires de type MFI, AFI et AlPO4-15 via la diffraction des rayons X à haute résolution sur monocristal et la thermogravimétrie et calorimétrie.<br /> Les monocristaux nécessaires ont été obtenus au laboratoire par synthèse hydrothermale. L'étude de la densité de charge de AlPO4-15 a révélé les interactions hôte / invité dans ce composé et, avec l'analyse de sa topologie, a permis d'en modéliser le potentiel électrostatique. L'étude de la zéolithe MFI a permis de localiser l'ion fluorure qui se trouve être lié à un atome de silicium de la charpente.

Ce travail s'inscrit dans le cadre de l'étude des systèmes physiques de basse dimension. Nous présentons une étude des propriétés électroniques locales de deux composés quasi-unidimensionnels (Q1D) à onde de densité de charge (ODC), le bronze bleu Rb0.3MoO3 et NbSe3, par microscopie à effet tunnel (STM), sous ultra-haut vide (UHV) et à basse température. Ces matériaux ont été clivés in-situ suivant leur plan naturel, (-201) pour Rb0.3MoO3 et (100) pour NbSe3. Notre étude montre que la distribution spatiale de surface des ODC peut être qualitativement différente de celle du volume et qu'une préparation in-situ des surfaces de ces composés est nécessaire pour avoir accès à leurs propriétés électroniques véritables. En surface de Rb0.3MoO3, l'ODC a été visualisée par STM. Un phénomène nouveau a été observé: la composante qb=2kf du vecteur d'onde de l'ODC n'est pas homogène en surface. Nous proposons que ces déviations résultent d'inhomogénéités de surface du vecteur de Fermi, dues à la distribution inhomogène des atomes alcalins sur la surface, après clivage du matériau. Les implications de ces résultats sont discutées. Nos mesures STM sur NbSe3 offrent une première étude cohérente des états ODC q1 et q2, et de leur distribution spatiale sur les différentes chaînes de la structure. A basse température, l'existence d'une interaction entre les ODC q1 et q2 est révélée par l'apparition d'une nouvelle superstructure. Enfin, tandis que l'ODC q1 possède en surface une température de transition (Tc) comparable à celle du volume, l'ODC q2 possède une Tc de 10 à 15K plus élevée en surface. Différents mécanismes reposant sur des effets spécifiques de surface sont discutés.

Cette thèse présente une étude expérimentale de l'interaction entre la supraconductivité et une onde de densité de charge (ODC). Dans la théorie standard, la température critique d'un matériau supraconducteur est favorisée principalement par deux paramètres : une grande densité d'états au niveau de Fermi (nF), et un fort couplage électron-phonon. Cependant, un fort couplage électron-phonon favorise aussi l'apparition d'une ODC, ce qui réduit nF et rivalise ainsi avec la supraconductivité.Notre démarche a consisté à étudier deux composés où supraconductivité et ODC coexistent, et dans lesquels on peut faire disparaître l'ODC grâce à un paramètre externe : pression ou substitution. Le premier composé, 2H-NbSe2, présente une ODC en dessous de 33 K à pression ambiante. Celle-ci coexiste avec la supraconductivité en dessous de 7 K. Sous pression, l'ODC disparaît au-dessus de 4.6 GPa, sans que la température critique varie notablement. L'ODC disparaît aussi en remplaçant le sélénium par du soufre : 2H-NbS2 est ainsi un supraconducteur sans ODC (Tc = 6 K), et peut donc servir de composé témoin pour une étude comparative. Dans le second composé, Lu5Ir4Si10, une ODC est présente en dessous de 77 K à pression ambiante. Celle-ci disparaît sous pression au-dessus de 2 GPa, tandis que la température critique saute simultanément de 4 à 9 K. Pour étudier ces composés, j'ai utilisé trois techniques expérimentales : la mesure de la dispersion des phonons à basse température (300-2 K) et sous pression (0-16 GPa) par diffusion inélastique des rayons X, la mesure de la dépendance en température de la longueur de pénétration magnétique grâce à un oscillateur à diode tunnel et la mesure des champs critiques via des microsondes Hall.Dans la première partie, je présente la dépendance en température de la dispersion des phonons dans 2H-NbS2. Nous observons la présence d'un phonon mou dont l'énergie reste toujours positive, même extrapolée à température nulle. Ce composé est ainsi à la limite d'une instabilité ODC. De plus, nous montrons qu'il est relativement unique, car seuls les effets anharmoniques empêchent l'amollissement complet des phonons. Je présente ensuite la dépendance en température et en pression de la dispersion des phonons dans 2H-NbSe2. Ces expériences montrent qu'un mode de phonon mou persiste jusqu'à 16 GPa, même quand l'état à température nulle n'est pas l'ODC. La dépendance en température de ce phonon mou est alors similaire à celle de 2H-NbS2. Dans les deux composés, ces phonons mous semblent liés à la présence d'un couplage électron-phonon à la fois fort et anisotrope. Nous suggérons qu'il s'agit d'un élément essentiel pour expliquer leurs propriétés supraconductrices.Dans la seconde partie, je mesure l'anisotropie et la dépendance en température de la longueur de pénétration magnétique dans l'état supraconducteur de 2H-NbS2 et Lu5Ir4Si10. La dépendance en température de la densité superfluide dans 2H-NbS2 confirme la présence d'un gap supraconducteur réduit dont l'amplitude est très proche de celle mesurée dans 2H-NbSe2. Les phonons mous et le gap réduit étant présents dans 2H-NbS2 et 2H-NbSe2, nous prouvons expérimentalement qu'il faut raisonner en termes de renforcement de la supraconductivité par les phonons mous plutôt qu'en termes d'interaction avec l'état fondamental (ODC ou métal). Nous proposons que ce renforcement soit lié à l'anisotropie du couplage électron-phonon.En revanche, cet effet n'est pas général aux composés où supraconductivité et ODC coexistent. Les propriétés supraconductrices de Lu5Ir4Si10 sont en effet bien décrites par le modèle BCS couplage faible. Ceci est peut être lié aux caractéristiques de l'ODC : la présence d'une hystérésis montre que la transition ODC est du premier ordre. D'autre part, les mesures de diffraction X sous pression et à basse température révèlent que cette ODC est multiple : en plus de la périodicité 1/7, nous observons une seconde périodicité de 1/20.

En 1980, une excitation électronique inédite des électrons supraconducteurs a été mise en évidence par spectroscopie Raman dans le composé 2H-NbSe2. Cette excitation semble pouvoir être associée à un mode collectif d’amplitude du paramètre d’ordre supraconducteur.Ce mode, analogue au boson de Higgs dans le modèle standard, est normalement non couplé à la lumière mais serait observable dans le cas de 2H-NbSe2 via un couplage de la supraconductivité avec une autre phase exotique appelée onde de densité de charge.Cette thèse a consisté à utiliser la spectroscopie Raman sous haute pression pour mettre cette théorie à l’épreuve de deux façons. D’une part, en détruisant l’onde de densité de charge dans 2H-NbSe2 sous haute pression et voir si celle-ci est réellement nécessaire à l’observation du mode Higgs. D’autre part, en cherchant de nouveaux exemples d’observation du mode de Higgs dans d’autres composés (2H-TaS2, 2H-TaSe2,...) où la supraconductivité coexiste avec une onde de densité de charge / In 1980, a unique electronic excitation of the superconducting electrons was observed in 2H-NbSe2 by Raman spectroscopy. This excitation can be associated to a collective mode of the amplitude of the superconducting order parameter. This mode, analogous to the Higgs boson in the standard model, is not coupled to light but would be visible in 2H-NbSe2through a coupling to another exotic phase called charge density wave.This thesis consisted in using Raman spectroscopy under high pressures to tackle thistheory in two different ways. Firstly, by inducing a collapse of the charge density wave athigh pressure and see if the coupling to this phase really is a requisite to the visibility of the Higgs mode. Secondly, by searching for new exemples of Higgs modes in other compounds (2H-TaS2, 2H-TaSe2,...) where superconductivity coexists with a charge density wave

L'origine des déviations observées aux basses températures sur la conductivité des matériaux organiques quasi-1D reste à ce jour contreversée. Il est établi pour ces matériaux que les fluctuations magnétiques y sont présentes. L'objectif visé par notre travail est d'évaluer l'influence des fluctuations supraconductrices induites par l'antiferromagnétisme dans les conducteurs quasi-1D. Il ressort de nos calculs que la paraconductivité à un canal (Cooper), calculée à partir du courant de paires coïncide à celle d'Aslamazov-Larkin. Pour une dimension spatiale donnée, plus l'anisotropie est prononcée plus les fluctuations deviennent importantes. Dans le cas quasi-1D avec mélange des canaux de Cooper et de Peierls, on retrouve le résultat d'Aslamazov-Larkin à une constante près. Nos résultats s'accordent qualitativement aux données expérimentales avec un paramètre d'anisotropie fortement influencé par la pression. De même, on remarque que la pression lorsqu'elle augmente diminue les fluctuations supraconductrices. En outre l'interférence des canaux augmente la conductivité des conducteurs organiques quasi-1D de manière significative.