This thesis is divided into two parts. In the first part we study thermodynamics of the two-dimensional Heisenberg ferromagnet with dipolar interaction. This interaction breaks the conditions of the Mermin-Wagner theorem, resulting in a finite transition temperature. Our calculations are done within the framework of the self-consistent spin-wave theory (SSWT), which is modified in order to include the dipolar interaction. Both quantum and classical versions of the Heisenberg model are considered. The second part of the thesis investigates the chemical bonding in solids from the first principles calculations. A new chemical bonding indicator called balanced crystal orbital overlap population (BCOOP) is developed. BCOOP is less basis set dependent than the earlier indicators and it can be used with full-potential density-functional theory (DFT) codes. We apply BCOOP formalism to the chemical bonding in the high-T_c superconductor MgB2 and the theoretically predicted MAX phase Nb3SiC2. We also study how the chemical bonding results in a repulsive hydrogen–hydrogen interaction in metal hydrides. The role of this interaction in the structural phase transition in Ti3SnHx is investigated.

Arrays of free-standing metallic nanorods are promising candidates for sensors, switches and spectroscopy. They have structure sizes much smaller than the wavelength of visible light, feature a long-axis surface plasmonic resonance (LSPR) and show metamaterial-like properties. This thesis provides a detailed investigation of their linear optical properties and highlights some nonlinear optical aspects. By means of graded structures having a tunable LSPR and three different theoretical models -- a numerical multiple-multipole method (MMP) model, a semi-analytic collective surface plasmon (CSP) model and an analytic dipolar interaction model (DIM) -- the optical properties were analyzed. Using the DIM, the experimentally observed blueshift of the LSPR in comparison to a single nanorod is confirmed and a physical explanation is provided. The LSPR strongly depends on the angle of incidence and the rod diameter. However, for a varying length the changes are small with the long-axis mode showing a lower energy limit. The detailed arrangement of the nanorods and the azimuthal angle of the incoming light plays only a minor role for small nanorod separations. Similarly, the dependence on the metal is the same as for single particles, whereas the sensitivity to the surrounding dielectric is much stronger than in the single-particle case. For longer nanorods made of silver, angle-dependent higher-order modes are observed and reproduced using MMP. The CSP model is applied and Fabry-Pérot-like oscillations of the CSPs are found. The propagating nature of these modes leads to the discovery that the p component of the transmitted light experiences a phase jump and to the observation of polarization conversion inside the structures. Negative refraction is found in nanorod arrays; it is revealed that a negative energy flux occurs only within a bandwidth given by the LSPR of a single nanorod and the array resonance. For smaller wavelengths, the in-plane component of the Poynting vector reverses, leading to an (extraordinary) positive flux. At the LSPR itself, the flux parallel to the surface is found to be zero. The negative refraction is also exploited to mimic a nanolens with structure parameters that are infact technical realizable. In the visible regime the nanolens shows a NA of 1.06 and superlens-like features such as identical rotation and linear translation of image and object. The nonlinear measurements on graded structures are conducted using femtosecond pump-probe spectroscopy resulting in kinetics showing either an increased transmission or absorption with signal changes of up to 40%. By converting them to transient spectra and by comparison with the literature, electron distribution changes at the Fermi edge and hot electrons/phonons are identified as the main reasons for the changes. Probing at the inflection points of the LSPR reveals ultrafast signals. Using transient spectra they are traced back to a short blueshift of the LSPR. / Strukturen aus frei stehenden metallischen Nanostäbchen versprechen interessante An­wendungen als Sensoren, Schalter und in der Spektroskopie. Da ihre Strukturgrößen kleiner als die Wellenlänge des sichtbaren Lichtes sind, besitzen sie eine langachsige Oberflächen­plasmonenresonanz (LSPR) und weisen metamaterialartige Eigenschaften auf. In dieser Dissertation werden die linearen und nichtlinearen optischen Eigenschaften solcher Struk­turen im Detail untersucht. Mit Hilfe von Gradientenstrukturen, die eine durchstimmbare LSPR besitzen, und dreier theoretischer Modelle – eines numerischen Modells basierend auf der Methode der mul­tiplen Multipole (MMP), eines semianalytischen Modells kollektiver Oberflächenplasmonen (CSP) sowie eines analytischen dipolaren Interaktionsmodells (DIMs) – werden die op­tischen Eigenschaften analysiert. Unter Verwendung des DIMs wird die experimentell beobachtete Blauverschiebung der LSPR im Vergleich zur Resonanz eines Einzelstäbchens bestätigt und eine physikalische Erklärung dafür geliefert. Die LSPR ist stark vom Einfallswinkel und vom Stäbchendurch­messer abhängig. Im Unterschied dazu sind die Änderungen bei einer Längenvariation klein, wobei die langachsige Mode ein unteres Energielimit aufweist. Weiterhin haben die genaue Anordnung der Stäbchen und der azimutale Winkel des einfallenden Lichtes nur einen untergeordneten Einfluss. Die Abhängigkeit vom verwendeten Metall ist analog zu einem Einzelstäbchen, während die Empfindlichkeit in Bezug auf das Umgebungsmedium wesentlich stärker ist. Längere Nanostäbchen aus Silber zeigen winkelabhängige Moden höherer Ordnung, welche mittels MMP reproduziert werden können. Das CSP-Modell wird ebenfalls darauf ange­wendet, wobei Fabry-Pérot-artige Oszillationen der CSPs entdeckt werden. Die propa­gierende Natur der CSPs führt zur Entdeckung eines Phasensprungs der p‑Komponente des transmittierten Lichtes sowie zur Beobachtung von Polarisationskonversion in den Strukturen. Nanostäbchen-Arrays weisen außerdem negative Brechung auf. Es wird gezeigt, dass ein negativer Energiefluss nur in dem Wellenlängenbereich zwischen der LSPR der Einzelstäb­chen und der Arrayresonanz auftritt. Für kleinere Wellenlängen kehrt sich die in der Ebene befindende Poynting-Vektor-Komponente um, was zu einer (außerordentlichen) positiven Brechung führt. An der LSPR selbst ist der zur Strukturebene parallele Fluss Null. Die negative Brechung wird ferner ausgenutzt, um eine Nanolinse mit realistischen Struktur­parametern zu simulieren. Im sichtbaren Bereich zeigt sie eine NA von 1,06 und super­linsenartige Eigenschaften, wie eine identische Rotation und eine lineare Translation von Bild und Objekt. Die nichtlinearen Messungen an Gradientenstrukturen werden mittels Femtosekunden-Pump-Probe-Spektroskopie durchgeführt und liefern Kinetiken, welche entweder eine ver­stärkte Transmission oder eine verstärkte Absorption mit Signalstärken von bis zu 40% aufweisen. Durch Konvertierung in transiente Spektren und Vergleich mit der Literatur werden eine veränderte Elektronverteilung an der Fermi-Kante und heiße Elektronen/Pho­nonen als Ursache für die Änderungen gefunden. Das Abtasten mit dem Probe-Puls an den Wendepunkten der Resonanz offenbart ultraschnelle Signale. Mit Hilfe der transienten Spektren wird dies auf eine kurzzeitige Blauverschiebung der LSPR zurückgeführt.

Le travail de thèse est consacré à l'étude numérique de nanoparticules (NPs) magnétiques core@shell Fe3O4@CoO présentant des propriétés d'échange bias (EB) en utilisant la méthode Monte Carlo (MC). En particulier, nous nous sommes concentrés sur l'étude de l'effet des réponses collectives (interactions inter-particules telles que les interactions dipolaires (ID)) sur les propriétés magnétiques de ces structures. Des résultats expérimentaux préliminaires, montrant l'existence d'une relation entre le décalage du cycle d'hystérésis et l'interaction entre NPs, ont motivé le travail numérique mené dans le cadre de cette thèse.La première partie de ce mémoire est une étude méthodologique visant à trouver les conditions optimales pour simuler les cycles d'hystérésis d'une façon correcte par MC.Les résultats révèlent une dépendance linéaire entre le champ coercitif Hc et la constante d'anisotropie effective pour des conditions non biaisées (algorithme libre, algorithme du cône, algorithme mixte). La deuxième partie est consacrée à l'étude, à l'échelle atomique, des nanostructures présentant l'EB dont nous avons reproduit les deux caractéristiques (un décalage du cycle d'hystérésis, une augmentation importante de Hc).Nous avons également proposé une méthode permettant l'évaluation de la valeur de l'anisotropie effective.En passant à l'échelle d'une assemblée de NPs, plusieurs modèles furent étudiés. Nous arrivons à interpréter les résultats expérimentaux selon le degré d'agrégation des NPs. Nous montrons que l'agrégation (interactions d'échanges entre les NPs) a un effet direct sur le champ d'échange bias, mais le rôle d'ID sur le champ d'échange mérite des études complémentaires. / This thesis is dedicated to the numerical study by means of Monte Carlo (MC) simulations of core@shell Fe3O4@CoO magnetic nanoparticles (NPs) presenting exchange bias properties (EB). In particular, we focused our study on the effect of collective responses (inter-particle interactions as dipolar interactions (DI)) on the magnetic properties of these structures. Our numerical work is motivated by some preliminary experimental results showing the existence of a relationship between the hysteresis loop shift (exchange bias field) and the interaction between NPs. The first part of this thesis is a methodological study to figure out the optimal conditions to simulate hysteresis loops correctly by MC. The results reveal that the coercive field Hc is linearly related to the effective anisotropy constant for non-biased conditions (free algorithm, cone algorithm, mixed algorithm). The second part is dedicated to the study of exchange-biased nanostructures at the atomic scale. We have been able to reproduce both characteristics of EB (hysteresis loop shift, significant increase in Hc). A method allowing the evaluation of the effective anisotropy has been proposed. Considering an assembly of nanoparticles, several models are studied. The experimental results are interpreted according to the degree of aggregation of NPs. It was shown that the aggregation (exchange interactions between NPs) has a direct effect on the exchange bias field, but the role of the ID on the exchange field requires complimentary calculations to be clarified.

Arrays of free-standing metallic nanorods are promising candidates for sensors, switches and spectroscopy. They have structure sizes much smaller than the wavelength of visible light, feature a long-axis surface plasmonic resonance (LSPR) and show metamaterial-like properties. This thesis provides a detailed investigation of their linear optical properties and highlights some nonlinear optical aspects. By means of graded structures having a tunable LSPR and three different theoretical models -- a numerical multiple-multipole method (MMP) model, a semi-analytic collective surface plasmon (CSP) model and an analytic dipolar interaction model (DIM) -- the optical properties were analyzed. Using the DIM, the experimentally observed blueshift of the LSPR in comparison to a single nanorod is confirmed and a physical explanation is provided. The LSPR strongly depends on the angle of incidence and the rod diameter. However, for a varying length the changes are small with the long-axis mode showing a lower energy limit. The detailed arrangement of the nanorods and the azimuthal angle of the incoming light plays only a minor role for small nanorod separations. Similarly, the dependence on the metal is the same as for single particles, whereas the sensitivity to the surrounding dielectric is much stronger than in the single-particle case. For longer nanorods made of silver, angle-dependent higher-order modes are observed and reproduced using MMP. The CSP model is applied and Fabry-Pérot-like oscillations of the CSPs are found. The propagating nature of these modes leads to the discovery that the p component of the transmitted light experiences a phase jump and to the observation of polarization conversion inside the structures. Negative refraction is found in nanorod arrays; it is revealed that a negative energy flux occurs only within a bandwidth given by the LSPR of a single nanorod and the array resonance. For smaller wavelengths, the in-plane component of the Poynting vector reverses, leading to an (extraordinary) positive flux. At the LSPR itself, the flux parallel to the surface is found to be zero. The negative refraction is also exploited to mimic a nanolens with structure parameters that are infact technical realizable. In the visible regime the nanolens shows a NA of 1.06 and superlens-like features such as identical rotation and linear translation of image and object. The nonlinear measurements on graded structures are conducted using femtosecond pump-probe spectroscopy resulting in kinetics showing either an increased transmission or absorption with signal changes of up to 40%. By converting them to transient spectra and by comparison with the literature, electron distribution changes at the Fermi edge and hot electrons/phonons are identified as the main reasons for the changes. Probing at the inflection points of the LSPR reveals ultrafast signals. Using transient spectra they are traced back to a short blueshift of the LSPR. / Strukturen aus frei stehenden metallischen Nanostäbchen versprechen interessante An­wendungen als Sensoren, Schalter und in der Spektroskopie. Da ihre Strukturgrößen kleiner als die Wellenlänge des sichtbaren Lichtes sind, besitzen sie eine langachsige Oberflächen­plasmonenresonanz (LSPR) und weisen metamaterialartige Eigenschaften auf. In dieser Dissertation werden die linearen und nichtlinearen optischen Eigenschaften solcher Struk­turen im Detail untersucht. Mit Hilfe von Gradientenstrukturen, die eine durchstimmbare LSPR besitzen, und dreier theoretischer Modelle – eines numerischen Modells basierend auf der Methode der mul­tiplen Multipole (MMP), eines semianalytischen Modells kollektiver Oberflächenplasmonen (CSP) sowie eines analytischen dipolaren Interaktionsmodells (DIMs) – werden die op­tischen Eigenschaften analysiert. Unter Verwendung des DIMs wird die experimentell beobachtete Blauverschiebung der LSPR im Vergleich zur Resonanz eines Einzelstäbchens bestätigt und eine physikalische Erklärung dafür geliefert. Die LSPR ist stark vom Einfallswinkel und vom Stäbchendurch­messer abhängig. Im Unterschied dazu sind die Änderungen bei einer Längenvariation klein, wobei die langachsige Mode ein unteres Energielimit aufweist. Weiterhin haben die genaue Anordnung der Stäbchen und der azimutale Winkel des einfallenden Lichtes nur einen untergeordneten Einfluss. Die Abhängigkeit vom verwendeten Metall ist analog zu einem Einzelstäbchen, während die Empfindlichkeit in Bezug auf das Umgebungsmedium wesentlich stärker ist. Längere Nanostäbchen aus Silber zeigen winkelabhängige Moden höherer Ordnung, welche mittels MMP reproduziert werden können. Das CSP-Modell wird ebenfalls darauf ange­wendet, wobei Fabry-Pérot-artige Oszillationen der CSPs entdeckt werden. Die propa­gierende Natur der CSPs führt zur Entdeckung eines Phasensprungs der p‑Komponente des transmittierten Lichtes sowie zur Beobachtung von Polarisationskonversion in den Strukturen. Nanostäbchen-Arrays weisen außerdem negative Brechung auf. Es wird gezeigt, dass ein negativer Energiefluss nur in dem Wellenlängenbereich zwischen der LSPR der Einzelstäb­chen und der Arrayresonanz auftritt. Für kleinere Wellenlängen kehrt sich die in der Ebene befindende Poynting-Vektor-Komponente um, was zu einer (außerordentlichen) positiven Brechung führt. An der LSPR selbst ist der zur Strukturebene parallele Fluss Null. Die negative Brechung wird ferner ausgenutzt, um eine Nanolinse mit realistischen Struktur­parametern zu simulieren. Im sichtbaren Bereich zeigt sie eine NA von 1,06 und super­linsenartige Eigenschaften, wie eine identische Rotation und eine lineare Translation von Bild und Objekt. Die nichtlinearen Messungen an Gradientenstrukturen werden mittels Femtosekunden-Pump-Probe-Spektroskopie durchgeführt und liefern Kinetiken, welche entweder eine ver­stärkte Transmission oder eine verstärkte Absorption mit Signalstärken von bis zu 40% aufweisen. Durch Konvertierung in transiente Spektren und Vergleich mit der Literatur werden eine veränderte Elektronverteilung an der Fermi-Kante und heiße Elektronen/Pho­nonen als Ursache für die Änderungen gefunden. Das Abtasten mit dem Probe-Puls an den Wendepunkten der Resonanz offenbart ultraschnelle Signale. Mit Hilfe der transienten Spektren wird dies auf eine kurzzeitige Blauverschiebung der LSPR zurückgeführt.

Abschlussdomänenstrukturen in strukturierten weichmagnetischen dünnen Schichten wurden systematisch hinsichtlich ihrer Domänenweite, Domänenmagnetisierungsrichtung, Domänenwandtypen und Wandlängen modifiziert. Somit konnte ein umfassendes Verständnis über die Beeinflussungsmöglichkeiten des dynamischen Magnetisierungsverhaltens von Abschlussdomänenkonfigurationen im GHz-Bereich erarbeitet werden. Ein bekanntes Modell zur Berechnung der akustischen Domänenresonanzfrequenz von 180° -Domänenkonfigurationen wurde unter Berücksichtigung von Abschlussdomänen und endlichen effektiven Domänenwandweiten erfolgreich erweitert. Damit ist eine präzise Vorhersage des dynamischen Verhaltens von 180° - Abschlussdomänenstrukturen möglich. Außerdem wurde aufgezeigt, dass über die Messung der ferromagnetischen Resonanz Domänenwandumwandlungen im Magnetfeld detektiert werden können. Für Strukturen mit angepasster Anisotropie wurde unabhängig von der Anisotropiestärke eine konstante akustische Resonanzfrequenz beobachtet. Dieser unerwartete Zusammenhang wird auf die kompensatorischeWirkung von Abschlussdomänenstrukturen zurückgeführt. Abschließend wird gezeigt, dass für sogenannte Bucklingdomänenstrukturen eine signifikant größere Beeinflussung der ferromagnetischen Resonanzfrequenz durch vergleichsweise kleine statische Magnetfelder erzielt werden kann, als dies bei homogen magnetisierten Strukturen und Schichten der Fall ist. Die vorgestellten Ergebnisse dieser Arbeit zeigen, dass über eine Einstellung der ferromagnetischen Domänenstruktur das dynamische Verhalten weichmagnetischer strukturierter Schichten über einen vergleichsweise breiten Frequenzbereich hinweg gezielt modifiziert werden kann.

Abschlussdomänenstrukturen in strukturierten weichmagnetischen dünnen Schichten wurden systematisch hinsichtlich ihrer Domänenweite, Domänenmagnetisierungsrichtung, Domänenwandtypen und Wandlängen modifiziert. Somit konnte ein umfassendes Verständnis über die Beeinflussungsmöglichkeiten des dynamischen Magnetisierungsverhaltens von Abschlussdomänenkonfigurationen im GHz-Bereich erarbeitet werden. Ein bekanntes Modell zur Berechnung der akustischen Domänenresonanzfrequenz von 180° -Domänenkonfigurationen wurde unter Berücksichtigung von Abschlussdomänen und endlichen effektiven Domänenwandweiten erfolgreich erweitert. Damit ist eine präzise Vorhersage des dynamischen Verhaltens von 180° - Abschlussdomänenstrukturen möglich. Außerdem wurde aufgezeigt, dass über die Messung der ferromagnetischen Resonanz Domänenwandumwandlungen im Magnetfeld detektiert werden können. Für Strukturen mit angepasster Anisotropie wurde unabhängig von der Anisotropiestärke eine konstante akustische Resonanzfrequenz beobachtet. Dieser unerwartete Zusammenhang wird auf die kompensatorischeWirkung von Abschlussdomänenstrukturen zurückgeführt. Abschließend wird gezeigt, dass für sogenannte Bucklingdomänenstrukturen eine signifikant größere Beeinflussung der ferromagnetischen Resonanzfrequenz durch vergleichsweise kleine statische Magnetfelder erzielt werden kann, als dies bei homogen magnetisierten Strukturen und Schichten der Fall ist. Die vorgestellten Ergebnisse dieser Arbeit zeigen, dass über eine Einstellung der ferromagnetischen Domänenstruktur das dynamische Verhalten weichmagnetischer strukturierter Schichten über einen vergleichsweise breiten Frequenzbereich hinweg gezielt modifiziert werden kann.:1. Einleitung 2. Grundlagen 2.1. Magnetische Energieterme 2.1.1. Austauschenergie 2.1.2. Zeeman-Energie 2.1.3. Magnetostatische Energie 2.1.4. Anisotropie 2.2. Magnetische Mikrostrukturen 2.2.1. Domänenwände 2.3. Magnetisierungsdynamik 2.3.1. Magnetodynamik gesättigter strukturierter Schichten 2.3.2. Magnetodynamik ungesättigter magnetischer Strukturen 3. Experimentelles 3.1. Magnetooptische Domänenbeobachtung 3.2. Magnetische Rasterkraftmikroskopie 3.3. Hysteresemessung 3.4. Dynamische Charakterisierung 3.4.1. Gepulste Mikrowellen-Magnetometrie 3.4.2. Messung der ferromagnetischen Resonanz mit dem Vektor-Netzwerkanalysator 3.5. Mikromagnetische Simulationen 4. Eigenschaften ausgedehnter Referenzschichten 5. Magnetisierungsdynamik modifizierter 180-Grad-Domänenstrukturen 5.1. Erzeugung magnetischer Mikrostrukturen unterschiedlicher Domänenweite 5.2. Magnetisierungsdynamik modifizierter 180°-Grad-Domänenstrukturen im Nullfeld 5.2.1. Effekt der Abschlussdomänen 5.2.2. Effekt kleiner Domänenwandweiten 5.3. Domänenresonanz im magnetischen Feld 5.3.1. Transversales Magnetfeld 5.3.2. Longitudinales Magnetfeld 6. Dynamischer Kompensationseffekt magnetischer Domänen in strukturierten Schichten 7. Magnetisierungsdynamik von Bucklingdomänenstrukturen 7.1. Statisches Magnetisierungsverhalten linsenförmiger Elemente 7.2. Magnetisierungsdynamik linsenförmiger Elemente 7.2.1. Mikromagnetische Simulation der Bucklingstruktur 7.2.2. Diskussion der Magnetisierungsdynamik der Bucklingstruktur 8. Zusammenfassung und Ausblick A. Magnetometrische Entmagnetisierungsfaktoren nach Aharoni B. Ballistische Entmagnetisierungsfaktoren nach Aharoni C. Herleitung der akustischen Domänenresonanzfrequenz im transversalen Feld