Thèse de doctorat : Spectrochimie, molécules, solides, réactivité : Lille 1 : 2000. / Résumé en français et en anglais. Bibliogr. p. 245-253.

Dans les année récentes, les systèmes d'atomes froids ont été reconnus comme des outils prometteurs pour réaliser des simulateurs quantiques, ainsi que pour différentes applications en information quantique. Parmi eux notamment la jonction Josephson bosonique, un système de bosons ultrafroids dilués pouvant occuper deux modes, a été employée pour réaliser un interféromètre atomique, qui a permi d'estimer un déphasage avec une précision dépassant la limite classique. Dans cette thèse, nous étudions d'un point de vue théorique la production, la détection et la décohérence d'états intriqués qui peuvent être utilisés pour l'interférométrie de haute précision dans une jonction Josephson bosonique. Parmi ces états quantiques utiles se trouvent les états comprimés et les superpositions macroscopiques d'états cohérents. Dans la première du manuscrit, nous démontrons que les superpositions macroscopiques d'états cohérents peuvent être créées pendant la dynamique qui suit un arrêt soudain du couplage entre les deux modes de la jonction, puis nous étudions des protocoles de détection expérimentale. Il existe inévitablement dans chaque expérience des sources de bruit, les principaux étant le bruit de phase, induit par des fluctuations des énergies des deux modes, et la perte d'atomes. La présence de bruit induit de la décohérence et dégrade les corrélations quantiques des états manipulés. Dans la deuxième partie du manuscrit nous analysons en détail la façon dont les corrélations quantiques utiles des états comprimés et des superpositions macroscopiques sont dégradées par le bruit de phase. Nous montrons que, pour des intensités de bruit modérées, les superpositions d'états cohérents à plusieurs composantes sont des candidats intéressantes pour l'interférométrie de précision. Enfin, nous étudions l'effet de la perte d'atomes sur la formation des superpositions macroscopiques, en montrant comment la décohérence agit sur la matrice densité du système / In recent years, cold atomic systems have been recognized as very promising tools for quantum simulators and for applications in quantum technology. In particular, a Bose Josephson junction (BJJ) - a system of ultracold dilute bosons which can occupy two modes - has been used to realize an atomic interferometer, allowing to estimate a phase shift with a precision beyond the classical limit. In this thesis we study theoretically the production, detection and decoherence of entangled states which can be used for high-precision interferometry in a Bose Josephson junction. Among such useful quantum states are atomic squeezed states and macroscopic superpositions of coherent states. In the first part of the thesis, after demonstrating that macroscopic superpositions of coherent states can be created during the dynamics following a "quench" of the coupling between the two modes of the junction, we study protocols for their experimental detection. In the experiments there are unavoidable sources of noise, the major sources being phase noise, induced by stochastic fluctuations of the energies of the two modes of the BJJ, and particle losses. The presence of noise induces decoherence and degrades the quantum correlations of these states. In the second part of the thesis we analyze in detail how the useful quantum correlations of squeezed states and macroscopic superpositions are degraded by phase noise. We show that for moderate phase noise intensities multicomponent superpositions of coherent states are interesting candidates for high-precision atom interferometry. Finally, we address the effect of atom losses on the formation of macroscopic superpositions, showing how decoherence affects the system density matrix.

De nombreux systèmes physiques peuvent être décrits par des modèles unidimensionnels (1D). C'est le cas de certains gaz d'atomes ultrafroids: dans les bonnes conditions leur dynamique a lieu suivant une seule dimension spatiale.<br />Je me suis intéressée à l'étude de quelques aspects des systèmes intégrables à 1D. D'abord je présente une étude de l'état fondamental d'un système de fermions 1D à 2 composants en interactions de contact répulsives. J'utilise l'ansatz de Bethe pour calculer le diagramme de phase du système homogène. Je prends ensuite en compte un piège harmonique et je montre que les atomes s'organisent en deux couches: une phase partiellement polarisée se trouve au centre du piège et une phase totalement polarisée aux bords.<br />Ensuite j'étudie des corrections dues aux effets de taille finie au gap du spectre d'excitations du modèle d'Hubbard 1D. J'obtiens deux termes correctifs aux résultats de la limite thermodynamique: un en loi de puissances inverses en la taille du système L, et un second exponentiel en L. Dans le régime de faible interaction ce deuxième terme peut être important.<br />Finalement j'étudie la réponse d'un système excité à la modulation temporelle de l'interaction entre atomes. Je considère le modèle de Lieb-Liniger et le modèle non-intégrable d'un gaz de fermions avec une impureté mobile. Je montre que le système non-intégrable est sensible à des excitations de fréquences de l'ordre de l'espacement moyen entre niveaux d'énergie, tandis que le système intégrable n'est excité que par des fréquences beaucoup plus grandes. Cet effet peut être utilisé comme test d'intégrabilité dans des systèmes mésoscopiques 1D et pourrait être observé expérimentalement.

Ce mémoire d'habilitation présente mes travaux de recherche, du<br />début de ma thèse jusqu'à présent. Le manuscrit est divisé en deux parties. La première présente mes travaux de thèse et une partie des résultats obtenus pendant mon séjour post-doctoral à l'Université de Hambourg. En particulier, cette partie contient<br />les résultats de ma recherche sur le rôle des cohérences à basse<br />fréquence en spectroscopie laser.<br />Les sujets abordés ont été le piégeage cohérent de population, les résonances brillantes, la préparation et la manipulation d'états quantiques en utilisant des états noirs dépendant du temps, et l'étude des effets de cohérence à basse fréquence dans la spectroscopie de transport des boîtes quantiques couplées par effet tunnel.<br /><br />La deuxième partie de ce mémoire présente mon travail de recherche<br />sur les réseaux d'atomes froids. Le sujet principal de cette recherche a été la dynamique des atomes dans les réseaux optiques. Le mouvement diffusif des atomes, la relaxation de leur énergie cinétique, et leurs modes de propagation ont été étudiés. Les progrès faits dans la compréhension de la dynamique atomique dans les réseaux optiques ont été ensuite exploités pour expliquer l'origine de la résonance Rayleigh dans le spectre d'absorption des atomes piégés dans le réseau. De plus, nous avons utilisé les réseaux optiques comme système modèle pour des phènomènes de physique non-linéaire. Nous avons ainsi étudié la résonance stochastique dans un réseau périodique, et la diffusion dirigée dans un potentiel symétrique.

Dans cette exposé, je présenterai quelques résultats théoriques et expérimentaux sur la dynamique des fluides classiques et quantiques. Dans une première partie, je présenterai un bref exposé sur la nucléation de gouttes de pluie en montrant le rôle de l'instabilité classique de Rayleigh Taylor dans la limitation de leur taille, et j'étudierai ensuite leur impact sur des surfaces non mouillantes. Je passerai ensuite aux gaz de fermions ultra-froids et nous verrons comment des expériences récentes ont permis de préciser le lien existant entre supraconductivité et condensation de Bose-Einstein.

Reproduction de : Thèse de doctorat : Chimie et physico-chimie des polymères : Le Mans : 2001. / Thèse : 2001LEMA1012. Titre provenant de l'écran-titre. Bibliogr. p.191-196.

La mécanique quantique a révolutionné la compréhension du monde microscopique depuis son avènement au XXe siècle. Cependant, les propriétés de la matière condensée restent difficiles à étudier en raison d'une puissance de calcul insuffisante pour simuler numériquement les systèmes à N corps. Une approche alternative consiste à piéger des atomes froids dans des réseaux, dont le comportement est analogue à celui des électrons dans un cristal. Ce système modèle, dont les paramètres peuvent être contrôlés, permet de simuler les phénomènes étudiés.La technique usuellement employée pour confiner les atomes ultrafroids dans un réseau consiste à produire une onde stationnaire résultant de l'intérférence entre deux faisceaux contrapropageants. L'originalité du projet dans lequel s'inscrit cette thèse est de générer un potentiel sublongueur d'onde grâce à la modulation des forces de Casimir au voisinage d'une surface nanostructurée. Le confinement des atomes dans un réseau bidimensionnel avec une faible distance intersite (typiquement 50 nm) permettra ainsi de mieux appréhender les propriétés des matériaux, tels que le graphène.Le travail réalisé au cours de mon doctorat s'est ainsi articulé autour de quatre axes. Tout d'abord, le refroidissement d'atomes de Rubidium 87 a été effectué jusqu'à obtenir un condensat de Bose-Einstein. Puis, des simulations numériques ont été réalisées pour mettre en place une nouvelle méthode d'imagerie sublongueur d'onde, s'appuyant sur le couplage différencié des niveaux atomiques avec un double réseau. Ceci permettra d'activer de façon sélective les sites à détecter pour localiser les atomes avec une précision sublongueur d'onde. Un nouveau système d'imagerie a d'ailleurs été développé pour mieux résoudre les images des distributions atomiques. D'autre part, des simulations numériques ont été réalisées pour anticiper les résultats expérimentaux sur le transport adiabatique au voisinage d'une surface. Enfin, dans le cadre de ma convention CIFRE, une nouvelle architecture laser sera présentée, dans le but d'intéragir avec les atomes de potassium 40 qui seront à refroidir dans la suite du projet dans lequel s'inscrit ma thèse. / Quantum mechanics was a revolution for microscopic systems understanding. However, the study of many-body systems remains a challenge because of computation complexity. Ultracold atoms trapped in lattices offer an alternative way to simulate condensed matter properties. Indeed, their behaviour is similar to the one of electrons in crystals.The common approach for generating optical lattices is to make two laser beams interefere so that we can get a stationary wave that reproduces the potential wells of the crystalline structure. In the new ongoing project, the lattices will be produced by modulation of Casimir-Polder forces nearby a nanostructured surface. Ultracold atoms trapped in a 2D lattice with a short lattice spacing (50 nm) will enable a better understanding of material properties (e.g. graphene).The work I have done during my thesis can be split into in four parts. The first one consisted in cooling Rubidium 87 until Bose-Einstein condensate regime. Then, numerical simulations were performed to set up a new subwavelength imaging technique, based on different couplings between atomic levels with a double lattice. This will make it possible to activate the sites selectively, in order to pinpoint the atoms with subwavelength precision. Moreover, a new imaging system was developped to improve the resolution of the atomic cloud images. I did new calculations in order to predict experimental results on adiabatic atomic transport in the near field of a surface. Finally, a new laser architecture was designed in this thesis, as part of CIFRE convention, in order to cool down potassium 40 atoms, which has to be done in the future.

Thèse ou mémoire avec insertion d'articles / Les fluoropolymères sont une classe de polymères connus pour leurs propriétés exceptionnelles, les distinguant ainsi des autres matériaux. Leurs caractéristiques uniques incluent une stabilité thermique, une faible constante diélectrique, un faible coefficient de frottement, une inertie chimique et une faible énergie de surface. En raison de ces attributs, les fluoropolymères sont amplement utilisés dans diverses industries, par exemple en tant que matériaux barrières ou encore dans les matériaux composites et multicouches. Bien que leur inertie chimique soit bénéfique à de nombreuses fins, elle peut gêner l'adhésion à des cibles spécifiques comme les adhésifs ou d'autres matériaux. Par conséquent, des techniques de modification de surface sont souvent utilisées pour améliorer leurs propriétés d'adhésion tout en conservant leurs propriétés de volume souhaitées. Actuellement, des modifications de surface des polymères fluorés peuvent être obtenues grâce à des traitements chimiques humides et des traitements au plasma. Les traitements chimiques humides impliquent des produits résiduels nocifs et une perte potentielle des propriétés optiques et mécaniques du polymère. En revanche, les traitements au plasma offrent une approche sèche avec moins de sous-produits chimiques. Les traitements plasmas à basse pression ont été largement étudiés depuis les années 1950, rapportant des changements morphologiques et chimiques sur la surface du polymère, conduisant à des propriétés d'adhésion améliorées. Cependant, les limites de l'approche basse pression incluent des substrats de petite taille, des pompes à vide spécialisées et une approche de traitement par lots, qui réduit les taux de production. Par conséquent, l'utilisation de systèmes de plasma à pression atmosphérique suscite un intérêt croissant pour remédier à ces limitations. Ceci est généralement réalisé en employant des plasmas de gaz non réactifs tels que l'hélium ou l'argon. Cependant, ces gaz sont relativement coûteux par rapport aux gaz réactifs courants (par exemple l'air, l'azote), et peuvent avoir un impact significatif sur le coût global des procédés. De plus, l'utilisation d'approches via plasma pour traiter différents fluoropolymères peut s'avérer complexe. Les processus et conditions expérimentales peuvent ne pas fonctionner pour des polymères de natures différentes (par exemple le degré de fluoration, la cristallinité, ou encore le poids moléculaire). En conséquence, ce travail de thèse de doctorat propose d'étudier la modification de films de fluoropolymères en utilisant un traitement au plasma d'azote à pression atmosphérique. Le traitement induit une modification de surface stable avec des caractéristiques morphologiques et physico-chimiques améliorant les propriétés d'adhésion. Plus précisément, le traitement améliore l'adhésion à différents degrés, allant des films aux adhésifs silicones, caoutchoucs et acryliques. Ces informations peuvent être utilisées pour sélectionner l'adhésif approprié pour une application particulière et pour évaluer les modifications de surface grâce à des tests de pelage. De plus, il a été démontré que le traitement au plasma crée une surface qui résiste au lavage avec divers solvants. De plus, les résultats indiquent que l'énergie de surface n'est pas un paramètre précis pour évaluer l'adhésion des fluoropolymères traités au plasma. En effet, l'évolution de l'adhésion est plutôt liée à une signature chimique qui dépendrait du ratio de groupes fonctionnels spécifiques dans la surface du polymère fluoré. Enfin, l'adhésion obtenue à partir de surfaces traitées a été comparée à celle de polymères fluorés chimiquement attaqués, soulignant qu'il est possible d'obtenir une adhésion plus élevée grâce au traitement proposé ici. Dans l'ensemble, ce travail de doctorat a mis en évidence le potentiel d'utiliser un plasma à pression atmosphérique, généré dans l'azote, afin de fournir une solution alternative. Notamment, en ayant un impact environnemental moindre que celui de la gravure chimique humide, avec l'avantage d'utiliser un plasma à pression atmosphérique et de l'azote comme gaz de travail. / Fluoropolymers are a class of polymers known for their exceptional properties, making them stand out among other materials. These unique characteristics include thermal stability, low dielectric constant, low friction coefficient, chemical inertness, and low surface energy. Due to these attributes, fluoropolymers find widespread use in various industries, serving as barrier materials, composites, and multilayer materials. Although their chemical inertness is beneficial for many purposes, it can hinder adhesion to specific targets like adhesives or other materials. Therefore, surface modification techniques are often employed to enhance their adhesion properties while maintaining their desirable bulk properties. Currently, surface modifications of fluoropolymers can be achieved through wet-chemical treatments and plasma treatments. Wet-chemical treatments involve harmful residual products and potential loss of optical and mechanical properties of the polymer. On the other hand, plasma treatments offer a dry approach with fewer chemical by-products. Low-pressure plasma treatments have been studied extensively since the 1950s, reporting morphological and chemical changes on the polymer surface, leading to improved adhesion properties. However, low-pressure plasma approach limitations include small substrate sizes, specialized vacuum pumps, and a batch processing approach, which reduces production rates. Consequently, there has been a growing interest in using atmospheric pressure plasma systems to address these limitations. This is usually achieved by employing plasmas of non-reactive gases such as helium or argon. However, these gases are relatively expensive compared to common reactive gases (*e.g.*, air, nitrogen) and can significantly impact the overall cost of plasma surface modifications. In addition, the use of plasma approaches to treat different fluoropolymers can be challenging. Standardized processes and guidelines may not work for polymers of different natures (*i.e.*, degree of fluorination, crystallinity, molecular weight). Accordingly, this thesis proposes an atmospheric pressure nitrogen plasma treatment of fluoropolymer films. The treatment induces a stable surface modification with morphological and physicochemical characteristics that improve the adhesion properties. More specifically, the treatment improves the adhesion of fully fluorinated polymer films to silicones, rubbers, and acrylic adhesives. This information can be used to select the appropriate adhesive for a particular application and to evaluate surface modifications through peel testing. In addition, it was shown that plasma treatment creates a surface that withstands washing with various solvents. Moreover, the findings indicate that the surface energy is not an accurate parameter for assessing plasma-treated fluoropolymers adhesion. Indeed, the evolution of the adhesion was linked to a specific chemical signature that depended on the ratio of specific functional groups in the fluoropolymer surface. Finally, the adhesion obtained from treated surfaces was compared with that from chemically etched fluoropolymers, highlighting that it is possible to get higher adhesion by the treatment proposed here. Overall, this research project highlighted the potential of plasma processes to provide an alternative solution with a lower environmental impact than wet chemical etching, with the advantage of using an atmospheric pressure plasma and nitrogen as working gas.

Ce travail concerne les mécanismes de formation, de destruction et de relaxation interne des ions moléculaires formes au cours de collisions inélastiques ultra-froides. Ces collisions sont étudiées expérimentalement dans des pièges hybrides mêlant un piège d'atomes ultra-froids et un piège d’ions refroidis par laser. Nous avons effectué une analyse théorique systématique des collisions binaires, assistées par la lumière, impliquant plusieurs sortes de paires atome/ion. Leur interaction mutuelle est décrite par des calculs de chimie quantique basés sur l'utilisation de potentiels de cœur effectifs très précis. La formation d’ions moléculaires par 'association radiative est prédite efficace pour tous les systèmes étudiés, avec une section efficace deux à dix fois plus grande que le processus concurrent, le transfert de charge radiatif. Les constantes de vitesse partielles et totales sont aussi calculées et comparées aux valeurs expérimentales disponibles. Des résonances de forme sont attendues avec une largeur très faible, et pourraient être observées avec la meilleure résolution expérimentale atteinte aujourd'hui. Les distributions vibrationnelles ont aussi été calculées. Elles montrent que les ions moléculaires formés ne sont pas créés dans leur état vibrationnel fondamental. Nous avons ensuite montré que ces ions moléculaires pouvaient être photodissociés par les lasers utilisés dans l’expérience pour le refroidissement et le piégeage. Par ailleurs nous avons étudié la relaxation vibrationnelle des ions formés. Dans les échelles de temps des différentes expériences, nous avons montré que celle-ci ne résulte pas d'une relaxation radiative associée au moment dipolaire permanent de l'ion, mais plutôt à des collisions avec les atomes ultra-froids environnants. Nous avons ainsi étudié cette relaxation interne pour les ions H₂⁺ (resp. Rb₂⁺) lors d'une collision avec des atomes ultra-froids de He (resp. Rb). Ces deux cas sont importants pour des expériences en cours. Nous avons décrit le calcul du potentiel d'interaction nécessaire pour l'obtention de la matrice de couplage qui intervient dans la résolution deséquations couplées multi-voies. En particulier il a été montré, dans le cas He-H₂⁺, que les interactions spin-rotation, du fait de la structure doublet de l'ion, n'ont qu'une faible influence sur la somme des sections efficaces d'état à état (avec ou sans effet vibrationnel). Ces calculs peuvent être donc simplifiés en traitant l'ion à un électron actif comme étant dans un état de spin nul. Dans le cas Rb-Rb₂⁺, l'étude de la relaxation vibrationnelle de l'ion Rb₂⁺ suite à des collisions froides avec des atomes de Rb se heurte à des difficultés supplémentaires: (i) l'échange des atomes identiques conduisant à des collisions réactives qui induisent des pertes dans le piège. (ii) la forte densité d'états internes due à la lourde masse du système. (iii) les interactions inter-voies encore présentes à très longues distances du fait cette forte densité. Néanmoins, nos calculs montrent que la forte anisotropie observée dans les surfaces d'énergie potentielle conduit à la relaxation efficace de l'ion Rb₂⁺ par collision avec des atomes de Rb. Cette tendance pourrait être très générale pour les ions moléculaires triatomiques présentant une forte anisotropie à courte distances et qui sont couramment utilisés dans les pièges hybrides. / The work sheds light on the mechanisms, and their efficiency, for (i) formation, (ii) destruction and (iii) internal cooling of cold molecular ions by inelastic ultracold collisions, such as those studied in hybrid setups merging an ultracold atom trap and a laser-cooled ion trap. We have carried out a systematic and consistent analysis of light assisted binary collisions of many relevant atom/ion pairs using accurate effective core potential based quantum chemistry calculations. Radiative association is predicted to occur for all systems with a cross section two to ten times larger than the competitive channel of radiative charge transfer. Partial and total rate constants are also calculated and compared to available experiments. Narrow shape resonances are expected, which could be detectable at low temperature with an experimental resolution at the limit of the present standards. Vibrational distributions are also calculated, showing that the final molecular ions are not created in their internal ground state level. Once light-assisted formation of molecular ions is probed, we have checked their effective radiative lifetime due to the presence of several lasers in the experiments, which turns out to efficiently photodissociate the created ions. Moreover, besides an extremely slow internal relaxation due to the presence of a permanent electric dipole moment, at reasonably time scales, we have found evidences for the population of molecular levels being strongly influenced by collisions with surrounding ultracold atoms. We have further investigated the internal cooling of both H₂⁺ and Rb₂⁺ (with the respective isotopologues) in collisions with ultracold He and Rb atoms, respectively, due to their relevance for experimental implementations. We have described the calculation of the interaction potentials needed to obtain the coupling potential matrix elements used in a multichannel close coupling formalism. In particular, it is shown that the sum of the He-H₂⁺ state-to-state cross sections (with and without vibrational effects) accounting for the coupling between electronic spin and molecular rotation is dynamically equivalent to directly treating the collision problem of a molecular ion as a structureless spherical rotor interacting with the He atom. The additional difficulties of a close-coupling treatment for an effective internal cooling of sympathetically cold Rb₂⁺ ions in collisions with Rb atoms are discussed along the following lines: (i) the homonuclear nature of the problem, inducing trap losses from reactive collisions; (ii) the higher density of internal states due to the heaviness of the system; and, (iii) its long-range neutral-charged interaction. Nevertheless, strong evidence of an efficient internal cooling by inelastic collisions with Rb atoms is found, and may indicate a general trend for all similar heavy species currently found in hybrid trap experiments.

Le domaine de l'information quantique tire partie des lois de la mécanique quantique pour élaborer des protocoles de traitement de l'information originaux. Des réseaux qui transportent ce type d'information ont déjà été démontrés mais leur portée est cependant limitée à une centaine de kilomètres à cause des pertes en ligne. Pour franchir cette limite l'élément clef à développer est une mémoire quantique, c'est à dire un milieu atomique capable de stocker un état quantique et dont les performances reposent conjointement sur un excellent couplage avec la lumière (pour les phases d'écriture ou de lecture) et un temps de cohérence important (pour la phase de stockage). Les ions piégés constituent un candidat intéressant pour l'implémentation d'une mémoire quantique, notamment car ils peuvent présenter d'excellentes propriétés d'isolation par rapport à leur environnement. La difficulté à réaliser une mémoire quantique avec des ions piégés tient en particulier à l'obtention d'un couplage important entre l'ensemble d'ions et la lumière, c'est à dire l'obtention d'un nuage atomique le plus dense et froid possible. Durant le travail de thèse, nous avons développé un ensemble expérimental capable de confiner, refroidir et observer plusieurs millions d'ions. Une méthode originale de chargement du piège fondée sur l'absorption simultanée de deux photons a été développée, nous permettant de limiter l'énergie initiale d'un ion et la pollution de l'environnement d'un tel nuage. Un piège de Paul linéaire de dimensions centimétriques a été dessiné et fabriqué au laboratoire pour confiner les ions et faciliter le régime de très faible température. En utilisant une technique de refroidissement laser, nous avons atteint ce régime dans lequel les ions adoptent une structure spatiale périodique, le cristal de Wigner. Cette structure a été observée dans des chaînes contenant quelques ions et dans des nuages dont la population dépasse le million. Les paramètres pertinents qui gouvernent la densité et la stabilité de ces cristaux ont été identifiés. Ces travaux sont une étape très encourageante pour l'obtention d'un couplage important entre les ions et la lumière, et la mise en oeuvre d'un protocole de mémoire quantique.