La fonction d'onde de deux particules après<br />une interaction mutuelle ne peut pas, en général, être exprimée<br />comme le produit d'états individuels des particules. Pour qu'une<br />collision atomique puisse produire une intrication<br />maximale, il faut cependant des conditions exceptionnelles. Ces<br />conditions sont réunies dans notre dispositif, où l'interaction<br />dipôle-dipôle entre atomes de Rydberg "à deux niveaux" peut être<br />stimulée par une cavité supraconductrice non-résonnante. En<br />exploitant cet effet, nous avons réalisé des états fortement<br />intriqués dans des collisions binaires avec des paramètres<br />d'impact de l'ordre du millimètre. L'angle de collision peut être<br />varié en modifiant le désaccord atomes-cavité, ce qui nous a<br />permis d'observer l'échange d'énergie réversible et cohérent<br />(oscillation de Rabi) entre deux atomes. Par un choix opportun des<br />valeurs des paramètres, nous avons en particulier réalisé et testé<br />une paire 'EPR' d'atomes. La relative insensibilité de cette<br />méthode d'intrication au facteur de qualité du résonateur rend sa<br />fidélité compatible avec des expériences de violation des<br />inégalités de Bell ainsi qu'avec la manipulation cohérente d'un<br />nombre plus important d'atomes. Nous présentons en outre une<br />nouvelle procédure de fabrication des cavités micro-ondes. Les<br />nouvelles cavités devraient en particulier permettre l'extension<br />des études sur l'intrication aux champs confinés dans deux<br />résonateurs séparés.

Au voisinage de la condensation de Bose-Einstein, les propriétés<br />collisionelles d'un gaz dilué d'hélium métastable (He $2^3S$) sont<br />gouvernées par les collisions Penning ionisantes, et par la longueur de diffusion. Afin de sonder ces propriétés, de nouvelles expériences de photo-association (PA) ont été entreprises dans lesquelles une paire d'atomes métastables absorbe un photon pour former une molécule électroniquement excitée. En particulier, des ``dimères géants" ont été produits, pour lesquels l'auto-ionisation est inhibée. Des spectres de raies ont été mesurés avec une grande précision par une méthode originale de détection ``calorimétrique". Parallèlement, les potentiels électroniques à longue distance d'une paire $2^3S+2^3P$ ont été calculés. Une approche asymptotique est présentée en détail, qui permet de reproduire avec un très bon accord les énergies de liaison des dimères géants obtenues expérimentalement.

Le travail théorique présenté dans cette thèse concerne la formation de molécules ultra-froides bialcalines et le contrôle de leurs degrés de liberté externes et internes. Cette étude est motivée par les nombreuses expériences en cours visant à l'obtention d'un gaz quantique dégénéré de molécules dans leur état fondamental absolu. Le schéma de formation étudié repose sur le processus de transfert adiabatique stimulé (STIRAP) réalisé en présence d'un potentiel optique de piégeage (réseau optique) des atomes et des molécules.Nous avons déterminé les paramètres du réseau optique (intensité et fréquence du champ laser) qui permettent de piéger efficacement des dimères d'alcalins en évaluant la polarisabilité dynamique acquise par les molécules soumises à un champ externe. Ces calculs reposent en particulier sur la connaissance détaillée de la structure électronique des molécules. Nous avons identifié des plages de longueur d'ondes dites " magiques " où la polarisabilité est la même pour chaque niveau peuplé au cours du transfert adiabatique, permettant ainsi un transfert optimal. Ce formalisme nous a également permis d'obtenir les coefficients Van der Waals de l'interaction à longue portée nécessaires pour étudier les taux de collisions entre molécules.Nous avons réalisé une étude plus détaillée de la molécule RbCs. En étudiant précisément la probabilité de transition de la molécule vers un niveau excité, nous avons proposé un schéma STIRAP pour transférer des molécules de RbCs, initialement dans un niveau vibrationnel excité, vers leur état rovibrationnel fondamental.Ces travaux ont montré l'importance de la connaissance précise de la structure hyperfine de l'état électronique moléculaire excité pour réaliser un gaz dégénéré de molécules dans un état quantique bien défini. Un modèle asymptotique nous a permis d'obtenir une première estimation de la structure hyperfine des courbes d'énergies potentielles des premiers états moléculaires excités des molécules Cs2 et RbCs.

Cette thèse traite des interactions à très longue portée entre atomes de Rydberg froids.<br />Elle présente les résultats de la première réalisation du blocage dipolaire, qui se traduit par<br />une limitation de l'excitation d'un ensemble d'atomes vers un état de Rydberg en raison du<br />déplacement des niveaux d'énergie lié aux interactions dipôle-dipôle entre atomes. L'importance<br />de l'implication du blocage dipolaire a été soulignée pour l'information quantique avec<br />la possible réalisation de portes quantiques conditionnelles à deux qubits. La mise en évidence<br />du blocage dipolaire est présentée dans le cadre de deux configurations expérimentales différentes<br />: en présence d'un champ électrique et à résonance de Förster. Parvenir à la maîtrise du<br />blocage dipolaire de l'excitation vers des états de Rydberg a demandé un contrôle important<br />des conditions expérimentales : compensation des champs parasites, contrôle des sources d'ionisation<br />d'atomes, contrôle de l'intensité laser d'excitation pour se placer en-dessous du seuil<br />de saturation par puissance. Des études complémentaires ont été réalisées, telle que celle des<br />forces dipolaires entre atomes de Rydberg responsables d'un phénomène d'ionisation Penning,<br />aussi à l'origine de la formation d'un plasma ultra-froid. Une autre étude concerne le processus<br />du transfert d'excitation à résonance de Förster, dont les propriétés de cohérence ont été<br />analysés par une technique spectroscopique originale dite de "creusement spectral".

Le travail théorique présenté dans cette thèse concerne la formation de molécules ultra-froides bialcalines et le contrôle de leurs degrés de liberté externes et internes. Cette étude est motivée par les nombreuses expériences en cours visant à l'obtention d'un gaz quantique dégénéré de molécules dans leur état fondamental absolu. Le schéma de formation étudié repose sur le processus de transfert adiabatique stimulé (STIRAP) réalisé en présence d'un potentiel optique de piégeage (réseau optique) des atomes et des molécules.Nous avons déterminé les paramètres du réseau optique (intensité et fréquence du champ laser) qui permettent de piéger efficacement des dimères d'alcalins en évaluant la polarisabilité dynamique acquise par les molécules soumises à un champ externe. Ces calculs reposent en particulier sur la connaissance détaillée de la structure électronique des molécules. Nous avons identifié des plages de longueur d'ondes dites « magiques » où la polarisabilité est la même pour chaque niveau peuplé au cours du transfert adiabatique, permettant ainsi un transfert optimal. Ce formalisme nous a également permis d'obtenir les coefficients Van der Waals de l'interaction à longue portée nécessaires pour étudier les taux de collisions entre molécules.Nous avons réalisé une étude plus détaillée de la molécule RbCs. En étudiant précisément la probabilité de transition de la molécule vers un niveau excité, nous avons proposé un schéma STIRAP pour transférer des molécules de RbCs, initialement dans un niveau vibrationnel excité, vers leur état rovibrationnel fondamental.Ces travaux ont montré l'importance de la connaissance précise de la structure hyperfine de l'état électronique moléculaire excité pour réaliser un gaz dégénéré de molécules dans un état quantique bien défini. Un modèle asymptotique nous a permis d'obtenir une première estimation de la structure hyperfine des courbes d'énergies potentielles des premiers états moléculaires excités des molécules Cs2 et RbCs. / The theoretical work presented in this thesis is focused on the formation of ultracold bialcaline molecules and on the control of their external and internal degrees of freedom. This study is motivated by the increasing number of experiments aiming at obtaining a quantum degenerate gas of molecules in their absolute ground state. The formation scheme we worked on is based on the Stimulated Raman Adiabatic Passage (STIRAP) technique operated while molecules are trapped inside an optical lattice.We have determined the parameters of the optical lattice (intensity and wavelength of the laser) that allow for an efficient trapping of the alkali dimers by evaluating the dynamic polarizability of molecules in the presence of an external field. Such calculations require the accurate knowledge of the electronic structure of the molecules. We have identified the so-called ``magic'' wavelength for which all levels populated during the STIRAP sequence have the same polarizability, thus ensuring an optimal transfer. The same approach has also been used to compute the strength of the long-range interaction between polar bialkali molecules needed to evaluate collision rates.The particular case of the RbCs molecule has been investigated. We have selected a radiative transition allowing for an efficient STIRAP scheme yielding molecules in their rovibrational ground state. These works have raised the need for the precise knowledge of the hyperfine structure of the excited electronic molecular state involved in the STIRAP scheme. We have developed an asymptotic model to obtain a first estimate of the hyperfine structure for the potential curves of the lowest excited states of Cs2 and RbCs.

Les interférences quantiques apparaissant lors de la superposition cohérente d'états quantiques de la matière sont à l'origine de la compréhension et du contrôle de nombreux processus élémentaires. Dans cette thèse, deux problèmes distincts, qui ont pour origine de tels effets, sont discutés avec leurs applications potentielles : 1. Diffraction électronique induite par Laser (LIED) et imagerie des orbitales moléculaires ; 2. Effets collectifs dans des vapeurs denses et transparence électromagnétique induite par interaction dipôle-dipôle (DIET). La première partie de cette thèse traite du mécanisme de recollision dans des molécules linéaires simples lorsque le système est exposé à un champ laser infrarouge de forte intensité. Cette interaction provoque une ionisation tunnel du système moléculaire, conduisant à la création d'un paquet d'ondes électronique dans le continuum. Ce paquet d'ondes suit une trajectoire oscillante, dirigée par le champ laser. Cela provoque une collision avec l'ion parent qui lui a donné naissance. Ce processus de diffraction peut être de nature inélastique, engendrant la génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG) ou l'ionisation double non-séquentielle, ou de nature élastique, processus que l'on appelle généralement « diffraction électronique induite par laser ». La LIED porte des informations sur la molécule et sur l'état initial à partir duquel les électrons sont arrachés sous forme de motifs de diffraction formés en raison de l'interférence entre différentes voies de diffraction. Dans ce projet, une méthode est développée pour l'imagerie des orbitales moléculaires, reposant sur des spectres de photo-électrons obtenus par LIED. Cette méthode est basée sur le fait que la fonction d'ondes du continuum conserve la mémoire de l'objet à partir duquel elle a été diffractée. Un modèle analytique basé sur l'approximation de champ fort (SFA) est développé pour des molécules simples linéaires et appliqué aux orbitales moléculaires HOMO et HOMO-1 du dioxyde de carbone. L'interprétation et l'extraction des informations orbitalaires imprimées dans les spectres de photo-électrons sont présentées en détail. Par ailleurs, nous estimons que ce type d'approche pourrait être étendu à l'imagerie de la dynamique électro-nucléaire de tels systèmes. La deuxième partie de cette thèse traite des effets collectifs dans des vapeurs atomiques ou moléculaires denses. L'action de la lumière sur ces gaz crée des dipôles induits qui oscillent et produisent des ondes électromagnétiques secondaires. Lorsque les particules constitutives du gaz sont assez proches, ces ondes secondaires peuvent coupler les dipôles induits entre-eux, et lorsque cette corrélation devient prépondérante la réponse du gaz devient une réponse collective. Ceci conduit à des effets spécifiques pour de tels systèmes, comme l'effet Dicke, la superradiance, et les décalages spectraux de Lorentz-Lorenz ou de Lamb. A cette liste d'effets collectifs, nous avons ajouté un effet de transparence induite dans l'échantillon. Cet effet collectif a été appelé « transparence électromagnétique induite par interaction dipôle-dipôle ». La nature collective de l'excitation du gaz dense réduit la vitesse de groupe de la lumière transmise à quelques dizaines de mètre par seconde, créant ainsi une lumière dite « lente ». Ces effets sont démontrés pour les transitions D1 du 85Rb et d'autres applications potentielles sont également discutées. / Quantum interference, coherent superposition of quantum states, are widely used for the understanding and engineering of the quantum world. In this thesis, two distinct problems that are rooted in quantum interference are discussed with their potential applications: 1. Laser induced electron diffraction (LIED) and molecular orbital imaging, 2. Collective effects in dense vapors and dipole induced electromagnetic transparency (DIET). The first part deals with the recollision mechanism in molecules when the system is exposed to high intensity infrared laser fields. The interaction with the intense field will tunnel ionize the system, creating an electron wave packet in the continuum. This wave packet follows an oscillatory trajectory driven by the laser field. This results in a collision with the parent ion from which the wave packet was formed. This scattering process can end up in different channels including either inelastic scattering resulting in high harmonic generation (HHG) and non-sequential double ionization, or elastic scattering often called laser induced electron diffraction. LIED carries information about the molecule and about the initial state from which the electron was born as diffraction patterns formed due to the interference between different diffraction pathways. In this project, a method is developed for imaging molecular orbitals relying on scattered photoelectron spectra obtained via LIED. It is based on the fact that the scattering wave function keeps the memory of the object from which it has been scattered. An analytical model based on the strong field approximation (SFA) is developed for linear molecules and applied to the HOMO and HOMO-1 molecular orbitals of carbon dioxide. Extraction of orbital information imprinted in the photoelectron spectra is presented in detail. It is anticipated that it could be extended to image the electro-nuclear dynamics of such systems. The second part of the thesis deals with collective effects in dense atomic or molecular vapors. The action of light on the vapor samples creates dipoles which oscillate and produce secondary electro-magnetic waves. When the constituent particles are close enough and exposed to a common exciting field, the induced dipoles can affect one another, setting up a correlation which forbids them from responding independently towards the external field. The result is a cooperative response leading to effects unique to such systems which include Dicke narrowing, superradiance, Lorentz-Lorenz and Lamb shifts. To this list of collective effects, one more candidate has been added, which is revealed during this study: an induced transparency in the sample. This transparency, induced by dipole-dipole interactions, is named “dipole-induced electromagnetic transparency”. The collective nature of the dense vapor excitation reduces the group velocity of the transmitted light to a few tens of meter per second resulting in 'slow' light. These effects are demonstrated for the D1 transitions of 85Rb and other potential applications are also discussed.

Les vapeurs atomiques confinées dans des cellules nanométriques constituent une plateforme intéressante pour la réalisation de senseurs atomiques. Dans cette thèse, nous étudions l’interaction entre la lumière et un ensemble d’atomes d’alcalins dans une telle cellule. Nous nous concentrons sur les phénomènes qui pourraient modifier la réponse optique du système et ainsi affecter la sensibilité du senseur. Premièrement, nous étudions la réponse non locale à la lumière induite par le mouvement des atomes dans la vapeur thermique. Quand la distance de relaxation des atomes excède la taille de la cellule, la réponse optique dépend de la taille du système. En transmission, nous avons montré que cela entraine une modification des propriétés de la vapeur avec une période égale à la longueur d’onde de la transition optique. Nous avons ensuite montré que lorsque la densité augmente, la réponse redevient locale. De plus, dans ce régime dense, l’interaction dipôle-dipôle résonnante engendre des déplacements de fréquences collectifs pour des ensembles sub-longueur d’onde. Nous avons démontré que ces shifts sont induits par la cavité formée par la cellule, clarifiant ainsi un débat de plus de 40 ans. Pour ce faire, nous avons développé un modèle pour extraire les effets de la densité déconvolués de ceux de la cavité. Proche des surfaces, la réponse optique des atomes est aussi impactée par l’interaction de van der Waals. Nous avons introduit une nouvelle méthode pour extraire avec précision la force de cette interaction. Nous avons également construit une nouvelle génération de nano-cellules super-polies en verre et enfin comparé les propriétés spectrales en transmission et spectroscopie hors d’axe. / Alkali vapors confined in nano-scale cells are promising tools for future integrated atom-based sensor. In this thesis, we investigate the interaction between light and an ensemble of atoms confined in a nano-geometry. We focus on the different processes that can modify the optical response of the atomic ensemble and possibly affect the sensitivity of a sensor based on that technology. First, we study the non-local response of atoms to a light excitation due the atomic motion in thermal vapors. When the distance over which the atoms relaxes is larger than the size of the cell, the optical response depends on the size of the system. We have observed that for transmission spectroscopy, this leads to a periodic modification of the optical response with a period equal to the wavelength of the optical transition. Subsequently we showed that when the density of atom increases, the atomic response becomes local again. In this dense regime, the resonant dipole-dipole interaction in a sub-wavelength geometry leads to collective frequency shifts of the spectral lines. We demonstrate that these shifts were induced by the cavity formed by the cell walls, hence clarifying a long-standing issue. We developed a model to extract the density shifts deconvolved from the cavity effects. Close to a surface, the optical response is also affected by the van der Waals atom-surface interaction. We introduced a new method to extract precisely the strength of this interaction. We also developed a new generation of super-polished glass nano-cells and we presented promising spectroscopic signals. Finally, using these cells, we have compared transmission and off-axis spectroscopic techniques.

Cette thèse porte sur l'étude expérimentale et l'interprétation théorique des processus de photoassociation et de formation de molécules froides de césium, ainsi que sur l'étude des forces dipolaires entre une paire d'atomes de césium froids excités. La photoassociation moléculaire d'atomes froids de césium a été réalisée expérimentalement : deux atomes absorbent un photon pour former une molécule électroniquement excitée dans un état de rotation-vibration donné. L'expérience a permis la première observation de molécules translationnellement froides obtenues après désexcitation spontanée des molécules photoassociées. La forme en double puits des courbes de potentiel des états moléculaires $0_g^- (6s+6p_(3/2))$ et $1_u (6s+6p_(3/2))$ du césium est la clé de l'efficacité du processus. Ces molécules froides formées sont détectées sélectivement par temps de vol après leur photoionisation en ions Cs$_2^+$. Des températures de $20-200\,\mu$K ont été mesurées. La photoassociation offre une méthode de spectroscopie à haute résolution qui permet d'atteindre des états moléculaires de grande élongation, donnant accès aux données asymptotiques. La spectroscopie du puits de potentiel externe de l'état $0_g^-(6s+6p_(3/2))$ du césium a été effectuée et est analysée par une approche R.K.R.. Une théorie unifiée de la photoassociation en champ faible, vue comme une collision assistée par laser, est développée dans ce manuscrit. Les expériences avec les atomes froids permettent l'étude des collisions entre deux atomes soumis à une interaction mutuelle à grande distance de type dipôle-dipôle. Deux systèmes physiques différents sont étudiés : une assemblée d'atomes de Rydberg et la photoassociation. La modification du mouvement d'une paire d'atomes offre la possibilité de ``contrôler" les forces dipolaires et de ``choisir" les vitesses relatives entre atomes.