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Développement et optimisation de méthodes de mesures d'échauffements nucléaires et de flux gamma dans les réacteurs expérimentaux : identification, maîtrise, traitement et réduction des incertitudes associéesAmharrak, Hicham 18 December 2012 (has links)
L'objectif de cette thèse vise à mettre au point et à améliorer les méthodes de mesures d'échauffements nucléaires auprès des maquettes critiques du CEA-Cadarache EOLE et MINERVE, au moyen de détecteurs thermo-luminescents (TLD), de détecteurs à luminescence optiquement stimulée (OSLD – nouvellement mis en œuvre dans le cadre de ce travail de thèse) et d'une chambre d'ionisation. Il s'agit d'identifier, de hiérarchiser, de traiter et enfin de réduire les différentes sources d'incertitudes et de biais systématiques associés à la mesure.Une série d'expériences a été mise en place dans le réacteur MINERVE. Les mesures ont été réalisées dans un environnement en aluminium ou en hafnium à l'aide d'un nouveau protocole : les TLD ont été étalonnés individuellement, la répétabilité de la mesure a été évaluée expérimentalement et les lois de chauffe des TLD ont été optimisées, conduisant à une réduction des incertitudes de mesures. Des mesures de gammas émis de façon différée après arrêt du réacteur MINERVE ont également été réalisées : les résultats obtenus montrent un bon accord des mesures avec les trois types de détecteurs utilisés.L'interprétation de ces mesures nécessite des calculs pour tenir compte des facteurs de correction, liés à l'environnement et au type de détecteurs utilisés. Ainsi, des corrections de la contribution des neutrons à la dose totale intégrée par les détecteurs ont été évaluées à l'aide de deux méthodes de calcul. Ces corrections ont été obtenues sur la base de simulations Monte Carlo couplées neutron-gamma et gamma-électron à l'aide du code MCNP. / The objective of this thesis is to develop and to improve the nuclear heating measurement methods in MINERVE and EOLE experimental reactors at CEA-Cadarache, using thermo-luminescent detectors (TLD), optically stimulated luminescence detectors (OSLD – newly implemented in the context of this thesis) and an ionization chamber. It is to identify, prioritize, treat and reduce the various sources of uncertainty and systematic bias associated with the measurement.A series of experiments was set up in the MINERVE reactor. The measurements were carried out in an aluminum or hafnium surrounding using a new procedure methodology. The TLD are calibrated individually, the repeatability of the measurement is experimentally evaluated and the laws of TLD heat are optimized. The measurements of the gamma emitted, with a delay (delayed gamma) after shutdown of the MINERVE reactor, were also carried out using TLD and OSLD detectors with the aluminum pillbox as well as by ionization chamber. The results show a good correlation between the measurements recorded by these three detectors.The interpretation of these measurements needs to take account the calculation of cavity correction factors related to the surrounding and the type of detector used. Similarly, the correction due to the neutrons contributions to the total dose integrated by the detectors are evaluated with two calculation methods. These corrections are based on Monte Carlo simulations of neutron-gamma and gamma-electron transport coupled particles using the MCNP.
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Desenvolvimento de fontes radioativas seladas imobilizadas em resina epóxi para verificação de detectores utilizados em Medicina Nuclear / Development of sealed radioactive sources immobilized in Epoxy resin for verification of detectors used in nuclear medicineRodrigo Tiezzi 04 February 2016 (has links)
As fontes radioativas seladas são usadas na verificação de detectores de câmara de ionização, os quais medem a atividade dos radioisótopos usados nas mais diversas áreas, como na Medicina Nuclear. A medida da atividade dos radioisótopos deve ser feita com exatidão, pois será administrada em um paciente. Para garantir o adequado funcionamento dos detectores de câmara de ionização, são estipulados ensaios normatizados pela Agência Internacional de Energia Atômica (IAEA) e a Comissão Nacional de Energia Nuclear (CNEN) utilizando-se fontes radioativas seladas de Bário-133, Césio-137 e Cobalto-57. Os testes avaliam a exatidão, precisão, reprodutibilidade e linearidade da resposta do equipamento. O foco deste trabalho foi o estudo e o desenvolvimento dessas fontes radioativas padrão de Bário-133, Césio-137 e Cobalto-57, utilizando um polímero, no caso resina epóxi comerciais do tipo éter diglicidílico do bisfenol A e um agente de cura a base de poliamina modificada da dietilenotriamina ,para imobilizar o material radioativo. A matriz polimérica apresenta a função primordial de fixar e imobilizar o conteúdo radioativo não permitindo seu vazamento dentro dos limites técnicos exigidos pelas normas de proteção radiológica no quesito de características de uma fonte selada e, adicionalmente, ter a capacidade de reter a emanação de quaisquer gases que venham a se formar durante o processo de fabricação e do período de vida útil deste artefato. O processo de manufatura de uma fonte selada padrão consiste no envasamento, em um frasco de geometria padronizada, de uma quantidade, em volume fixo, de uma matriz polimérica no interior da qual é adicionada e dispersada homogeneamente uma quantidade precisa e exata em atividade de um material radioativo padrão. Nesse sentido, realizou-se um estudo para a escolha da resina epóxi, analisando suas características e propriedades. Foram realizados estudos e testes, verificando a máxima miscibilidade da resina com a água (solução ácida, simulando as condições da solução radiativa), perdas de propriedades mecânicas e térmicas, bem como o controle de dose radioativa para a completa cura (irradiadores de cobalto).Foram produzidas fontes de césio-137 e bário-133, realizou-se testes para determinação do grau de homogeneidade na dispersão do material radioativo na matriz e testes de imersão das fontes seladas produzidas para verificar a estanqueidade do sistema desenvolvido, obtendo um resultado satisfatório de acordo com as normas. Analisando todos os resultados obtidos, as fontes seladas podem ser confeccionadas em matriz epóxi DGEBA e endurecedor poliamínico DETA modificado, desde que a quantidade de material radioativo, na forma de solução ácida, adicionado à composição não ultrapasse um teor de 20%. A cura da resina epóxi pode ser melhorada em relação a ambiente, com uso da irradiação desde que seja exposta a uma dose ao redor de 33 kGy durante a cura. Nos testes de estanqueidade, verificou-se que as fontes são estanques, as medições da atividade da água utilizada nos testes mostraram um valor inferior a 185 Bq (de acordo com a International Standard Organization- Radiation protection sealed radioactive sources - ISO 9978), comprovando a eficiência da resina epóxi como material para selar o material radioativo. Tendo a finalidade de criar uma tecnologia nacional capaz de suprir a demanda deste produto no mercado interno e atingir excelência em qualidade através da acreditação e certificação do produto junto aos órgãos competentes. / The radioactive sealed sources are used in verification ionization chamber detectors, which measure the activity of radioisotopes used in several areas, such as in nuclear medicine. The measurement of the activity of radioisotopes must be made with accuracy, because it is administered to a patient. To ensure the proper functioning of the ionization chamber detectors, standardized tests are set by the International Atomic Energy Agency (IAEA) and the National Nuclear Energy Commission using sealed radioactive sources of Barium-133, Cesium-137 and Cobalt-57. The tests assess the accuracy, precision, reproducibility and linearity of response of the equipment. The focus of this work was the study and the development of these radioactive sources with standard Barium-133 and Cesium-137, using a polymer, in case commercial epoxy resin of diglycidyl ether of bisphenol A (DGEBA) and a curing agent based on modified polyamine diethylenetriamine (DETA), to immobilize the radioactive material. The polymeric matrix has the main function of fix and immobilize the radioactive contents not allowing them to leak within the technical limits required by the standards of radiological protection in the category of characteristics of a sealed source and additionally have the ability to retain the emanation of any gases that may be formed during the manufacture process and the useful life of this artifact. The manufacturing process of a sealed source standard consists of the potting ,into bottle standardized geometry, in fixed volume of a quantity of a polymeric matrix within which is added and dispersed homogeneously to need and exact amount in activity of the radioactive materials standards. Accordingly, a study was conducted for the choice of epoxy resin, analyzing its characteristics and properties. Studies and tests were performed, examining the maximum miscibility of the resin with the water (acidic solution, simulating the conditions of radioactive solution), loss of mechanical and thermal properties, as well as the radioactive dose control for complete curing (cobalt irradiators). For this work was produced a sources of barium-133 and cesium -137,tests were conducted to determination the degree of homogeneity in the dispersion of the radioactive material in the matrix and immersion tests of sealed sources produced to verify the leakage (ISO 9978) of the developed system, occurring obtaining a satisfactory result. With the purpose of creating a national technology able to meet the demand of this product in the domestic market and achieve excellence in quality through accreditation and certification of the product by the appropriate bodies.
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Chambre d'ionisation liquide détecteur de photons γ pour l'imagerie TEP / Liquid ionization chamber detector of γ photons for PET imagingFarradèche, Morgane 02 July 2019 (has links)
CaLIPSO est un concept de détecteur de photons pour la Tomographie par Émission de Positrons dédiée au cerveau. Il s'agit d'une technique d'imagerie médicale reposant sur la détection en coïncidence de deux photons de 511 keV. Pour la première fois, le triméthylbismuth liquide est utilisé comme milieu de détection. Chaque photon de 511 keV libère un électron primaire qui émet des photons Cherenkov et ionise le milieu. CaLIPSO fonctionne sur le principe d'une chambre à projection temporelle et détecte à la fois la lumière Cherenkov et le signal de charge. Le nombre total de charges libérées étant proportionnel à l’énergie déposée par le photon incident, nous avons pu mesurer le rendement de production de charge du triméhylbismuth. Pour cela, nous avons développé un système d'ultra-purification du liquide associé à un système de mesure bas bruit du courant induit par une source de photons γ avec une précision < 5 fA pour un champ électrique allant jusqu'à 7 kV/cm. Le tétraméthylsilane a été utilisé comme liquide de référence pour valider la mesure. Nous avons obtenu un rendement de production de charge du triméthylbismuth inférieur d'un facteur 6 aux valeurs typiques des liquides diélectriques similaires. Des calculs de chimie quantique sur atomes lourds ont permis de montrer que ce comportement est dû à la géométrie de la molécule de triméthylbismuth. L'atome de bismuth se comporte comme un centre de capture des électrons qui induit un mécanisme de recombinaison supplémentaire des électrons près de leurs cations parents. Enfin, afin de vérifier cette hypothèse et de quantifier la mobilités des charges dans les liquides, nous avons développé un système de mesure d'impulsions de charge individuelles qui a été validé avec succès avec le tétraméthylsilane. / CaLIPSO is a photon detector concept designed for dedicated brain Positron Emission Tomography. It is a medical imaging technique based on the coincidence detection of two 511-keV photons. For the first time, the liquid trimethylbismuth is used as sensitive medium. Each 511-keV photon releases a primary electron that triggers a Cherenkov radiation and ionizes the medium. CaLIPSO operates as a time projection chamber and detects both Cherenkov light and charge signal. As the total number of released charges is proportional to the energy deposited by the initial photon, we were able to measure the charge production yield (or free ion yield) of the trimehylbismuth. To this end, we developed a purification bench associated with a low-noise measurement system for the current induced by a γ-ray source of photons with a precision < 5 fA for an electric field up to 7 kV/cm. The tetramethylsilane was used as a benchmark liquid to validate the measurement. We obtained a free ion yield of trimethylbismuth 6 times lower than the typical values for similar dielectric liquids. Quantum chemistry computations on heavy atoms shown that this behavior is due to the geometry of the trimethylbismuth molecule. The bismuth atom acts as an electron trapping center which induces an additional recombination mechanism of the electrons near their parent cations. Finally, in order to verify this hypothesis and to quantify the mobility of charges in liquids, we developed an individual charge pulses measurement system which has been successfully validated with tetramethylsilane.
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Simulation of Detector Response : How Does the Electron Multiplication Differ Within Ionization Chambers with Various Geometries? / Simulering av detektorrespons : Hur skiljer sig elektronmultiplikationen åt inom jonisationskammare med varierande geometrier?Messén, Matilda, Moser, Elvira January 2019 (has links)
This degree project was performed in collaboration with the division of nuclear physics at the department of physics, KTH Royal Institute of Technology. A partial goal of the project was to create a simulation model, where the relationship be- tween the multiplication of electrons that occurs in an ionization chamber and the different pressures of air in the detector could be visualized. The main goal was then to use this model in order to examine the behaviour of electron multiplication for different geometries of the simulated ionization chamber. The simulation was performed in Python 3.7 (Python Soft- ware Foundation, DE, United States), and geometry was modified by increasing and decreasing the simulated inner and anode wire radius of the chamber. Results showed that the peak of the multiplication curve occurred at different pressures for different geometries. When the anode wire radius was fixed, the peak occurred at a lower pressure for an increase of the inner radius, whereas, when the inner radius was fixed, the peak occurred at a higher pressure for an increase of the anode wire radius. The number of created electrons are dependent of Townsend’s coefficent, α, which in turn is dependent of the relationship between pressure and electric field strength. The electric field strength within an ionization chamber varies for different geometries, and therefore is the relationship between pressure and electric field that results in the max- imum value of α, and thus the maximum peak of the multiplication factor, consequently given by different pressures for different chamber geometries. If the results from the simulations in this project are to correspond with actual experimental data, the knowledge of this geometry-dependence may be used to include or exclude the multiplication peak in further measurements depending upon preference.
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Etude de la mesure de la section efficace de la réaction 16O(n,alpha)¹³C du seuil à 10 MeV / Study of the O-16(n,alpha)C-13 cross section measurement between the energy threshold and 10MeV neutron energyGalhaut, Bastien 26 October 2017 (has links)
SCALP (Scintillating ionization Chamber for ALpha particle production in neutron induced reactions) est un dispositif expérimental conçu pour la mesure de la section efficace de la réaction O-16(n,alpha)C-13. Cette réaction fait partie de la HPRL (High Priority Request List) de la NEA. Elle est très importante pour la physique des réacteurs car la production d'hélium a des conséquences sur le fonctionnement des réacteurs électrogènes à neutrons thermiques et neutrons rapides.Les simulations Monte Carlo effectuées avec Geant4 montrent que le dispositif conçu (une chambre d'ionisation scintillante entourée de quatre photo-multiplicateurs) est apte à la mesure de la section efficace. Les sections efficaces des réactions O-16(n,alpha)C-13 et F-19(n,alpha)N-16 (réaction nucléaire étudiée pour la normalisation en section efficace) entre le seuil en énergie et 10MeV peuvent être mesurées expérimentalement avec une erreur relative minimale de 15%.Toutefois, il faudra en améliorer les performances pour obtenir de plus faibles incertitudes comme requis par la NEA : une mesure de la section efficace de la réaction O-16(n,alpha)C-13 avec une précision inférieure à 10%. / SCALP (Scintillating ionization Chamber for ALpha particle production in neutron induced reactions) is an experimental device conceived to measure the cross section of the n-induced reaction on oxygène O-16(n,alpha)C-13. This latter reaction belongs to the HPRL (High Priority Request List) NEA list and is relevant in reactor physics because of the helium production affecting important fast and thermal neutron reactor's parameters.The Monte Carlo simulations with Geant4 showed that the device (a scintillating ionization chamber surrounded by four photomultipliers tubes) can measure and discriminate the different reactions inside the scintillating ion chamber. Cross section of O-16(n,alpha)C-13 and F-19(n,alpha)N-16 (used for cross section normalisation) reactions between the energy threshold and 10MeV could be experimentally measured with a 15% relative accuracy. However some improvement will be necessary to obtain lower uncertainties as requested by the NEA : O-16(n,alpha)C-13 cross section measurement with a accuracy better than 10%.
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Elastische Rückstoßatomspektrometrie leichter Elemente mit Subnanometer-TiefenauflösungKosmata, Marcel 29 February 2012 (has links) (PDF)
In der vorliegenden Arbeit wird erstmals das QQDS-Magnetspektrometer für die höchstauflösende Ionenstrahlanalytik leichter Elemente am Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf umfassend vorgestellt. Zusätzlich werden sowohl alle auf die Analytik Einfluss nehmenden Parameter untersucht als auch Methoden und Modelle vorgestellt, wie deren Einfluss vermieden oder rechnerisch kompensiert werden kann.
Die Schwerpunkte dieser Arbeit gliedern sich in fünf Bereiche.
Der Erste ist der Aufbau und die Inbetriebnahme des QQDS-Magnetspektrometers, der zugehörige Streukammer mit allen Peripheriegeräten und des eigens für die höchstauflösende elastische Rückstoßanalyse entwickelten Detektors. Sowohl das umgebaute Spektrometer als auch der im Rahmen dieser Arbeit gebaute Detektor wurden speziell an experimentelle Bedingungen für die höchstauflösende Ionenstrahlanalytik leichter Elemente angepasst und erstmalig auf einen routinemäßigen Einsatz hin getestet. Der Detektor besteht aus zwei Komponenten. Zum einen befindet sich am hinteren Ende des Detektors eine Bragg-Ionisationskammer, die zur Teilchenidentifikation genutzt wird. Zum anderen dient ein Proportionalzähler, der eine Hochwiderstandsanode besitzt und direkt hinter dem Eintrittsfenster montiert ist, zur Teilchenpositionsbestimmung im Detektor.
Die folgenden zwei Schwerpunkte beinhalten grundlegende Untersuchungen zur Ionen-Festkörper-Wechselwirkung. Durch die Verwendung eines Magnetspektrometers ist die Messung der Ladungszustandsverteilung der herausgestreuten Teilchen direkt nach einem binären Stoß sowohl möglich als auch für die Analyse notwendig. Aus diesem Grund werden zum einen die Ladungszustände gemessen und zum anderen mit existierenden Modellen verglichen. Außerdem wird ein eigens entwickeltes Modell vorgestellt und erstmals im Rahmen dieser Arbeit angewendet, welches den ladungszustandsabhängigen Energieverlust bei der Tiefenprofilierung berücksichtigt. Es wird gezeigt, dass ohne die Anwendung dieses Modells die Tiefenprofile nicht mit den quantitativen Messungen mittels konventioneller Ionenstrahlanalytikmethoden und mit der Dickenmessung mittels Transmissionselektronenmikroskopie übereinstimmen, und damit falsche Werte liefern würden. Der zweite für die Thematik wesentliche Aspekt der Ionen-Festkörper-Wechselwirkung, sind die Probenschäden und -modifikationen, die während einer Schwerionen-bestrahlung auftreten. Dabei wird gezeigt, dass bei den hier verwendeten Energien sowohl elektronisches Sputtern als auch elektronisch verursachtes Grenzflächendurchmischen eintreten. Das elektronische Sputtern kann durch geeignete Strahlparameter für die meisten Proben ausreichend minimiert werden. Dagegen ist der Einfluss der Grenzflächendurchmischung meist signifikant, so dass dieser analysiert und in der Auswertung berücksichtigt werden muss. Schlussfolgernd aus diesen Untersuchungen ergibt sich für die höchstauflösende Ionenstrahlanalytik leichter Elemente am Rossendorfer 5-MV Tandembeschleuniger, dass die geeignetsten Primärionen Chlor mit einer Energie von 20 MeV sind. In Einzelfällen, wie zum Beispiel der Analyse von Bor, muss die Energie jedoch auf 6,5 MeV reduziert werden, um das elektronische Sputtern bei der notwendigen Fluenz unterhalb der Nachweisgrenze zu halten.
Der vierte Schwerpunkt ist die Untersuchung von sowohl qualitativen als auch quantitativen Einflüssen bestimmter Probeneigenschaften, wie beispielsweise Oberflächenrauheit, auf die Form des gemessenen Energiespektrums beziehungsweise auf das analysierte Tiefenprofil. Die Kenntnis der Rauheit einer Probe an der Oberfläche und an den Grenzflächen ist für die Analytik unabdingbar. Als Resultat der genannten Betrachtungen werden die Einflüsse von Probeneigenschaften und Ionen-Festkörper-Wechselwirkungen auf die Energie- beziehungsweise Tiefenauflösung des Gesamtsystems beschrieben, berechnet und mit der konventionellen Ionenstrahlanalytik verglichen. Die Möglichkeiten der höchstauflösenden Ionenstrahlanalytik werden zudem mit den von anderen Gruppen veröffentlichten Komplementärmethoden gegenübergestellt.
Der fünfte und letzte Schwerpunkt ist die Analytik leichter Elemente in ultradünnen Schichten unter Berücksichtigung aller in dieser Arbeit vorgestellten Modelle, wie die Reduzierung des Einflusses von Strahlschäden oder die Quantifizierung der Elemente im dynamischen Ladungszustandsnichtgleichgewicht. Es wird die Tiefenprofilierung von Mehrschichtsystemen, bestehend aus SiO2-Si3N4Ox-SiO2 auf Silizium, von Ultra-Shallow-Junction Bor-Implantationsprofilen und von ultradünnen Oxidschichten, wie zum Beispiel High-k-Materialien, demonstriert. / In this thesis the QQDS magnetic spectrometer that is used for high resolution ion beam analysis (IBA) of light elements at the Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf is presented for the first time. In addition all parameters are investigated that influence the analysis. Methods and models are presented with which the effects can be minimised or calculated.
There are five focal points of this thesis.
The first point is the construction and commissioning of the QQDS magnetic spectrometer, the corresponding scattering chamber with all the peripherals and the detector, which is specially developed for high resolution elastic recoil detection. Both the reconstructed spectrometer and the detector were adapted to the specific experimental conditions needed for high-resolution Ion beam analysis of light elements and tested for routine practice. The detector consists of two compo-nents. At the back end of the detector a Bragg ionization chamber is mounted, which is used for the particle identification. At the front end, directly behind the entrance window a proportional counter is mounted. This proportional counter includes a high-resistance anode. Thus, the position of the particles is determined in the detector.
The following two points concern fundamental studies of ion-solid interaction. By using a magnetic spectrometer the charge state distribution of the particles scattered from the sample after a binary collision is both possible and necessary for the analysis. For this reason the charge states are measured and compared with existing models. In addition, a model is developed that takes into account the charge state dependent energy loss. It is shown that without the application of this model the depth profiles do not correspond with the quantitative measurements by conventional IBA methods and with the thickness obtained by transmission electron microscopy. The second fundamental ion-solid interaction is the damage and the modification of the sample that occurs during heavy ion irradiation. It is shown that the used energies occur both electronic sputtering and electronically induced interface mixing. Electronic sputtering is minimised by using optimised beam parameters. For most samples the effect is below the detection limit for a fluence sufficient for the analysis. However, the influence of interface mixing is so strong that it has to be included in the analysis of the layers of the depth profiles. It is concluded from these studies that at the Rossendorf 5 MV tandem accelerator chlorine ions with an energy of 20 MeV deliver the best results. In some cases, such as the analysis of boron, the energy must be reduced to 6.5 MeV in order to retain the electronic sputtering below the detection limit.
The fourth focus is the study of the influence of specific sample properties, such as surface roughness, on the shape of a measured energy spectra and respectively on the analysed depth profile. It is shown that knowledge of the roughness of a sample at the surface and at the interfaces for the analysis is needed. In addition, the contribution parameters limiting the depth resolution are calculated and compared with the conventional ion beam analysis. Finally, a comparison is made between the high-resolution ion beam analysis and complementary methods published by other research groups.
The fifth and last focus is the analysis of light elements in ultra thin layers. All models presented in this thesis to reduce the influence of beam damage are taken into account. The dynamic non-equilibrium charge state is also included for the quantification of elements. Depth profiling of multilayer systems is demonstrated for systems consisting of SiO2-Si3N4Ox-SiO2 on silicon, boron implantation profiles for ultra shallow junctions and ultra thin oxide layers, such as used as high-k materials.
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Elastische Rückstoßatomspektrometrie leichter Elemente mit Subnanometer-TiefenauflösungKosmata, Marcel 21 December 2011 (has links)
In der vorliegenden Arbeit wird erstmals das QQDS-Magnetspektrometer für die höchstauflösende Ionenstrahlanalytik leichter Elemente am Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf umfassend vorgestellt. Zusätzlich werden sowohl alle auf die Analytik Einfluss nehmenden Parameter untersucht als auch Methoden und Modelle vorgestellt, wie deren Einfluss vermieden oder rechnerisch kompensiert werden kann.
Die Schwerpunkte dieser Arbeit gliedern sich in fünf Bereiche.
Der Erste ist der Aufbau und die Inbetriebnahme des QQDS-Magnetspektrometers, der zugehörige Streukammer mit allen Peripheriegeräten und des eigens für die höchstauflösende elastische Rückstoßanalyse entwickelten Detektors. Sowohl das umgebaute Spektrometer als auch der im Rahmen dieser Arbeit gebaute Detektor wurden speziell an experimentelle Bedingungen für die höchstauflösende Ionenstrahlanalytik leichter Elemente angepasst und erstmalig auf einen routinemäßigen Einsatz hin getestet. Der Detektor besteht aus zwei Komponenten. Zum einen befindet sich am hinteren Ende des Detektors eine Bragg-Ionisationskammer, die zur Teilchenidentifikation genutzt wird. Zum anderen dient ein Proportionalzähler, der eine Hochwiderstandsanode besitzt und direkt hinter dem Eintrittsfenster montiert ist, zur Teilchenpositionsbestimmung im Detektor.
Die folgenden zwei Schwerpunkte beinhalten grundlegende Untersuchungen zur Ionen-Festkörper-Wechselwirkung. Durch die Verwendung eines Magnetspektrometers ist die Messung der Ladungszustandsverteilung der herausgestreuten Teilchen direkt nach einem binären Stoß sowohl möglich als auch für die Analyse notwendig. Aus diesem Grund werden zum einen die Ladungszustände gemessen und zum anderen mit existierenden Modellen verglichen. Außerdem wird ein eigens entwickeltes Modell vorgestellt und erstmals im Rahmen dieser Arbeit angewendet, welches den ladungszustandsabhängigen Energieverlust bei der Tiefenprofilierung berücksichtigt. Es wird gezeigt, dass ohne die Anwendung dieses Modells die Tiefenprofile nicht mit den quantitativen Messungen mittels konventioneller Ionenstrahlanalytikmethoden und mit der Dickenmessung mittels Transmissionselektronenmikroskopie übereinstimmen, und damit falsche Werte liefern würden. Der zweite für die Thematik wesentliche Aspekt der Ionen-Festkörper-Wechselwirkung, sind die Probenschäden und -modifikationen, die während einer Schwerionen-bestrahlung auftreten. Dabei wird gezeigt, dass bei den hier verwendeten Energien sowohl elektronisches Sputtern als auch elektronisch verursachtes Grenzflächendurchmischen eintreten. Das elektronische Sputtern kann durch geeignete Strahlparameter für die meisten Proben ausreichend minimiert werden. Dagegen ist der Einfluss der Grenzflächendurchmischung meist signifikant, so dass dieser analysiert und in der Auswertung berücksichtigt werden muss. Schlussfolgernd aus diesen Untersuchungen ergibt sich für die höchstauflösende Ionenstrahlanalytik leichter Elemente am Rossendorfer 5-MV Tandembeschleuniger, dass die geeignetsten Primärionen Chlor mit einer Energie von 20 MeV sind. In Einzelfällen, wie zum Beispiel der Analyse von Bor, muss die Energie jedoch auf 6,5 MeV reduziert werden, um das elektronische Sputtern bei der notwendigen Fluenz unterhalb der Nachweisgrenze zu halten.
Der vierte Schwerpunkt ist die Untersuchung von sowohl qualitativen als auch quantitativen Einflüssen bestimmter Probeneigenschaften, wie beispielsweise Oberflächenrauheit, auf die Form des gemessenen Energiespektrums beziehungsweise auf das analysierte Tiefenprofil. Die Kenntnis der Rauheit einer Probe an der Oberfläche und an den Grenzflächen ist für die Analytik unabdingbar. Als Resultat der genannten Betrachtungen werden die Einflüsse von Probeneigenschaften und Ionen-Festkörper-Wechselwirkungen auf die Energie- beziehungsweise Tiefenauflösung des Gesamtsystems beschrieben, berechnet und mit der konventionellen Ionenstrahlanalytik verglichen. Die Möglichkeiten der höchstauflösenden Ionenstrahlanalytik werden zudem mit den von anderen Gruppen veröffentlichten Komplementärmethoden gegenübergestellt.
Der fünfte und letzte Schwerpunkt ist die Analytik leichter Elemente in ultradünnen Schichten unter Berücksichtigung aller in dieser Arbeit vorgestellten Modelle, wie die Reduzierung des Einflusses von Strahlschäden oder die Quantifizierung der Elemente im dynamischen Ladungszustandsnichtgleichgewicht. Es wird die Tiefenprofilierung von Mehrschichtsystemen, bestehend aus SiO2-Si3N4Ox-SiO2 auf Silizium, von Ultra-Shallow-Junction Bor-Implantationsprofilen und von ultradünnen Oxidschichten, wie zum Beispiel High-k-Materialien, demonstriert. / In this thesis the QQDS magnetic spectrometer that is used for high resolution ion beam analysis (IBA) of light elements at the Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf is presented for the first time. In addition all parameters are investigated that influence the analysis. Methods and models are presented with which the effects can be minimised or calculated.
There are five focal points of this thesis.
The first point is the construction and commissioning of the QQDS magnetic spectrometer, the corresponding scattering chamber with all the peripherals and the detector, which is specially developed for high resolution elastic recoil detection. Both the reconstructed spectrometer and the detector were adapted to the specific experimental conditions needed for high-resolution Ion beam analysis of light elements and tested for routine practice. The detector consists of two compo-nents. At the back end of the detector a Bragg ionization chamber is mounted, which is used for the particle identification. At the front end, directly behind the entrance window a proportional counter is mounted. This proportional counter includes a high-resistance anode. Thus, the position of the particles is determined in the detector.
The following two points concern fundamental studies of ion-solid interaction. By using a magnetic spectrometer the charge state distribution of the particles scattered from the sample after a binary collision is both possible and necessary for the analysis. For this reason the charge states are measured and compared with existing models. In addition, a model is developed that takes into account the charge state dependent energy loss. It is shown that without the application of this model the depth profiles do not correspond with the quantitative measurements by conventional IBA methods and with the thickness obtained by transmission electron microscopy. The second fundamental ion-solid interaction is the damage and the modification of the sample that occurs during heavy ion irradiation. It is shown that the used energies occur both electronic sputtering and electronically induced interface mixing. Electronic sputtering is minimised by using optimised beam parameters. For most samples the effect is below the detection limit for a fluence sufficient for the analysis. However, the influence of interface mixing is so strong that it has to be included in the analysis of the layers of the depth profiles. It is concluded from these studies that at the Rossendorf 5 MV tandem accelerator chlorine ions with an energy of 20 MeV deliver the best results. In some cases, such as the analysis of boron, the energy must be reduced to 6.5 MeV in order to retain the electronic sputtering below the detection limit.
The fourth focus is the study of the influence of specific sample properties, such as surface roughness, on the shape of a measured energy spectra and respectively on the analysed depth profile. It is shown that knowledge of the roughness of a sample at the surface and at the interfaces for the analysis is needed. In addition, the contribution parameters limiting the depth resolution are calculated and compared with the conventional ion beam analysis. Finally, a comparison is made between the high-resolution ion beam analysis and complementary methods published by other research groups.
The fifth and last focus is the analysis of light elements in ultra thin layers. All models presented in this thesis to reduce the influence of beam damage are taken into account. The dynamic non-equilibrium charge state is also included for the quantification of elements. Depth profiling of multilayer systems is demonstrated for systems consisting of SiO2-Si3N4Ox-SiO2 on silicon, boron implantation profiles for ultra shallow junctions and ultra thin oxide layers, such as used as high-k materials.
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