Cette thèse porte sur l'étude de la production d'ions négatifs (INs) en surface pour des applications à la fusion contrôlée. Les INs formés en surface d'un échantillon dans un plasma d'hydrogène à partir de bombardement par les ions positifs sont collectés et analysés en énergie par un spectromètre de masse (SM). Les fonctions de distribution en énergie des INs (FDIs) que mesure le SM sont différentes de celles émises par la surface f(E, Θ) du fait des modifications de trajectoires et d'énergie induites par la traversée du plasma et du SM. Afin de déterminer la FDI émis par la surface f(E, Θ) en se servant des fonctions de distribution mesurée par le SM f''(E) nous avons développé un modèle qui calcule les trajectoires des ions entre la surface et le détecteur du SM. A partir d'une fonction test f(E,Θ) il est alors possible de calculer f''(E) et de comparer à l'expérience. L'élément critique de cette méthode est le choix de f (E, Θ). Le choix effectué dans cette thèse est la fonction de distribution des neutres calculée par le logiciel SRIM pour les particules pulvérisées et rétrodiffusées lors de bombardement d'une surface dans des conditions similaires aux conditions expérimentales. Les résultats du modèle montrent un bon accord entre les FDIs expérimentales et les fonctions calculées, et valident nos calculs et le choix de SRIM.Dans le but de comparer les mécanismes de production et les rendements des INs, une étude comparative a été réalisée sur différents matériaux carbonés. Les FDIs mesurées présentent la même forme à la température ambiante. / This thesis deals with negative ions (INs) surface production for applications in controlled fusion. Negative ions (NIs) formed at the sample surface from positive ions bombardment in hydrogen plasma are collected and analyzed with energy mass spectrometer (MS). The NI energy distribution functions (NIDF) measured by the MS are different from those emitted from surface f(E, Θ) due to modifications trajectories and energies which result when NI cross plasma and MS. In order to determine the NIDF emitted by the surface f(E,Θ) using the NIDF measured by MS f''(E), we developed a model that calculates the ion trajectories between the surface and MS detector. Then from a test function f(E,Θ) it is possible to calculate f''(E) and compare it to the experimental one. The critical issue is this method is the choice of f(E, Θ). The approach used in this thesis is the neutral backscattered and sputtered distribution function calculated by SRIM software during a surface bombardment similar to the experimental conditions. The model resulting show a good agreement between experimental and calculated NIDF, and validate our calculations and the choice of SRIM.In order to compare production mechanisms and NIs yields, a comparative study on different carbons materials was performed. Measured NIDFs show the same shape at room temperature. This indicates that the mechanisms involved in the NI production and the contribution of these mechanisms in the NIDF are the same for all materials. The best NI yield at low temperature is observed on DLC surface. The highest NI yield for all temperatures is observed on Boron doped diamond (BDD) surface at 400°C.

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Les plasmas inductifs radiofréquence basse pression sont utilisés pour la gravure de motifs nanométriques. Ces plasmas contiennent des ions négatifs et peuvent être soumis à deux types d'instabilités. La première est décrite par des oscillations de relaxation entre les modes de couplage de l'énergie capacitif (E) et inductif (H). Les mesures temporelles au cours de ces oscillations sont conformes aux résultats publiés. L'autre instabilité, liée au transport des espèces chargées, n'existe que lorsque le plasma peut diffuser. Des mesures spatio-temporelles montrent que les fluctuations des paramètres plasma sont liées à la formation et à la propagation périodique d'une double couche d'amplitude moyenne. Cette double couche est une gaine interne séparant un plasma haute densité, forte temp! érature électroniques et sans ions négatifs dans la source d'un plasma faible densité, faible température électronique et de forte fraction d'ions négatifs dans la chambre de diffusion. Cette double couche propagative apparaît lorsque la fraction d'ions négatifs dépasse un seuil. Sous ce seuil, la double couche est statique et disparaît pour des fractions d'ions négatifs très faibles. Les transitions entre ces trois états sont soumises à une forte activité acoustique ionique. L'ajout d'un champ magnétique modifie le chauffage des électrons par absorption de l'onde hélicon (mode W). Des oscillations de relaxation H/W ont été observées dans une fenêtre restreinte de paramètres. D'autre part, le confinement des espèces chargées est modifié: au centre, le plasma ne contient pas d'ions négatifs; au bord, le plasma ne contient plus d'électrons, un plasma ions - ions a été créé.

La source d'ions des injecteurs de neutres d'ITER devra produire un fort courant d'ions négatifs de deutérium qui seront accélérés puis neutralisés afin d'obtenir un faisceau d'atomes qui chauffera le plasma thermonucléaire. Un plasma froid d'hydrogène à basse pression et forte puissance est généré par induction dans la source et les ions négatifs sont produits par des réactions en volume et en surface et extraits à travers une série de grilles électrostatiques. Cette thèse est consacrée à la modélisation de ce plasma, afin d'étudier des phénomènes peu abordés à ce jour : aspect hors équilibre des espèces neutres, déplétion et chauffage du gaz, génération et transport des atomes, et génération des ions négatifs sur les parois. Un code fluide bidimensionnel de simulation plasma a pour cela été modifié afin de simuler la cinétique des espèces neutres au moyen d'un module Direct Simulation Monte-Carlo et a été utilisé pour simuler le plasma de manière auto-cohérente. / The ion source of the ITER neutral beam injectors will have to deliver a high current of negative deuterium ions which will be accelerated and neutralized, and the resulting atom beam will heat the thermonuclear plasma. A low pressure and high power cold hydrogen plasma is inductively generated in the source and negative ions are produced by volume and surface reactions and are extracted through a set of electrostatic grids. This thesis aims at modelling this plasma, and focuses on topics that haven't been studied much before : out of equilibrium neutral kinetics, gas heating and depletion, atoms production and transport, and negative ions generation on the walls. To this end, a two-dimensional fluid plasma code has been modified to simulate the neutrals kinetics with a Direct Simulation Monte Carlo module and has been used to perform self-consistent simulations of the plasma.

Le microscope de photodétachement, construit au laboratoire Aimé Cotton au milieu des années 90, permet de visualiser les images d'interférences obtenues à partir d'électrons détachés d'ions négatifs par excitation laser, en présence d'un champ électrique uniforme. Après détachement, dans une première approximation, l'électron et l'espèce neutre précédemment liés n'interagissent plus : on a une source d'électrons libres. Or, selon les équations de la mécanique classique, un électron libre d'énergie cinétique donnée placé dans un champ électrique uniforme a deux trajectoires paraboliques différentes pour arriver en un même point. Quantiquement parlant, l'onde de matière électronique se divise et suit les deux chemins possibles. Du fait de la cohérence de l'onde électronique émise par photodétachement, les deux demi-ondes interfèrent. Les images d'interférences enregistrées sont très sensibles à l'énergie cinétique des électrons qui les composent. On peut ainsi mesurer cette énergie par comparaison entre les images expérimentales et celles prédites par le modèle théorique de l'électron libre, et faire de la spectroscopie de très haute résolution. L'étude quantitative des images a été utilisée pour tester la validité du modèle de l'électron libre pour le détachement de Si- et OH-, en recherchant d'éventuels effets d'interaction entre l'électron détaché et l'espèce neutre. L'anion Si- a permis de valider le modèle pour un atome plus lourd que ceux précédemment utilisés. L'anion moléculaire OH- a été choisi notamment pour examiner l'effet d'un potentiel dipolaire sur les interférences. Les résultats obtenus n'ont pas mis en évidence de modification des images, et ont donc validé cette méthode pour la mesure des énergies de détachement d'anions diatomiques. Ces travaux ont permis de proposer de nouvelles mesures des affinités électroniques de Si et de OH, avec une meilleure précision.

Les plasmas inductifs radiofréquence basse pression sont utilisés pour la gravure de motifs nanométriques. Ces plasmas contiennent des ions négatifs et peuvent être soumis à deux types d'instabilités. La première est décrite par des oscillations de relaxation entre les modes de couplage de l'énergie capacitif (E) et inductif (H). Les mesures temporelles au cours de ces oscillations sont conformes aux résultats publiés. L'autre instabilité, liée au transport des espèces chargées, n'existe que lorsque le plasma peut diffuser. Des mesures spatio-temporelles montrent que les fluctuations des paramètres plasma sont liées à la formation et à la propagation périodique d'une double couche d'amplitude moyenne. Cette double couche est une gaine interne séparant un plasma haute densité, forte température électroniques et sans ions négatifs dans la source d'un plasma faible densité, faible température électronique et de forte fraction d'ions négatifs dans la chambre de diffusion. Cette double couche propagative apparaît lorsque la fraction d'ions négatifs dépasse un seuil. Sous ce seuil, la double couche est statique et disparaît pour des fractions d'ions négatifs très faibles. Les transitions entre ces trois états sont soumises à une forte activité acoustique ionique. L'ajout d'un champ magnétique modifie le chauffage des électrons par absorption de l'onde hélicon (mode W). Des oscillations de relaxation H/W ont été observées dans une fenêtre restreinte de paramètres. D'autre part, le confinement des espèces chargées est modifié: au centre, le plasma ne contient pas d'ions négatifs; au bord, le plasma ne contient plus d'électrons, un plasma ions - ions a été créé.

Cette thèse porte sur l’étude de la production de surface des ions négatifs (IN) pour des applications dans la fusion thermonucléaire. Ce travail a été réalisé à l'aide d'une source plasma PHISIS. Les IN formés en surface de l'échantillon sont collectés et analysés avec un spectromètre de masse (SM). La fonction de la distribution en énergie des ions négatifs FDEIN est mesurée. Dans cette thèse, une technique de polarisation DC pulsée est introduite pour permettre l'étude de la production d'IN en surface sur des échantillons isolants comme le diamant. Un modèle qui calcule le taux de changement de la variation de la tension sur une surface isolante polarisée en mode pulsé est développé. De façon surprenante, la production d’IN en surface sur un diamant dopé au bore ou non dopé est beaucoup plus élevée en mode pulsé qu'en mode continu. Il est traité également la production d’IN en surface dans les conditions de faible tension de polarisation. Le meilleur rendement d’IN mesuré à faible polarisation est obtenu avec du diamant dopé au bore (BDD) et il est 2 fois plus élevé que celui mesuré sur HOPG (high oriented pyrolitic graphite). L'analyse de la production d’IN en surface à différents polarisations pour différents matériaux a été effectuée afin de corréler l'évolution du rendement d’IN aux changements d'état de surface. Une étude approfondie de la production en surface d'IN a été réalisée sur la surface de Nanoporous 12 CaO. 7Al2O3 electride surface. L'influence des conditions expérimentalles sur le rendement en IN a été étudiée. Dans cette contribution, nous montrons que ce matériau pourrait potentiellement être utilisé dans les sources d'ions négatifs sans césium / This thesis deals with negative ions (NI) surface production for applications in thermonuclear fusion. This work was conducted using a plasma source PHISIS. NI formed on a negatively biased sample surfaceare collected and analyzed with energy mass spectrometer (MS). Negative ion distribution function NIEDF is measured. A SIMION calculation was done to have a complete idea about MS transmission effect on the NIEDF. In the course of this thesis, a DC pulsed bias technique is introduced to enable the study of negative ion surface production on insulating samples as non-doped diamond layers. A model that calculate the rate of change of bias on insulator surface biased in pulsed mode is developed. Surprisingly, negative-ion surface production on boron-doped or non-doped diamond is much higher in pulsed mode than in continuous mode. This thesis deals also with negative ion surface production in low bias condition. The best NI yield measured at low bias is obtained with Boron doped diamond (BDD) ant it is 2 times higher than the one measured on HOPG (highly oriented pyrolytic graphite) surface. Analysis of NI surface production at different surface bias for different material were performed in order to correlate the NI yield evolution to the surface state changes.An extensive study of NI surface production was performed on Nanoporous 12CaO.7Al2O3 electride surface. The influence of surface temperature, bias and plasma exposure time on negative-ion yield was investigated. In this contribution, we show that the electride material has potentials to be used as a production surface in negative ion sources devoted to nuclear fusion application

Dans cette thèse, nous initions la démonstration, à échelle réduite, de la faisabilité du photodétachement presque total, par laser, d'un jet d'ions négatifs d'hydrogène en cavité optique Fabry-Perot pour les futurs injecteurs de neutres destinés au chauffage des plasmas des réacteurs de fusion nucléaire.Nous élaborons une nouvelle méthode de mesure d'une section efficace de photodétachement, dont la connaissance à la longueur d'onde d'excitation est requise pour le dimensionnement de la cavité Fabry-Perot, basée sur l'observation de la saturation en régime d'éclairement impulsionnel. Le calcul analytique de l'accroissement du signal de détachement produit lors de l'éclairement d'un jet d'ions par une impulsion laser supposée gaussienne, fait apparaître une contrainte mathématique sur le flux requis pour transiter vers le régime saturé. Cette contrainte est une caractéristique de la transition vers la saturation pour toutes les expériences réalisées en faisceau gaussien et pour tous les processus d'interaction lumière-matière linéaires. Avec cette méthode, nous déduisons une section efficace de photodétachement de H- à 1064 nm - longueur d'onde sélectionnée pour les futurs injecteurs de neutres - en léger désaccord avec les prédictions théoriques.Pour réduire les exigences technologiques sur la cavité et le laser, nous étudions les résonances de Landau qui apparaissent dans le spectre de photodétachement en champ magnétique. S'asservir sur l'une de ces résonances permettrait d'augmenter la probabilité de photodétachement à un flux donné.Par ailleurs, nous présentons nos mesures des affinités électroniques du phosphore, du sélénium et de l'étain, réalisées avec le microscope de photodétachement. L'expérience de microscopie de photodétachement du phosphore est la première où l'atome neutre est laissé dans un terme excité.

Dans cette thèse, nous initions la démonstration, à échelle réduite, de la faisabilité du photodétachement presque total, par laser, d’un jet d'ions négatifs d'hydrogène en cavité optique Fabry-Perot pour les futurs injecteurs de neutres destinés au chauffage des plasmas des réacteurs de fusion nucléaire.Nous élaborons une nouvelle méthode de mesure d’une section efficace de photodétachement, dont la connaissance à la longueur d’onde d’excitation est requise pour le dimensionnement de la cavité Fabry-Perot, basée sur l’observation de la saturation en régime d’éclairement impulsionnel. Le calcul analytique de l’accroissement du signal de détachement produit lors de l’éclairement d’un jet d’ions par une impulsion laser supposée gaussienne, fait apparaître une contrainte mathématique sur le flux requis pour transiter vers le régime saturé. Cette contrainte est une caractéristique de la transition vers la saturation pour toutes les expériences réalisées en faisceau gaussien et pour tous les processus d’interaction lumière-matière linéaires. Avec cette méthode, nous déduisons une section efficace de photodétachement de H- à 1064 nm – longueur d’onde sélectionnée pour les futurs injecteurs de neutres – en léger désaccord avec les prédictions théoriques.Pour réduire les exigences technologiques sur la cavité et le laser, nous étudions les résonances de Landau qui apparaissent dans le spectre de photodétachement en champ magnétique. S’asservir sur l’une de ces résonances permettrait d’augmenter la probabilité de photodétachement à un flux donné.Par ailleurs, nous présentons nos mesures des affinités électroniques du phosphore, du sélénium et de l’étain, réalisées avec le microscope de photodétachement. L'expérience de microscopie de photodétachement du phosphore est la première où l’atome neutre est laissé dans un terme excité. / In this thesis, we initiate the demonstration, at a reduced scale, of the feasibility of the almost-complete laser photodetachment of negative hydrogen ion beams in a Fabry-Perot optical cavity for future neutral beam injectors for the heating of fusion power plants plasmas.We develop a new method to measure a photodetachement cross section, the knowledge of which at the exciting wavelength is needed to scale the Fabry-Perot cavity, based on the observation of the saturation in a pulsed lighting regime. The analytical calculus of the detachment signal growth produced while illuminating a negative ion beam with a Gaussian laser pulse bring out a mathematical constraint on the required flux to pass through the saturated regime. This constraint is the signature of the transition toward the saturation for all experiment carried out in Gaussian beam and for all linear light-matter interaction processes. With this method, we measure the photodetachement cross section of H- at 1064 nm – selected wavelength for future neutral beam injectors – in slight disagreement with theoretical predictions.To reduce the technological requirement on the Fabry-Perot cavity and the laser, we study Landau resonances which appear in the photodetachement spectrum. Locking the laser on one of these resonances would allow increasing the photodetachment probability at a given flux.We also present our phosphorus, selenium and tin electron affinity measurements carried out with the photodetachment microscope. The photodetachment microscopy experiment of phosphorus is the first one where the neutral atom is left in an excited term.

L'objectif de cette thèse était trouver des solutions pour produire de hauts rendements d’ions négatifs (IN) H–/D– sur des surfaces dans des plasmas de H2/D2 sans Cs pour des applications en fusion thermonucléaire. La modélisation des fonctions de distribution en énergie des ions négatifs (FDEIN) a montré un accord remarquable avec l'expérience pour les matériaux carbonés. Une méthode de reconstruction mis au point dans le cadre de cette thèse a permis de déterminer les distributions en énergie et en angle des IN émis de la surface. La méthode de reconstruction peut être appliquée à tout type de surface et/ou d’IN. Une étude de la production des IN en surface a été réalisée sur une grande variété de matériaux (des différents types de graphite, couches de diamant et métaux). L'influence sur le rendement des IN de la température de surface, de la tension de polarisation et du temps d'exposition au plasma a été étudiée. Une méthode de polarisation pulsée a été développée pour permettre l'étude de production des IN sur les surfaces de matériaux isolants tels que le diamant microcristallin non dopé. L'utilisation de diagnostics de surface ex situ tels que la désorption programmée en température (DPT) et la spectroscopie Raman ont permis de caractériser l'état de surface des matériaux carbonés. L’ensemble des études a permis de montrer que pour optimiser le rendement des IN sur le diamant, il faut travailler avec une surface moins dégradée. Celle ci peut être obtenu en augmentant la température de surface jusqu’à 400°C – 500°C ce qui permet de restaurer les propriétés intrinsèques des diamants ou en appliquant une polarisation pulsée. / The objective of this thesis was to find solutions to produce high yields of H–/D– negative ions (NI) on surfaces in Cs-free H2/D2 plasmas for thermonuclear fusion applications. Modeling of the negative-ion energy distribution functions (NIEDF) has shown remarkable agreement with experiment for carbon materials. The reconstruction method developed in the course of this thesis has allowed to determine the distribution in energy and angle of NI emitted from the surface. The reconstruction method can be applied to any type of surface and/or NI. A study was performed on a large variety of materials: different types of graphite, diamond films and metals. The influence of surface temperature, bias and plasma exposure time on NI yield was investigated. The method of pulsed bias was developed to enable the study of NI production on surfaces of insulating materials such as microcrystalline non-doped diamond (MCD). The use of ex situ surface diagnostics such as temperature programmed desorption (TPD) and Raman spectroscopy has allowed to characterize the surface state of carbon materials. Basing on the performed studies, we demonstrated that to optimize the NI yield on diamond one has to work with a less degraded surface. This can be obtained rising the surface temperature to 400°C–500°C which allows restoring intrinsic properties of diamond. The less degraded surface state can also be obtained by applying the pulsed bias which gives the possibility to increase the H2/D2 surface coverage and diminish the defects induced by plasma exposure.