L’objectif de la thèse vise à déterminer les facteurs et processus qui contrôlent l’origine et la qualité des eaux souterraines alluviales et ainsi à mieux comprendre le fonctionnement et la vulnérabilité des aquifères alluviaux qui occupent une place prééminente dans le paysage hydrogéologique mondial tant pour leur rôle économique - production d'eau potable, développement agricole - que pour leur rôle écologique. Des mesures hydrodynamiques, hydrochimiques (ions majeurs, traces, molécules phytosanitaires et pharmaceutiques) combinées à des déterminations isotopiques (oxygène-18, deuterium, carbone-13) ont ainsi été effectuées sur 19 points incluant puits, piézomètres et eaux de surface, de février 2011 à novembre 2012, afin d’évaluer l’origine et la qualité de l’eau souterraine dans l’aquifère alluvial de la rivière Allier, un des principaux tributaires de la Loire. La zone d’étude, située près de la ville de Clermont-Ferrand (France), joue par ailleurs un rôle socio-économique majeur, la nappe alluviale de l’Allier constituant la principale ressource en eau potable pour une population d’environ 100 000 habitants. D’un point de vue hydrodynamique, l'eau souterraine circule généralement du sud au nord, avec une alimentation naturelle à partir des coteaux adjacents, dans la partie non-pompée de l'aquifère. Dans la zone de pompage, cette circulation naturelle est modifiée par le pompage qui fait pénétrer l’eau de la rivière Allier dans l’aquifère. La recharge de l’aquifère dépend alors de quatre pôles de mélange : pluie, rivière Allier, coteaux adjacents et partie sud, non-pompée, de l’aquifère. Les résultats chimiques et isotopiques obtenus permettent de cartographier la contribution de chaque pôle de mélange. [...] Ces résultats mettent en évidence la vulnérabilité de l’aquifère face aux pollutions. Les parties méridionale et orientale du site sont affectées par des arrivées d’eaux de qualité médiocre démontrant l’importance de la définition d’un périmètre de protection adaptée. Près de l’Allier, une attention particulière doit être portée non seulement aux pollutions ponctuelles qui peuvent se produire sur le cours de la rivière, mais également aux pollutions chroniques liées notamment aux rejets des stations d’épuration pourvoyeurs de polluants tels les molécules pharmaceutiques. Toutes les informations acquises devront être incluses dans les stratégies de gestion d'eau souterraine afin protéger la durabilité de cette ressource de valeur. Les résultats s’appuient sur les investigations menées sur la nappe alluviale de l’Allier, néanmoins la méthodologie utilisée et sa transposition à des systèmes analogues est l’une des perspectives majeures de cette étude. / Hydrodynamic, hydrochemical (major ions, traces, pharmaceuticals and pesticides), and isotopic investigations (oxygen-18 and deuterium) were carried out on 19 points, including boreholes, piezometer, surface water, and springs from February 2011 to November 2012, to assess groundwater quality in the unconfined shallow alluvial aquifer of the Allier River (one of the main tributary of the Loire River). The study area, located near the city of Clermont-Ferrand (France), plays an important socio-economic role as the alluvial aquifer is the major source of drinking water for about 100 000 inhabitants. The objective of the project aims at understanding the functioning and the vulnerability of alluvial aquifers that occupy a pre-eminent position in the hydrogeologic landscape both for their economic role - production of drinking water and agricultural development - and for their ecological role. Moreover, this study also targets at determining the factors and processes controlling shallow groundwater quality and origin. The water circulates from the south, with a natural alimentation from the hills in the non-pumped part of the alluvial aquifer. In the pumping zone, this general behaviour is altered by the pumping that makes the water from the Allier River enter the system in a large proportion. Four end-members have been identified for the recharge of the alluvial groundwater: rainfall, Allier River, surrounding hills’ aquifer and the southern non-pumped part of the alluvial system. Results indicate that, despite the global Ca-HCO3 water type of the groundwater, spatial variations of physico-chemical parameters do exist in the study area. Ionic concentrations increase from the Allier River towards east due either to the increase in the residence time or a mixing with groundwater coming from the aquifer’s borders. Stable isotopes of the water molecule show the same results: boreholes close to the river bank are recharged by the Allier River (depleted values), while boreholes far from the river exhibit isotopic contents close to the values of hills’ spring or to the southern part of the alluvial aquifer, both recharged by local precipitation. One borehole (B65) does not follow this scheme of functioning and presents values attesting of a probable sealing of the Allier River banks. Based on these results, the contribution of each end-member has been calculated and the functioning of the alluvial system determined. According to this general scheme of functioning, origins of pollution (agricultural, urban) have been determined and clues to the protection of such hydrosystems defined.

Le système turbiditique profond associé au fleuve Ogooué s’étend sur plus de 500 km au large des côtes Gabonaises. Le bassin versant du fleuve est soumis à un climat équatorial propice à la mise en place d’une couverture végétale très dense et les apports fluviatiles en nutriments conduisent à une forte productivité primaire océanique dans le Golfe de Guinée. Ce système est ainsi un objet d’étude privilégié pour analyser les différents modes d’accumulation de matière organique au niveau d’une marge continentale dominée par un fleuve. Une analyse morpho-bathymétrique de la zone, associée à l’interprétation de données de sismique très haute résolution a permis d’appréhender l’architecture et le mode de fonctionnement de ce système. Cette étude a permis de mettre en évidence une zone à forte densité de chenaux turbiditiques méandriformes alimentés par une rampe de plusieurs canyons entaillant le plateau continental mais non connectés au delta actuel du fleuve. La zone distale de lobes est quant à elle située au débouché d’une large vallée qui canalise les écoulements turbiditiques. Des analyses sédimentaires (granulométrie, XRF, DRX) et géochimiques (%Corg, δ13Corg, palynofaciès, n-alcanes et tétraéthers) ont été réalisées sur neuf carottes Küllenberg prélevées dans différents environnements de dépôt du système. L’objectif est d’étudier la teneur en matière organique et son origine en fonction du mode de dépôt des sédiments et de comprendre la dynamique spatio-temporelle de son accumulation sédimentaire. Les analyses réalisées ont permis de révéler une binarité marquée dans les modes d’accumulation au sein de ce système. Les sédiments silto-argileux issus d’une sédimentation hémipélagique apportent peu de carbone organique continental mais une quantité importante de carbone organique marin qui forme des agrégats organo-minéraux avec les minéraux argileux de smectite exportés par le fleuve. Les écoulements turbiditiques sableux permettent quant à eux de faire transiter jusque dans les lobes distaux de fortes concentrations de débris végétaux très bien conservés. Ces séquences turbiditiques peuvent entrainer des enrichissements marqués en carbone organique continental (>5% TOC) au niveau des levées des chenaux turbiditiques et des dépôts sableux de lobes et constituent le principal mode de dépôt de Corg dans ces éléments architecturaux. La teneur en matière organique est également très fortement modulée par les variations glacio eustatiques. Durant les périodes de bas niveau marin relatif, l’accumulation organique est bien plus forte que durant les périodes de haut niveau marin. Ces fluctuations s’expliquent par l’effet combiné d’une plus forte productivité marine enregistrée en période glaciaire et d’un transfert sédimentaire entre le continent et le domaine profond très intensifié grâce au bas niveau marin. L’activité du système turbiditique est en effet dépendante de la connexion entre le système fluviatile et les têtes de canyons qui n’est possible que lorsque le niveau marin est bas. Bien que l’export de carbone continental vers l’océan dans ce système soit fort, les estimations du taux de préservation du carbone continental exporté par le fleuve montrent que la majorité du carbone est reminéralisé dans l’océan. Les taux de sédimentation relativement faibles sur l’ensemble du système du fait de la prédominance de la sédimentation hémipélagique sur la sédimentation turbiditique ne permettent pas une préservation optimale de la matière organique. / The Ogooué deep-sea turbidite system is located on the Gabonese margin and extends up to 500 km off the coastline. A dense vegetation due to the wet equatorial climate prevails on the Ogooue drainage basin and a strong primary productivity is observed in the waters of the Gulf of Guinea. These two features make the Ogooue system a good example to study the characteristics of organic carbon accumulation on a river-dominated ocean margin. A morpho-bathymetric analysis of the area combined with a study of seismic lines allowed us to define the architecture and the dynamic of the system. It is composed of an area where numerous meandering channels are localized and fed in sediments by several aligned canyons. The canyons heads incise the shelf but do not extend to the present-day Ogooué delta. Terminal depositional lobes are present at the exit of a large valley that funnels turbidity currents. Sedimentary (grain size, XRF, XRD) and geochemical (%Corg, δ13Corg, palynofacies, n-alkanes and GDGTs) analysis were performed on nine Küllenberg cores taken in different sedimentary environments of the system. These analyses aim at defining the Corg content of the cores as well as its origin and to link these parameters with the sedimentation type. The temporal and spatial repartition of carbon accumulation was also considered. Results show that hemipelagic sedimentation appears as quite inefficient to transport terrigenous organic carbon but is effective to bury marine organic carbon that forms aggregates with the smectite clay particles supplied by the river. Conversely, the sandy turbidites transport high quantity of terrigenous Corg to the deep sea areas. This Corg appears mostly under the form of well-preserved plant debris. These organic-rich turbidites (>5% TOC) form the main way of deposition of organic carbon in the levees of the turbidite channels and in the terminal lobes. Organic carbon accumulation is also strongly controlled by glacio eustatic variations. Low sea-level periods are characterized by very high organic carbon accumulation compared with high sea-level periods. Theses variations are the results of the combination of a higher marine productivity during glacials and a more intense export of terrigenous particles (both mineral and organic) during sea-level lowstand. The turbidite system activity is indeed governed by the connection between the canyons ‘heads and the riverine delta. This connection occurs only during lowstand. However, even though the export of organic carbon in the system is strong, the estimated preservation rates attest that most of the terrigenous organic carbon is mineralized in the ocean and not buried in the sediments. Globally low sedimentation rate on the whole system and the domination of hemipelagic over turbiditic sedimentation do not allow a better preservation of the organic material.

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Regions of surface water and groundwater exchange are major sites for the transfer and transformation of solutes and nutrients between stream and subsurface environments. Conventional stream and groundwater exchange investigations are limited by methodologies that require intensive field investigations and/or the set-up of expensive infrastructure. These difficulties are exacerbated where hydraulic gradients are very low and stream discharge highly variable. This thesis uses a suite of environmental tracers (Cl-, Rn-222, H-2 & O-18, Sr-87/Sr-86) to characterise the extent of stream and groundwater exchange between a sand bed stream and adjacent alluvial aquifer in a subtropical catchment (the Wollombi Brook) of eastern Australia. The aims were to identify sources and relative contributions of different sources of groundwater to stream discharge and specifically to improve the methodology of using Rn-222 to obtain quantitative estimate of groundwater fluxes. The sensitivity of the Rn-222 technique for identifying groundwater discharge based on the Rn-222 concentration in stream water was improved via an iterative numerical approach to account for Rn-222 loss from stream water via turbulent gas exchange and radioactive decay. Optimal distances between stream sampling points for defining the magnitude of groundwater discharge to stream flow based on Rn-222 concentrations in stream water is a function of average stream velocity and water depth. The maximum allowable distance between sampling points for determining the magnitude of groundwater discharge to the Wollombi Brook was 2 km. This work showed that groundwater discharged to all reaches of the Wollombi Brook during baseflow and flood recession conditions. Alluvial groundwater contributed less than 30% of water to stream flow in the mid Wollombi Brook catchment. Dilution of steady-state Rn-222 concentrations measured in transects from the stream to the alluvial sediments showed that significant surface water and groundwater exchange occurs even when gradients between surface water and groundwater are low. Lateral stream water influx to the adjacent alluvial aquifer was more extensive in the lowland areas of the Wollombi Catchment during low flow than flood recession conditions. Extensive stream water influx to the adjacent alluvial aquifer occurs contrary to the net direction of surface water and groundwater flux (as indicated by hydraulic gradients toward the stream channel). The rate of stream and groundwater exchange within the adjacent alluvial aquifer appears to be greatest during baseflow conditions. Fresh alluvial groundwater appeared to provide a buffer against higher salinity regional groundwater discharge to the alluvial aquifer in some reaches of the Wollombi Brook catchment. Pumping of the alluvial aquifer and diversions of surface water may jeopardise the water quality and volume of the alluvial aquifer and induce water flow from the regional aquifer toward the stream, potentially salinising the fresh alluvial aquifer and subsequently the stream. The change in the Cl- concentration and the variation in slope of the deuterium � oxygen-18 line between consecutive stream sampling points could be used to differentiate between regional and alluvial groundwater discharge to stream flow. Incorporating this information with three-component end-member mixing using [Sr2+] and Sr-87/Sr-86 showed that stream and alluvial groundwater exchange within the stream channel was highest in the lowland floodplains during low flow conditions. The least stream and alluvial groundwater exchange occurred in the low streambed gradient mid reaches of the Wollombi Brook regardless of stream stage. The greatest difference in the degree of stream and alluvial groundwater exchange between high and low stream stages occurred in the lowland floodplains of the Wollombi Brook.

Le Platreef est une formation noritique contenant des minéralisations en Éléments du Groupe du Platine. Elle se situe en bordure de la partie septentrionale du complexe du Bushveld. Afin de définir les spécificités de cette unité marginale, nous avons tout d'abord étudié des échantillons pouvant servir de point de comparaison : ils proviennent d'une zone centrale de l'intrusion, le forage de Bellevue. Les données en isotopie de l'oxygène indiquent des valeurs de δ18O proches de 6,5 à 7 ‰ et homogènes à travers la pile magmatique. Ces valeurs, plus lourdes de 1 à 1,5 ‰ que celles des autres produits issus du manteau du Kaapvaal, sont l'indice d'une contamination crustale à l'échelle de tout le complexe. L'isotopie de l'hydrogène et les teneurs en eau témoignent de cumulats peu ou pas altérés. <br /><br />Sur la base de critères pétrographiques et géochimiques, le Platreef apparaît beaucoup plus affecté par des phénomènes d'assimilation et de circulations de fluides. Il a été échantillonné sur 4 sites, en contact avec différentes roches encaissantes : granites Archéens, dolomies, quartzites et cornéennes. Les xénolithes calco-silicatés sont omniprésents dans ces portions du Platreef. Une contamination par des liquides de fusion partielle du granite est également mise en évidence. Les cumulats les plus affectés par l'altération se trouvent au contact des granites, qui constituent l'encaissant le plus fracturé. <br /><br />À l'échelle du complexe, le rapport fluide/roche des interactions est très faible : les circulations ont été confinées à des chenaux préférentiels. Les caractéristiques isotopiques et géochimiques des fluides ne correspondent pas à celles des eaux météoritiques. Ils étaient probablement originaires des formations sédimentaires proches et ont été expulsés lors de la perturbation thermique due à la mise en place des magmas du Bushveld. Ils contenaient du chlore et du CO2 leur permettant de jouer un rôle dans la distribution des PGE.

Ce travail est basé sur l'étude d'un continuum eau de pluie – eau de surface – eau minérale, en utilisant différents outils chimiques et géochimiques. La zone d'étude se situe en bordure Est du Massif Central Français. Elle comprend des entités géographiques et géologiques variées (complexe granito-gneissique et cristallophyllien – Monts du Forez et du Lyonnais d'âge hercynien, graben Oligocène du Forez à venues volcaniques miocènes).<br />La première partie repose sur l'étude en isotopes stables (18O, 2H) des précipitations locales (3 points de mesures ; prélèvements journaliers sur 1 à 3 ans), dont les contenus en tritium permettent de déterminer le bruit de fond atmosphérique actuel. Les mesures 18O, 2H ont permis de construire une droite locale des eaux météoriques et de quantifier les gradients d'appauvrissement des rapports isotopiques en fonction de l'altitude. Ceci permet aussi de déterminer les temps de transit de l'eau dans les aquifères superficiels et de détecter la présence d'eaux récentes dans des eaux plus minéralisées. De plus, une évaluation des quantités d'eau réellement disponibles à l'infiltration (et de leur signature isotopique) a été entreprise en se basant sur différentes méthodes de calcul de l'évapotranspiration.<br />La seconde partie consiste en l'étude de rivières et d'aquifères peu profonds, majoritairement situés en zone d'arène granitique et connaissant des variations de débit marquées. La détermination des contenus en éléments majeurs cations et anions donne des gammes de Solides Totaux Dissous variant de 30 à 500 mg/l pour les sources, de pH acide à neutre et de faciès Na-Ca-Cl-HCO3. Les calculs d'indice de saturation, incluant les phases minérales des sols locaux, montrent une interaction limitée avec les produits d'altération d'une matrice rocheuse granitique. Les rapports isotopiques en carbone 13 indiquent une forte proportion de matière organique dissoute. La détermination des d18O et dD permet d'envisager une recharge préférentielle en hiver ainsi que des gradients d'altitude proches de ceux enregistrés par les pluies. L'utilisation de modèles de transit souterrain de type « dispersion » permet d'estimer des temps de transit moyens de 10 à 15 mois en oxygène et 8 à 13 mois en hydrogène.<br />Enfin, 7 sources minérales, en contexte granitique faillé ou sédimentaire, ont également fait l'objet de prélèvements réguliers. Six d'entre elles sont carbogazeuses, deux ont un caractère thermal. Trois faciès chimiques, marquant une augmentation de la minéralisation, sont représentés : Ca-Mg-HCO3, Na-HCO3-Cl et Na-HCO3. Les indices de saturation indiquent une nouvelle fois une nette interaction avec le socle. Or, les précipitations/dissolutions d'espèces minérales modifient les concentrations en cations. Dès lors, les estimations de température profonde des réservoirs (géothermomètres à cations) donnent une gamme de variation de 150 à 240°C. Les rapports isotopiques en oxygène et hydrogène sont beaucoup plus stables que ceux des eaux de surface, les eaux Na-HCO3 ayant des deltas appauvris par rapport à leurs altitudes d'émergence. La détermination des altitudes des aires de recharge, en utilisant les gradients déterminés sur les pluies, donne des altitudes compatibles avec celles des reliefs locaux. Les signatures en carbone 13 sont influencées par la signature du CO2 profond pour les sources carbogazeuses. Une source thermale (faciès Na-Cl-HCO3) a des valeurs très différentes. Certaines sources du faciès Ca-Mg-HCO3, par leur contenu en tritium, attestent de mélanges avec des eaux de surface, de faible importance cependant (13C, 14C). Pour l'ensemble des sources minérales, les durées maximales de temps de transit obtenues par le carbone 14 sont de l'ordre de 20000 à 25000 ans, alors que cette durée est de 8000 ans pour la source thermale précédemment mentionnée.

Graduation date: 2005

Integrated sequence stratigraphy and geochemistry has significantly improved our knowledge of the formation and distribution of early and late diagenetic products in North American Mississippian carbonates. Deposition of the Madison Limestone occurred in concert with a major perturbation to the global C-pool, the timing of which was constrained by comparing secular variations in the delta13C values from the Madison Limestone with limited biostratigraphy. These early constraints were then improved by peak matching of 87Sr/86Sr values from this study with European brachiopod 87Sr/86Sr. The secular variations in the delta13C values were then applied as a chronostratigraphic tool to outcrops and subsurface core. As a result, our sequence stratigraphic interpretations and knowledge regarding lateral facies variability in carbonate rocks is significantly improved. Geographic variability in the magnitude of the delta13C values is also documented along the dip-transects which suggests that marine waters experienced increasing restriction in a landward direction. These results show how local changes to the C-pool are controlled by the morphology of the depositional system which can significantly affect the original signal of the global carbon pool. The geographic variability in the delta13C and delta18O values from reservoir quality dolomites along the mid-to-upper Madison ramp suggest they also precipitated from a restricted water mass with increased salinity, temperature and alkalinity which in turn, were responsible for the distribution of massive quantities of strataform dolomite deposited during the continental transgression at the beginning of the Mississippian. Trace element and 87Sr/86Sr values from strataform dolomite suggest initial formation from Mississippian seawater and slight resetting during shallow burial diagenesis. Petrography indicates that the formation of this dolomite ceased in the shallow burial environment, between the Mississippian and Permian. These dolomites are cross-cut by comparatively small volumes of geothermal-hydrothermal dolomite associated with Laramide-age breccias and fractures. Tectonic-hydrothermal activity associated with the Laramide Orogeny was responsible for late stage calcite cemented fractures and breccias which cross-cut all carbonate rocks discussed in this thesis. Radiogenic 87Sr/86Sr, depleted delta18O and enriched delta13C values and the hottest fluid inclusions measured in this study suggest the late stage calcite formed in the hydrothermal environment and under the most open-system and water-dominated conditions. Tectonic-diagenesis is ultimately responsible for establishing vertical barriers in the otherwise porous and permeable strataform dolomites.

Graduation date: 1992

<p>Coal fired power plants are ubiquitous in the United States and most developed countries around the world, providing affordable electricity to consumers. In the US, approximately six hundred power plants generate 136 million tons of Coal Combustion Residuals (CCRs) annually, encompassing fly ash, bottom ash, and flue gas desulfurization materials. The range and blends of CCRs varies substantially across coal-fired plants and depends on a unique set of circumstances for each plant and coal source. Current U.S. regulations mandate the installation of advanced capture technologies to reduce atmospheric pollution, but do not address the transfer and storage, or the potential impacts to water resources. Thus improved air quality is traded for significant enrichments of contaminants in the solid waste and effluent discharged from power plants. </p><p>This work examines the geochemical and isotopic characteristics of CCRs, as well as potential environmental impacts from CCRs. This investigation looks at several different aspects of CCR and environmental interactions from 1) the immediate impacts of the 2008 TVA coal ash spill in Kingston, TN, 2) the long-term (18-month) exposure of the spilled ash in the Emory and Clinch rivers, 3) impacts on waterways in North Carolina that receive CCR effluent from coal fired power plants, and 4) examination of boron and strontium isotopes of CCRs from leaching experiments and their application as tracers in the environment of the TVA spill and NC waterways. These investigations have illuminated several conclusions, including contact of surface water with CCRs leach high concentrations of leachable CCR contaminants, such as As, Se, B, Sr, Mo, and V in the surface waters; the dilution effect is critical in determining the concentration of contaminants from the CCRs in surface water (both at the spill and in waterways receiving CCR effluent); recycling of trace elements (such as As) through adsorption/desorption can impact water quality; and elevated boron and strontium concentrations, in addition to their isotopes, can trace CCR effluent in the environment. Combining the geochemical behavior and isotopic characteristics provides a novel tool for the identification CCR effluents in the environment.</p> / Dissertation