Regensburg, Univ., Diss., 2009.

University, Diss., 2002--Bonn.

Die vorliegende Arbeit behandelt das Recycling von Photovoltaikmodulen – speziell aus der Gruppe der kristallinen Siliziumsolartechnologie. Dabei kommt der Analyse grundlegender Zusammenhänge sowie der Generierung einer auch für nachfolgende Forschungsansätze desideraten Datenbasis zentraler Stellenwert zu. Hierfür werden sowohl die technologische, die rechtliche und die ökonomische Ebene auf etwaige prävalierende Hemmnisfaktoren oder die Existenz von hemmenden Restriktionen hin untersucht als auch regionale Fragestellungen und diesbezügliche Rahmenbedingungen adressiert. Ein wesentlicher Aspekt ist dabei insbesondere der Konnex zwischen regionalen Gegebenheiten und der aufgedeckten gegenwärtigen Disproportionalität aus der verfahrenstechnischen Realisierbarkeit und dem realen Anwendungsspektrum betrachtungsrelevanter Recyclingaktivitäten. Um den Untersuchungsgegenstand adäquat zu bearbeiten, wurde ein Prognosemodell zur Prädiktion annueller Altmodulströme auf Basis wissenschaftlicher Erkenntnisse und aktueller Erfahrungswerte entwickelt, welches zudem nach technologischem Ansatz differenziert und regional uneingeschränkt arbeitet. Darauf aufbauend, aus der Modifikation eines finanzmathematischen Entscheidungskriteriums, der Anwendung von Optimierungsansätzen und der Kenntnis potenzieller Veränderungen des grundlegenden Aufbaus eines definierten Standardsolarmoduls infolge produktionskostengetriebener Marktumbrüche konnten letztlich multiple aber szenariengebundene Hemmnisfaktoren identifiziert werden. Aus dem ganzheitlichen Betrachtungsansatz von Produktion und Recycling gelang darüber hinaus eine Kalkulation idealisierter energetischer und materieller Einsparpotenziale eines Recyclingansatzes im Vergleich zur Durchflusswirtschaft. Gleichwohl konnte, basierend auf den Ergebnissen, ein weiterer Forschungsbedarf abgeleitet und empfohlen werden.:INHALTSVERZEICHNIS ...................................................................................... XVII TABELLENVERZEICHNIS .................................................................................. XXV ABBILDUNGSVERZEICHNIS ............................................................................ XXIX ABKÜRZUNGS- UND SYMBOLVERZEICHNIS ........................................ XXXVII 1. EINFÜHRUNG ......................................................................................................... 1 1.1 UNTERSUCHUNGSSCHWERPUNKTE ....................................................................... 2 1.2 FORSCHUNGSBEITRAG UND AUFBAU DER ARBEIT ................................................ 6 1.3 LITERATURANALYSE UND STAND DER WISSENSCHAFT ...................................... 10 1.4 BESTÄTIGUNG DER FORSCHUNGSLÜCKE UND METHODIK .................................. 23 2. PHYSIKALISCHE GRUNDLAGEN ................................................................... 27 2.1 HALBLEITER ....................................................................................................... 29 2.2 EXTRATERRESTRISCHE SONNENSTRAHLUNG ...................................................... 50 2.3 VERÄNDERUNG DES SONNENSPEKTRUMS IN DER ERDATMOSPHÄRE .................. 53 2.4 GLOBALSTRAHLUNG .......................................................................................... 61 2.5 LICHTABSORPTION ............................................................................................. 67 3. SOLARZELLENTECHNOLOGIEN ................................................................... 77 3.1 DER PHOTOVOLTAISCHE EFFEKT ........................................................................ 79 3.2 ÜBERBLICK DER VERSCHIEDENEN TECHNOLOGIEN ............................................ 85 3.3 EVOLUTION DER KRISTALLINEN SILIZIUMSOLARZELLE ...................................... 88 3.4 DÜNNSCHICHTZELLENTECHNOLOGIE ............................................................... 117 4. PRODUKTION ..................................................................................................... 149 4.1 GESCHICHTE DER PHOTOVOLTAIK .................................................................... 153 4.2 MÄRKTE FÜR PHOTOVOLTAIK .......................................................................... 157 4.3 ANTEILE DER TECHNOLOGIEN .......................................................................... 194 4.4 ABGRENZUNG DES WEITEREN UNTERSUCHUNGSRAHMENS .............................. 201 4.5 VOM SILIZIUMDIOXID ZUM KRISTALLINEN STANDARDSILIZIUMSOLARMODUL . 206 4.6 KRITISCHE ROHSTOFFE .................................................................................... 301 4.7 ÜBERSICHT PRODUZENTEN .............................................................................. 311 5. RECYCLING ........................................................................................................ 321 5.1 RELEVANTE EUROPÄISCHE GESETZGEBUNG UND NATIONALE GESETZLICHE RESTRIKTIONEN ............................................................................................... 326 5.2 PROGNOSE DES MÖGLICHEN ALTMODULAUFKOMMENS ................................... 369 5.3 TECHNOLOGISCHE ANSÄTZE UND ERPROBTE VERFAHREN ............................... 456 5.4 ÖKONOMISCHE ASPEKTE .................................................................................. 510 5.5 KONSTRUKTIONSBEDINGTE BEEINFLUSSUNGEN DER ÖKONOMISCHEN ASPEKTE .......................................................................................................... 611 5.6 OPTIMIERUNGSANSÄTZE DER BESCHAFFUNGSLOGISTIK ................................... 629 6. IDENTIFIZIERTE HERAUSFORDERUNGEN UND WEITERER FORSCHUNGSBEDARF .................................................................................... 645 6.1 PROBLEMATIK DER ZEITVERSCHIEBUNG ZWISCHEN PRODUKTIONS- UND RECYCLINGTECHNOLOGIEN .............................................................................. 647 6.2 PROBLEMATIK DER FEHLENDEN VOLUMINA ..................................................... 651 6.3 WEITERE IDENTIFIZIERTE HEMMNISFAKTOREN UND HERAUSFORDERUNGEN ... 655 6.4 REGIONALER NUTZEN AUS DER ETABLIERUNG EINES RECYCLINGNETZWERKES ................................................................................. 675 6.5 VOLKSWIRTSCHAFTLICHE ASPEKTE ................................................................. 683 7. ZUSAMMENFASSENDE SCHLUSSBETRACHTUNGEN ............................ 691 LITERATUR- UND QUELLENVERZEICHNIS ................................................... 700 ANHANG ..................................................................................................................... 730

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Thin-film materials from μm thickness down to single-atomic-layered 2D materials play a central role in many novel electronic and optical applications. Coherent, nonlinear optical (NLO) μ-spectroscopy offers insight into the local thickness, stacking order, symmetry, or electronic and vibrational properties. Thin films and 2D materials are usually supported on multi-layered substrates leading to (multi-) reflections, interference, or phase jumps at interfaces during μ-spectroscopy, which all can make the interpretation of experiments particularly challenging. The disentanglement of the influence parameters can be achieved via rigorous theoretical analysis. In this work, we compare two self-developed modeling approaches, a semi-analytical and a fully vectorial model, to experiments carried out in thin-film geometry for two archetypal NLO processes, second-harmonic and third-harmonic generation. In particular, we demonstrate that thin-film interference and phase matching do heavily influence the signal strength. Furthermore, we work out key differences between three and four photon processes, such as the role of the Gouy-phase shift and the focal position. Last, we can show that a relatively simple semi-analytical model, despite its limitations, is able to accurately describe experiments at a significantly lower computational cost as compared to a full vectorial modeling. This study lays the groundwork for performing quantitative NLO μ-spectroscopy on thin films and 2D materials, as it identifies and quantifies the impact of the corresponding sample and setup parameters on the NLO signal, in order to distinguish them from genuine material properties.

Broadband Coherent Anti-Stokes Raman scattering (B-CARS) is an advanced Raman spectroscopy technique used to investigate the vibrational properties of materials. B-CARS combines the spectral sensitivity of spontaneous Raman scattering with the enhanced signal intensity of coherent Raman techniques. While B-CARS has been successfully applied in biomedicine for ultra-fast imaging of biological tissue, its potential in solid-state physics remains largely unexplored. This work delves into the challenges and adaptations necessary to apply B-CARS to crystalline materials and shows its potential as a powerful tool for high-speed, hyperspectral investigations. The theoretical part of this work covers inelastic light-matter scattering fundamentals and the signal generation process of B-CARS, with special attention given to the so-called Non-Resonant Background (NRB). This sample-unspecific signal amplifies the B-CARS intensity but also distorts the shape and position of the measured spectral peaks. A reliable NRB correction becomes crucial to retrieve precise spectral parameters containing information on the investigated material's crystallographic structure, defect density, and stress distribution. The first results chapter presents a practical guideline for an optimized workflow of sample preparation, measurement procedure, and data analysis. The influences of sample surfaces, focus positioning, and polarization sensitivity are discussed. The successful NRB removal is achieved by adapting an algorithm initially designed for biomedical purposes. The second chapter involves a transnational Round Robin investigating the same set of materials using different experimental setups. The influences of laser source, detection range, and transmission vs. epi detection are explored to optimize the experimental parameters. This work showcases applications such as high-speed, hyperspectral imaging of ferroelectric domain walls in LiNbO3, demonstrating the potential of B-CARS in the cutting-edge field of domain wall engineering. Additionally, imaging and polarization-sensitive measurements are shown for MoO3 flakes, paving the way for B-CARS investigations of 2D materials. The final chapter presents advanced techniques, such as Three-Color CARS and Time-Delay CARS, applied to crystalline materials. Three-Color CARS is especially promising, as it enhances the signal intensity for low-frequency Raman modes, which are particularly interesting for solid-state physics compared to the usual large-shift modes investigated in biomedical research. Meanwhile, Time-Delay CARS is sensitive to relaxation processes of vibrational and NRB states, enabling experimental NRB removal and lifetime measurements. Additionally, a neural network-based NRB removal method is presented, eliminating the need for a prior NRB spectrum and offering rapid computation. In summary, this work demonstrates the successful implementation of B-CARS for crystalline materials and provides a comprehensive guideline for the optimal experimental setup, workflow, and data processing. The application of B-CARS for imaging bulk crystalline materials, ferroelectric domain walls, and 2D structures shows promising possibilities for future research.

Die Entwicklung und Herstellung neuer Materialsysteme gehört seit jeher zu den Triebkräften des technischen Fortschritts. Eine neue Klasse im Bereich der Legierungen, welche als Hochentropielegierungen (HEA) bezeichnet wird, gewinnt dabei seit etwa zehn Jahren zunehmend an Interesse. Konventionelle Legierungen besitzen einen Hauptbestandteil, welcher üblicherweise den Großteil der molaren Zusammensetzung ausmacht, wie z.B. Eisen im Stahl. Eine HEA hingegen zeichnet sich dadurch aus, dass mindestens vier verschiedene Elemente in ungefähr gleichen Volumenanteilen vorliegen. In diesem Fall kommt es zu einer deutlichen Zunahme der namensgebenden Mischungsentropie gegenüber der Enthalpie, was wiederum zur präferierten Bildung einphasiger, fester Lösungen anstelle von geordneten Metallphasen führt. Durch die nahezu unbegrenzte Anzahl möglicher Element- und Anteilskombinationen zur Bildung von HEAs ergibt sich ein mindestens ebenso großer Raum an potentiellen Anwendungen. Auf dem Gebiet der Materialwissenschaften wurden beispielsweise bereits HEAs mit herausragenden Verschleiß- und Korrosionseigenschaften demonstriert. Auch hinsichtlich Härte, Zug- und Umformfestigkeit oder Strahlungsbeständigkeit existieren vielversprechende Arbeiten, welche die hohe Anwendungsrelevanz von HEAs untermauern. Zahlreiche Herstellungsmethoden konnten dabei bereits erfolgreich auf HEAs angewandt werden, wobei alle Dimensionen, von wenige nm dünnen Schichten bis zu gegossenen oder gesinterten Volumenkörpern im cm-Bereich, abgedeckt werden. Der Einsatz moderner 3D-Drucktechnik erlaubt zudem die Kombination der herausragenden Materialeigenschaften von HEAs in komplex geformten Bauteilen. Trotz des hohen und noch immer rapide zunehmenden Forschungsinteresses an HEAs gibt es nur eine sehr überschaubare Anzahl an Arbeiten, die sich mit der gezielten Untersuchung struktureller, chemischer oder elektronischer Aspekte kristalliner HEA-Oberflächen auseinandersetzen. Ein Grund dafür ist die unzureichende Verfügbarkeit solcher Systeme, denn die Herstellung von großen Kristallen mit hoher Ordnung bedarf in der Regel sehr langsamer und wohl kontrollierter Züchtungsverfahren. Eine Möglichkeit, diesen Engpass zu überwinden, besteht im Wachstum epitaktischer Kristallfilme auf geeigneten Substraten. Deren Herstellung und Charakterisierung mittels Magnetronsputtern stellt einen der Schwerpunkte in dieser Arbeit dar, wobei die Legierung CoCrFeNi als Demonstrationsmaterial gewählt wurde. Zunächst werden zwei aus unterschiedlichen Ausgangsmaterialien gesinterte Arten der benötigten Sputtertargets analysiert und die davon abgeschiedenen Schichten untersucht. Die sich einstellenden Kristallphasen können mittels Röntgenbeugung, die chemische Zusammensetzung und Elementverteilung des Volumenmaterials durch energiedispersive Röntgenspektroskopie bestimmt werden. Eine zwei-Schritt-Präparation der Probenoberfläche, bestehend aus Ar+-Ionenbeschuss und anschließendem Heizen erlaubt die Analyse sauberer Oberflächen. An diesen kann mittels Photoelektronenspektroskopie die Oberflächenzusammensetzung und durch niederenergetische Elektronenbeugung eine etwaige Kristallstruktur untersucht werden. Durch die Zugabe weiterer Elemente soll exemplarisch die gezielte Modifikation einzelner Eigenschaften der gesputterten Dünnschichten untersucht werden. Hierzu wird durch co- Sputtern von CoCrFeNi und WC eine Serie gemischter Schichten hergestellt und der Einfluss auf die Schichthärte mittels Nanoindentation untersucht. Letztendlich wird das epitaktische Wachstum von CoCrFeNi auf den einkristallinen Substraten MgO(100) sowie Al2O3(0001) demonstriert. Hierbei konnte nicht nur erstmalig die Ausbildung einer elektronischen Bandstruktur in HEAs experimentell nachgewiesen, sondern auch erste direkte Zusammenhänge mit der Struktur der CoCrFeNi(100)-Oberfläche aufgezeigt werden. Durch die Verwendung von Substraten verschiedener Struktur und Orientierung ist ein Kristallwachstum der HEA-Schicht entlang unterschiedlicher Richtungen mit hoher Reproduzierbarkeit stimulierbar. Dies stellt eine potentielle Grundlage für weiterführende oberflächenphysikalische und -chemische Experimente, sowie für die Übertragung der in dieser Arbeit beschriebene Herstellungsroute auf weitere HEAs und Substrate dar. / The development and fabrication of new material systems has always been one of the driving forces of technical progress. A new class in the field of alloys, known as high entropy alloys (HEA), has been gaining a rising interest since about ten years. Conventional alloys have one main component, which usually makes up the majority of the molar composition, such as iron in steel. A HEA, on the other hand, is characterized by the fact that at least four different elements are present in approximately equal volume proportions. In this case, there is a significant increase in the eponymous mixing entropy compared to the enthalpy, which in turn leads to the preferential formation of single-phase solid solutions instead of well ordered metallic phases. The almost unlimited number of possible element and proportion combinations to form HEAs results in at least an equally large range of potential applications. In the field of materials science, for example, HEAs with outstanding wear and corrosion properties have already been demonstrated. There is also promising work with regard to hardness, tensile and yield strength or irradiation resistance, which underlines the high applicational relevance of HEAs. Numerous manufacturing methods have already been successfully applied to HEAs, covering all dimensions, from layers as thin as a few nm to cast or sintered solids in the cm range. The use of modern 3D printing technology also allows the combination of the outstanding material properties of HEAs with complex shaped components. Despite the high and still increasing research interest in HEAs, there is only a very limited number of works that deal with the investigation of structural, chemical or electronic aspects of crystalline HEA surfaces. One reason for this is the insufficient availability of such systems, as the production of large crystals with high order usually requires very slow and well-controlled growth processes. One way to overcome this bottleneck is the deposition of epitaxial crystal films on suitable substrates. Their production and characterization using magnetron sputtering is one of the main focuses of this work, with the CoCrFeNi alloy being chosen as the demonstration material. First, two types of sputtering targets sintered from different starting materials are analyzed and the layers deposited from them are examined. The resulting crystal phases can be determined using X-ray diffraction, and the chemical composition and element distribution of the bulk material can be investigated using energy-dispersive X-ray spectroscopy. A twostep preparation of the sample surface, consisting of Ar+ ion bombardment and subsequent heating, allows the analysis of clean surfaces. The surface composition can be examined using X-ray photoelectron spectroscopy and the crystal structure is available by means of low-energy electron diffraction. By adding further elements to the alloy, the systematic modification of individual properties of the sputtered thin films will be addresses. For this purpose, a series of mixed layers is produced by cosputtering CoCrFeNi and WC and the influence on the layer hardness is examined using nanoindentation. Ultimately, the epitaxial growth of CoCrFeNi on the substrates MgO(100) and Al2O3(0001) is demonstrated. Not only was the formation of an electronic band structure in HEAs experimentally proven for the first time, but also direct connections with the structure of the CoCrFeNi(100) surface could be made. By using substrates of different structures and orientations, crystal growth of the HEA layer can be stimulated along different directions with high reproducibility. This represents a potential basis for further surface physics and chemistry experiments, as well as for the transfer of the manufacturing route described in this work to other HEAs and substrates.

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