Les travaux portent sur l’endommagement laser en régime nanoseconde aux longueurs d’onde 355 nm et 266 nm. L'objectif de cette étude est de comprendre et d'analyser les processus mis en jeu lors de l'endommagement laser en surface et en volume de matériaux optiques, massifs ou en couches minces, lors de tirs répétés. Dans ce contexte, un banc d'endommagement laser a été entièrement mis en place et automatisé. Il permet d'analyser la résistance et le vieillissement de ces composants sous irradiation UV à des fréquences de tir de 50Hz, pour un grand nombre de tirs et de relever de façon systématique les paramètres du test les plus importants (profiles spatiaux et énergies des impulsions, images du site avant et après dommage). Pour une meilleure compréhension des phénomènes physiques conduisant à la fatigue des matériaux en tirs laser répétés, un modèle a été développé afin de discriminer les effets statistiques (dus au grand nombre de tirs impliqués) de modifications du matériau sous flux UV. Ce modèle a été validé expérimentalement dans le cas de la silice synthétique étudiée en volume. En ce qui concerne les couches minces, une étude multi-paramètres de la tenue au flux UV de mixtures d'oxydes a été menée, en partenariat avec le Laser Zentrum Hannover (LZH, Allemagne). Ces matériaux ont en effet un comportement complexe et encore mal connu, en particulier en tirs répétés. Enfin, une partie du travail de thèse est consacrée à la caractérisation non-destructive de cristaux de KDP par photoluminescence pompée dans l'UV, réalisée dans le contexte du laser MégaJoule en collaboration avec le CEA Le Ripault (Monts). / The work is devoted to laser-induced damage in the nanosecond regime at the wavelengths of 266 nm and 355 nm. The goal of this study is to understand and to analyze the processes taking place during multi-pulse irradiation causing laser-damage, on the surface and in the bulk of massive or thin-films optical materials. To this end, a laser-damage experiment was entirely set up and automated. It allows analyzing the laser-damage resistance and the ageing of these components under UV irradiation at a pulse repetition rate of 50 Hz and for a high number of laser pulses and to record systematically the most important test parameters (spatial beam profiles, energies, images of the site before and after irradiation).To better understand the physical phenomena leading to fatigue effects in the materials under multiple pulse irradiation, a model was developed allowing the discrimination of statistical effects (due to the high number of shots) from material modifications under UV irradiation. This model was confirmed by testing synthetic fused silica irradiated in the bulk. Concerning thin-film coated components, oxide mixtures were studied in collaboration with the Laser Zentrum Hannover (LZH, Germany) using a multi-parameter approach. These materials show indeed a complex behavior and remain poorly known, in particular under multi-pulse irradiation. Finally, a part of the work is dedicated to the non-destructive characterization of KDP crystals by UV-pumped photoluminescence, realized in the framework of the MegaJoule project, in collaboration with CEA Le Ripault (Monts, France).

Cette thèse porte sur l’assemblage de verres par impulsions laser femtosecondes. Une source laser femtoseconde à haute fréquence de répétition a été utilisée pour souder des lames de borosilicate de haute qualité de surface. La technique d’assemblage mise en œuvre diffère de la littérature par le système de focalisation utilisé. Un plan d’expériences a été réalisé afin de déterminer l’influence des différents paramètres laser sur les performances des soudures obtenues, démontrant que l’augmentation de la quantité d’énergie déposée améliore les performances mécaniques et thermiques. Les assemblages soudés peuvent atteindre une haute résistance mécanique supérieure à 25 MPa et supporter des chocs thermiques supérieurs à 300 ° C. L’adaptation des paramètres laser en fonction de la distance entre les lames de verre permet de souder des verres hors contact optique. Cette méthode a également été implémentée avec succès à l’assemblage de verre sur du silicium. / This PhD thesis is about glass bonding by femtosecond laser pulses. A femtosecond laser source generating high repetition rate laser pulses has been used to weld borosilicate glass plates with high surface quality. The method presented in this work differs from the literature by the focusing system implemented. The influence of the laser parameters on the bonded samples performances has been studied implementing a design of experiments, demonstrating that the mechanical and thermal resistance of the samples can be improved by increasing the amount of deposited. Thebonded samples provide high mechanical resistance, higher than 25 MPa, can held high thermal shock above 300 °C and present high transparency above 90 %. Glass bonding with a distance between the glass plates has been performed by adapting the laser parameters. Bonding of glass on silicon has also been performed successfully.

Dans le cadre des études sur l’endommagement laser liées au projet Mégajoule, nous analysons le couplage entre l’auto-focalisation induite par effet Kerr et la rétrodiffusion Brillouin stimulée pour des impulsions de durée nanoseconde se propageant dans des échantillons de silice. L’influence de la puissance d’entrée, des modulations de phase ou d’amplitude ainsi que la forme spatiale du faisceau sur la dynamique de filamentation est discutée. Nous montrons qu’une modulation d’amplitude appropriée divisant l’impulsion incidente en train d’impulsions de l’ordre de la dizaine de picosecondes supprime l’effet Brillouin pour toute puissance incidente mais réduit notablement la puissance laser disponible. A l’inverse, des impulsions modulées en phase avec une largeur spectrale comparable peuvent subir de la filamentation multiple et une auto-focalisation à distance plus courte causées par des instabilités modulationnelles. Nous démontrons cependant l’existence d’une largeur spectrale critique à partir de laquelle la rétrodiffusion peut être radicalement inhibée par une modulation de phase, même pour des fortes puissances. Cette observation reste valide pour des faisceaux de forme carrée avec des profils spatiaux plus larges, qui s’auto-focalisent beaucoup plus rapidement et se brisent en filaments multiples sur de courtes distances. L’inclusion de la génération de plasma pour limiter la croissance des ondes pompe et Stokes est finalement abordée. / As part of the studies on laser damage linked to the Megajoule project, we analyze the coupling between the Kerr induce self-focusing and the stimulated Brillouin backscattering pour nanosecond optical pulses propagating in silica samples. The influence of the incident power, phase or amplitude modulations as well as the spatial profile of the pulse of the filamentation dynamic is discussed. We show that an appropriate amplitude modulation dividing the incident pulse in pulse trains of picosecond durations suppresses the Brillouin effect for any incident power but noticeably reduces the available average laser power. On the contrary, phase modulated pulses with a comparable spectral width can undergo multiple filamentation and self-focusing at a shorter distance, caused by modulational instabilities. We demonstrate however the existence of a critical spectral bandwidth from which the backscattering can be radically inhibited by a phase modulation, even for high powers. This conclusion remains valid for spatially broader squared pulses, which self-focus earlier and break into multiple filaments at shorter distances. The inclusion of plasma generation to limit the growth of pump and Stokes waves is finally addressed.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène décrit par un modèle à trois étapes: sous l'effet d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par effet tunnel. L'électron éjecté est par la suite accéléré dans le champ laser, avant de se recombiner sur son ion parent en émettant un photon XUV. D'abord utilisée dans le but de développer des sources de rayonnement secondaire dans le domaine XUV, la génération d'harmoniques d'ordre élevé est également un bon candidat pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution potentielle de l'ordre de l'attoseconde dans le domaine temporel (1 as=10-18 s) et sub-nanométrique dans le domaine spatial.Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons étudié la sensibilité des caractéristiques du rayonnement harmonique (amplitude, état de polarisation, phase) à la structure électronique du milieu de génération. Ces études ont été menées tout d'abord dans un milieu atomique couramment utilisé en génération d'harmonique, l'argon, puis dans des milieux moléculaires (N2, CO2, O2). La confrontation de ces mesures avec différentes simulations numériques montre la nécessité de modéliser de façon détaillée le processus de génération, dépassant certaines hypothèses généralement admises.Nous avons également montré la possibilité d'utiliser la spectroscopie d'harmoniques d'ordre élevé afin de mesurer des dynamiques moléculaires de systèmes complexes (notamment le dioxyde d'azote NO2), pour lesquelles les mesures harmoniques peuvent obtenir des résultats complémentaires aux autres techniques couramment utilisées. Dans le cas d'excitations moléculaires peu efficaces, nous avons pu adapter des techniques de spectroscopie optique conventionnelle au domaine spectral des harmoniques d'ordre élevé, améliorant de manière significative le rapport signal/bruit. / High harmonic generation is a well known phenomenon explained by a “three step” model: because of the high intensity field generated by an ultrashort laser pulse, an atom or a molecule can be tunnel ionized. The ejected electron is then accelerated by the intense electric field, and eventually can recombine on its parent ion, leading to the emission of a XUV photon. Because of the generating process in itself, this light source is a promising candidate to probe the electronic structure of atoms and molecules, with an attosecond/sub-nanometer potential resolution (1 as=10-18 s).In this work, we have studied the sensitivity of the emitted light (in terms of amplitude, but also phase and polarization) towards the electronic structure of the generating medium. We have first worked on atomic medium, then on molecules (N2, CO2, O2). Comparing the experimental results with numerical simulations shows the necessity to model finely the generation process and to go beyond commonly used approximations.We have also shown the possibility to perform high harmonic spectroscopy in order to measure dynamics of complex molecules, such as Nitrogen Dioxide (NO2). This technic has obtained complementary results compared to classical spectroscopy and has revealed dynamics of the electronic wavepacket along a conical intersection. In this experiment, we have adapted conventionnal optical spectroscopy technics to the XUV spectral area, which significantly improved the signal over noise ratio.

Les verres de phosphates de zinc et gallium contenant de l’argent ont permis des développements originauxau travers de la structuration d’architectures photoniques multi-échelles innovantes en volume, en surfaceou sur fibre, et également à travers l’ingénierie de composition chimique du matériau. Un taux accru d’oxyded’argent permet de maximiser la quantité de paires au sein de la matrice vitreuse lors de la synthèse dumatériau. Ce dimère favorise les processus d’agrégation conduisant à la formation d’espèces lors del’interaction locale entre le verre et le laser femtoseconde infrarouge. Une étude par spectroscopie RPEmenée sur des échantillons irradiés par des sources ionisantes a permis de montrer que le débit de dose estprépondérant quant au contrôle des processus chimiques. Des centres à électron et à trou sont les espècesmajoritairement stabilisées à faible débit de dose, alors que la formation d’agrégats d’argent luminescentsintervient pour des puissances crête élevées typiques des lasers ultra-courts. Le caractère local de lastructuration par Direct Laser Writing a permis de créer des objets 3D originaux. L’analyse fine de ladistribution chimique au sein d’objets fluorescents a permis de montrer clairement une zone de déplétion enions argent au centre. Les effets de migration d’ions depuis le centre du faisceau laser vers le bord externea ainsi été mis en évidence. Le dopage des verres photosensibles par des ions europium a permis de montrerdes effets de synergie entre agrégats d’argent photo-inscrits et lanthanides trivalent. En effet, une exaltationde l’émission de luminescence de ces derniers à l’endroit des structurations laser a été mesurée. / The silver-containing phosphate glasses allowed original developments throughout the microstructuring ofarchitectures for innovative photonic in the volume, at the surface or in the fibered material. The chemicalengineering of the material plays an important role from this point of view. An increasing silver oxide ratioleads to an important quantity of pairs in the pristine glass matrix. This dimer in favor of the aggregationprocess bringing to the production of species during the interaction between the glass and the infraredfemtosecond laser. A study conducted by EPR spectroscopy on irradiated samples (ionizing sources)demonstrated that the dose rate is predominant for the control of the involved chemical process. Mainly,electron and holes are stabilized at low dose rate whereas the formation of luminescent silver clusters occursfor high peak power typical of ultra-short lasers. The Direct Laser Writing process allows local structuring ofthe matter and resulted in original tridimensional patterns. The fine chemical distribution analysis insideannular fluorescent objects clearly showed a depletion zone of the silver concentration in the center. Ionicmigration effects from the center towards the edges of the laser beam are then highlighted. The Eu3+-dopedphotosensitive glasses emphasized a synergy between photo-induced silver clusters and trivalentlanthanides. Indeed, a luminescence exaltation associated to the europium emission is measured.

La fatigue du seuil d’endommagement laser dans la silice fondue a été largement étudiée au cours des dernières années, car ce phénomène est directement lié à la durée de vie des matériaux optiques utilisés dans des applications laser, le plus souvent à forte puissance. En effet, dans l’UV, on observe une décroissance du seuil d’endommagement laser quand le nombre de tirs laser augmente. Ce phénomène a été attribué pour ce couple longueur d’onde-matériau à des modifications laser-induites dans le matériau. Sous irradiation laser multiple à 266 nm, en utilisant des impulsions nanosecondes de densité d’énergie constante, nous avons observé que le signal de photoluminescence est modifié jusqu’à l’endommagement. A partir de cela, nous proposons une nouvelle représentation des données expérimentales qui permet de prédire l’apparition d’un endommagement dans le matériau. Cette prédiction réalisée à partir du signal de fluorescence et non de la statistique d’endommagement utilisée jusque-là, permet une économie significative de surface de composant et du temps d’expérience. Afin d’étendre l’intérêt de l’étude à un plus grand nombre d’applications, une extension des résultats à la longueur d’onde de 355 nm est proposée. Nous proposons un modèle où l’endommagement dans la silice fondue sous irradiation multiple à 266 nm est causé par une accumulation de modifications laser-induites induisant de l’autofocalisation non-linéaire. Afin d’essayer de généraliser la méthode de diagnostic de la fatigue par fluorescence, nous avons aussi réalisé des tests préliminaires sur des cristaux optiques non-linéaires bien connus comme le LBO ou le KDP. / Fatigue effects in fused silica have been largely studied in the past years, as this phenomenon is directly linked to the lifetime of high power photonic materials. Indeed, in the UV regime, we observe a decrease of the LIDT (Laser-Induced Damage Threshold) when the number of laser shots increases and this has been attributed for this couple wavelength/material to laser-induced material modifications. Under 266 nm laser irradiation, with nanosecond pulses of constant fluence, we observed that the photoluminescence is modified until damage occurs. Based on this observation, we propose a new representation of the experimental S-on-1 breakdown data which allows predicting the occurrence of material breakdown. This prediction, based on fluorescence signal and not damage statistics (presently widely used) allows consuming fewer sample surface and saving time. To extend the interest of the study to many more applications, we propose an extension of the results at 355 nm. We suppose that damage is caused in our fused silica samples by accumulation of laser-induced modifications under multiple-pulse UV irradiation inducing catastrophic non-linear self-focusing. In order to try to extend the fatigue diagnostic method by fluorescence, we have also realized preliminary tests in well-known non-linear crystals like LBO and KDP.

La focalisation de lasers à impulsions ultra-brèves dans les verres a montré des potentialités importantes pour la structuration des matériaux transparents, permettant d’envisager la réalisation de dispositifs tout-optique en une seule étape. Le développement de nouveaux matériaux vitreux de composition 40P2O5-55ZnO-xAg2O-(5-x)Ga2O3 permet de tirer avantage de la photosensibilité de l’ion Ag+ pour la structuration de propriétés optiques au cœur du matériau. L’augmentation du taux d’oxyde de gallium provoque la dépolymérisation des chaînes phosphates et s’accompagne de la réticulation du réseau vitreux par des polyèdres GaOx (4 ≤ x ≤ 6). La formation de des derniers n’affecte pas les propriétés d’émission lumineuses, qui proviennent des ions Ag+ isolés dans différents sites cristallographiques. L’exposition des verres sous faisceau laser intense provoque la formation de centres-trous Ag2+, responsables d’une luminescence intense, et de pièges d'électrons Ag0. Un traitement thermique consécutif ou simultané à l’irradiation provoque la dissociation de ces espèces, et s’accompagne de la formation d’agrégats moléculaires de la forme Agmx+. L’utilisation d’un laser femtoseconde à haute cadence permet, en combinant création de paires électron-trou et élévation locale de la température, de réaliser des architectures complexes conduisant à la structuration de propriétés optiques. / The development of new vitreous materials in the 40P2O5-55ZnO-xAg2O-(5-x)Ga2O3 diagram permits to take advantage of the Ag+ ion photosensitivity for structuring optical properties within the material. Increasing the gallium oxide content leads to the depolymerisation of the phosphate chains and the reticulation of the glass network by GaOx polyhedra (4 ≤ x ≤ 6). The formation of the latters does not affect the luminescence properties which are related to silver ions in various crystallographic environments. The intense laser exposure of the glasses leads to the formation of Ag2+ hole centers responsible for an intense luminescence and electron traps Ag0. A subsequent or simultaneous heat treatment provokes the dissociation of the hole centers and is accompanied by the formation of Agmx+ molecular-like clusters. The use of a high repetition rate femtosecond laser combining electrons and hole traps and temperature rising permits to obtain complex features leading to the structuring of optical properties.

L'utilisation de lasers est largement répandue dans le domaine de la microanalyse directe des solides. La matière vaporisée, en focalisant un faisceau laser de forte puissance sur la cible, peut être analysée soit par spectrométrie d'émission optique sur plasma induit (LIBS, acronyme anglais pour Laser Induced Breakdown Spectroscopy), soit par une source à plasma induit par haute fréquence couplée à la spectrométrie d'émission optique (ICP-AES) ou à la spectrométrie de masse (ICP-MS). Avec une résolution spatiale à l'échelle microscopique, les techniques d'ablation laser permettent ainsi d'accéder à la composition élémentaire locale de la surface d'un matériau. Néanmoins, les performances analytiques de ces techniques pourraient être améliorées par l'utilisation combinée des informations LIBS et ICP afin également de comprendre et maîtriser davantage l'interaction laser/matière. Dans ce but, ce travail a consisté à développer une technique de microanalyse par ablation laser couplée avec une détection en simultané par ICP et par LIBS afin d'étudier les potentialités analytiques de cet instrument pour cartographier la surface des matériaux. Les performances et les limitations de ce système ont été évaluées d'une part, en caractérisant les aérosols produits par ablation laser et d'autre part, en étudiant les signaux LIBS et ICP obtenus à partir d'un même prélèvement de matière. Le phénomène de fractionnement élémentaire rencontré sur des matrices critiques telles que le laiton a été mis en évidence en microablation malgré des caractéristiques de l'interaction laser/matière différente de la macroablation. Une méthode de correction, a posteriori, par l'efficacité d'extraction de la cellule d'ablation a été proposée afin de pallier ces effets limitatifs pour l'analyse quantitative. Une cellule d'ablation, optimisée à partir d'une étude de simulation numérique, a été développée afin de s'adapter aux applications de cartographies de surface. Les performances analytiques du système ont été évaluées en termes de stabilité (8-10%), de résolution spatiale (5 µm) et de limites de détection (de l'ordre de la ppm dans le solide avec un détecteur de masse). La complémentarité des mesures LIBS et ICP représente à la fois un outil de diagnostic de l'interaction laser/matière et un instrument d’analyse très complet grâce à la double détection qui permet de suivre simultanément des traces et des majeurs sur une large gamme d'éléments de la classification périodique / Laser ablation is widely spread for solid sample microanalysis. A tightly focused laser beam allows direct sampling of matter, the ablated mass can then be analysed either with LIBS (Laser Induced Breakdown Spectroscopy) or with an inductively coupled plasma source combined with an optical emission spectrometer (ICP-AES) or a mass spectrometer (ICP-MS). With spatial resolution down to the micron scale, laser ablation techniques permit local elemental analysis of sample surface. Nevertheless, analytical performances of such techniques could be improved by combining LIBS and ICP information to understand and control laser/matter interaction. For this purpose, this work aimed to develop a microanalytical technique based on laser ablation coupled to simultaneous detection with LIBS and ICP to study analytical potentialities of such technique for elemental mapping of material surface. Performances and limitations of the system were studied on one hand, by characterizing laser-induced aerosols and on the other hand, by studying simultaneous LIBS and ICP signals. Elemental fractionation on critical matrices such as brass was evidenced in microablation despite a different laser/matter interaction compared with macroablation. A correction procedure a posteriori using the total extraction efficiency of the ablation cell was proposed to overcome this problem for quantitative analysis. An ablation cell, optimized from a numerical simulation study, was developed for mapping applications. Analytical performances were evaluated in terms of stability (8-10 %), spatial resolution (5 µm) and detection limits (in the ppm range with ICP-MS). The LIBS and ICP complementarity makes the double detection system a diagnostic tool for laser/matter interaction and an analytical instrument allowing simultaneous monitoring of traces and majors from a large element range of the periodic classification

On s'intéresse à la dynamique électronique de systèmes atomiques soumis à une impulsion laser brève et intense ou à l'impact d'un ion positivement chargé. On procède alors à une comparaison détaillée des descriptions classique et quantique de ces interactions. Sur la base de cette comparaison, on développe une méthode auto-cohérente de trajectoires quantiques, basée sur l'approche hydrodynamique de Bohm. Cette méthode permet d'obtenir des observables très précises tout en conservant le caractère illustratif des méthodes de trajectoires classiques. / We are interested in the electronic dynamic of atomic system under influence of a short and intense laser pulse or induced by impact of positively charged ion. We then proceeds in a deeper comparative study of classical and quantal description of these interactions. On the basis of this study, we developped a self-consistent quantum trajectory method, based on the hydrodynamical formulation of Bohm. This method allow to obtain very precise observable while retaining the illustrative character of classical trajectory method.

The ultrashort chirped pulse amplification (CPA) laser technology opens the path to high intensities of 10^21 W/cm² and above in the laser focus. Such intensities allow laser-matter interaction in the relativistic intensity regime. Direct diode-pumped ultrashort solid-state lasers combine high-energy, high-power and efficient amplification together, which are the main advantages compared to flashlamp-pumped high-energy laser systems based on titanium-doped sapphire. Development within recent years in the field of laser diodes makes them more and more attractive in terms of total costs, compactness and lifetime. This work is dedicated to the Petawatt, ENergy-Efficient Laser for Optical Plasma Experiments (PENELOPE) project, a fully and directly diode-pumped laser system under development at the Helmholtz–Zentrum Dresden – Rossendorf (HZDR), aiming at 150 fs long pulses with energies of up to 150 J at repetition rates of up to 1 Hz. The focus of this thesis lies on the spectral and width manipulation of the front-end amplifiers, trivalent ytterbium-doped calcium fluoride (Yb3+:CaF2) as gain material as well as the pump source for the final two main amplifiers of the PENELOPE laser system. Here, all crucial design parameters were investigated and a further successful scaling of the laser system to its target values was shown. Gain narrowing is the dominant process for spectral bandwidth reduction during the amplification at the high-gain front-end amplifiers. Active or passive spectral gain control filter can be used to counteract this effect. A pulse duration of 121 fs was achieved by using a passive spectral attenuation inside a regenerative amplifier, which corresponds to an improvement by a factor of almost 2 compared to the start of this work. A proof-of-concept experiment showed the capability of the pre-shaping approach. A spectral bandwidth of 20nm was transferred through the first multipass amplifier at a total gain of 300. Finally, the predicted output spectrum calculated by a numerical model of the final amplifier stages was in a good agreement with the experimental results. The spectroscopic properties of Yb3+:CaF2 matches the constraints for ultrashort laser pulse amplification and direct diode pumping. Pumping close to the zero phonon line at 976nm is preferable compared to 940nm as the pump intensity saturation is significantly lower. A broad gain cross section of up to 50nm is achievable for typical inversion levels. Furthermore, moderate cryogenic temperatures (above 200K) can be used to improve the amplification performance of Yb3+:CaF2. The optical quality of the doped crystals currently available on the market is sufficient to build amplifiers in the hundred joule range. The designed pump source for the last two amplifiers is based on two side pumping in a double pass configuration. However, this concept requires the necessity of brightness conservation for the installed laser diodes. Therefore, a fully relay imaging setup (4f optical system) along the optical path from the stacks to the gain material including the global beam homogenization was developed in a novel approach. Beside these major parts the amplifier architecture and relay imaging telescopes as well as temporal intensity contrast (TIC) was investigated. An all reflective concept for the relay imaging amplifiers and telescopes was selected, which results in several advantages especially an achromatic behavior and low B-Integral. The TIC of the front-end was improved, as the pre- and postpulses due to the plane-parallel active-mirror was eliminated by wedging the gain medium.