This thesis deals with the synthesis and characterization of Ge-Te-Sb (GST) thin films. The films were deposited using a Pulsed Laser Deposition (PLD) method and mainly characterized with XRD, SEM, AFM and TEM. For amorphous and polycrystalline films, un-etched Si(100) was used. The amorphous films showed a similar crystallization behavior as films deposited with sputtering and evaporation techniques. When depositing GST on un-etched Si(100) substrates at elevated substrate temperatures (130-240°C), polycrystalline but highly textured films were obtained. The preferred growth orientation was either GST(111) or GST(0001) depending on if the films were cubic or hexagonal. Epitaxial films were prepared on crystalline substrates. On KCl(100), a mixed growth of hexagonal GST(0001) and cubic GST(100) was observed. The hexagonal phase dominates at low temperatures whereas the cubic phase dominates at high temperatures. The cubic phase is accompanied with a presumed GST(221) orientation when the film thickness exceeds ~70 nm. Epitaxial films were obtained with deposition rates as high as 250 nm/min. On BaF2(111), only (0001) oriented epitaxial hexagonal GST films are found, independent of substrate temperature, frequency or deposition background pressure. At high substrate temperatures there is a loss of Ge and Te which shifts the crystalline phase from Ge2Sb2Te5 towards GeSb2Te4. GST films deposited at room temperature on BaF2(111) were in an amorphous state, but after exposure to an annealing treatment they crystallize in an epitaxial cubic structure. Film deposition on pre-cleaned and buffered ammonium fluoride etched Si(111) show growth of epitaxial hexagonal GST, similar to that of the deposition on BaF2(111). When the Si-substrates were heated directly to the deposition temperature films of high crystal-line quality were obtained. An additional heat treatment of the Si-substrates prior to deposition deteriorated the crystal quality severely. The gained results show that PLD can be used as a method in order to obtain high quality epitaxial Ge-Sb-Te films from a compound target and using high deposition rates.

This thesis deals with the synthesis and characterization of Ge-Te-Sb (GST) thin films. The films were deposited using a Pulsed Laser Deposition (PLD) method and mainly characterized with XRD, SEM, AFM and TEM. For amorphous and polycrystalline films, un-etched Si(100) was used. The amorphous films showed a similar crystallization behavior as films deposited with sputtering and evaporation techniques. When depositing GST on un-etched Si(100) substrates at elevated substrate temperatures (130-240°C), polycrystalline but highly textured films were obtained. The preferred growth orientation was either GST(111) or GST(0001) depending on if the films were cubic or hexagonal. Epitaxial films were prepared on crystalline substrates. On KCl(100), a mixed growth of hexagonal GST(0001) and cubic GST(100) was observed. The hexagonal phase dominates at low temperatures whereas the cubic phase dominates at high temperatures. The cubic phase is accompanied with a presumed GST(221) orientation when the film thickness exceeds ~70 nm. Epitaxial films were obtained with deposition rates as high as 250 nm/min. On BaF2(111), only (0001) oriented epitaxial hexagonal GST films are found, independent of substrate temperature, frequency or deposition background pressure. At high substrate temperatures there is a loss of Ge and Te which shifts the crystalline phase from Ge2Sb2Te5 towards GeSb2Te4. GST films deposited at room temperature on BaF2(111) were in an amorphous state, but after exposure to an annealing treatment they crystallize in an epitaxial cubic structure. Film deposition on pre-cleaned and buffered ammonium fluoride etched Si(111) show growth of epitaxial hexagonal GST, similar to that of the deposition on BaF2(111). When the Si-substrates were heated directly to the deposition temperature films of high crystal-line quality were obtained. An additional heat treatment of the Si-substrates prior to deposition deteriorated the crystal quality severely. The gained results show that PLD can be used as a method in order to obtain high quality epitaxial Ge-Sb-Te films from a compound target and using high deposition rates.

𝛼-Ga₂O₃ ist ein Halbleiter mit extrem großer Bandlücke, der als solar-blinder Ultraviolett (UV) Photodetektor eingesetzt werden kann. Seine rhomboedrische Kristallstruktur ermöglicht es Legierungen mit isostrukturellem 𝛼-Al₂O₃ und verschiedenen Übergangsmetall-Sesquioxiden wie z.B. 𝛼-Cr₂O₃ und 𝛼-V₂O₃ zu bilden. Damit kann eine Variation der Bandlücke über einen noch nie dagewesenen Spektralbereich vom Infraroten bis zum tiefen UV erreichtwerden. In der vorliegenden Arbeit wird demonstriert, wie räumlich adressierbare 𝛼-(Ga,Al,Cr,V,Ti)₂O₃ Materialbibliotheken durch kombinatorische gepulste Laserabscheidung (c-PLD) realisiert und ihre physikalischen Eigenschaften mittels anschließender Hochdurchsatzmessungen bestimmt werden können. Im ersten Teil dieser Arbeit wird die Entwicklung eines umfassenden Modells für die numerische Beschreibung der lateralen Kompositions- und Schichtdickenverteilung, die bei der c-PLD entstehen, vorgestellt. Durch Identifikation und Korrektur eines Fehlers in einem etablierten Modell zur adiabatischen Expansion des Plasmas, wird erstmals eine realistische Beschreibung von PLD-Prozessen ermöglicht und das Modell für verschiedene Materialien verifiziert. Im zweiten Teil dieser Arbeit wird das Wachstum von 𝛼-Ga₂O₃ Dünnschichten mittels PLD vorgestellt. Dazu wird ein umfassendes Phasendiagramm für das Wachstum von Ga₂O₃ auf m-Saphir erstellt, das ein ausgeprägtes Wachstumsfenster für die metastabile 𝛼-Phase mit hoher struktureller Qualität aufzeigt. Darauf basierend wurden Materialbibliotheken aus (CrₓGa₁₋ₓ)₂O₃, (VₓGa₁₋ₓ)₂O₃ und (TiₓGa₁₋ₓ)₂O₃ mit kontinuierlicher Kompositionsverteilung durch c-PLD hergestellt. Ihre physikalischen Eigenschaften wurden durch lateral aufgelöste Röntgenbeugung (XRD), energiedispersive Röntgenspektroskopie und Transmissionsmessungen erfasst. Es werden Vergleiche zwischen der gemessenen Verteilung der Zusammensetzung der Dünnschichten und dem zuvor entwickelten c-PLD-Modell erörtert, die Aufschluss über die Wachstumskinetik der verschiedenen Sesquioxide geben. Sowohl für (CrₓGa₁₋ₓ)₂O₃ als auch für (VₓGa₁₋ₓ)₂O₃ wurde das phasenreineWachstum in der rhomboedrischen 𝛼-Phase durchXRD-Messungen über den untersuchten Zusammensetzungsbereich von 0,08< x(Cr) <0,54 und 0,07 < x(V)<0,62 bestätigt. Die Absorptionsenergie der 𝛼-(VₓGa₁₋ₓ)₂O₃-Dünnfilme zeigte eine systematische Verschiebung bei steigendem x(V) von 5,3 eV auf 2,9 eV. Damit wird zum ersten Mal eine Bandlückenverschiebung hin zu niedrigeren Energien innerhalb des rhomboedrischen Sesquioxid-Material-systems über einen derart breiten Spektralbereich demonstriert. Diese Ergebnisse sind vielversprechend für mögliche Anwendungen des Materialsystems, z.B. als wellenlängenselektiver Photodetektor,:1. Introduction 2. Theoretical Background 2.1 Material Properties 2.1.1 Rhombohedral 𝛼-Ga2O3 2.1.2 Other Ga2O3 Polymorphs 2.1.3 Ternary (Me,Ga)2O3 Alloys 2.1.4 Growth mechanisms of Ga2O3 2.2 Layer Thickness Distributions for PLD Growth 2.2.1 Approaches to Layer Thickness Distributions 2.2.2 Adiabatic Plasma Plume Expansion Model for Pulsed Laser Deposition 3. Experimental Methods 3.1 Growth methods and sample preparation 3.1.1 Pulsed Laser Deposition 3.1.2 Photolithography 3.2 Characterization Techniques 3.2.1 X-Ray Diffraction 3.2.2 Spectroscopic Ellipsometry 3.2.3 Transmission Measurements 3.2.4 Atomic Force Microscopy 3.2.5 Profilometry 3.2.6 Energy-Dispersive X-Ray Spectroscopy 4. Analysis of PLD-Thickness Distributions and Applications to High-Throughput Combinatorial PLD 4.1 Analytical Description of PLD Thickness Distributions 4.2 Analysis of Lateral Thickness Distributions of Sesquioxide thin films 4.3 Modelling of combinatorial PLD for arbitrary target segmentations 5 A Novel PLD-Control Software and FAIR-Data Management 5.1 Digital Data Management 5.2 A Digital Twin for PLD 5.3 cPLD - Software 6. Growth of Phase-Pure, Highly Crystalline 𝛼-Ga2O3 Thin Films by PLD 6.1 Influence of Substrate Orientation 6.2 Influence of Growth Temperature 6.3 Influence of Layer Thickness 6.4 Comprehensive 𝑝(O2)-𝑑-𝑇g-phase diagram for PLD of Ga2O3 on m-plane sapphire 6.5 Achieving thick 𝛼-Ga2O3 layers on m-plane sapphire 6.6 Structuring 𝛼-Ga2O3 by Sacrificial ZnO Layers 6.7 High-Throughput Electrical Property Screening 6.8 Intermediate Summary 7 Ternary Alloys of 𝛼-Ga2O3 and Transition Metal Sesquioxides 7.1 Preliminary investigations of binary Cr2O3 and Ti2O3 thin films 7.2 Investigations of ternary (Ga,TM)2O3 alloys 7.2.1 Characterization of (Ga,Cr)2O3 thin films 7.2.2 Characterization of (Ga,V)2O3 thin films 7.2.3 Characterization of (Ga,Ti)2O3 thin-films 7.3 Intermediate Summary 8 Summary and Outlook 8.1 Summary 8.2 Outlook Abbreviations List of Symbols List of Electronic Lab Book References List of Own and Contributed Articles Collaborations and third-party services Supervisors Institutes Bibliography Appendix Acknowledgement / 𝛼-Ga₂O₃ is an ultra-wide bandgap semiconductor, with potential applications as a solar blind ultraviolett (UV) photodetector. Due to its rhombohedral crystal structure, alloying to isostructural 𝛼-Al₂O₃ and various transition metal sesquioxides like e.g., 𝛼-Cr₂O₃ and 𝛼-V₂O₃, enables bandgap engineering over an unprecedented large spectral range from the infrared to the deep-UV. In the present work, the realization of spatially-addressable 𝛼-(Ga,Al,Cr,V,Ti)₂O₃ material libraries by combinatorial pulsed laser deposition (c-PLD) and the subsequent high-throughput screening of their physical properties are discussed. In the first part of this thesis the development of a comprehensive model for the numerical description of lateral composition and thickness distributions arising during c-PLD are presented. An error in a well-established adiabatic plasma plume expansion model is identified and corrected, such that a real-world description of PLD processes is feasible from now on. In the second part of this thesis, the growth of 𝛼-Ga2O3 thin films by PLD is presented. Therefore, for the first time a comprehensive phase diagram for the growth of Ga2O3 on m-plane sapphire is constructed, exhibiting a distinct growth window for metastable 𝛼-Ga₂O₃ thin films with up to now unprecedented structural quality. Based on optimized process parameters, material libraries of (CrₓGa₁₋ₓ)₂O₃, (VₓGa₁₋ₓ)₂O₃ and (TiₓGa₁₋ₓ)₂O₃ with continuous composition spread were deposited by c-PLD. Their physical properties were mapped by high throughput laterally resolved X-ray diffraction, energy-dispersive X-ray spectroscopy and transmission measurements. Comparisons of the measured compositional distribution of the thin films to the c-PLD model developed earlier are discussed, revealing insight into the growth kinetics of the different sesquioxides. For both, (CrₓGa₁₋ₓ)₂O₃ and (VₓGa₁₋ₓ)₂O₃, phase-pure growth in the rhombohedral 𝛼-phase was confirmed by XRD measurements over the investigated composition range of 0. 08<𝑥(Cr) <0. 54 and 0. 07<𝑥(V) <0. 62. The absorption onset energy of the 𝛼-(VₓGa₁₋ₓ)₂O₃ thin films showed a systematic shift for increasing 𝑥(V) from 5.3 eV to 2.9 eV. With that, bandgap engineering within the rhombohedral sesquioxide material system towards lower energies over a wide spectral range is demonstrated for the first time. These results are promising for possible applications of the material system as e.g., a wavelength selective photodetector.:1. Introduction 2. Theoretical Background 2.1 Material Properties 2.1.1 Rhombohedral 𝛼-Ga2O3 2.1.2 Other Ga2O3 Polymorphs 2.1.3 Ternary (Me,Ga)2O3 Alloys 2.1.4 Growth mechanisms of Ga2O3 2.2 Layer Thickness Distributions for PLD Growth 2.2.1 Approaches to Layer Thickness Distributions 2.2.2 Adiabatic Plasma Plume Expansion Model for Pulsed Laser Deposition 3. Experimental Methods 3.1 Growth methods and sample preparation 3.1.1 Pulsed Laser Deposition 3.1.2 Photolithography 3.2 Characterization Techniques 3.2.1 X-Ray Diffraction 3.2.2 Spectroscopic Ellipsometry 3.2.3 Transmission Measurements 3.2.4 Atomic Force Microscopy 3.2.5 Profilometry 3.2.6 Energy-Dispersive X-Ray Spectroscopy 4. Analysis of PLD-Thickness Distributions and Applications to High-Throughput Combinatorial PLD 4.1 Analytical Description of PLD Thickness Distributions 4.2 Analysis of Lateral Thickness Distributions of Sesquioxide thin films 4.3 Modelling of combinatorial PLD for arbitrary target segmentations 5 A Novel PLD-Control Software and FAIR-Data Management 5.1 Digital Data Management 5.2 A Digital Twin for PLD 5.3 cPLD - Software 6. Growth of Phase-Pure, Highly Crystalline 𝛼-Ga2O3 Thin Films by PLD 6.1 Influence of Substrate Orientation 6.2 Influence of Growth Temperature 6.3 Influence of Layer Thickness 6.4 Comprehensive 𝑝(O2)-𝑑-𝑇g-phase diagram for PLD of Ga2O3 on m-plane sapphire 6.5 Achieving thick 𝛼-Ga2O3 layers on m-plane sapphire 6.6 Structuring 𝛼-Ga2O3 by Sacrificial ZnO Layers 6.7 High-Throughput Electrical Property Screening 6.8 Intermediate Summary 7 Ternary Alloys of 𝛼-Ga2O3 and Transition Metal Sesquioxides 7.1 Preliminary investigations of binary Cr2O3 and Ti2O3 thin films 7.2 Investigations of ternary (Ga,TM)2O3 alloys 7.2.1 Characterization of (Ga,Cr)2O3 thin films 7.2.2 Characterization of (Ga,V)2O3 thin films 7.2.3 Characterization of (Ga,Ti)2O3 thin-films 7.3 Intermediate Summary 8 Summary and Outlook 8.1 Summary 8.2 Outlook Abbreviations List of Symbols List of Electronic Lab Book References List of Own and Contributed Articles Collaborations and third-party services Supervisors Institutes Bibliography Appendix Acknowledgement

The thesis deals with the preparation, characterization and, in particular, with the switching properties of phase-change material (PCM) thin films. The films were deposited using the Pulsed Laser Deposition (PLD) technique. Phase transformations in these films were triggered by means of thermal annealing, laser pulses, and electrical pulses. The five major physical aspects structure transformation, crystallization kinetics, topography, optical properties, and electrical properties have been investigated using XRD, TEM, SEM, AFM, DSC, UV-Vis spectroscopy, a custom-made nanosecond UV laser pump-probe system, in situ resistance measurements, and conductive-AFM. The systematic investigation of the ex situ thermally induced crystallization process of pure stoichiometric GeTe films and O-incorporating GeTe films provides detailed information on structure transformation, topography, crystallization kinetics, optical reflectivity and electrical resistivity. The results reveal a significant improvement of the thermal stability in PCM application for data storage. With the aim of reducing the switching energy consumption and to enhance the optical reflectivity contrast by improving the quality of the produced films, the growth of the GeTe films with simultaneous in situ thermal treatment was investigated with respect to optimizing the film growth conditions, e.g. growth temperature, substrate type. For the investigation of the fast phase transformation process, GeTe films were irradiated by ns UV laser pulses, tailoring various parameters such as pulse number, laser fluence, pulse repetition rate, and film thickness. Additionally, the investigation focused on the comparison of crystallization of GST thin films induced by either nano- or femtosecond single laser pulse irradiation, used to attain a high data transfer rate and to improve the understanding of the mechanisms of fast phase transformation. Non-volatile optical multilevel switching in GeTe phase-change films was identified to be feasible and accurately controllable at a timescale of nanoseconds, which is promising for high speed and high storage density of optical memory devices. Moreover, correlating the dynamics of the optical switching process and the structural information demonstrated not only exactly how fast phase change processes take place, but also, importantly, allowed the determination of the rapid kinetics of phase transformation on the microscopic scale. In the next step, a new general concept for the combination of PCRAM and ReRAM was developed. Bipolar electrical switching of PCM memory cells at the nanoscale can be achieved and improvements of the performance in terms of RESET/SET operation voltage, On/Off resistance ratio and cycling endurance are demonstrated. The original underlying mechanism was verified by the Poole-Frenkel conduction model. The polarity-dependent resistance switching processes can be visualized simultaneously by topography and current images. The local microstructure on the nanoscale of such memory cells and the corresponding local chemical composition were correlated. The gained results contribute to meeting the key challenges of the current understanding and of the development of PCMs for data storage applications, covering thin film preparation, thermal stability, signal-to-noise ratio, switching energy, data transfer rate, storage density, and scalability.

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit magnetischen Tunnelkontakten (magnetic tunnel junctions, MTJs) auf Basis des Oxids Zinkferrit (ZnxFe3-xO4). Dabei soll das Potential dieses Materials durch die Demonstration des Tunnelmagnetowiderstandes (tunnel magnetoresistance, TMR) in zinkferritbasierten Tunnelkontakten gezeigt werden. Dazu wurde ein Probendesign für MTJs auf Basis der „pseudo spin valve“-Geometrie entwickelt. Die Basis für dieseStrukturen ist ein Dünnfilmstapel aus MgO (Substrat) / TiN / ZnxFe3-xO4 / MgO / Co. Dieser ist mittels gepulster Laserabscheidung (pulsed laser deposition, PLD) hergestellt. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die strukturellen, elektrischen und magnetischen Eigenschaften der Dünnfilme untersucht. Des weiteren wurden die fertig prozessierten MTJ-Bauelemente an einem im Rahmen dieser Arbeit entwickeltem und aufgebautem TMR-Messplatz vermessen. Dabei ist es gelungen einen TMR-Effekt von 0.5% in ZnxFe3-xO4-basierten MTJs nachzuweisen. Das erste Kapitel der Arbeit gibt eine Einführung in die spintronischen Effekte Riesenmagnetowiderstand (giant magnetoresistance, GMR) und Tunnelmagnetowiderstand (TMR). Deren technologische Anwendungen sowie die grundlegenden physikalischen Effekte und Modelle werden diskutiert. Das zweite Kapitel gibt eine Übersicht über die Materialklasse der spinellartigen Ferrite. Der Fokus liegt auf den Materialien Magnetit (Fe3O4) sowie Zinkferrit (ZnxFe3-xO4). Die physikalischen Modelle zur Beschreibung der strukturellen, magnetischen und elektrischen Eigenschaften dieser Materialien werden dargelegt sowie ein Literaturüberblick über experimentelle und theoretische Arbeiten gegeben. Im dritten Kapitel werden die im Rahmen dieser Arbeit verwendeten Probenpräparations- und Charakterisierungsmethoden vorgestellt und technische Details sowie physikalische Grundlagen erläutert. Die Entwicklung eines neuen Probendesigns zum Nachweis des TMR-Effekts in ZnxFe3-xO4-basierten MTJs ist Gegenstand des vierten Kapitels. Die Entwicklung des Probenaufbaus sowie die daraus resultierende Probenprozessierung werden beschrieben. Die beiden letzten Kapitel befassen sich mit der strukturellen, elektrischen und magnetischen Charakterisierung der mittels PLD abgeschiedenen Dünnfilme sowie der Tunnelkontaktstrukturen.

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden planare und drahtförmige Heterostrukturen (HS) mit ZnO- und ZnCdO-Quantengräben bezüglich ihrer Lumineszenz untersucht. Die Proben wurden mit der gepulsten Laserabscheidung (PLD) hergestellt. Bei ZnO-basierten drahtförmigen HS mit Durchmessern im Mikro- und Nanometer-Bereich handelt es sich um vielversprechende Kandidaten für miniaturisierte optoelektronische Bauelemente. Da es für viele Anwendungen notwendig ist, dass die Emission des Quantengrabens (QW) in einem breiten Spektralbereich eingestellt werden kann, muss die ZnO-Bandlücke möglichst stark verändert werden können. Durch ZnCdO und MgZnO ist dies möglich. Durch eine Optimierung der Abscheideparameter wurde der für PLD erreichte maximale Cd-Gehalt signifikant auf 0,25 erhöht. Große Mg-Gehalte konnten schon vor der Forschung zur vorliegenden Arbeit mit der PLD realisiert werden. Die planaren HS mit ZnO-Quantengräben wurden vorrangig bezüglich Ihrer Lumines-zenzeigenschaften untersucht. Aufgrund der Orientierung der QW sollten diese zusätzlich zum Quantum-Confinement Effekt den Quantum-Confined Stark Effect (QCSE) zeigen. Der QCSE wurde durch zeitabhängige und anregungsabhängige Lumineszenzmessungen nachgewiesen. In den Mikrodraht (µW)- bzw. Nanodraht (NW)-HS mit ZnO-QW wurde die Emission zwischen 3,4 eV und 3,6 eV bzw. 3,4 eV und 3,7 eV eingestellt. Um HS mit ZnCdO-QW herstellen zu können, war es notwendig, die strukturellen und optischen Eigenschaften sowie die elektronische Struktur von ZnCdO-Dünnfilmen zu untersuchen. Durch einen hohen Cd-Gehalt von 0,25 war es möglich, die Bandlücken-energie um 0,8 eV zu verringern. In planaren HS wurde ZnO bzw. MgZnO als Barriere verwendet und die QW-Emission zwischen 2,5 eV und 3,1 eV bzw. 2,5 eV und 3,65 eV eingestellt. Es wurde untersucht, ob für HS mit ZnCdO-QW ein QCSE auftritt. Die experimentellen Energien wurden dazu mit berechneten Werten verglichen, die mithilfe einer Effektiv-Masse-Näherung und dem Modell eines endlich tiefen Potentialtopfes bestimmt wurden. In entsprechenden µW- bzw. NW-HS wurde die QW-Emission infolge des Quantum-Confinement Effektes zwischen 2,7 eV und 3,1 eV bzw. 2,5 eV und 3,4 eV variiert. Da es für die Anwendung von µW- und NW-HS wichtig ist, dass diese eine homogene QW-Emission zeigen, wurde deren spektrale Position entlang der Struktur und für die verschiedenen Facetten der hexagonalen Drähte untersucht. Die Homogenität der Emission ist für die µW-HS kleiner als für die NW-HS.

Im Rahmen dieser Arbeit wurde der Einfluss von Defekten auf die Eigenschaften von Ferrit-Dünnfilmen untersucht. Die Dünnfilme wurden mit Hilfe von gepulster Laserabscheidung bei verschiedenen Züchtungsparametern hergestellt. Durch Variation der Substrattemperatur und des Sauerstoffpartialdrucks wurden Dünnfilme verschiedener kristalliner Qualität gezüchtet. Diese wurden hinsichtlich ihrer chemischen Komposition mit Hilfe von energie-dispersiver Röntgenspektroskopie und Röntgenphotoelektronenspektroskopie untersucht. Durch Korrelation der Ergebnisse mit Messungen zum zirkularen magnetischen Röntgendichroismus, konnte eine partielle Inversion der Spinellstruktur nachgewiesen werden. Der Grad der Inversion ist höher für geringe Abscheidetemperaturen. Für diese defektreichen Dünnfilme zeigen Röntgenbeugungsuntersuchungen eine geringere kristalline Ordnung der Dünnfilme. Die strukturellen Defekte haben einen maßgeblichen Einfluss auf die elektrischen und magnetischen Eigenschaften der Ferrit-Dünnfilme. So zeigen die Ferrit-Dünnfilme für geringe Züchtungstemperaturen eine erhöhte elektrische Leitfähigkeit, während Dünnfilme, die bei hohen Substrattemperaturen gezüchtet wurden, isolierend sind. Die Temperaturabhängigkeit der elektrischen Leitfähigkeit kann auf thermisch aktivierte Hopping-Leitung oder die Leitung zwischen Clustern, die in einer Matrix eingebettet sind, zurückgeführt werden. Die magnetischen Eigenschaften von Zinkferrit-Dünnfilmen werden maßgeblich durch Defekte in der Spinellstruktur bestimmt, da es nominell in der normalen Spinellstruktur kristallisiert und daher antiferromagnetisch ist. Die partielle Inversion der Eisen- und Zinkionen führt zu Ferrimagnetismus in den Zinkferrit-Dünnfilmen, der mit Hilfe von SQUID-Messungen in dieser Arbeit eingehend untersucht wurde. Durch Korrelation der Ergebnisse der verschiedenen Untersuchungsmethoden konnten Rückschlüsse auf die dominierenden Defekte in den Ferrit-Dünnfilmen geschlossen werden. So sind zum einen Defekte auf atomarer Skala, wie Antisite-Defekte und divalenten Fe-Ionen für die erhöhte elektrische Leitfähigkeit und die größere Magnetisierung der defektreichen Dünnfilme verantwortlich. Zum anderen können ausgedehnte Defekte, im Speziellen Cluster, die in einer amorphen Matrix eingebettet sind, nicht ausgeschlossen werden.

The thesis deals with the preparation, characterization and, in particular, with the switching properties of phase-change material (PCM) thin films. The films were deposited using the Pulsed Laser Deposition (PLD) technique. Phase transformations in these films were triggered by means of thermal annealing, laser pulses, and electrical pulses. The five major physical aspects structure transformation, crystallization kinetics, topography, optical properties, and electrical properties have been investigated using XRD, TEM, SEM, AFM, DSC, UV-Vis spectroscopy, a custom-made nanosecond UV laser pump-probe system, in situ resistance measurements, and conductive-AFM. The systematic investigation of the ex situ thermally induced crystallization process of pure stoichiometric GeTe films and O-incorporating GeTe films provides detailed information on structure transformation, topography, crystallization kinetics, optical reflectivity and electrical resistivity. The results reveal a significant improvement of the thermal stability in PCM application for data storage. With the aim of reducing the switching energy consumption and to enhance the optical reflectivity contrast by improving the quality of the produced films, the growth of the GeTe films with simultaneous in situ thermal treatment was investigated with respect to optimizing the film growth conditions, e.g. growth temperature, substrate type. For the investigation of the fast phase transformation process, GeTe films were irradiated by ns UV laser pulses, tailoring various parameters such as pulse number, laser fluence, pulse repetition rate, and film thickness. Additionally, the investigation focused on the comparison of crystallization of GST thin films induced by either nano- or femtosecond single laser pulse irradiation, used to attain a high data transfer rate and to improve the understanding of the mechanisms of fast phase transformation. Non-volatile optical multilevel switching in GeTe phase-change films was identified to be feasible and accurately controllable at a timescale of nanoseconds, which is promising for high speed and high storage density of optical memory devices. Moreover, correlating the dynamics of the optical switching process and the structural information demonstrated not only exactly how fast phase change processes take place, but also, importantly, allowed the determination of the rapid kinetics of phase transformation on the microscopic scale. In the next step, a new general concept for the combination of PCRAM and ReRAM was developed. Bipolar electrical switching of PCM memory cells at the nanoscale can be achieved and improvements of the performance in terms of RESET/SET operation voltage, On/Off resistance ratio and cycling endurance are demonstrated. The original underlying mechanism was verified by the Poole-Frenkel conduction model. The polarity-dependent resistance switching processes can be visualized simultaneously by topography and current images. The local microstructure on the nanoscale of such memory cells and the corresponding local chemical composition were correlated. The gained results contribute to meeting the key challenges of the current understanding and of the development of PCMs for data storage applications, covering thin film preparation, thermal stability, signal-to-noise ratio, switching energy, data transfer rate, storage density, and scalability.

The discovery of high temperature superconductors led to a tremendous boom in the development of new applications based on this material. Due to the significant anisotropy and the dependence of the critical current density on the misorientation of grains, the so-called coated conductor technology was developed for these materials to realize long wires. These conductors are applied at liquid nitrogen temperature for cables or motors as well as in liquid helium for high-field applications, such as in magnets for particle accelerators or future fusion reactors. One of the main aspects of using superconducting materials in the above-mentioned areas is their high current-carrying capacity, which decreases for a number of reasons. Therefore, studying the superconducting current flow in such conductors remains a priority to understand the main mechanisms and to increase the critical current density in a wide range of temperatures and magnetic fields. The major goal of this thesis was to study the correlation between the local microstructure and the superconducting properties for Ag-doped YBa2Cu3O7−δ (YBCO), (Nd1/3Eu1/3Gd1/3)Ba2Cu3O7−δ (NEG) and the iron-based superconductor Ba(Fe1−xNix)2As2 (Ba122:Ni). Therefore, epitaxial films were grown of these materials by pulsed laser deposition on single crystals and two different commercial coated conductor templates having a different degree of granularity. Experimental techniques such as electron backscattering diffraction (EBSD) and scanning Hall probe microscopy (SHPM) allow to investigate both the local microstructure and local distribution of superconducting current in these films. Ag-doped YBCO films with different thickness were deposited on single crystalline SrTiO3 substrates as well as on RABiTS and IBAD-MgO-based templates. It is expected, that silver as dopant improves the growth of the films, and has a beneficial influence on the current transport across grain boundaries, which is of considerable interest for metal-based templates due to their granular structure. EBSD studies on the local microstructure revealed only minor changes with silver concentration. Nevertheless, an improvement in transport properties was observed for thicker YBCO:Ag layers on SrTiO3 and thin films on both metal-based templates. SHPM measurements show an improvement of the local current distribution, which is probably due to the improvement of the current transport between the grains. NEG films were grown with different thicknesses on RABiTS and IBAD-MgO-based templates for the first time. Structural studies revealed an epitaxial growth of all samples on both metal-based templates. Whereas NEG layers on SrTiO3 showed broad superconducting transitions due to film inhomogeneities, a narrow transition at about 89 K was measured for films grown on the metal templates. However, the critical current density is still inferior to YBCO films of similar thickness. This might be improved by further optimization of the growth and oxygen loading conditions. Finally, the Ba122:Ni films were studied on single crystalline CaF2 substrates and commercial metal-based templates. This material might be interesting for applications due to a low anisotropy, high upper critical fields and critical currents as well as a reduced sensitivity to grain boundaries. Structural studies showed an epitaxial growth on RABiTS templates, whereas no epitaxy was found on IBAD-MgO based tapes. Simultaneously, a broad superconducting transition was observed on the metallic templates, which requires a further optimization of the growth process. Detailed studies of the superconducting and electronic properties for Ba122:Ni films on CaF2 substrates revealed similar properties as for single crystals, which opens the prospects to use such films for different applied and fundamental tasks.

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit magnetischen Tunnelkontakten (magnetic tunnel junctions, MTJs) auf Basis des Oxids Zinkferrit (ZnxFe3-xO4). Dabei soll das Potential dieses Materials durch die Demonstration des Tunnelmagnetowiderstandes (tunnel magnetoresistance, TMR) in zinkferritbasierten Tunnelkontakten gezeigt werden. Dazu wurde ein Probendesign für MTJs auf Basis der „pseudo spin valve“-Geometrie entwickelt. Die Basis für dieseStrukturen ist ein Dünnfilmstapel aus MgO (Substrat) / TiN / ZnxFe3-xO4 / MgO / Co. Dieser ist mittels gepulster Laserabscheidung (pulsed laser deposition, PLD) hergestellt. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die strukturellen, elektrischen und magnetischen Eigenschaften der Dünnfilme untersucht. Des weiteren wurden die fertig prozessierten MTJ-Bauelemente an einem im Rahmen dieser Arbeit entwickeltem und aufgebautem TMR-Messplatz vermessen. Dabei ist es gelungen einen TMR-Effekt von 0.5% in ZnxFe3-xO4-basierten MTJs nachzuweisen. Das erste Kapitel der Arbeit gibt eine Einführung in die spintronischen Effekte Riesenmagnetowiderstand (giant magnetoresistance, GMR) und Tunnelmagnetowiderstand (TMR). Deren technologische Anwendungen sowie die grundlegenden physikalischen Effekte und Modelle werden diskutiert. Das zweite Kapitel gibt eine Übersicht über die Materialklasse der spinellartigen Ferrite. Der Fokus liegt auf den Materialien Magnetit (Fe3O4) sowie Zinkferrit (ZnxFe3-xO4). Die physikalischen Modelle zur Beschreibung der strukturellen, magnetischen und elektrischen Eigenschaften dieser Materialien werden dargelegt sowie ein Literaturüberblick über experimentelle und theoretische Arbeiten gegeben. Im dritten Kapitel werden die im Rahmen dieser Arbeit verwendeten Probenpräparations- und Charakterisierungsmethoden vorgestellt und technische Details sowie physikalische Grundlagen erläutert. Die Entwicklung eines neuen Probendesigns zum Nachweis des TMR-Effekts in ZnxFe3-xO4-basierten MTJs ist Gegenstand des vierten Kapitels. Die Entwicklung des Probenaufbaus sowie die daraus resultierende Probenprozessierung werden beschrieben. Die beiden letzten Kapitel befassen sich mit der strukturellen, elektrischen und magnetischen Charakterisierung der mittels PLD abgeschiedenen Dünnfilme sowie der Tunnelkontaktstrukturen.