Ce travail expérimental et théorique porte sur l'injection tunnel de photoélectrons à partir de GaAs vers des surfaces métalliques et de spin vers des surfaces magnétiques. On y présente la première mise en évidence de la dépendance en spin du courant tunnel vers une surface magnétique. Ce travail comporte deux parties distinctes : 1ere partie : Cette partie est consacrée à l'étude de l'injection de charge et de spin de photoélectrons à partir de microleviers de GaAs (sans pointe) sous pompage optique, vers des surfaces nonmagnétiques d'or et magnétiques de cobalt. La dépendance du courant injecté vers une surface d'or en fonction de la tension appliquée sur le levier et de la distance levier/surface métallique est en accord avec les prédictions d'un modèle original. A l'aide d'une cellule de Pockels, le même montage est utilisé pour moduler la polarisation de spin des électrons tunnel et pour étudier la dépendance en spin du courant tunnel dans des couches de cobalt. Ce travail conduit à la première mise en évidence de la dépendance en spin de l'effet tunnel de photoélectrons vers une couche magnétique. Le retournement de la polarisation de spin des électrons tunnel par rapport à l'aimantation de la couche magnétique induit une variation de 6% du courant tunnel, alors que la valeur maximale observée pour une couche non magnétique est de l'ordre de 0.1%. On observe une diminution de ce signal en fonction de la tension appliquée qui est attribuée à la diminution de la vitesse de recombinaison de surface. Les résultats sont en accord quantitatif avec les prédictions théoriques. 2e partie : Cette partie regroupe deux études distinctes du transport de charge et de spin faisant appel à l'imagerie de luminescence polarisée pour caractériser les propriétés de spin. Cette technique nouvelle d'imagerie a été mise au point dans le cadre de ce travail. La première étude analyse les propriétés de spin de pointes de GaAs qui pourraient être utilisées ultérieurement pour l'imagerie du nanomagnétisme, dans le but de prédire le taux de polarisation de spin des électrons injectés. En utilisant des mesures sur des couches planaires équivalentes et en modélisant la diffusion de charge et de spin dans la pointe, on montre que l'on peut s'attendre à obtenir des polarisations de spin atteignant 40%. Par ailleurs, la microscopie de luminescence polarisée permet d'étudier le transport de charge et de spin dans des couches minces de GaAs, respectivement oxydées et passivées. On montre que la recombinaison de surface joue un rôle crucial pour la diffusion de charge et de spin, car la diminution de la vitesse de recombinaison de surface de 107 cm/s à 103 cm/s induite par la passivation fait passer les longueurs de diffusion de charge et de spin de 21 micron et 1.3 micron respectivement à 1.2 micron and 0.8 micron.

Dans cette thèse, nous avons abordé par la microscopie/spectroscopie tunnel l'étude de deux phénomènes mettant en jeu les interactions entre électrons : la supraconductivité et la transition Métal/Isolant de Mott. L'étude par microscopie/spectroscopie tunnel du graphite intercalé supraconducteur CaC6 a permis qu'il s'agissait d'un supraconducteur bien décrit par la théorie BCS conventionnelle, avec un gap à température nulle de 1,6+/0,2 meV. Toutefois, un léger élargissement des structures spectroscopiques témoignait d'une légère anisotropie du paramètre d'ordre dans le plan ab. Nous avons pu extraire par l'imagerie du réseau de vortex une longueur de cohérence extrapolée à température nulle de 38 nanomètres. La seconde partie du manuscrit est constitué par l'étude de la transition Isolant-Métal induites par pulses électriques dans GaTa4Se8, qui est un isolant de Mott faible, proche de la transition Isolant Métal. L'application du pulse électrique entraine l'apparition de zones métalliques dans une matrice isolante au sein du volume du matériau, ce qui fournit une explication des modèles phénoménologiques développés suite aux mesures de transport. De plus, l'application de rampes de tension lors des mesures spectroscopiques induit une transition Isolant-Métal locale, et pour des tensions encore plus élevées (V > 1.0V), on observe un gonflement de la surface sous l'effet du champ électrique. L'étude du composé dopé en électrons de formule Ga0,91Zn0,15Ta4Se8 montre que si le dopage induit effectivement une métallicité, la transition observée sous pulse se rapproche plus d'une transition induite par une modification du rapport t/U que d'une transition induite par dopage. Ce manuscrit pose la question de savoir si ces phénomènes sont intrinsèques à GaTa4Se8 ou généralisables aux autres isolants de Mott faibles.

Alors que la majorité des oxydes d'éléments de transition a valence entière sont isolants, la formation de valences mixtes entraine souvent l'apparition d'une conductivité électrique notable avec quelquefois un état supraconducteur a basse température. le rôle de paramètres physico-phonon est examiné au moyen de quelques exemples inédits. Ainsi la premiére partie est-elle consacrée au système CR1-XNBXWO4 de structure dérivée du rutile , la deuxième au système SR2-XNACUO ( incluantune discussion sur la cristallochimie du cuivre III) et la troisiéme aux oxydes de type delafossite AGNII1-XCOXO2 qui présentent une transition semi-metal-semiconducteur.

Cette thèse est consacrée à des mesures de transport électronique dans des transistors mono-électroniques de type MOSFET silicium à base de nanofil.<br />L'îlot de blocage de Coulomb n'est pas formé par des constrictions ou des barrières d'oxyde mais par une modulation du dopage et une grille couvrant la partie centrale du fil. Ces dispositifs sont des transistors mono-électroniques très stables et bien contrôlés.<br />Quand il ne contient que peu d'électrons, l'îlot est dans un régime localisé où l'espacement entre résonances de Coulomb est très irrégulier. A partir de quelques dizaines d'électrons l'îlot devient diffusif. Dans ce cas les fluctuations de l'espacement entre résonances sont petites et correspondent à l'espacement entre niveaux à une particule.<br />Le blocage de Coulomb contrôlé permet d'analyser les barrières formées par les parties faiblement dopées du fil. A petite échelle, le remplissage de dopants individuels cause des anomalies dans le spectre de Coulomb qui permettent de remonter à la matrice de capacité, la position approximative, la dynamique et le spin des dopants. A grande échelle l'augmentation de la densité électronique dans les barrières avec la tension de grille entraîne une forte augmentation de la constante diélectrique dans les barrières. Nous observons un bon accord entre constante diélectrique et conductance des barrières via les lois d'échelle de la transition métal-isolant.

L'utilisation de systèmes moléculaires individuels pouvant jouer le rôle de composants avec des fonctions électroniques ou logiques requiert des interfaces parfaitement contrôlées. Plus précisément, le support sur lequel ces systèmes sont déposés et les électrodes métalliques qui permettent de contacter une molécule individuelle, sont des interfaces qui nécessitent un soin d'élaboration particulier. La croissance d'îlots bidimensionnels (2d) de métaux sur un isolant monocristallin permet de générer des nano-plots 2d pouvant servir de réservoirs d'électrons en minimisant les courants de fuite en surface. Ainsi, il apparaît capital de bien comprendre les modes de croissance des systèmes métal/isolant qui sont à l'heure actuelle mal connus. Ce travail de thèse s'attache à décrire et à expliquer la croissance de différents métaux sur la surface de l'AlN(0001) polaire, qui est un composé nitrure à grand gap, par des calculs basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT).Dans un premier temps, une description approfondie des différentes surfaces du nitrure d'aluminium est présentée. Des calculs DFT ont permis de rationaliser les reconstructions en fonction des conditions expérimentales. La reconstruction (2 x 2)-Nad est discutée, puisqu'elle a été observée en microscopie à force atomique. Dans un deuxième temps, le cas du dépôt d'atomes d'or est abordé en connexion avec des résultats expérimentaux. Les calculs DFT donnent un aperçu des mécanismes qui conduisent à la stabilisation d'îlots 2d sur l'AlN. L'adsorption d'or s'accompagne, d'une part, d'un transfert de charge vertical provenant du substrat d'AlN, ce qui satisfait au critère de stabilité électrostatique pour un matériau polaire et, deuxièmement, par des transferts de charges horizontaux reliés aux propriétés acido-basiques locales de la reconstruction (2 x 2)-Nad. Enfin, des calculs effectués sur deux autres métaux, le magnésium et l'argent, sont exposés. Ces résultats ouvrent la voie à de nouvelles stratégies utilisant des substrats polaires pour développer des monocouches métalliques sur des substrats isolants. / The use of individual molecular systems that can act as components with electronic or logical functions requires perfectly controlled interfaces. More precisely, the support on which these systems are deposited and the metal electrodes that allow to contact an individual molecule, are interfaces that require special care in preparation. The growth of two-dimensional (2d) islands of metals on a monocrystalline insulator allows to generate 2d nano-pads that can be used as electron reservoirs by minimizing surface leakage currents. Thus, it is essential to understand the growth modes of metal/insulating systems which are at present poorly known. This work aims at describing and explaining the growth of different metals on the surface of the polar AlN (0001), which is a large gap nitride compound, by calculations based on density functional theory (DFT). In a first step, a detailed description of the various surfaces of the aluminum nitride is presented. DFT calculations permit to rationalize the reconstructions according to the experimental conditions. The (2 x 2)-Nad reconstruction is discussed, since it was observed by atomic force microscopy. In a second step, the case of the deposit of gold atoms is tackled in connection with experimental results. DFT calculations give an overview of the mechanisms that lead to the stabilization of 2d islands on AlN. The adsorption of gold is accompanied, on the one hand, by a vertical charge transfer from the AlN substrate, which satisfies the electrostatic stability criterion for a polar material and, on the other hand, by horizontal charge transfers related to the local acid-base properties of the (2 x 2)-Nad reconstruction. Finally, calculations made on two other metals, magnesium and silver, are exposed. These results open the way to new strategies using polar substrates to develop metallic monolayers on insulating substrates.

Cette thèse concerne l’étude de l’effet du dopage au chrome sur les propriétés structurales, électriques et optiques des films de dioxyde de vanadium. Ces films V(1-x)CrxO2 (x allant de 0 à 25%) de 110 nm d’épaisseur ont été déposés par dépôt par ablation laser (PLD) multicibles sur substrat saphir c. Ils ont été caractérisés grâce à des techniques d’analyse morphologique, structurale, électrique et optique. Les différentes phases présentes dans les films V(1-x)CrxO2 ont été identifiées par DRX, spectroscopie Raman et comparées au diagramme de phase du matériau massif. Les phases M1, M2 et M3, un mélange M2 + M3 et la phase R ont été identifiées. En revanche la phase M4 n’a pas été détectée pour des dopages supérieurs à 8%, montrant une réelle différence entre diagrammes de phase du matériau massif et des films. Le dopage au chrome a permis d’augmenter la température de transition isolant-métal de 68 à 102°C. En revanche, la dynamique de cette transition, déterminée par mesure de transmission optique ou par mesure de résistivité électrique, est souvent diminuée. Enfin, des dispositifs à deux terminaux à base de films V(1-x)CrxO2 ont été réalisés. Leurs caractérisations courant-tension montrent que le dopage au chrome influence fortement le seuil d’activation de la transition entre les états isolant et métallique. / This thesis presents a study of the effect of chromium doping on structural, electrical and optical properties of thin films of vanadium dioxide. These V(1-x)CrxO2 thin films (x from 0 to 25%) of 110 nm thick have been deposited on c sapphire substrate by multi target Pulsed Laser Deposition method. Their morphological, structural, electrical and optical properties have been studied. Different phases for V(1-x)CrxO2 have been identified by XRD and Raman analysis and compared to those of bulk material. M1, M2, M3, a mixture M2 + M3 and R phases are present. The M4 phase has not been detected for doping above 8%, showing a real difference between phase diagram of bulk and thin films. Chromium doping also increases the metal-insulator transition temperature from 68°C to 102°C. Moreover, the transition dynamics, determined using optical transmission and electrical resistivity measurements, decreases. Finally, two terminal switches based on V(1-x)CrxO2 thin films have been fabricated. Their current-voltage characterization showed that chromium doping affects the activation threshold voltage of the metal to insulator transition.

Des films minces de pérovskites NdNiO3 et SmxCa1-xMnO3 ont été synthétisés par co-pulvérisation magnétron et leurs propriétés thermochromes ont été étudiées dans le domaine infrarouge. Dans un premier temps, l'étude du nickelate NdNiO3 a montré la possibilité de synthétiser la phase pérovskite en utilisant un recuit de cristallisation sous air à basse température (550°C). Nous avons mis en évidence une cristallisation compétitive entre la phase orthorhombique thermochrome et une phase rhomboédrique non thermochrome qui est largement influencée par les paramètres d'élaboration : pression de dépôt, épaisseur des couches, température de recuit... L'obtention de ces deux phases a permis d'étudier plus précisément les mécanismes d'oxydation et de réduction intervenant lors du dépôt et lors du traitement thermique respectivement. Parallèlement à cette étude, des couches minces de SmxCa1-xMnO3, ont été également synthétisées par co-pulvérisation. Après une optimisation des conditions expérimentales permettant d'obtenir des films stoechiométriques et des analyses structurales (MEB, DRX), les comportements électriques et optiques des films ont été suivis en fonction de la température (mesure 4 pointes et IRTF). Le composé Sm0,5Ca0,5MnO3 présente une température de transition proche de la température ambiante ainsi qu'un contraste optique dans le très proche et le moyen infrarouge. Les mesures de la transmittance optique dans le domaine visible-proche infrarouge ont permis d'évaluer la dépendance du gap optique avec la température. A 20°C, celui-ci est proche de 0,7 eV. Le manganite SmxCa1-xMnO3 est donc un bon candidat pour la régulation thermique et la furtivité infrarouge / NdNiO3 and SmxCa1-xMnO3 perovskites thin films were synthesized by magnetron co-sputtering process and the thermochromic properties have been studied in the infrared range. At first, the study of the NdNiO3 nickelate has established the timeliness to synthesise the perovskite phase using a subsequent annealing crystallisation in air at moderate temperature (550°C). We have demonstrated a competitive crystallisation between the thermochromic orthorhombic phase and a non-thermochromic rhombohedral phase largely influenced by experimental parameters: deposition pressure, layer thickness, annealing temperature... The presence of these two phases allowed to clarify more precisely the oxidation mechanisms involved during the deposition process and the reduction mechanisms occurring during the heat treatment. At the same time, the SmxCa1-xMnO3 system was synthesised also as thin films. The first step includes developing the experimental conditions to obtain stoichiometric films using two separate targets. After structural analyses (SEM, XRD), the electrical and optical behaviours of films were analysed using the four probe configuration and the FTIR spectroscopy versus temperature respectively. As result, the metal-insulator transition of the Sm0,5Ca0,5MnO3 compound is close to the room temperature and the film shows an interesting optical contrast in the near and mid-infrared ranges. The optical transmittance measurements in the visible-near infrared range were used to evaluate the optical gap dependence with temperature. At room temperature, the optical gap is close to 0.7 eV. Finally, SmxCa1-xMnO3 manganite is a good candidate for thermal regulation and infrared furtivity

Afin de développer de nouvelles applications aux couches minces d’oxydes fonctionnels, il est nécessaire de comprendre les corrélations entre leurs modes de croissance, leur microstructure, leur structure à l’interface avec le substrat, et leurs contraintes et propriétés physiques. Pour cela, une étude par spectroscopie infrarouge et THz des systèmes modèles films/substrats a été exécutée, et confrontée à des calculs théoriques, en particulier sur des couches épitaxiales de SrTiO3/Si(001), VO2/Gd2O3/Si(111) et des couches d’alumine sur alliage d’aluminium. Les caractéristiques vibrationnelles des couches minces sont ici étudiées dans l’infrarouge moyen et lointain sur la ligne AILES du Synchrotron SOLEIL, et simulées à l’aide de la Théorie de la Fonctionnelle de la Densité (DFT), permettant ainsi la première détermination de la structure cristalline de ces couches. Ainsi, une comparaison entre la structure bidimensionnelle et tridimensionnelle des matériaux est effectuée. L’effet des contraintes dans les couches est évalué grâce aux variations des énergies de vibration par rapport au matériau massif. L’influence des conditions expérimentales de l’épitaxie dans la structure locale interatomique de couches minces de SrTiO3/Si(001) est évaluée. D’autre part, la nature de l’interface STO-Si peut être caractérisée par les modes de vibration du réseau cristallin. Enfin, la transition métal-isolant (MIT) des couches minces de VO2 sur des substrats de Gd2O3/Si(111) est étudié par spectroscopie IR ; les variations de propriétés optiques et diélectriques pendant la transition, ainsi que les changements d’intensité des modes de vibration, indiquent que la transition est entraînée par une corrélation électronique et une basse température. La phase monoclinique M1 de VO2 est un isolant de Mott. Ce résultat peut aider à un meilleur contrôle des MIT de couches minces de VO2 pour de futures applications. / In order to understand the relations between growth, microstructure, interface structure, strain, and physical properties in functional oxide thin films for further applications, a study of infrared and THz spectroscopy combined with theoretical calculation has been performed on the films/substrates model systems, in particular epitaxial SrTiO3/Si(001), VO2/Gd2O3/Si(111) films and alumina/alloy films. The vibrational characteristics of the crystal structure of films have been investigated in the mid and far infrared ranges on the AILES beamline at Synchrotron SOLEIL. This experimental vibrational study has been combined with Density Functional Theory (DFT) simulation to allow for the first measure of the crystalline structure of these thin films. The 2-dimensional lattice modification compared with the bulk materials has been discussed. The strain effect in the films can be evaluated on the phonon shifts compared with the crystal spectrum. The influences of epitaxial conditions on the local interatomic structure of SrTiO3/Si(001) thin films have been estimated. The nature of STO-Si interface can be characterized by the phonon modes. The metal–insulator transition (MIT) of VO2 thin films on Gd2O3/Si(111) substrate have been studied by IR spectroscopy. The variations of optical and dielectric properties during the MIT, as well as the phonon intensities, indicate that the MIT is driven by electron correlation and the low temperature M1 monoclinic phase of VO2 is a Mott insulator. This result may help to better understand and control the MITs of VO2 thin films in the device applications.

L'effet tunnel dépendant du spin dans les structures métal ferromagnétique/isolant/métal ferromagnétique fait l'objet de nombreuses études motivées par de multiples applications (capteurs de champ magnétique, mémoires vives magnétiques non volatiles, têtes de lecture, etc). La résistance de ces dispositifs est liée à l'orientation relative des aimantations de chacune des électrodes. Au cours de ce travail de thèse, l'extrême sensibilité de l'effet tunnel dépendant du spin à la configuration magnétique des électrodes a été utilisée à la fois comme une sonde du comportement micromagnétique des électrodes et pour réaliser des capteurs de champ magnétique. De plus, l'élaboration de doubles jonctions tunnel magnétiques à trois entrées a permis mettre en évidence la présence d'un courant d'électrons chauds qui pourrait être à la base d'un nouveau type de transistor magnétique.

L'objectif de ce travail de thèse est d'étudier expérimentalement le transport d'électrons chauds dépendant du spin à travers une jonction métal ferromagnétique / semi-conducteur. En pratique, un faisceau d'électrons polarisés de spin, émis par une photocathode GaAs en condition de pompage optique, est injecté dans la jonction. L'énergie d'injection peut être réglée entre 5 et 3000 eV. Le courant transmis au-dessus de la barrière métal / semi-conducteur montre une asymétrie de spin due à l'effet de filtre à spin de la couche magnétique. Pour la détection directe du courant électrique transmis dans un dispositif métal / semi-conducteur, on a besoin d'une structure ayant un fort caractère redresseur avec une résistance dynamique de jonction très élevée (typiquement quelques MΩ). Ces propriétés sont obtenus par l'introduction d'une couche mince (de quelques nanomètres) interfaciale d'oxyde entre le métal et le semi-conducteur (structure de type MIS). Nous montrons que la transmission d'électrons chands et les effets de filtre à spin à travers les structures MIS dépendent fortement la couche d'oxyde. Afin de surmonter les difficultés relatives à la détection électrique de la transmission d'électrons dans les jonctions MIS, nous avons développé une méthode de détection optique basée sur la mesure de la cathodoluminescence émise par la recombinaison d'électrons transmis dans le collecteur semi-conducteur. Pour ce faire, nous avons conçu la structure Fe / GaAs / InGaAs / GaAs, qui comprend les puits quantiques InGaAs, dans lesquels les électrons transmis à travers la jonction se recombinent avec les trous. L'intensité de la lumière de recombinaison est détectée en face arrière du substrat GaAs. Nous démontrons que cette technique permet en effet la détection optique de la transmission d'électrons et de l'effet de filtre à spin dans les structures métal ferromagnétique / semi-conducteur. Les limites et les perspectives de la spectroscopie de cathodoluminescence sont discutées.