Cette thèse est une étude des propriétés structurales, magnétiques et électriques des composés RVO[indice inférieur 3] (R=Yb,Y,Ho et La). Les outils expérimentaux utilisés pour sonder ces propriétés sont la spectroscopie Raman, la magnétométrie et la spectroscopie infrarouge par transmittance. Ce travail a pour objectif d’observer l’évolution du réseau, des transitions électroniques 4[florin] et de l’aimantation macroscopique avec la température afin de mettre en évidence les différents ordres présents dans les oxydes RVO[indice inférieur 3]. L’importance de ce couplage pour la réfrigération magnétique est mise en valeur par une étude des propriétés magnétocaloriques du HoVO[indice inférieur 3].

Cette thèse concerne l'étude et la visualisation par imagerie magnéto-optique Kerr à la température ambiante du mode de retournement de l'aimantation au sein de couches minces ferromagnétiques de manganites de composition La0,7Sr0,3MnO3 (LSMO). Au cours du travail de thèse, un banc d'imagerie a été réalisé et une méthode d'imagerie vectorielle de l'aimantation a été proposée. Ce système d'imagerie a été utilisé pour étudier d'une part l'influence du substrat et des contraintes qu'il induit dans la couche mince et d'autre part l'influence de la forme des échantillons, sur le piégeage et le mode de retournement des domaines magnétiques présents dans la couche mince. Dans le cas du substrat LSAT ((LaAlO3)0.3(Sr2AlTaO6)0.7), la compression induite dans la couche mince fait apparaître une composante d'aimantation hors du plan et un plan de facile aimantation sans direction privilégiée dans ce plan. Le retournement des domaines planaires est alors de type cohérent. Dans le cas du substrat STO (SrTiO3), d'orientation (001), l'anisotropie magnétique est biaxiale et le retournement d'aimantation s'opère par nucléation puis propagation de domaines. Dans le cas de substrats vicinaux de STO, l'anisotropie magnétique devient uniaxiale et l'axe de facile aimantation est parallèle aux marches en surface de la couche. Le retournement de domaines se produit par nucléation et propagation dans le cas où le champ magnétique est appliqué parallèlement aux marches du substrat vicinal. Quand le champ magnétique est appliqué perpendiculairement aux marches du substrat vicinal, on assiste à un retournement cohérent des domaines magnétiques. Ces travaux constituent une première étape dans la compréhension et la maîtrise du comportement magnétique de dispositifs spintroniques.

L'imagerie de champs magnétiques de faible amplitude avec une résolution spatiale à l'échelle nanométrique est un enjeu important dans de nombreux domaines de la physique et pour de multiples applications, que ce soit par exemple en science des matériaux pour le stockage magnétique de l'information, ou bien en optique quantique afin de pouvoir contrôler un spin individuel utilisé comme bit quantique, ou encore en biophysique pour l'étude structurelle de protéines par résonance magnétique. Dans ce contexte, cette thèse décrit la réalisation d'un magnétomètre à balayage fondé sur la réponse magnétique du spin électronique d'un centre coloré NV du diamant. Un tel magnétomètre présente des propriétés sans équivalent, en combinant une résolution spatiale sub-nanométrique, assurée par la dimension atomique du capteur, et une très haute sensibilité (< 1 µT/Hz^(-1/2)), ceci même à température ambiante. De plus la mesure de champ magnétique est quantitative et non perturbative, offrant ainsi un avantage majeur par rapport à la microscopie à force magnétique couramment utilisée pour l'imagerie magnétique de nanostructures. Nous aborderons, dans un premier temps, les problématiques liées à la fabrication de la sonde magnétique, constituée par un centre coloré NV unique dans un nanocristal de diamant positionné à l'extrémité d'une pointe AFM. Les propriétés de ce magnétomètre seront caractérisées en imageant le champ de fuite d'un disque dur magnétique. Cette étude nous permettra d'introduire différentes méthodes d'imagerie magnétique et de comparer leurs performances. Le magnétomètre à centre NV sera par la suite utilisé pour imager des distributions d'aimantation vortex dans des plots ferromagnétiques, dont le cœur est connu pour être l'un des objets les plus petits du micromagnétisme, le rendant extrêmement difficile à observer. Les propriétés du magnétomètre à centre coloré NV du diamant, démontrées dans cette thèse, ouvrent la voie à de nombreuse études en nanomagnétisme et en spintronique. / Imaging weak magnetic fields at the nanoscale is a challenge for many field of reasearch, and for a wide range of applications, such as in material science, for the magnetic storage of the information, or in quantum optics with the opportunity to control a single spin used as a quantum bit, or in biophysics where magnetic resonance can enable structural imaging of a protein. In that context, this thesis describes the realisation of a scanning probe magnetometer based on the electron spin resonance of a single NV colour centre in diamond. Such a magnetometer provides unprecedented properties, consisting of a sub-nanometric spatial resolution, given by the effective atomic size of the defect, combined with a high sensitivity (< 1 µT/Hz^(-1/2)), even at room temperature. Moreover magnetic field ca be measured quantitatively, with no perturbation induced, which is a major asset comparing to what can be done using the usual magnetic force microscopy technique. We will first describe the realisation of the magnetic probe, consisting of a single NV colour centre in a diamond nanocristal, grafted at the apex of an AFM tip. Properties of this magnetometer will be then characterized by imaging the stray field generated by a magnetic hard disk. Different imaging techniques will be presented, and compared during this study. Finally, magnetic vortex in patterned ferromagnetic thin film will be imaged, especially the vortex core, which is known to be one of the smallest object of micromagnetism. The exceptional properties of NV based magnetometry, demonstrated in ths work, might enable various applications in nanomagnetisms and spintronics.

Le centre coloré NV, constitué d’un atome d’azote et d’une lacune, est un défaut ponctuel du diamant qui se comporte comme un atome artificiel piégé dans cette matrice. Grâce aux propriétés de son spin électronique, qui peut être lu et manipulé comme un système quantique élémentaire, le centre NV as de nombreuses applications comme qubit pour l’information quantique ou comme sonde de champ magnétique. Cependant, ces applications nécessitent de contrôler les propriétés des centres NV ainsi que leur position dans le cristal. Cette thèse examine des méthodes pour atteindre ces objectifs en combinant des techniques d’implantation d’atomes et de croissance assistée par plasma (CVD) de diamant.Le mémoire est divisé en six chapitres. Le premier chapitre résume les propriétés des centres NV, ce qui permet de définir les objectifs principaux dans la fabrication des centres NV. Le chapitre deux montre qu’il est possible de créer un réseau de centres NV par implantation au moyen d’une colonne d’ions focalisés. Cette technique est adaptée à la création de centres NV dans des nanostructures comme des cristaux photoniques ou des pointes de type AFM. Cependant la faible énergie cinétique des ions, nécessaire pour atteindre une résolution meilleure que 10 nm en diamètre de spot, conduit à une implantation proche de la surface ce qui affecte fortement les propriétés des centres NV. Le troisième chapitre examine comment la recroissance d’une couche de diamant sur des centres NV implantés permet de réduire l’impact négatif de la surface. Les quatrième et cinquième chapitres décrivent des méthodes pour la fabrication des centres NV en contrôlant les paramètres de la croissance CVD. Des couches minces fortement dopées avec les centres NV peuvent être créées, et un contrôle quasi parfait de l’orientation de l’axe du centre NV peut être obtenu. Dans l’objectif d’optimiser les propriétés du temps de cohérence du spin, le sixième chapitre étudie comment le spin électronique du centre NV peut être protégé contre les effets de décohérence induits par les spins non-polarisés dans la matrice du diamant. / The Nitrogen-Vacancy (NV) color center is a defect of diamond which behaves as an artificial atom hosted in a solid-state matrix. Due to its electron spin properties which can be read-out and manipulated as an elementary quantum system, the NV center has found a wide panel of applications as a qubit for quantum information and as a magnetic field sensor. However these applications require to control the properties of the NV centers and their localization. This doctoral thesis investigates methods allowing us to tailor the properties of NV centers by combining techniques for the implantation of nitrogen atoms and the plasma-assisted (CVD) synthesis of diamond.The manuscript is divided into six chapters. The first chapter summarizes the properties of the NV center which will set our objectives for the NV engineering. The second chapter will describe how arrays of NV centers can be created using Focused Ion Beam implantation. The results open a wide range of applications for the targeted creation of NV centers in diamond structures such as photonic crystals and tips. However the low kinetic energy which is required for achieving implantation within a spot of 10-nm diameter leads to shallow defects which properties are strongly affected by the sample surface. The third chapter investigates how the overgrowth of a diamond layer over implanted NV centers can remove the detrimental influence of the surface. The fourth and fifth chapters describe effective methods for NV center fabrication through the control of the CVD growth conditions of the hosting crystal. Thin layers with high NV doping can be grown and almost perfect control of the orientation of the NV axis can be achieved. With the goal to optimize the spin coherence properties, the sixth chapter investigates how the electron spin of the NV center can be protected from decoherence effects induced by magnetic noise due to the unpolarized spins in the diamond lattice.

Les centres azote-lacune (aussi appelés centres NV) dans le diamant possèdent des propriétés de cohérence de spin exceptionnelles à température pièce, de sorte qu’on peut les utiliser en tant que senseurs quantiques. En particulier, le champ magnétique affecte significativement la raie de résonance de spin, de sorte que des sensibilités au champ allant jusqu’au pT/pHz peuvent être réalisées. À ce niveau de détection, cette technologie quantique est compétitive avec celle des senseurs de champ conventionnels, en plus de posséder un volume de sonde nanométrique. Dans le cadre de cette thèse, les centres NV sont distingués des autres défauts radiatifs dans le diamant, par l’intermédiaire des techniques de photoluminescence et de cathodoluminescence. Par la suite, un circuit imprimé injectant des micro-ondes permet de réaliser, sous illumination laser, la résonance de spin détectée optiquement, technique à la base de toutes les mesures sur ce type de matériau. Le couplage hyperfin aux spins nucléaires est mis en évidence et la magnétospectroscopie confirme que les spins électroniques des centres NV sont manipulés. Les probabilités de transition pour les différents états triplets, en champ hors axe du centre NV, sont calculées afin de décrire l’évolution de la visibilité des raies de résonance en champ magnétique. Le contrôle cohérent d’un ensemble de centres est réalisé à champ nul et en champ anisotrope. Les oscillations de Rabi observées mettent en évidence le rôle du bain de spins nucléaires, par la variation de phase des chevrons de Rabi. Le comportement quadratique en puissance micro-ondes et en décalage attendu est obtenu, démontrant un bon contrôle sur ce système quantique à deux niveaux. De plus, par le biais d’une technique novatrice, le lien entre les fréquences Rabi des différentes orientations de centres azote-lacune et leur axe cristallin est établi. Cette technique réalise la magnétométrie vectorielle sans avoir à appliquer un champ externe selon tous les axes des centres NV. Combiné aux techniques de gravure plasma et d’électrolithographie de petites structures, tous les ingrédients sont réunis afin de réaliser un capteur de champ magnétique haute sensibilité. Le domaine des applications d’un tel senseur est très vaste, allant de la spintronique, à la médecine et la géomatique.

La pression est un paramètre physique qui modifie les interactions structurales, électroniques et magnétiques dans les matériaux. Créer une très haute pression permet donc la synthèse de nouveaux matériaux, comme par exemple des supraconducteurs ayant des valeurs de température critique record. Ces pressions peuvent être générées au moyen d’une cellule à enclume de diamant (DAC) qui peut comprimer un matériau jusqu’à des pressions de plusieurs centaines de GPa. Il est cependant difficile de caractériser les propriétés magnétiques de matériaux à l’intérieur d’une DAC à cause du très faible volume occupé par l’échantillon et des contraintes techniques. Dans cette thèse, nous proposons d’utiliser une technique de magnétométrie optique fondée sur la résonance de spin électronique de centres colorés NV du diamant. Ces centres NV sont fabriqués à la surface d’une des deux enclumes de la DAC et sont ainsi au contact de l’échantillon magnétique à caractériser.Dans un premier chapitre, nous rappelons le fonctionnement de la DAC et décrivons les techniques de mesures magnétiques développées pour la physique des hautes pressions. Nous présentons ensuite le principe de la magnétométrie à centres NV et l’appliquons à la mesure de l’aimantation d’un micro-aimant à pression ambiante. La sensibilité de cette mesure atteint celle des magnétomètres à SQUID. Le troisième chapitre discute de la façon dont les contraintes mécaniques modifient la résonance de spin du centre NV, et détaille la manière dont cet effet se combine avec celui dû à un champ magnétique externe. La possibilité de découpler les deux effets nous permet d’observer la transition de phase magnétique du fer autour de 15 à 30 GPa dans le quatrième chapitre. Enfin, le dernier chapitre décrit le contexte et les enjeux liés à la synthèse d’hydrures supraconducteurs à haute température critique. Nous montrons ensuite qu’il est possible de détecter optiquement une phase supraconductrice à l’intérieur d’une DAC en utilisant les centres NV pour observer l’effet Meissner de MgB2 à une pression de 7 GPa et avec une température critique de 30 K. / Pressure is a physical variable that alters structural, electronic and magnetic interactions in all materials. Reaching high pressure is thus a way to create new materials such as superconductors with record critical temperatures. High pressures can be enabled through the use of diamond anvil cells (DAC), which can attain pressures of several hundred of GPa. It is however quite a challenge to measure magnetic properties of materials inside a DAC because of the very small sample volume available and of technical constraints. In this PhD thesis, we demonstrate the use of a magnetometry method based on the electronic spin resonance of NV centers in diamond. These NV centers are fabricated directly on top of one of the DAC anvils, which places them in contact with the magnetic sample.In the first chapter, we describe how the DAC works and we present the different ways of probing magnetic properties that have been developed for high pressure conditions. We then explain the operating principle of NV magnetometry and use this method to measure the magnetization of a micro-magnet at ambient pressure. The sensitivity of this measure is comparable to that of SQUID magnetometry. In the third chapter, we discuss how mechanical constraints modify the spin resonance of the NV center, and describe how this effect combines with the influence of an external magnetic field. By decoupling these two effects, we can observe the magnetic phase transition of iron around 15 to 30 GPa, which is displayed in the fourth chapter. Finally, the last chapter briefly presents the context and stakes associated with the synthesis of superconducting superhydrides with high critical temperature. We perform an optical detection of a superconducting phase inside a DAC with NV centers through the observation of the Meissner effect in MgB2 at a pressure of 7 GPa and with a critical temperature of 30 K.

Les films magnétiques ultra-minces font partie intégrante des technologies d'aujourd'hui, comme l'illustre leur omniprésence dans de nombreuses applications courantes telles que les disques durs. A cause de leurs dimensions réduites, les propriétés magnétiques spécifiques à ces échelles conduisent à la formation de structures de spin exotiques et de taille nanométrique. Pour explorer ces matériaux en détail, nous utilisons un magnétomètre à balayage développé dans notre laboratoire et qui est basé sur un défaut de spin unique dans le diamant. Ce capteur non-invasif peut mesurer à l'échelle nanométrique à la fois le champ magnétique et la topographie, et fonctionne aux conditions ambiantes. En développant une méthode d'évaluation originale du champ magnétique, nous déterminons la structure interne de parois de domaines ferromagnétiques et quantifions la force de l'interaction Dzyaloshinskii-Moriya dans des hétérostructures à couches minces. Ensuite, nous mettons en évidence le rôle clé du désordre et de l'histoire magnétique sur la stabilisation des skyrmions dans un échantillon de bicouche magnétique. Enfin, nous visualisons dans l'espace réel une spirale de spin de 70 nm de période dans le matériau multiferroïque BiFeO3 et nous manipulons sa direction de propagation avec des champs électriques. Les connaissances tirées de ces études aideront à exploiter au maximum les capacités des matériaux magnétiques à couche ultra-mince et à les mettre en œuvre dans de nouveaux dispositifs de spintronique. / Thin film magnetic materials are an integral part of today’s technology and widespread applications like the magnetic hard drive disk mirror their potential. Due to their reduced dimensions, size-specific magnetic properties induce the formation of nanoscale, exotic spin structures. To explore such materials in detail, we utilize a home-built nitrogen vacancy scanning magnetometer, based on a single defect in diamond. This non-perturbative probe combines nanoscale magnetic field- and spatial resolution and works under ambient conditions. We develop a new way to determine the inner structure of magnetic domain walls and quantify the strength of the Dzyaloshinskii-Moriya interaction in thin film heterostructures. We reveal the key role of disorder and magnetic history on the stabilization of skyrmions in a magnetic bilayer sample. Finally, we reveal the 70nm-pitch spin spiral in the multiferroic bismuth ferrite in real space and manipulate its propagation direction with electric fields. The insight gained from these studies will help to exploit the full capacity of thin film magnetic materials for spintronic application.

Cette thèse vise à étudier l'interaction résonante d'un rayonnement laser avec une couche mince d'épaisseur sub-longueur d'onde de vapeur alcaline atomique confinée en nanocellule ; et les applications de détection qui en émergent.Nous nous concentrons sur la réflexion sélective se produisant à l'interface entre une fenêtre diélectrique et une vapeur résonante, et montrons que la dérivée des spectres de réflexion sélective est composée de résonances étroites dont les maxima correspondent aux positions des transitions atomiques. Ces résonances sont observées avec une largeur spectrale jusqu'à quinze fois plus fine que la largeur Doppler du milieu, et leurs amplitudes évoluent de façon linéaire avec celles des transitions. Grâce à ces propriétés et aux faibles épaisseurs de cellule pouvant être sondées, nous examinons les interactions atome-surface et mesurons le coefficient C3 de l'interaction de van der Waals.Nous présentons un modèle théorique décrivant l'interaction entre lumière quasi-résonante et nanocellule remplie d'une vapeur alcaline sous champ magnétique statique. Ce modèle se montre en excellent accord avec les résultats expérimentaux pour une large gamme de champs magnétiques depuis le régime Zeeman jusqu'au régime Paschen-Back. Au vu de ces résultats, nous proposons un concept de magnétomètre optique basé sur les nanocellules. Une preuve de faisabilité est présentée et une analyse en performance révèle un coefficient de variation des mesures de champs magnétiques inférieur à 5 % dans la gamme 0,4 - 2 kG. / This thesis is aimed at studying the resonant interaction of a laser radiation with an atomic alkali vapor layer of wavelength-scale thickness confined in an optical nanocell; and emerging sensing applications.We focus our attention on the selective reflection arising at the interface between a dielectric window and a resonant alkali vapor, and show that the derivative of selective reflection spectra exhibit narrow resonances whose maxima are located exactly at atomic resonance frequencies. These resonances are observed with a spectral linewidth up to fifteen times smaller than the Doppler linewidth of the medium and their amplitudes scale linearly with respect to the transitions ones. Owing to these properties and the possibility to probe thin atomic layers, we investigate atom-surface interaction and measure the C3 coefficient of the van der Waals interaction.We present a theoretical model describing the interaction of near-resonant laser light with alkali vapor-filled nanocell in the presence of an external static magnetic field. We show an excellent agreement between recorded and calculated spectra in a wide range of magnetic fields spanning from Zeeman to Paschen-Back regimes. Following these results, we propose a concept for a nanocell-based optical magnetometer. A proof of feasibility is presented and a performance analysis reveals a coefficient of variation for the magnetic field measurements less than 5% in the range 0.4 - 2 kG.

Cette thèse traite de la magnétométrie dans le cadre de la mesure du moment électrique dipolaire du neutron avec le spectromètre RAL/Sussex/ILL. En particulier, le co-magnétomètre mercure, pré-existant, a été modélisé et optimisé en vue de son utilisation pour les prochaines mesures au Paul Scherrer Institut (Villigen, Suisse) en 2010-2012. Sur la base de données prises a l'Institut Laue-Langevin (Grenoble, France), la complémentarité entre la magnétométrie externe césium et la co-magnétométrie mercure a été étudiée. Un tel système de double magnétométrie est unique. Cette étude débouche sur une méthode permettant un meilleur contrôle des erreurs systématiques liées au co-magnétomètre mercure et sur une nouvelle contrainte sur des couplages exotiques du neutron libre violant l'invariance de Lorentz.

L'imagerie de champs magnétiques de faible amplitude avec une résolution spatiale à l'échelle nanométrique est un enjeu important dans de nombreux domaines de la physique et pour de multiples applications, que ce soit par exemple en science des matériaux pour le stockage magnétique de l'information, ou bien en optique quantique afin de pouvoir contrôler un spin individuel utilisé comme bit quantique, ou encore en biophysique pour l'étude structurelle de protéines par résonance magnétique. Dans ce contexte, cette thèse décrit la réalisation d'un magnétomètre à balayage fondé sur la réponse magnétique du spin électronique d'un centre coloré NV du diamant. Un tel magnétomètre présente des propriétés sans équivalent, en combinant une résolution spatiale sub-nanométrique, assurée par la dimension atomique du capteur, et une très haute sensibilité (< 1 µT/Hz^(-1/2)), ceci même à température ambiante. De plus la mesure de champ magnétique est quantitative et non perturbative, offrant ainsi un avantage majeur par rapport à la microscopie à force magnétique couramment utilisée pour l'imagerie magnétique de nanostructures. Nous aborderons, dans un premier temps, les problématiques liées à la fabrication de la sonde magnétique, constituée par un centre coloré NV unique dans un nanocristal de diamant positionné à l'extrémité d'une pointe AFM. Les propriétés de ce magnétomètre seront caractérisées en imageant le champ de fuite d'un disque dur magnétique. Cette étude nous permettra d'introduire différentes méthodes d'imagerie magnétique et de comparer leurs performances. Le magnétomètre à centre NV sera par la suite utilisé pour imager des distributions d'aimantation vortex dans des plots ferromagnétiques, dont le cœur est connu pour être l'un des objets les plus petits du micromagnétisme, le rendant extrêmement difficile à observer. Les propriétés du magnétomètre à centre coloré NV du diamant, démontrées dans cette thèse, ouvrent la voie à de nombreuse études en nanomagnétisme et en spintronique.