Silver (Ag) is an ideal low-loss platform for plasmonic applications, but from a materials standpoint it presents challenges. Development of plasmonic devices based on Ag thin film has been hindered both by the dificulty of fabricating such film and by its fragility out of vacuum. Silver is non-wetting on semiconducting and insulating substrates, but on certain semiconductors and insulators can adopt a metastable atomically at epitaxial film morphology if it is deposited using the "two-step" growth method. This method consists of deposition at low temperature and annealing to room temperature. However, epitaxial Ag is metastable, and dewets out of vacuum. The mechanisms of dewetting in this system remain little understood. The fragility of Ag film presents a particular problem for the engineering of plasmonic devices, which are predicted to have important industrial applications if robust low-loss platforms can be developed. This dissertation presents two sets of experiments. In the first set, scanning probe techniques and low energy electron microscopy have been used to characterize Ag(111) growth and dewetting on two orientations of silicon (Si), Si(111) and Si(100). These studies reveal that multiple mechanisms contribute to Ag film dewetting. Film stability is observed to increase with thickness, and thickness to play a decisive role in determining dewetting processes. A method has been developed to cap Ag film with germanium (Ge) to stabilize it against dewetting. The second set of experiments consists of optical studies that focus on the plasmonic properties of epitaxial Ag film. Because of the problems posed until now by epitaxial Ag growth and stabilization, research and development in the area of plasmonics has been limited to devices based on rough, thermally evaporated Ag film, which is robust and simple to produce. However, plasmonic damping in such film is higher than in epitaxial film. The optical studies presented here establish that Ag film can now be stabilized sufficiently to allow optical probing and device applications out of vacuum. Furthermore, they demonstrate the superiority of epitaxial Ag film relative to thermally evaporated film as a low-loss platform for plasmonic devices spanning the visible and infrared regimes. / text

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Molecular beam epitaxy has recently been applied to the growth and self assembly of nanostructures on crystal substrates. This highlights the importance of understanding how microscopic rules of atomic motion and assembly lead to macroscopic surface shapes. In this thesis, we present results from two computational studies of these mechanisms. We identify a kinetic mechanism responsible for the emergence of low-angle facets in recent epitaxial regrowth experiments on patterned surfaces. Kinetic Monte Carlo simulations of vicinal surfaces show that the preferred slope of the facets matches the threshold slope for the transition between step flow and growth by island nucleation. At this crossover slope, the surface step density is minimized and the adatom density is maximized, respectively. A model is developed that predicts the temperature dependence of the crossover slope and hence the facet slope. We also examine the "step bunching" instability thought to be present in step flow growth on surfaces with a downhill diffusion bias. One mechanism thought to produce the necessary bias is the inverse Ehrlich Schwoebel (ES) barrier. Using continuum, stochastic, and hybrid models of one dimensional step flow, we show that an inverse ES barrier to adatom migration is an insufficient condition to destabilize a surface against step bunching.

Oxides form a class of material which covers almost all the spectra of functionalities : dielectricity, semiconductivity, metallicity superconductivity, non-linear optics, acoustics, piezoelectricity, ferroelectricity, ferromagnetism...In this thesis, crystalline oxides have beenintegrated on the workhorse of the semiconductor industry, the silicon, by Molecular Beam Epitaxy (MBE).The first great interest of the epitaxial growth of crystalline oxides on silicon consists in the application of "high-k" dielectric for future sub-22nm CMOS technology. Gadoliniumoxide was explored in detail as a promising candidate of the alternative of SiO2. The pseudomorphic epitaxial growth of Gd2O3 on Si (111) was realized by identifying the optimal growth conditions. The Gd2O3 films show good dielectric properties and particularly an EOTof 0.73nm with a leakage current consistent with the requirements of ITRS for the sub-22nmnodes. In addition, the dielectric behavior of Gd2O3 thin films was further improved by performing PDA treatments. The second research interest on crystalline oxide/Si platform results from its potential application for the "More than Moore" and "Heterogeneous integration" technologies. TheSrTiO3/Si (001) was intensively studied as a paradigm of the integration of oxides on semiconductors. The crystallinity, interface and surface qualities and relaxation process of the STO films on silicon grown at the optimal conditions were investigated and analyzed. Several optimized growth processes were carried out and compared. Finally a "substrate-like" STO thin film was obtained on the silicon substrate with good crystallinity and atomic flat surface. Based on the Gd2O3/Si and SrTiO3/Si templates, diverse functionalities were integrated on the silicon substrate, such as ferro-(piezo-)electricity (BaTiO3, PZT and PMN-PT),ferromagnetism (LSMO) and optoelectronics (Ge). These functional materials epitaxially grown on Si can be widely used for storage memories, lasers and solar cells, etc.

L'intégration de matériaux ferromagnétiques dans des hétérostructures semi-conductrices offre aujourd'hui de nouvelles perspectives dans le domaine de l'électronique de spin. Dans ce manuscrit sont présentés les résultats de la croissance par épitaxie par jets moléculaires d' hétérostructures de Mn5Ge3 sur Ge(111). Le Mn5Ge3 est un composé ferromagnétique jusqu'à température ambiante qui a l'avantage de pouvoir s'intégrer directement au Ge, semi-conducteur du groupe IV. S'agissant d'un matériau relativement nouveau, un des efforts majeurs a porté sur la maîtrise de la croissance des couches minces de Mn5Ge3 par la technique d'épitaxie en phase solide (SPE). Un fort accent a été mis sur les caractérisations structurales, la détermination des relations d'épitaxie avec le Ge(111), afin de les relier aux propriétés magnétiques des films. La seconde partie de ce travail a été consacrée à l'étude des processus cinétiques d'incorporation de carbone dans les couches minces de Mn5Ge3. La combinaison des différents moyens de caractérisations structurales et magnétiques a permis d'aboutir à une augmentation notable de la température de Curie tout en conservant une excellente qualité structurale de la couche et de l'interface avec le Ge et une stabilité thermique jusqu'à 850°C. Tous ces résultats indiquent que les couches minces de Mn5Ge3 épitaxiées sur Ge(111) apparaissent comme des candidats à fort potentiel pour l'injection de spin dans les semi-conducteurs du groupe IV.

Molecular beam epitaxy has recently been applied to the growth and self assembly of nanostructures on crystal substrates. This highlights the importance of understanding how microscopic rules of atomic motion and assembly lead to macroscopic surface shapes. In this thesis, we present results from two computational studies of these mechanisms. We identify a kinetic mechanism responsible for the emergence of low-angle facets in recent epitaxial regrowth experiments on patterned surfaces. Kinetic Monte Carlo simulations of vicinal surfaces show that the preferred slope of the facets matches the threshold slope for the transition between step flow and growth by island nucleation. At this crossover slope, the surface step density is minimized and the adatom density is maximized, respectively. A model is developed that predicts the temperature dependence of the crossover slope and hence the facet slope. We also examine the "step bunching" instability thought to be present in step flow growth on surfaces with a downhill diffusion bias. One mechanism thought to produce the necessary bias is the inverse Ehrlich Schwoebel (ES) barrier. Using continuum, stochastic, and hybrid models of one dimensional step flow, we show that an inverse ES barrier to adatom migration is an insufficient condition to destabilize a surface against step bunching.

Les isolants topologiques constituent une nouvelle classe de matériaux caractérisés par l'association d'un volume isolant et de surfaces conductrices. Avec des propriétés électroniques similaires au graphene, notamment un transport régit par des particules à énergie de dispersion linéaire couramment appelés fermions de Dirac ainsi qu'une protection topologique empêchant tout phénomène de rétrodiffusion, ces matériaux suscitent un intérêt grandissant dans la quête d'une électronique de faible consommation. En effet, la production de courants de spin non-dissipatifs et polarisés ainsi que la formation de courants de spin purs en l'absence de matériaux magnétiques constituent une partie des attentes de ces matériaux topologiques.L'objectif de cette thèse a été de démontrer expérimentalement le potentiel de l'isolant topologique HgTe pour des applications notamment dans le domaine de la l'électronique de spin ou spintronique.Pour ce faire, d'importants efforts ont été mis en œuvre pour améliorer le procédé de croissance par épitaxie par jets moléculaires.La composition chimique, la contrainte ainsi que la qualité des interfaces de la couche de HgTe ont été identifiées comme des axes majeurs de travail et d'optimisation afin d'obtenir une structure de bande inversée, l'ouverture d'un gap de volume, ainsi que pour protéger les propriétés électroniques des états de surface topologiques. Fort de ces caractéristiques, notre matériau possède à priori toutes les qualités nécessaires pour permettre de sonder les propriétés topologiques. Accéder à ces propriétés particulières est en particulier possible par des mesures d'effet Hall quantique sur des structures de type barres de Hall. La fabrication de ces dispositifs a néanmoins requis une attention particulière à cause de la forte volatilité du mercure et a nécessité le développement d'un procédé de nanofabrication à basses températures.Des mesures d'effet Hall quantique à très basses températures ont ensuite été réalisées dans un cryostat à dilution. Tout d'abord des couches épaisses de HgTe ont été mesurées et ont démontrées des mécanismes de transport très complexes mêlant les états de surface topologiques à d'autres contributions attribuées au volume et aux états de surface latéraux. La réduction de l'épaisseur des couches de HgTe a permis de limiter l'impact de ces contributions en les rendant négligeable pour les couches les plus fines. Dans ces conditions, ces structures ont affiché les propriétés attendues de l'effet Hall quantique avec notamment une annulation de la résistance. Avec ces propriétés, l'analyse en température de l'effet Hall quantique a permis de démontrer la nature des porteurs circulant sur les états de surface topologiques et de les identifier à des fermions de Dirac.Avec la mise en évidence de la nature topologique de notre système, l'étape suivante a été d'utiliser les propriétés topologiques et plus particulièrement le blocage entre le moment et le spin d'un électron pour tester le potentiel du système 3D HgTe/CdTe pour la spintronique. Premièrement, des mesures de pompage de spin ont été réalisées et ont mis en exergue la puissance de ces structures pour l'injection et la détection de spin. Deuxièmement, ces structures ont été implémentéessous la forme de jonction p-n dans l'idée de réaliser un premier dispositif de spintronique qui présente à ce jour des premiers signes de fonctionnement. / With graphene-like transport properties governed by massless Dirac fermions and a topological protection preventing from backscattering phenomena, topological insulators, characterized by an insulating bulk and conducting surfaces, are of main interest to build low power consumption electronic building-blocks of primary importance for future electronics.Indeed, the absence of disorder, the generation of dissipation-less spin-polarized current or even the possibility to generate pure spin current without magnetic materials are some of the promises of these new materials.The objective of this PhD thesis has been to experimentally demonstrate the eligibility of HgTe three dimensional topological insulator system for applications and especially for spintronics.To do so, strong efforts have been dedicated to the improvement of the growth process by molecular beam epitaxy.Chemical composition, strain, defect density and sharpness of the HgTe interfaces have been identified as the major parameters of study and improvement to ensure HgTe inverted band structure, bulk gap opening and to emphasize the resulting topological surface state electronic properties. Verification of the topological nature of this system has then been performed using low temperature magneto-transport measurements of Hall bars designed with various HgTe thicknesses. It is worth noting that the high desorption rate of Hg has made the nanofabrication process more complex and required the development of a low temperature process adapted to this constraint. While the thicker samples have evidenced very complex transport signatures that need to be further investigated and understood, the thickness reduction has led to the suppression of any additional contributions, such as bulk or even side surfaces, and the demonstration of quantum Hall effect with vanishing resistance. Consequently, we have managed to demonstrate direct evidences of Dirac fermions by temperature dependent analysis of the quantum Hall effect. The next step has been to use the topological properties and especially the locking predicted between momentum and spin to test the HgTe potential for spintronics. Spin pumping experiments have demonstrated the power of these topological structures for spin injection and detection. Moreover, the implementation of HgTe into simple p-n junction has also been investigated to realize a first spin-based logic element.

Ce travail se concentre sur l'ingénierie Intersubband (ISB) des nanofils où nous avons conçu des hétérostructures de GaN / (Al, Ga) N intégrées dans un nanofil GaN pour le rendre optiquement actif dans la région spectrale infrarouge (IR), en utilisant un faisceau moléculaire assisté par plasma épitaxie comme méthode de synthèse. Les transitions ISB se réfèrent aux transitions d'énergie entre les niveaux confinés quantiques dans la bande de conduction de la nanostructure.Un contrôle précis des niveaux élevés de dopage est crucial pour les dispositifs ISB. Par conséquent, nous explorons Ge comme un dopant alternatif pour GaN et AlGaN, pour remplacer le Si couramment utilisé. Nous avons cultivé des couches minces de GaN dopé Ge avec des concentrations de porteurs atteignant 6,7 × 1020 cm-3 à 300 K, bien au-delà de la densité de Mott, et nous avons obtenu des couches minces conductrices AlxGa1-xN dopées Ge avec une fraction molaire Al jusqu'à x = 0,64. Dans le cas de GaN, la présence de Ge n'affecte pas la cinétique de croissance ou les propriétés structurales des échantillons. Cependant, dans des échantillons AlxGa1-xN dopés par Ge avec x> 0,4, la formation de grappes riches en Ge a été observée, avec une baisse de la concentration du porteur.Ensuite, nous avons réalisé une étude comparative du dopage Si vs Ge dans des hétérostructures GaN / AlN pour des dispositifs ISB dans la gamme IR à courte longueur d'onde. Nous considérons les architectures planaire et nanofils avec des niveaux de dopage et des dimensions de puits identiques. Sur la base de cette étude, nous pouvons conclure que les deux Si et Ge sont des dopants appropriés pour la fabrication d'hétérostructures GaN / AlN pour l'étude des phénomènes optoélectroniques ISB, à la fois dans les hétérostructures planaires et nanofils. Dans cette étude, nous rapportons la première observation de l'absorption d'ISB dans des puits quantiques GaN / AlN dopés au Ge et dans des hétérostructures de nanofils GaN / AlN dopés au Si. Dans le cas des nanofils, nous avons obtenu une largeur de ligne d'absorption ISB record de l'ordre de 200 meV. Cependant, cette valeur est encore plus grande que celle observée dans les structures planaires, en raison des inhomogénéités associées au processus de croissance auto-assemblé.En essayant de réduire les inhomogénéités tout en gardant les avantages de la géométrie des nanofils, nous présentons également une analyse systématique de l'absorption de l'ISB dans les micro et nanopillars résultant d'un traitement top-down des hétérostructures planaires GaN / AlN. Nous montrons que lorsque l'espacement du réseau de piliers est comparable aux longueurs d'onde sondées, les résonances des cristaux photoniques dominent les spectres d'absorption. Cependant, lorsque ces résonances sont à des longueurs d'onde beaucoup plus courtes que l'absorption ISB, l'absorption est clairement observée, sans aucune dégradation de son amplitude ou de sa largeur de raie.Nous explorons également la possibilité d'étendre cette technologie de nanofils à des longueurs d'onde plus longues, pour les absorber dans la région IR à mi-longueur d'onde. En utilisant des hétérostructures de nanofils GaN / AlN, nous avons fait varier la largeur du puits GaN de 1,5 à 5,7 nm, ce qui a conduit à un décalage rouge de l'absorption ISB de 1,4 à 3,4 μm. Remplaçant les barrières AlN par Al0.4Ga0.6N, le composé ternaire représente une réduction de la polarisation, ce qui conduit à un nouveau décalage rouge des transitions ISB à 4,5-6,4 um.L'observation de l'absorption de l'ISB dans des ensembles de nanofils nous a motivés pour le développement d'un photodétecteur infrarouge à puits quantiques à base de nanofils. La première démonstration d'un tel dispositif, incorporant une hétérostructure de nanofils GaN / AlN qui absorbe à 1,55 μm, est présentée dans ce manuscrit. / Due to its novel properties nanowires have emerged as promising building blocks for various advanced device applications. This work focuses on Intersubband (ISB) engineering of nanowires where we custom design GaN/(Al,Ga)N heterostructures to be inserted in a GaN nanowire to render it optically active in the infrared (IR) spectral region. ISB transitions refer to energy transitions between quantum confined levels in the conduction band of the nanostructure. All the structures analised in this thesis were synthesized by plasma-assisted molecular beam epitaxy.Precise control of high doping levels is crucial for ISB devices. Therefore, we explored Ge as an alternative dopant for GaN and AlGaN, to replace commonly-used Si. We grew Ge-doped GaN thin films with carrier concentrations of up to 6.7 × 1020 cm−3 at 300 K, well beyond the Mott density, and we obtained conductive Ge-doped AlxGa1-xN thin films with an Al mole fraction up to x = 0.66. In the case of GaN, the presence of Ge does not affect the growth kinetics or structural properties of the samples. However, in Ge doped AlxGa1-xN samples with x > 0.4 the formation of Ge rich clusters was observed, together with a drop in the carrier concentration.Then, we performed a comparative study of Si vs. Ge doping in GaN/AlN heterostructures for ISB devices in the short-wavelength IR range. We considered both planar and nanowire architectures with identical doping levels and well dimensions. Based on this study, we concluded that both Si and Ge are suitable dopants for the fabrication of GaN/AlN heterostructures for the study of ISB optoelectronic phenomena, both in planar and nanowire heterostructures. Within this study, we reported the first observation of ISB absorption in Ge-doped GaN/AlN quantum wells and in Si-doped GaN/AlN nanowire heterostructures. In the case of nanowires, we obtained a record ISB absorption linewidth in the order of 200 meV. However, this value is still larger than that observed in planar structures, due to the inhomogeneities associated to the self-assembled growth process.Trying to reduce the inhomogeneities while keeping the advantages of the nanowire geometry, we also presented a systematic analysis of ISB absorption in micro- and nanopillars resulting from top-down processing GaN/AlN planar heterostructures. We showed that, when the spacing of the pillar array is comparable to the probed wavelengths, photonic crystal resonances dominate the absorption spectra. However, when these resonances are at much shorter wavelengths than the ISB absorption, the absorption is clearly observed, without any degradation of its magnitude or linewidth.We also explore the possibility to extend this nanowire technology towards longer wavelengths, to absorb in the mid-wavelength IR region. Using GaN/AlN nanowire heterostructures, we varied the GaN well width from 1.5 to 5.7 nm, which led to a red shift of the ISB absorption from 1.4 to 3.4 µm. Replacing the AlN barriers by Al0.4Ga0.6N, the reduction of polarization led to a further red shift of the ISB transitions to 4.5-6.4 µm.The observation of ISB absorption in nanowire ensembles motivated us for the development of a nanowire-based quantum well infrared photodetector (NW-QWIP). The first demonstration of such a device, incorporating a GaN/AlN nanowire heterostructure that absorbs at 1.55 µm, is presented in this manuscript.

Un objectif technologique important de l’industrie des semiconducteurs concerne l’intégration sur Si de semiconducteurs III-V à bande interdite directe tels que InAs et GaAs, pour réaliser des émetteurs et détecteurs de lumière aux longueurs d'onde de télécommunication. L'épitaxie de couches minces d'InAs et de GaAs sur Si est cependant difficile en raison de la grande différence de paramètre de maille entre ces matériaux. Ces films minces épitaxiés présentent une interface de mauvaise qualité limitant les performances de futurs dispositifs. Pour surmonter le défi de l’épitaxie de matériaux à fort désaccord de maille, il a été proposé d’utiliser des nanofils en raison de leur dimension latérale réduite et de leur rapport hauteur/largeur élevé. Ainsi, les nanofils relâchent la contrainte par relaxation élastique sur la paroi latérale des nanofils. Dans ce contexte, ma thèse visait à faire croître des hétérostructures axiales de nanofils GaAs/InAs sur des substrats Si pour réaliser des émetteurs à photons uniques. Lors de ce travail expérimental, j'ai fait croître des nanofils par le mécanisme vapeur-solide-liquide assisté par catalyseurs d'or dans un réacteur d'épitaxie par jet moléculaire. Les nanofils ont ensuite été caractérisés en utilisant la spectroscopie à rayons X par dispersion d'énergie et la microscopie électronique à transmission pour évaluer leur composition et leur structure cristalline. La distribution de la contrainte a été étudiée expérimentalement par analyse de phase géométrique, puis comparée à des simulations par éléments finis. Au cours de cette thèse, j'ai abordé différents défis inhérents aux hétérostructures axiales de nanofils, tels que la formation de nanofils tordus, la composition graduelle de l’interface et la croissance radiale parasite. J'ai d'abord optimisé le protocole de croissance pour éviter la formation de nanofils tordus. Les nanofils changent habituellement de direction de croissance lorsque le catalyseur d'or à l'extrémité du nanofil a été déstabilisé. En gardant une forte sursaturation dans la gouttelette d'or pendant toute la procédure de croissance, j’ai obtenu des nanofils droits d’InAs/GaAs avec un rendement de 92%. J’ai alors optimisé les flux de matériaux pour réduire la composition graduelle de l'interface entre les segments d’InAs et de GaAs. Grâce à l'analyse de la composition chimique des nanofils, j'ai observé que le segment nominalement pur d’InAs est en fait un alliage ternaire InxGa1-xAs. J'ai découvert que l'incorporation de Ga dans le segment nominal InAs est due à la diffusion d'adatomes Ga créés thermiquement sur les nanofils GaAs et sur la couche de GaAs bidimensionnelle développée sur le substrat de Si. L'utilisation de diamètres larges de nanofils supprime la diffusion de Ga le long des parois latérales des nanofils, permettant ainsi la croissance d’un segment d’InAs pur au-dessus de celui de GaAs. Enfin, j'ai étudié la distribution de la contrainte de 7% à l’interface InAs/GaAs. Celle-ci est répartie le long du nanofil et dépend du diamètre du nanofil et de la composition de l'interface. J'ai observé que les nanofils de diamètre inférieur à 40 nm sont exempts de dislocations: la contrainte est relaxée élastiquement via la courbure des plans cristallins proches des parois latérales du nanofil. D'autre part, les nanofils avec des diamètres supérieurs à 95 nm relaxent à la fois élastiquement et plastiquement, par une courbure des plans et la formation de dislocations. En conclusion, j'ai fabriqué des hétérostructures de matériaux à fort désaccord de maille. J’ai pu confirmer que les interfaces axiales GaAs/InAs sont pseudomorphiques en dessous d'un certain diamètre critique. Ces résultats constituent une première étape vers la réalisation de boîtes quantiques InAs dans des nanofils de GaAs intégrés sur Si: un système prometteur pour l'émission de photons uniques sur puce. / Combining direct bandgap III-V compound semiconductors, such as InAs and GaAs, with silicon to realize on-chip optical light emitters and detectors at telecommunication wavelengths is an important technological objective. However, traditional thin film epitaxy of InAs and GaAs on silicon is challenging because of the high lattice mismatch between the involved materials. These epitaxial thin films exhibit a poor quality at the interface with silicon, limiting the performance of future devices. Nanowires can overcome the mismatch challenge owing to their small lateral size and high aspect ratio. Thanks to their free, unconstrained surfaces, nanowires release the mismatch strain via elastic lateral relaxation. In this context, my thesis aimed at growing axial GaAs/InAs nanowire heterostructures on silicon substrates to realize on-chip, integrated, single-photon emitters. In this experimental work, I grew nanowires by gold-assisted vapor liquid solid mechanism in a molecular beam epitaxy reactor. The nanowires were then characterized using energy dispersive x-ray spectroscopy and transmission electron microscopy to evaluate their composition and crystalline structure. Strain distribution was studied experimentally using geometrical phase analysis and compared theoretically with finite element simulations, performed with the COMSOL software. During this thesis, I tackled different challenges inherent to axial nanowire heterostructures, such as kinking during material exchange, compositionally graded interfaces, and radial overgrowth. First, I developed an optimized a growth protocol to prevent the formation of kinks. Kinks usually appear when the gold catalyst at the nanowire tip has been destabilized. By keeping a high supersaturation in the gold droplet during the entire growth procedure, straight InAs-on-GaAs nanowires were achieved with a yield exceeding 90%. By a careful tuning of the material fluxes supplied during growth, I significantly improved the interface sharpness between the InAs and GaAs nanowire segments: the use of a high In flux during the growth of the InAs segment resulted in a 5 nm composition gradient at the InAs/GaAs interface. Through the careful analysis of the nanowires’ chemical composition, I observed that the nominally pure InAs segments grown on top of GaAs are in fact ternary InxGa1-xAs alloys. I found out that Ga incorporation in the nominal InAs segment is due to the diffusion of Ga adatoms thermally created on the GaAs nanowire sidewalls and on the two-dimensional GaAs layer grown on silicon substrate. I demonstrated that the use of large nanowire diameters prevents Ga diffusion along the nanowire sidewalls, resulting in the growth of pure InAs segments on top of GaAs. Finally, I studied how 7% mismatch strain at the InAs/GaAs interface is distributed along the nanowire, depending on the nanowire diameter and interface sharpness. I observed that nanowires with diameters below 40 nm are free of misfit dislocations regardless of the interface sharpness: strain is fully, elastically released via crystalline planes bending close to the nanowire sidewalls. On the other hand, nanowires with diameters above 95 nm at the interface exhibit strain relaxation, both elastically and plastically, via plane bending and the formation of misfit dislocations, respectively. In conclusion, I have successfully fabricated highly mismatched heterostructures, confirming the prediction that axial GaAs/InAs interfaces are pseudomorphic below a certain critical diameter. These findings establish a first step towards the realization of high quality InAs quantum dots in GaAs nanowires on silicon: a promising system for on-chip single photon emission.

Le développement récent de la théorie quantique de l’information porte la communauté scientifique à s’intéresser de plus en plus aux sources de photons uniques. En effet, ces sources peuvent par exemple être utilisées pour le calcul quantique optique ou la cryptographie quantique pour améliorer les performances de distribution des clés et éviter les écoutes ou tentatives de hacking. Par conséquent, il est nécessaire de disposer de sources fiables et pour des applications réalistes, le défi est d'obtenir des sources de photons uniques qui fonctionnent jusqu'à température ambiante.Notre groupe à récemment démontré qu'en insérant une boîte quantique de CdSe dans un nanofil de ZnSe, l'émission de photons uniques pouvait être obtenue jusqu'à température ambiante. Néanmoins, ces nanofils avaient un rendement quantique faible et n'étaient pas orientés verticalement à la surface des échantillons du fait de leur croissance suivant l'orientation cristallographique (001). Ces nanofils verticaux ont pour intérêt de pouvoir être aisément couplés à des structures photoniques pour augmenter la collection des photons et leur croissance est favorisée avec des substrats orientés suivant l'orientation cristallographique (111).Dans ce contexte, le but de ce travail de doctorat est de développer la croissance de boîtes quantiques de CdSe insérées dans des nanofils de ZnSe verticaux suivant l'orientation cristallographique (111) par épitaxie par jet moléculaire, d'en étudier les propriétés optiques jusqu'à température ambiante pour des applications potentielles en tant que sources de photons uniques, et de coupler ces nano-objets à des structures photoniques pour augmenter la collection de photons. Pour atteindre ces objectifs, nous avons divisé notre étude en trois points.La première étape de ce travail est concentrée sur le développement de la croissance de nanofils de ZnSe verticalement orientés et passivés par une coquille semiconductrice de ZnMgSe. Nous observons que grâce à cette coquille, l’émission lumineuse de nanofils uniques augmente de plus de deux ordres de grandeur. Dans un second temps, nous démontrons la possibilité d’insérer des boîtes de CdSe dans ces nanofils de ZnSe suivant différentes conditions de croissance. L’influence de ces conditions de croissance est mise en évidence par des études structurales et de composition de ces nano-objets. Des études optiques en fonction de la température montrent que ces nanofils émettent jusqu'à température ambiante. De plus, l'étude du temps de déclin de nanofils uniques révèle que ces fils sont robustes et insensibles aux canaux de recombinaison non-radiatifs jusqu'à 200 K. La troisième étape de ce travail concerne l'augmentation de la collection des photons de ces nano-objets. Nous montrons dans un premier temps qu’en changeant l’environnement diélectrique d’une boîte quantique, son taux d’émission spontanée peut être augmenté. Puis nous montrons la possibilité de créer des fils photoniques à partir des boîtes quantiques insérées dans des nanofils, en recouvrant ces fils d'une épaisse coquille diélectrique. A la lumière d'expériences de microphotoluminescence - qui montrent que ces fils photoniques augmentent efficacement la collection de photons - et de simulations, nous discutons l'intérêt de l'orientation du dipôle (parallèle ou perpendiculaire à l'axe de croissance du nanofil) dans ces structures. / The recent development of the quantum information theory focuses the interest of the scientific community on single-photon sources. Indeed, these sources can be used for instance for optical quantum computing or quantum cryptography to improve the quantum key distribution performances and avoid eavesdropping. Consequently, it is necessary to have reliable single-photon sources and for realistic applications, the challenge is to get a single-photon source operating up to room temperature.Our group recently demonstrated that by inserting a quantum dot of CdSe in a nanowire of ZnSe, single-photon emission could be obtained up to room temperature. Still, these nanowires had a low quantum yield and were not vertically oriented on the as-grown sample since they were grown along the (001) crystallographic orientation. The interest of vertically oriented nanowires is that they can be coupled to photonic structures to increase their photons collection and their growth is favored on (111)-oriented substrates.In this context, the aim of this PhD work is to develop the growth of vertically oriented ZnSe-CdSe nanowire quantum dots along the (111) crystallographic orientation by molecular beam epitaxy, to study their luminescence up to room temperature for single-photon sources applications, and to couple these nano-objects to photonic structures to increase the photons collection. To reach this goal, we divided this project in three steps.The first step focuses on the development of vertically oriented ZnSe nanowires, passivated with a semiconductor shell of ZnMgSe to enhance their luminescence. In a second step, we demonstrate the possibility to insert CdSe quantum dots in these ZnSe nanowires, using different growth conditions for the quantum dot. The influence of these growth conditions is studied with structural and composition analysis of these nano-objects. Optical studies as a function of the temperature show that these nanowires emit up to room temperature. Moreover, decay-time studies on single nanowire quantum dots reveal that these nanowires are robust and insensitive to non-radiative recombination channels up to 200 K. The third step of this work concerns the enhancement of the light collection from these nano-objects. First, we show that by changing the dielectric environment of the quantum dot, its decay-rate can be increased. Then, we show the possibility to create photonic wires by covering these nanowire quantum dots with a thick dielectric shell. In the light of microphotoluminescence experiments – which show that these photonic wires efficiently increase the photons collection – and simulations, we discuss the interest of the dipole orientation (parallel or perpendicular to the nanowire growth axis) in these structures.