Ziel dieser Arbeit war die Berechnung elektromagnetischer Nahfelder, die wesentlich sind für die Charakterisierung von Strukturen im Submikrometerbereich. Diese Aufgabenstellung wurde im Rahmen der klassischen Elektrodynamik unter Vernachlässigung von quantenmechanischen und relativistischen Effekten durchgeführt. Die untersuchten Modellsysteme bestanden aus stückweise homogenen Medien. Eine Beschränkung auf eine harmonische Zeitabhängigkeit der Felder fand nicht statt. Zum Einsatz kamen analytische (Mie-Theorie und deren Erweiterungen), semi-analytische (MMP) und rein numerische Methoden (FDTD). Besonders umfassend wurden die Eigenschaften evaneszenter Wellen untersucht. Entgegen der oft üblichen Vorgehensweise wurden die Beschränkung auf 2-dimensionale Modelle vermieden und Metalle nicht idealisiert als perfekt leitend, sondern realistisch über einen komplexen Brechungsindex bzw. über ein äquivalentes Drude-Modell beschrieben. Nur so ist es möglich die Ausbreitung von surface plasmon polaritons zu modellieren und den Einfluß von Volmenplasmonen zu berücksichtigen. Untersucht wurden periodische und nicht periodische Strukturen aus dielektrischen und metallischen Materialien. Solche Systeme sind nützlich aufgrund der Bildung von photonischen Bandlücken (Dielektrika) und der Realisierung hoher Feldverstärkungen (Metalle). Die erste Eigenschaft kann für die Konstruktion von besonders effektiven Laser und die zweite im Rahmen der oberflächenverstärkten Raman-Streuung angewendet werden. Eine weiterer Schwerpunkt dieser Dissertation war die Analyse nahfeld-optischer Mikroskope (SNOM). Mit solchen Apparaturen kann eine Auflösung jenseits des Abbe-Limit erreicht werden. Untersucht wurden die Abbildungseigenschaften aperturloser Nahfeld-Mikroskope und die Ausbreitung von Femto-Sekunden Pulsen in einem konventionellen SNOM, welches mit einer metallbeschichteten Glasfaser ausgestattet ist. Die zweite Fragestellung ist relevant für die Kombination von hoher räumlicher mit hoher zeitlicher Auflösung.

Es werden nahfeldoptische Phänomene an Raster-Sonden-Geometrien untersucht. Hierzu zählen die Feldverstärkung an laserbestrahlten Rastersondenspitzen und die Feldverteilung in nahfeldoptischen Apertur- und Koaxialspitzen. Zur Berechnung der Feldverteilung werden verschiedene numerische Verfahren wie die Methode der Randelemente (BEM) und die Methode der Finiten Integration (FIT) angewendet. Die durchgeführten Berechnungen sagen eine erhebliche Feldüberhöhung im Nahfeld von laserbestrahlten Rastersondenspitzen voraus. Es wird diskutiert, ob diese Feldüberhöhung ursächlich für die Modifikation der Oberfläche unter der Sondenspitze verantwortlich ist. Zur weiteren Klärung der Strukturierungsmechanismen wird die Stromantwort des Tunnelübergangs auf Laserbestrahlung experimentell untersucht. Die Detektion des Stromsignals erfolgt mit einem neuen Vorverstärker, der die Eigenschaften einer hohen Eingangsimpedanz, einer hohen Transimpedanz und einer hohen Bandbreite miteinander vereinigt. Weiterhin wird die Feldverteilung in SNOM-Spitzen, insbesondere in den sogenannten Koaxialspitzen, bestimmt. Es wird untersucht wie sich koaxial Moden in koaxialen SNOM-Spitzen anregen lassen und wie sie sich ausbreiten. Ausgehend von bereits existierenden Entwürfen solcher Spitzen wird diskutiert, welche Strukturen sich zur Anregung von koaxialen Moden eignen.

Near-field optical microscopy allows the nondestructive examination of surfaces with a spatial resolution far below the diffraction limit of Abbe. In fact, the resolution of this kind of microscope is not at all dependent on the wavelength, but is typically in the range of 10 to 100 nanometers. On this scale, many materials are anisotropic, even though they might appear isotropic on the macroscopic length scale. In the present work, the previously never studied interaction between a scattering-type near-field probe and an anisotropic sample is examined theoretically as well as experimentally. In the theoretical part of the work, the analytical dipole model, which is well known for isotropic samples, is extended to anisotropic samples. On isotropic samples one observes an optical contrast between different materials, whereas on anisotropic samples one expects an additional contrast between areas with different orientations of the same dielectric tensor. The calculations show that this anisotropy contrast is strong enough to be observed if the sample is excited close to a polariton resonance. The experimental setup allows the optical examination in the visible and in the infrared wavelength regimes. For the latter, a free-electron laser was used as a precisely tunable light source for resonant excitation. The basic atomic force microscope provides a unique combination of different scanning probe microscopy methods that are indispensable in order to avoid artifacts in the measurement of the near-field signal and the resulting anisotropy contrast. Basic studies of the anisotropy contrast were performed on the ferroelectric single crystals barium titanate and lithium niobate. On lithium niobate, we examined the spectral dependence of the near-field signal close to the phonon resonance of the sample as well as its dependence on the tip-sample distance, the polarization of the incident light, and the orientation of the sample. On barium titanate, analogous measurements were performed and, additionally, areas with different types of domains were imaged and the near-field optical contrast due to the anisotropy of the sample was directly measured. The experimental results of the work agree with the theoretical predictions. A near-field optical contrast due to the anisotropy of the sample can be measured and allows areas with different orientations of the dielectric tensor to be distinguished optically. The contrast results from variations of the dielectric tensor components both parallel and perpendicular to the sample surface. The presented method allows the optical examination of anisotropies of a sample with ultrahigh resolution, and promises applications in many fields of research, such as materials science, information technology, biology, and nanooptics. / Die optische Nahfeldmikroskopie ermöglicht die zerstörungsfreie optische Unter- suchung von Oberflächen mit einer räumlichen Auflösung weit unterhalb des klas- sischen Beugungslimits von Abbe. Die Auflösung dieser Art von Mikroskopie ist unabhängig von der verwendeten Wellenlänge und liegt typischerweise im Bereich von 10-100 Nanometern. Auf dieser Längenskala zeigen viele Materialien optisch anisotropes Verhalten, auch wenn sie makroskopisch isotrop erscheinen. In der vorliegenden Arbeit wird die bisher noch nicht bestimmte Wechselwirkung einer streuenden Nahfeldsonde mit einer anisotropen Probe sowohl theoretisch als auch experimentell untersucht. Im theoretischen Teil wird das für isotrope Proben bekannte analytische Dipol- modell auf anisotrope Materialien erweitert. Während fÄur isotrope Proben ein reiner Materialkontrast beobachtet wird, ist auf anisotropen Proben zusätzlich ein Kontrast zwischen Bereichen mit unterschiedlicher Orientierung des Dielektrizitätstensors zu erwarten. Die Berechnungen zeigen, dass dieser Anisotropiekontrast messbar ist, wenn die Probe nahe einer Polaritonresonanz angeregt wird. Der verwendete experimentelle Aufbau ermöglicht die optische Untersuchung von Materialien im sichtbaren sowie im infraroten Wellenlängenbereich, wobei zur re- sonanten Anregung ein Freie-Elektronen-Laser verwendet wurde. Das dem Nahfeld- mikroskop zugrunde liegende Rasterkraftmikroskop bietet eine einzigartige Kombi- nation verschiedener Rastersondenmikroskopie-Methoden und ermöglicht neben der Untersuchung von komplementären Probeneigenschaften auch die Unterdrückung von mechanisch und elektrisch induzierten Fehlkontrasten im optischen Signal. An den ferroelektrischen Einkristallen Lithiumniobat und Bariumtitanat wurde der anisotrope Nahfeldkontrast im infraroten WellenlÄangenbereich untersucht. An eindomÄanigem Lithiumniobat wurden das spektrale Verhalten des Nahfeldsignals sowie dessen charakteristische Abhängigkeit von Polarisation, Abstand und Proben- orientierung grundlegend untersucht. Auf Bariumtitanat, einem mehrdomänigen Kristall, wurden analoge Messungen durchgeführt und zusätzlich Gebiete mit ver- schiedenen Domänensorten abgebildet, wobei ein direkter nachfeldoptischer Kon- trast aufgrund der Anisotropie der Probe nachgewiesen werden konnte. Die experimentellen Ergebnisse dieser Arbeit stimmen mit den theoretischen Vorhersagen überein. Ein durch die optische Anisotropie der Probe induzierter Nahfeldkontrast ist messbar und erlaubt die optische Unterscheidung von Gebie- ten mit unterschiedlicher Orientierung des Dielektriziätstensors, wobei eine Än- derung desselben sowohl parallel als auch senkrecht zur Probenoberfläche messbar ist. Diese Methode erlaubt die hochauflösende optische Untersuchung von lokalen Anisotropien, was in zahlreichen Gebieten der Materialwissenschaft, Speichertech- nik, Biologie und Nanooptik von Interesse ist.

Near-field optical microscopy allows the nondestructive examination of surfaces with a spatial resolution far below the diffraction limit of Abbe. In fact, the resolution of this kind of microscope is not at all dependent on the wavelength, but is typically in the range of 10 to 100 nanometers. On this scale, many materials are anisotropic, even though they might appear isotropic on the macroscopic length scale. In the present work, the previously never studied interaction between a scattering-type near-field probe and an anisotropic sample is examined theoretically as well as experimentally. In the theoretical part of the work, the analytical dipole model, which is well known for isotropic samples, is extended to anisotropic samples. On isotropic samples one observes an optical contrast between different materials, whereas on anisotropic samples one expects an additional contrast between areas with different orientations of the same dielectric tensor. The calculations show that this anisotropy contrast is strong enough to be observed if the sample is excited close to a polariton resonance. The experimental setup allows the optical examination in the visible and in the infrared wavelength regimes. For the latter, a free-electron laser was used as a precisely tunable light source for resonant excitation. The basic atomic force microscope provides a unique combination of different scanning probe microscopy methods that are indispensable in order to avoid artifacts in the measurement of the near-field signal and the resulting anisotropy contrast. Basic studies of the anisotropy contrast were performed on the ferroelectric single crystals barium titanate and lithium niobate. On lithium niobate, we examined the spectral dependence of the near-field signal close to the phonon resonance of the sample as well as its dependence on the tip-sample distance, the polarization of the incident light, and the orientation of the sample. On barium titanate, analogous measurements were performed and, additionally, areas with different types of domains were imaged and the near-field optical contrast due to the anisotropy of the sample was directly measured. The experimental results of the work agree with the theoretical predictions. A near-field optical contrast due to the anisotropy of the sample can be measured and allows areas with different orientations of the dielectric tensor to be distinguished optically. The contrast results from variations of the dielectric tensor components both parallel and perpendicular to the sample surface. The presented method allows the optical examination of anisotropies of a sample with ultrahigh resolution, and promises applications in many fields of research, such as materials science, information technology, biology, and nanooptics. / Die optische Nahfeldmikroskopie ermöglicht die zerstörungsfreie optische Unter- suchung von Oberflächen mit einer räumlichen Auflösung weit unterhalb des klas- sischen Beugungslimits von Abbe. Die Auflösung dieser Art von Mikroskopie ist unabhängig von der verwendeten Wellenlänge und liegt typischerweise im Bereich von 10-100 Nanometern. Auf dieser Längenskala zeigen viele Materialien optisch anisotropes Verhalten, auch wenn sie makroskopisch isotrop erscheinen. In der vorliegenden Arbeit wird die bisher noch nicht bestimmte Wechselwirkung einer streuenden Nahfeldsonde mit einer anisotropen Probe sowohl theoretisch als auch experimentell untersucht. Im theoretischen Teil wird das für isotrope Proben bekannte analytische Dipol- modell auf anisotrope Materialien erweitert. Während fÄur isotrope Proben ein reiner Materialkontrast beobachtet wird, ist auf anisotropen Proben zusätzlich ein Kontrast zwischen Bereichen mit unterschiedlicher Orientierung des Dielektrizitätstensors zu erwarten. Die Berechnungen zeigen, dass dieser Anisotropiekontrast messbar ist, wenn die Probe nahe einer Polaritonresonanz angeregt wird. Der verwendete experimentelle Aufbau ermöglicht die optische Untersuchung von Materialien im sichtbaren sowie im infraroten Wellenlängenbereich, wobei zur re- sonanten Anregung ein Freie-Elektronen-Laser verwendet wurde. Das dem Nahfeld- mikroskop zugrunde liegende Rasterkraftmikroskop bietet eine einzigartige Kombi- nation verschiedener Rastersondenmikroskopie-Methoden und ermöglicht neben der Untersuchung von komplementären Probeneigenschaften auch die Unterdrückung von mechanisch und elektrisch induzierten Fehlkontrasten im optischen Signal. An den ferroelektrischen Einkristallen Lithiumniobat und Bariumtitanat wurde der anisotrope Nahfeldkontrast im infraroten WellenlÄangenbereich untersucht. An eindomÄanigem Lithiumniobat wurden das spektrale Verhalten des Nahfeldsignals sowie dessen charakteristische Abhängigkeit von Polarisation, Abstand und Proben- orientierung grundlegend untersucht. Auf Bariumtitanat, einem mehrdomänigen Kristall, wurden analoge Messungen durchgeführt und zusätzlich Gebiete mit ver- schiedenen Domänensorten abgebildet, wobei ein direkter nachfeldoptischer Kon- trast aufgrund der Anisotropie der Probe nachgewiesen werden konnte. Die experimentellen Ergebnisse dieser Arbeit stimmen mit den theoretischen Vorhersagen überein. Ein durch die optische Anisotropie der Probe induzierter Nahfeldkontrast ist messbar und erlaubt die optische Unterscheidung von Gebie- ten mit unterschiedlicher Orientierung des Dielektriziätstensors, wobei eine Än- derung desselben sowohl parallel als auch senkrecht zur Probenoberfläche messbar ist. Diese Methode erlaubt die hochauflösende optische Untersuchung von lokalen Anisotropien, was in zahlreichen Gebieten der Materialwissenschaft, Speichertech- nik, Biologie und Nanooptik von Interesse ist.

Wir erforschen r?umlich Modenprofile in Wellenleitern mit Submikrometerabmessungen. Daf?r wird die optische Nahfeldmikroskopie in Kombination mit durchstimmbaren Laseranregungsquellen eingesetzt. Wir zeigen, wie das Nano-Photolumineszenzsignal von den Facetten von Quantentroglasern benutzt werden kann, um in diesem Bereich Oberfl?chenrekombination und Diffusionsl?ngeunabh?ngig voneinander zu bestimmen. Damit werden wichtige Informationen ?ber Haftstellen und deren Konzentration an Bauelementeoberfl?chen gewonnen. Eigenmoden in quasi-2-dimensionalen plasmonischen Kristallen sowie ihre Bandstruktur werden direkt gemessen und abgebildet. Messungen der Relaxation der Oberfl?chenplasmonanregung in der Raum- und Zeitdom?ne erlauben die Aufkl?rungder mikroskopischen Natur der Oberfl?chenplasmonemission. / Methods of the near-field spectroscopy combined with tunable laser excitation was used in order to perform investigation of the modeprofiles of submicron-sized waveguides in semiconductor device lasers. It was shown that the nano-photoluminescence signal at facets of a quantum well laser can be used to obtain surface recombination velocity and diffusion length independently and provide important information about concentration of trap-like defect states. Eigenmodes of the quasi-two-dimensional plasmonic crystals as well as their dispersion relations were directly mapped. The temporal and spatial domain measurement of the damping time of the surface plasmon excitation allow to reveal microscopic origins of surface plasmon radiation in such suchstructures.

This thesis examines and exploits the optical properties of pairs of MNPs. Pairs of MNPs offer two further parameters not existent at single MNPs, which both affect the local optical fields in their vicinity: the distance between them, and their relative orientation with respect to the polarisation of the excitation light. These properties are subject of three chapters: One section examines the distance-dependent and orientation-sensitive scattering cross section (SCS) of two equally sized MNPs. Both near- and far-field interactions affect the spectral position and spectral width of the SCS. Far-field coupling affects the SCS even in such a way that a two-particle system may show both a blue- and redshifted SCS, depending only on the distance between the two MNPs. The maximum distance for this effect is the coherence length of the illumination source – a fact of importance for SCS-based experiments using laser sources. Another part of this thesis examines the near-field between two MNPs and the dependence of the locally enhanced field on the relative particle orientation with respect to the polarisation of the excitation light. To attain a figure of merit, the intensity of fluorescence light from dye molecules in the surrounding medium was measured at various directions of polarisation. The field enhancement was turned into fluorescence enhancement, even providing a means for sensing the presence of very small MNPs of 12 nm in diameter. In order to quantify the near-field experimentally, a different technique is devised in a third section of this thesis – scanning particle-enhanced Raman microscopy (SPRM). This device comprises a scanning probe carrying an MNP which in turn is coated with a molecule of known Raman signature. By manoeuvring this outfit MNP into the vicinity of an illuminated second MNP and by measuring the Raman signal intensity, a spatial mapping of the field enhancement was possible. / Diese Dissertation untersucht und nutzt die optischen Eigenschaften von Paaren von Metall-Nanopartikeln (MNP). MNP-Paare bieten gegenüber einzelnen MNP zwei weitere Parameter, welche beide auf das optische Nahfeld der zwei MNPs wirken: zum Einen der Abstand der zwei MNPs zueinander, zum Anderen die relative Ausrichtung des Paares bezüglich der Polarisation des anregenden Lichts. Diese Eigenschaften sind Thema der Arbeit: Ein Abschnitt untersucht den abstands- und orientierungsabhängigen Streuquerschnitt (SQS) zweier gleichgroßer MNPs. Die spektrale Position und die Breite des SQS wird von Wechselwirkungen sowohl im Nah- als auch im Fernfeld beeinflusst. Der Einfluß der Fernfeld-Wechselwirkung geht so weit, daß ein Zwei-MNP-System sowohl einen blau- als auch einen rotverschobenen SQS haben kann – dies hängt lediglich vom Abstand der zwei MNPs ab. Die Reichweite dieser Fernfeld-Wechselwirkung wird durch die Kohärenzlänge der Beleuchtungsquelle bestimmt – eine wichtige Tatsache für SQS-Untersuchungen, welche Laserquellen verwenden. Ein weiterer Teil der Dissertation untersucht das Nahfeld zwischen zwei MNPs. Insbesondere wird dargestellt, inwieweit die Überhöhung des Nahfelds von der Orientierung des Partikelpaares bezüglich der Polarisation des Anregungslichts abhängt. Um den Effekt quantifizieren zu können, wurde die Intensität der Fluoreszenz des umgebenden Mediums für verschiedene Polarisationsrichtungen gemessen. Die lokale Feldverstärkung konnte in eine Fluoreszenzverstärkung gewandelt werden, mit deren Hilfe sich sogar die Anwesenheit sehr kleiner MNPs von nur 12 nm Durchmesser nachweisen ließ. Wie Nahfeld-Intensitäten experimentell quantifiziert werden können, stellt ein dritter Abschnitt dieser Dissertation vor – per MNP-verstärkter Raman-Rastersonden-Mikroskopie. Diese Technik besteht aus einer Rastersonde, welcher ein MNP anheftet, welches wiederum mit einem Molekül bekannter Ramansignatur überzogen ist. Indem solch eine Sonde in die unmittelbare Nähe eines zweiten, beleuchteten MNPs gebracht wurde und dabei die Intensität des Raman-Signals aufgezeichnet wurde, ließ sich die räumliche Verteilung der Ramanverstärkung vermessen.

Ziel dieser Arbeit war die Berechnung elektromagnetischer Nahfelder, die wesentlich sind für die Charakterisierung von Strukturen im Submikrometerbereich. Diese Aufgabenstellung wurde im Rahmen der klassischen Elektrodynamik unter Vernachlässigung von quantenmechanischen und relativistischen Effekten durchgeführt. Die untersuchten Modellsysteme bestanden aus stückweise homogenen Medien. Eine Beschränkung auf eine harmonische Zeitabhängigkeit der Felder fand nicht statt. Zum Einsatz kamen analytische (Mie-Theorie und deren Erweiterungen), semi-analytische (MMP) und rein numerische Methoden (FDTD). Besonders umfassend wurden die Eigenschaften evaneszenter Wellen untersucht. Entgegen der oft üblichen Vorgehensweise wurden die Beschränkung auf 2-dimensionale Modelle vermieden und Metalle nicht idealisiert als perfekt leitend, sondern realistisch über einen komplexen Brechungsindex bzw. über ein äquivalentes Drude-Modell beschrieben. Nur so ist es möglich die Ausbreitung von surface plasmon polaritons zu modellieren und den Einfluß von Volmenplasmonen zu berücksichtigen. Untersucht wurden periodische und nicht periodische Strukturen aus dielektrischen und metallischen Materialien. Solche Systeme sind nützlich aufgrund der Bildung von photonischen Bandlücken (Dielektrika) und der Realisierung hoher Feldverstärkungen (Metalle). Die erste Eigenschaft kann für die Konstruktion von besonders effektiven Laser und die zweite im Rahmen der oberflächenverstärkten Raman-Streuung angewendet werden. Eine weiterer Schwerpunkt dieser Dissertation war die Analyse nahfeld-optischer Mikroskope (SNOM). Mit solchen Apparaturen kann eine Auflösung jenseits des Abbe-Limit erreicht werden. Untersucht wurden die Abbildungseigenschaften aperturloser Nahfeld-Mikroskope und die Ausbreitung von Femto-Sekunden Pulsen in einem konventionellen SNOM, welches mit einer metallbeschichteten Glasfaser ausgestattet ist. Die zweite Fragestellung ist relevant für die Kombination von hoher räumlicher mit hoher zeitlicher Auflösung.

Es werden nahfeldoptische Phänomene an Raster-Sonden-Geometrien untersucht. Hierzu zählen die Feldverstärkung an laserbestrahlten Rastersondenspitzen und die Feldverteilung in nahfeldoptischen Apertur- und Koaxialspitzen. Zur Berechnung der Feldverteilung werden verschiedene numerische Verfahren wie die Methode der Randelemente (BEM) und die Methode der Finiten Integration (FIT) angewendet. Die durchgeführten Berechnungen sagen eine erhebliche Feldüberhöhung im Nahfeld von laserbestrahlten Rastersondenspitzen voraus. Es wird diskutiert, ob diese Feldüberhöhung ursächlich für die Modifikation der Oberfläche unter der Sondenspitze verantwortlich ist. Zur weiteren Klärung der Strukturierungsmechanismen wird die Stromantwort des Tunnelübergangs auf Laserbestrahlung experimentell untersucht. Die Detektion des Stromsignals erfolgt mit einem neuen Vorverstärker, der die Eigenschaften einer hohen Eingangsimpedanz, einer hohen Transimpedanz und einer hohen Bandbreite miteinander vereinigt. Weiterhin wird die Feldverteilung in SNOM-Spitzen, insbesondere in den sogenannten Koaxialspitzen, bestimmt. Es wird untersucht wie sich koaxial Moden in koaxialen SNOM-Spitzen anregen lassen und wie sie sich ausbreiten. Ausgehend von bereits existierenden Entwürfen solcher Spitzen wird diskutiert, welche Strukturen sich zur Anregung von koaxialen Moden eignen.

This work presents the first demonstration of a semiconductor based plasmonic near-field superlens, utilizing highly doped GaAs to generate infrared optical images with a spatial resolution beyond the difraction limit. Being easily transferable to other semiconductor materials, the concept described in this thesis can be exploited to realize spectrally adjustable superlenses in a wide spectral range. The idea of superlensing has been introduced theoretically in 2000, followed by numerous publications including experimental studies. The effect initiated great interest in optics, since in contrast to difraction limited conventional optical microscopy it enables subwavelength resolved imaging by reconstructing the evanescent waves emerging from an object. With techniques like scanning near-field optical microscopy (SNOM) and stimulated emission depletion (STED) being already successfully established to overcome the conventional restrictions, the concept of superlensing provides a novel, different route towards high resolution. Superlensing is a resonant phenomenon, relying either on the excitation of surface plasmons in metallic systems or on phonon resonances in dielectric structures. In this respect a superlens based on doped semiconductor benefits from the potential to be controlled in its operational wavelength by shifting the plasma frequency through adjustment of the free carrier concentration. For a proof of principle demonstration, we investigate a superlens consisting of a highly n-doped GaAs layer (n = 4 x 10^18 cm-3) sandwiched between two intrinsic layers. Recording near-field images of subwavelength sized gold stripes through the trilayer structure by means of SNOM in combination with a free-electron laser, we observe both enhanced signal and improved spatial resolution at radiation wavelengths close to l = 22 µm, which is in excellent agreement with simulations based on the Drude-Lorentz model of free electrons. Here, comparative investigations of a purely intrinsic reference sample confirm that the effect is mediated by the charge carriers within the doped layer. Furthermore, slightly differently doped samples provide indications for the expected spectral shift of the resonance. According to our calculations, the wavelength range to be exploited by n-GaAs based superlenses reaches far into the terahertz region, whereas other semiconductor materials are required to explore the near infrared.

This thesis examines and exploits the optical properties of pairs of MNPs. Pairs of MNPs offer two further parameters not existent at single MNPs, which both affect the local optical fields in their vicinity: the distance between them, and their relative orientation with respect to the polarisation of the excitation light. These properties are subject of three chapters: One section examines the distance-dependent and orientation-sensitive scattering cross section (SCS) of two equally sized MNPs. Both near- and far-field interactions affect the spectral position and spectral width of the SCS. Far-field coupling affects the SCS even in such a way that a two-particle system may show both a blue- and redshifted SCS, depending only on the distance between the two MNPs. The maximum distance for this effect is the coherence length of the illumination source – a fact of importance for SCS-based experiments using laser sources. Another part of this thesis examines the near-field between two MNPs and the dependence of the locally enhanced field on the relative particle orientation with respect to the polarisation of the excitation light. To attain a figure of merit, the intensity of fluorescence light from dye molecules in the surrounding medium was measured at various directions of polarisation. The field enhancement was turned into fluorescence enhancement, even providing a means for sensing the presence of very small MNPs of 12 nm in diameter. In order to quantify the near-field experimentally, a different technique is devised in a third section of this thesis – scanning particle-enhanced Raman microscopy (SPRM). This device comprises a scanning probe carrying an MNP which in turn is coated with a molecule of known Raman signature. By manoeuvring this outfit MNP into the vicinity of an illuminated second MNP and by measuring the Raman signal intensity, a spatial mapping of the field enhancement was possible. / Diese Dissertation untersucht und nutzt die optischen Eigenschaften von Paaren von Metall-Nanopartikeln (MNP). MNP-Paare bieten gegenüber einzelnen MNP zwei weitere Parameter, welche beide auf das optische Nahfeld der zwei MNPs wirken: zum Einen der Abstand der zwei MNPs zueinander, zum Anderen die relative Ausrichtung des Paares bezüglich der Polarisation des anregenden Lichts. Diese Eigenschaften sind Thema der Arbeit: Ein Abschnitt untersucht den abstands- und orientierungsabhängigen Streuquerschnitt (SQS) zweier gleichgroßer MNPs. Die spektrale Position und die Breite des SQS wird von Wechselwirkungen sowohl im Nah- als auch im Fernfeld beeinflusst. Der Einfluß der Fernfeld-Wechselwirkung geht so weit, daß ein Zwei-MNP-System sowohl einen blau- als auch einen rotverschobenen SQS haben kann – dies hängt lediglich vom Abstand der zwei MNPs ab. Die Reichweite dieser Fernfeld-Wechselwirkung wird durch die Kohärenzlänge der Beleuchtungsquelle bestimmt – eine wichtige Tatsache für SQS-Untersuchungen, welche Laserquellen verwenden. Ein weiterer Teil der Dissertation untersucht das Nahfeld zwischen zwei MNPs. Insbesondere wird dargestellt, inwieweit die Überhöhung des Nahfelds von der Orientierung des Partikelpaares bezüglich der Polarisation des Anregungslichts abhängt. Um den Effekt quantifizieren zu können, wurde die Intensität der Fluoreszenz des umgebenden Mediums für verschiedene Polarisationsrichtungen gemessen. Die lokale Feldverstärkung konnte in eine Fluoreszenzverstärkung gewandelt werden, mit deren Hilfe sich sogar die Anwesenheit sehr kleiner MNPs von nur 12 nm Durchmesser nachweisen ließ. Wie Nahfeld-Intensitäten experimentell quantifiziert werden können, stellt ein dritter Abschnitt dieser Dissertation vor – per MNP-verstärkter Raman-Rastersonden-Mikroskopie. Diese Technik besteht aus einer Rastersonde, welcher ein MNP anheftet, welches wiederum mit einem Molekül bekannter Ramansignatur überzogen ist. Indem solch eine Sonde in die unmittelbare Nähe eines zweiten, beleuchteten MNPs gebracht wurde und dabei die Intensität des Raman-Signals aufgezeichnet wurde, ließ sich die räumliche Verteilung der Ramanverstärkung vermessen.