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Développements de systèmes micro-nanofluidiques appliqués à la filtration et la préconcentration

Aizel, Koceila 09 December 2013 (has links) (PDF)
Les recherches menées au cours de cette thèse constituent une première étape de développement de méthodes expérimentales de concentration de nanoparticules à l'aide de composants micro-nanofluidiques. L'objectif principal est donc d'explorer différentes architectures de systèmes micro-nanofluidiques où l'étape de concentration est effectuée par effet d'exclusion stérique et/ou ionique sous l'application d'un champ de pression et/ou électrique. Une attention toute particulière a été portée sur les méthodes de caractérisation, comprenant notamment les méthodes de particule Tracking Micro-PIV et de microscopie par fluorescence pour mesurer la répartition en nanoparticules et quantifier les facteurs de concentration. Le premier axe concerne la concentration de nanoparticules dans des architectures de type " Bypass ". Dans le cas de la filtration stérique, une modélisation par méthode de différence finie permet de prédire l'apparition d'une zone localisée où la concentration est d'une centaine à un millier de fois plus élevée que la concentration initiale après une heure d'opération. Des composants micro-nano fluidique en silicium ont été réalisés afin de mener une étude paramétrique. En accord avec le modèle proposé, cette étude montre que le nombre de Peclet est le paramètre déterminent dans le choix du design et des conditions d'expérimentations optimums. Concernant la préconcentration par effet électrocinétique, les expérimentations ont essentiellement consisté à explorer le phénomène d'ICP (Ion Concentration Polarisation) et d'appliquer cette technique pour la concentration de nanoparticules. Enfin le type de géométries " Bypass " a été testé sous différentes conditions. Ainsi, le couplage avantageux de phénomènes électro-hydrodynamiques tel que le " streaming potentiel " permet d'ouvrir la voie à des systèmes de préconcentration à actionnements manuels, rapides et très simples d'utilisation. Le deuxième axe d'étude est quant à lui dédié à la conception et l'utilisation de configuration micro-nanofluidique plus originales. Y sont notamment étudiés des systèmes à configuration radial offrant une meilleure stabilité lors des étapes de préconcentration électrocinétiques. Sur la base des performances et limitations des différents systèmes micro-nanofluidiques réalisés, le dernier chapitre est une mise en perspective des champs d'applications potentiels, notamment pour les laboratoires sur puces.
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Étude fondamentale du transport nanofluidique : comment réinventer la passoire ? / Fundamental study of nanofluidic transport : or How to reinvent the colander

Marbach, Sophie 15 June 2018 (has links)
La filtration de molécules est un enjeu vital dans les domaines biomédicaux tels que la dialyse jusqu’à la production à grande échelle d’eau potable. Dans les dernières décennies, des matériaux nanoporeux ont permis des avancées significatives, mais s’appuient toujours sur une géométrie de type "passoire" où une membrane avec de petits trous permet la sélection des molécules cibles. Ceci entraîne notamment une diminution du transport à travers ces trous, et rend les procédés de séparation coûteux en énergie. Ici je développe plusieurs approches innovantes pour la filtration, inspirées par des filtres biologiques (les reins humains, les aquaporines). Je définis de nouveaux concepts pour la séparation, en m’appuyant sur des modèles simples. J’explore notamment des arrangements topologiques différents, mais aussi l’idée d’une passoire active, où la taille des trous peut par exemple varier dans le temps. Tous ces principes pourraient être implémentés à partir d’éléments existants et fournir des alternatives pour la dialyse ou le recyclage des eaux usées. Ces recherches amènent aussi des questions fondamentales originales en physique. En particulier, des grandeurs définies traditionnellement à l’équilibre comme la pression osmotique ou la perméabilité d’un pore ne sont pas bien définies quand le pore a des propriétés qui dépendent du temps. Pour autant, on imagine aisément qu’il est possible d’étendre ces concepts hors d’équilibre, et que cela aura de nombreuses conséquences pour la filtration, et même le pompage ionique. / Filtering specific molecules is a challenge faced for several vital needs: from biomedical applications like dialysis to the intensive production of clean water. The domain has been boosted over the last decades by the possibilities offered by nanoscale materials. Filtration is however always designed according to a sieving perspective: a membrane with small and properly decorated pores allows for the selection of the targeted molecules. This inevitably impedes the flux and transport, making separation processes costly in terms of energy. Here I investigate several innovative approaches to separation and filtration. I draw inspiration from biological systems (the human kidney, biological channels like aquaporins) and rationalize some new concepts for sieving, based on simple models. These approaches rely on different alternative strategies: either exploring new topologies or the idea of active sieving, with dynamically responsive channels and pores. All these principles could be readily mimicked using existing technologies to build artificial dialysis devices or alternatives for advanced water recycling. In a broader perspective, these approaches open fundamental questions in the fields of statistical physics and fluid dynamics. In particular, traditional in equilibrium quantities like osmotic pressure and permeability are not defined when the pore has an active component, yet one easily imagines that such concepts could be extended to these out-of equilibrium situations. This has numerous consequences on filtration and desalination, but also on ionic pumping and sorting.
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Etude macroscopique dynamique et microscopique des systèmes hétérogènes lyophobes / Macroscopic dynamics and microscopic study of heterogeneous lyophobic systems

Michel, Loïc 06 June 2019 (has links)
Les enjeux de réduction des consommations des transports amplifie l'intérêt pour de nouveaux stockages d'énergie a forte densité de puissance et d'amortisseurs performants permettant d'alléger les structures. Les systèmes Hétérogènes Lyophobes (SHL) utilisent le mouillage forcé de matrices poreuses pour convertir les énergies mécaniques en énergies interfaciales qui peuvent ensuite être restituée(stockage) ou dissipée(amortisseur) selon le choix de liquide et de matériau. Ces systèmes ont été étudiés depuis les années 80 du fait de leurs propriétés prometteuses pour ces applications en amortissement et stockage d'énergie mécaniques mais aussi comme objet physique.L'application de ces systèmes requière de comprendre leurs intrusion et extrusion du liquide hors du volume poreux sur une plage de température et de durée d'intrusion.Un dispositif d'intrusion à haute pression (100 MPa) a été développé pour étudier l'impact de la température (5-70°C) et de la durée d'intrusion sur trois décades afin de mesurer précisément le comportement dynamique à échelle macroscopique.Ce dispositif a été utilisé pour étudier un matériau de porosité cylindrique (MCM-41) qui a été rendu non mouillant par un greffage hydrophobe en condition anhydre stricte qui a été intégré au laboratoire.Les pressions d'intrusions de l'eau dans le MCM-41 sur une large plage de durée et de température ont confirmé le modèle d'ancrage de la ligne de contact au cours de l'intrusion et à l'extrusion le modèle de nucléation de bulle avec la contribution majeure de la tension de ligne, mesurée sur les autres solutions aqueuses. Des mesures inédites avec de l'eau deutérée, des solutions salines jusqu'à saturation et en pH alcalin ont éclairé la contribution des liaisons hydrogènes, des ions et des silanols sur la pression d'intrusion et la dissipation d'énergie.Le deuxième matériau étudié (ZIF-8) présente une structure cristalline de cages nanométriques connectées par des ouvertures commensurables avec les molécules d'eau dont l'intrusion présente une hystérèse réduite pour le stockage d'énergie. Les mesures dynamiques précises ont montré au-dessus de 35°C un comportement inédit de constance de la pression d'intrusion sur trois décades de durée. Aux températures inférieures une surpression de grande ampleur en puissance -1/2 contraste avec les modèles de réponse linéaire et présente une dépendance affine en température.Des mesures dynamiques inédites avec de l'eau deutérée ont révélé un impact significatif des liaisons hydrogènes. Des particules de différentes durée de synthèse ont montré que la pression d'intrusion est principalement pilotée par des défauts et non la capillarité.Ces résultats inédits ont amené à réaliser des expériences de diffusion de neutrons sous pression qui ont apporté des mesures inédites de déformation des pores cylindriques sous l'effet de l'intrusion et confirmé l'existence de cluster d'eau séparé au sein du ZIF-8. / The stakes of reducing the consumption of transportation drives the interest in high density energy storage as well as shock absorbers to reduce the weight and power of vehicles.Heterogeneous Lyophobic Systems leverage forced wetting to convert mechanical energy into interfacial energy which can be recovered later (storage) or dissipated (damper) depending on the choice of liquid and material.These systems have been studied since the 80s because of their promising properties for damping and storage applications but also as a physics topic.Actual use of these systems require the understanding and control of their intrusion and extrusion pressures in a relevant range of temperatures and over different time scales.A macroscopic high pressure intrusion device (100 MPa) was developed to study the impact of temperature (5-70°C) and the duration of intrusion over three decades to measure precisely the dynamic behavior.This device was used to study a material with cylindrical pores (MCM-41) which was made non-wetting thank to anhydrous hydrophobic grafting protocol that has beenintegrated into the laboratory.Water intrusion pressures in the MCM-41 over a wide rangeof time and temperature confirmed the model of anchored contact line duringintrusion and the bubble nucleation model during extrusion.This confirmed the key contribution of line tension which was quantified and in water and on other aqueous solutions.Original measures with deuterated water, saturated brine andhigh pH have clarified the contributions from hydrogen bonds, ions and silanols to the intrusion pressure and energy dissipation.The second material (ZIF-8) is a crystal composed of nanometric cavities connected by openings as large as water molecules. Water intrusion has a low hysteresis suitable for storage and above 35°C a unprecedented behavior of constant pressure of intrusion spanning three orders of intrusion duration.At lower temperatures, intrusion pressures see ample increase scaling as a power law -1/2 which conflicts with linear response behavior. This descriptive model depends linearly on temperature, dropping to zero at 35°C.First measurements on deuterated water showed similar pattern and a strong impact of hydrogen bonds. Particles from different synthesis durations showed that the intrusion pressure is heavily dependent on inner defects and not capillarity.Those new results driving questions about microscopic mechanisms lead to neutron scattering experiments under pressure. These brought unprecedented measures of cylindrical pores deformations under intrusion and confirmed the division of water in ZIF-8 cavities.
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Développement de systèmes fluidiques dédiés à la manipulation d'ADN dans des réseaux de nanoplots : étude à l'échelle de la molécule unique et application à la séparation / Development of fluidic systems dedicated to DNA manipulation through nanopilar arrays : study at the single-molecule scale and application to separation.

Viero, Yannick 13 December 2011 (has links)
Dans la majeure partie des cas, la séparation en taille de molécules d'ADN, étape primordiale lors d'unséquençage, est réalisée par électrophorèse sur gels, inadaptée à la séparation de longues molécules : larecherche de techniques de séparation alternatives est donc primordiale. Nous avons utilisé unetechnologie de fabrication alternative, la Lithographie par Décalage de Phase, pour fabriquer des matricesd’obstacles de 80 à 500 nm de diamètre, de formes cylindrique ou ellipsoïdale. Ces matrices nous ontpermis de mener une étude des dynamiques de collision ADN-obstacle à l’échelle de la moléculeindividuelle, par la caractérisation des effets de l’actionnement (électrophorétique ou hydrodynamique), dela dimension et de la forme des obstacles sur ces dynamiques, impliquées dans le processus de séparationen taille. Nous montrons enfin la première séparation hydrodynamique de fragments d’ADN dans desréseaux d’obstacles nanométriques / In most cases, separation by size of DNA molecules, a crucial step for sequencing, is realized by gelelectrophoresis, unadapted to long molecule separation: it is consequently relevant to investigate alternativeseparation techniques. We have used an alternative fabrication technology, Phase Shift Lithography, tofabricate obstacle matrices which sizes range from 80 to 500 nm, with cylindrical or ellipsoidal shapes.These matrices allowed us to investigate DNA-obstacle collision dynamics at the single molecule scale, bythe caracterisation of actuation effects (electrophoretic or hydrodynamic) and of the size and shape of theobstacles on these dynamics, involved in the separation by size process. We finaly showed the firsthydrodynamic separation of DNA fragments into nanopilar matrices
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Étude rhéologique des électrolytes confinés en appareil à forces de surfaces dynamique / Rheological behavior of confined electrolytes with dynamic surface forces apparatus

Garcia, Léo 29 September 2016 (has links)
Cette thèse de doctorat présente une étude expérimentale des propriétés rhéologiques d’électrolytes confinés et de la mécanique des doubles couches électrostatiques.Afin d’étudier simultanément les propriétés d’équilibre et de transport d’électrolytes confinés proches de parois électriquement chargées, nous avons développé un appareil à forces de surfaces dynamique. Cette technique combine à la fois des mesures à l’équilibre, à l’instar des appareils à forces de surfaces classiques, et des mesures dynamiques permettant de caractériser les phénomènes de transport.Nous avons tout d’abord étudié le cas d’électrolytes très dilués. Nous avons montré l’existence d’une sur-dissipation induite par les ions issus des électrolytes par rapport à un comportement newtonien classique. De plus, nous avons mis en évidence un comportement élastique des doubles couches électrostatiques dépendant de la fréquence. Une approche théorique vient compléter et expliquer en partie les résultats expérimentaux.Enfin nous nous sommes intéressés à la dynamique d’électrolytes concentrés : les liquides ioniques. Nous avons étudié l’influence, sur la viscosité et les propriétés du liquide à l’interface solide-liquide, d’un champ électrique intense appliqué perpendiculairement à l’écoulement, comme rencontré dans les super-condensateurs. / This thesis presents an experimental study of rheological properties of confined electrolytes and mechanics of electric double layer.In order to study simultaneously equilibrium and transport of confined electrolytes nearby charged surfaces, we developed a dynamic surface force apparatus. This technique enables both steady state measurements, as provided by common surface forces apparatus, and dynamic measurements that allow characterizing the transport phenomenona.First, we showed the existence of an over-dissipative behavior of weak electrolytes compared to a classical newtonian fluid. Furthermore we highlighted a frequency dependence of the EDL elastic behavior. Alongside, a theoretical approach completes and explains partially the experimental observations.Finally we studied the dynamics of ionic liquid, a type of concentrated electrolytes. We looked at the influence of a huge electric field, applied perpendicularly to the surfaces, on the viscosity and the properties of the liquid nearby the surfaces, as found in super-capacitors.
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Écoulements liquide-gaz, évaporation, cristallisation dans les milieux micro et nanoporeux : études à partir de systèmes modèles micro et nanofluidiques / Liquid-gas flows, evaporation, crystallization in micro and nanoporous media : studies based on micro and nanofluidic devices

Naillon, Antoine 09 December 2016 (has links)
Les écoulements en milieux poreux sont omniprésents tant dans la nature que dans l'industrie. Les travaux menés dans cette thèse ont pour objectif d’étudier ces écoulements en présence de liquide et de gaz. Cela correspond aux situations d'imbibition (ou invasion capillaire), de drainage (ou déplacement d'un fluide mouillant par la mise en pression d'un fluide non mouillant), et d'évaporation (ou de séchage). L'étude se base sur l'utilisation de systèmes modèles artificiels. Une première partie de ce travail se concentre sur les écoulements liquide-gaz dans les milieux dont la taille des pores est inférieure à 100 nm. Ces milieux sont dits nanoporeux. A cette échelle, différents phénomènes sont susceptibles de modifier les écoulements liquide-gaz par rapport à ce qui est observé à l’échelle micrométrique : accrochage de la ligne de contact, pression fortement négative en phase liquide ou cavitation par exemple. Des expériences sont donc nécessaires pour mieux caractériser ces écoulements. En parallèle, les récents progrès en nanofabrication permettent d’obtenir des systèmes dont la profondeur peut descendre jusqu’à quelques nanomètres. Cette approche, désormais classique à plus grande échelle, nous fournit un outil innovant pour étudier les écoulements dans des milieux nanoporeux modèles, en deux dimensions. Un atout évident de ce type de modèles est qu'ils permettent une visualisation directe des deux phases, liquide et gaz. Des dispositifs nanofluidiques en silicium-verre et à profondeur constante ont été réalisés dans la gamme 20-500 nm. Un nouveau procédé de nanofabrication basé sur une lithographie laser à niveau de gris a été développé afin d’obtenir des dispositifs à profondeurs variables en une seule étape. Les expériences d'imbibition et un modèle théorique ont mis en avant que la pressurisation du gaz accélère son transport dans le liquide. Ensuite, des expériences de drainage ont été réalisées dans des dispositifs nanofluidiques avec des pressions de l’ordre de 20 bars. Des simulations sur réseau de pores utilisant l’algorithme de percolation d'invasion ont montré que les motifs d'invasion expérimentaux correspondaient à ce qui était attendu à l’échelle micrométrique pour des écoulements à faible nombre capillaire. Enfin, l'évaporation en nanocanaux a révélé des cinétiques intéressantes d'apparition et de croissance de bulles dans le liquide. Une ouverture est faite sur l'intérêt de poursuivre ces études dans des systèmes déformables. La deuxième partie de cette thèse s'est focalisée sur la cristallisation du chlorure de sodium à l'échelle d’un pore micrométrique. Dans le cas particulier du séchage d'une solution de sel, l'évaporation amène à la cristallisation des espèces dissoutes. Ce phénomène est largement impliqué dans la problématique de la conservation des oeuvres d'arts ou de la détérioration précoce des édifices. Les mécanismes qui conduisent à la génération de contraintes par un cristal sur une paroi, appelée pression de cristallisation, ne sont pas encore admis tant à l’échelle macro que microscopique. Des déformations induites par la cristallisation du sel ont été observées dans des dispositifs microfluidiques verre-polymère (PDMS). La vitesse de croissance d’un cristal a été mesurée à haute cadence d'acquisition, aboutissant à une nouvelle valeur de la constante de cinétique de réaction, supérieure d'un à deux ordres de grandeur aux données de la littérature. Un modèle numérique prédit l'évolution du champ de concentration en sel dissous lors de la croissance du cristal. Complété par une analyse théorique qui a mis en avant un nombre de Damkhöler prenant en compte les propriétés de transport et la taille du pore, il a permis de construire un diagramme de phase qui traduit les conditions favorables à la génération de contraintes par un cristal sur une paroi. Enfin, un mécanisme de génération de contraintes négatives entraînant la fermeture du pore a été observé. / Flows in porous media are ubiquitous in nature and industry. The aim of this thesis work is to study these flows in presence of liquid and gas, relying on the use of artificial model systems. They correspond to imbibition (or capillary invasion), drainage (or the displacement of a wetting fluid by a non-wetting fluid), and evaporation (or drying). A first part of this work focuses on the liquid-gas flows in porous media whose pore size is lower than 100 nm. They are called nanoporous media. At this scale, several phenomenamight modify the liquid-gas flows in comparison with what is known at the micrometer scale: e.g. contact line pinning, high negative pressure in liquid or cavitation. Thus, experiments are needed to better characterize these flows. In parallel, recent progresses in nanofabrication allow fabricating devices whose depth drop down to few nanometers. This approach provide an innovative tool to study the flows in nanoporous model systems in two dimensions, as it has been already performed at larger scale. A clear advantage to this system is that it allows direct observation of different phases. Silicon-glass nanofluidic devices were fabricated with constant depth in the 20-500 nm range. A new fabrication process was developed to obtain nanochannel with non-uniform depth in one step. It is based on grayscale laser lithography. Imbibition experiments and a numerical model showed that the gas pressurization increased the gas transfer throw the liquid. Drainage experiments were performed in devices with pressure as high as 20 bars. Pore networks modeling with invasion percolation algorithmshowed that the experimental invasion patterns correspond to those expected at micrometer scale for low Capillary number. Evaporation in nanochannels revealed interesting kinetics of bubbles appearance and growth. A prospective study is shown at the end to argue the importance of pursuing these studies in deformable media. The second part of this work concentrates on the sodium chloride crystallization at the scale of a micrometer pore. In the specific case of the drying of a salt solution, evaporation leads to the crystallization of the dissolved species. This phenomenon is involved in the issue of art conservation or building salt weathering. The mechanisms which lead to a stress on wall induced by a crystal are not generally admitted both at macro and microscale. Deformations induced by crystal growth were observed in glass-polymer (PDMS) microfluidic devices. The crystal growth kinetics was measured at high acquisition rate and allowed giving a new value of the parameter of kinetics of crystal growth by reaction, one to two orders of magnitude higher than the ones used in literature. A numerical model was developed to predict the evolution of dissolved salt concentration during crystal growth. It allowed designing a phase diagram which gives the condition to favors the stress generation by a crystal on a wall. A theoretical analysis defined a Damkhöler number, taking into account transport properties and pore size. At last, a stress generation mechanism was observed, leading to the pore closure.
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Co-intégration de fonctions optiques et microfluidiques sur substrat de verre pour l'analyse en milieu hostile / Co-integration of optical and microfluidic functions on glass substrate for analysis in hostile environments

Jardinier, Elsa 06 December 2013 (has links)
La volonté actuelle de réduire les risques environnementaux et humains amène les chercheurs à trouver de nouvelles solutions de traitement-recyclage poussé des combustibles usés. Dans le but de réduire les volumes d’effluents qu’elle génère, ses temps de réponse et son coût, la miniaturisation de l’analyse chimique en ligne constitue l’un des principaux enjeux de ces recherches. Dans ce contexte, le présent manuscrit traite de la conception, du dimensionnement, de la fabrication et de la caractérisation d’un capteur spectrophotométrique intégré sur verre borosilicate, pour l’analyse des cations radioactifs. Le dispositif, nommé « guide à nanocanal », est réalisé à l’aide des techniques de gravure sèche par plasma et d’échange d’ions. Il contient un coeur ruban surmonté d’un canal de (100 ± 10) nm de profondeur et d’un coeur plan, et permet la propagation d’un mode hybride optimisant ainsi l’interaction fluide/onde guidée sur un large domaine de longueurs d’ondes. Des mesures spectrales d’une solution de nitrate de néodyme en milieu nitrique peu acide (pH 2) et un traitement statistique ont permis de démontrer une limite de détection minimale en terme de coefficient d’absorption de (3,7 ± 0,9) x 10-3 cm-1 sur une longueur de (3,70 ± 0,05) cm et un volume de seulement (7 ± 3) nL. Une structure permettant d’augmenter la longueur d’interaction et donc de diminuer la limite de détection est proposée en perspectives de ce travail, de même qu’une étude préliminaire pour l’utilisation du dispositif en milieu actif. / The current will of reducing environment and human hazards has led the scientists to imagine new solutions for nuclear waste reprocessing. Miniaturized online chemical analysis of industrial processes has in particular an important role to play to reduce effluent volumes, response times and costs. In this context, we present the design, fabrication and characterization of an integrated spectrophotometric sensor on glass for chemical analysis of radioactive cations. The device is called a ―nanochannel waveguide‖ and is fabricated by reactive ion etching and ion exchange on glass. It is made of two borosilicate glass wafers bonded together. The first one contains a strip core and the second one a (100 ±10) nm deep nanochannel and a slab core. It allows the propagation of a hybrid mode, optimizing the fluid/guide wave interaction on a large wavelength range. Spectrometric measurements of a neodymium nitrate in nitric acid (pH 2) followed by statistical treatment have led to a limit of detection in terms of absorption coefficient of (3.7 ± 0.9) x 10-3 cm-1 for a device length of (3.70 ± 0.05) cm and fluid volume as low as (7 ± 3) nL. A structure allowing to increase the interaction length and therefore further decrease the detection limit has been proposed as an outlook of this work, and a preliminary study for use in a nuclear environment has been performed.
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Charges à l’interface liquide/solide : caractérisation par courants d’écoulement et application à la préconcentration de molécules biologiques dans un système micro/nanofluidique / Charges at the liquid / solid interface : characterization by streaming current and application to pre-concentration of biological molecules in a micro / nano-fluidics system

Yuan, Xichen 04 November 2016 (has links)
Les charges à l'interface liquide/solide sont un élément originel majeur des phénomènes électrocinétiques observés en micro/nanofluidique. Elles sont donc la colonne vertébrale de mon manuscrit de thèse, qui se décompose en trois parties : Dans la première partie, un rappel des concepts de base sur les interfaces liquides/solides est proposé au lecteur. Il est suivi d'une description des différentes méthodes expérimentales permettant de mesurer le potentiel zeta de couples solide/électrolyte, puis d'une présentation des travaux de la littérature exploitant les charges aux interfaces pour la préconcentration de molécules biologiques dans des systèmes Micro-Nano-Micro (MNM) fluidiques. Ensuite, une deuxième partie est consacrée à la mesure du potentiel zeta par la méthode des courants d'écoulement. Nous y présentons l'amélioration du banc expérimental issu des travaux antérieurs à ma thèse, ainsi que le développement de nouveaux protocoles de préparation des surfaces permettant de rationaliser et de stabiliser les mesures. Une application à un détecteur original de molécules biologiques clos cette deuxième partie. Enfin, la troisième et dernière partie s'intéresse à la préconcentration de molécules biologiques. Une méthode originale de fabrication des dispositifs MNM et les résultats de préconcentration obtenus, très encourageants, sont décrits. Des premiers modèles numériques et phénoménologiques sont proposés, qui mettent en avant l'originalité de notre travail / The charges at liquid/solid interfaces are a key element for both understanding and exploiting the electrokinetic phenomena in micro/nanofluidics. The manuscript of my Ph.D thesis is dedicated to these phenomena, which is divided into three main parts: Above all, a simple overview of charges at the liquid/solid interface is proposed. Then, several common methods for measuring the zeta potential at the liquid/solid interface are described. Next, various effective methods to preconcentrate the biological molecules is presented with the help of the surface charges. Secondly, the streaming current, which is a standard method to measure the zeta potential in our laboratory, is detailed. It contains the upgrade of the experimental setup from the previous version and the development of new protocols, which improve dramatically the stabilization and the reproducibility of the measurements. In addition, an original biological sensor is briefly presented based on these advancements. Lastly, in the final part, we describe a method which is primitively utilised in the fabrication of Micro-Nano-Micro fluidic system. Based on this system, some favorable preconcentration results is obtained. Moreover, numerical simulations are presented to prove the originality of our work
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Développement de systèmes fluidiques dédiés à la manipulation d'ADN dans réseaux de nanoplots : étude à l'échelle de la molécule unique et application à la séparation

Viero, Yannick 13 December 2011 (has links) (PDF)
Dans la majeure partie des cas, la séparation en taille de molécules d'ADN, étape primordiale lors d'un séquençage, est réalisée par électrophorèse sur gels, inadaptée à la séparation de longues molécules : la recherche de techniques de séparation alternatives est donc primordiale. Nous avons utilisé une technologie de fabrication alternative, la Lithographie par Décalage de Phase, pour fabriquer des matrices d'obstacles de 80 à 500 nm de diamètre, de formes cylindrique ou ellipsoïdale. Ces matrices nous ont permis de mener une étude des dynamiques de collision ADN-obstacle à l'échelle de la molécule individuelle, par la caractérisation des effets de l'actionnement (électrophorétique ou hydrodynamique), de la dimension et de la forme des obstacles sur ces dynamiques, impliquées dans le processus de séparation en taille. Nous montrons enfin la première séparation hydrodynamique de fragments d'ADN dans des réseaux d'obstacles nanométriques.
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The molecular origin of fast fluid transport in carbon nanotubes : theoretical and molecular dynamics study of liquid/solid friction in graphitic nanopores / Étude théorique et simulations de dynamique moléculaire du frottement liquide/solide dans des nanopores à base de graphite : rôle de la courbure dans le transport rapide des fluides à l'intérieur des nanotubes de carbone

Falk, Kerstin 23 September 2011 (has links)
Ce manuscrit présente une description théorique des propriétés de transport exceptionnelles des liquides dans les nanotubes de carbone (CNT). La perméabilité de ces canaux dépasse largement ce qui est prévu par les équations de l'hydrodynamique et la condition limite de non-glissement. Au cours des dernières années, plusieurs groupes ont effectué des expériences d'écoulement de liquides dans des membranes de CNT. Une perméabilité très supérieure à l'attente classique a été observée. Dans ce contexte, nous avons mené une étude exhaustive du frottement liquide/solide qui apparaît pendant l'écoulement d'un fluide dans un CNT, à l'aide de simulations de dynamique moléculaire. Le coefficient de frottement a été mesuré pour différents systèmes en utilisant plusieurs méthodes indépendantes. Les simulations ont montré que le coefficient de frottement était indépendant du confinement, mais qu'il dépendait considérablement de la courbure de la paroi. Pour l'eau dans un CNT, le coefficient de frottement diminue avec le rayon du tube. Nous avons ensuite établi une expression approchée du coefficient de frottement, qui le relie à des propriétés microscopiques de l'interface entre le liquide et la paroi. Cette expression reproduit la dépendance du coefficient de frottement avec la courbure, et permet de l'expliquer à partir des trois paramètres statiques suivants : la densité surfacique de l'eau, la rugosité de la paroi et la commensurabilité entre les structures de la paroi et de la première couche d'eau à l'interface. En résumé, notre étude a permis une compréhension détaillée du frottement de l'eau dans les CNT, qui explique l'origine de sa valeur extrêmement basse. / Within the scope of this thesis, a theoretical study of liquid flow in graphitic nanopores was performed. More precisely, a combination of numerical simulations and analytic approach was used to establish the special properties of carbon nanotubes for fluid transport: Molecular dynamics flow simulations of different liquids in carbon nanotubes exhibited flow velocities that are 1-3 orders of magnitude higher than predicted from the continuum hydrodynamics framework and the no-slip boundary condition. These results support previous experiments performed by several groups reporting exceptionally high flow rates for water in carbon nanotube membranes. The reason for this important flow enhancement with respect to the expectation was so far unclear. In this work, a careful investigation of the water/graphite friction coefficient which we identified as the crucial parameter for fast liquid transport in the considered systems was carried out. In simulations, the friction coefficient was found to be very sensitive to wall curvature: friction is independent of confinement for water between at graphene walls with zero curvature, while it increases with increasing negative curvature (water at the outside of the tube), and it decreases with increasing positive curvature (water inside the tube), eventually leading to quasi frictionless flow for water in a single file configuration in the smallest tubes. A similar behaviour was moreover found with several other liquids, such as alcohol, alcane and OMCTS. urthermore, a theoretical approximate expression for the friction coefficient is presented which predicts qualitatively and semi-quantitatively its curvature dependent behavior. Moreover, a deeper analysis of the simulations according to the proposed theoretical description shed light on the physical mechanisms at the origin of the ultra low liquid/solid friction in carbon nanotubes. In fine, it is due to their perfectly ordered molecular structure and their atomically smooth surface that carbon nanotubes are quasi-perfect liquid conductors compared to other membrane pores like, for example, nanochannels in amorphous silica. The newly gained understanding constitutes an important validation that carbon nanotubes operate as fast transporters of various liquids which makes them a promising option for different applications like energy conversion or filtration on the molecular level.

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