Estudamos o amortecimento radiativo e o ruído de spins de um material magnético acoplado a um circuito ressonante. O amortecimento radiativo em ressonância magnética é um fenômeno de dissipação, na qual a magnetização preparada após um pulso de Rabi sofre um decaimento até seu estado de equilíbrio. O material magnético perde energia através do seu acoplamento com o circuito ressonante, que deve estar sintonizado na freqüência de Larmor dos spins do material. Apesar deste fenômeno ter sido estudado há vários anos, nenhuma descrição quântica completa lhe foi dada. Apresentamos um modelo hamiltoniano quântico que descreve o amortecimento radiativo. Para isto usamos o método de equações de Langevin quânticas. Mostramos que além do amortecimento radiativo do material magnético, se o circuito está em um estado inicial coerente, a magnetização adquire um movimento complicado não-trivial. Usando as mesmas equações de Langevin, estudamos a influência da amostra no ruído do circuito ressonante. Calculamos a densidade espectral da corrente no caso em que todo o sistema está em equilíbrio térmico. Pudemos verifcar a efcácia do método comparando-o com estudos anteriores. Além disso, estudamos as alterações do ruído do circuito quando uma tensão oscilante externa é aplicada. Nesta situação surgem dois outros picos laterais ao pico central do espectro de absorção da amostra magnética. Isso leva a três depressões no espectro da corrente do circuito. Este efeito deve-se à separação dupla dos estados de energia dos spins. Comentamos sobre a analogia deste fenômeno com a fluorescência ressonante observada na Óptica Quântica. / We study the radiation damping and the spin noise of a magnetic material coupled with a resonant circuit. Radiation damping in magnetic resonance is a dissipation phenomenon, where magnetization prepared after a Rabi pulse decays toward its equilibrium state. The magnetic sample loses its energy by the coupling with resonant circuit, that must be tuned in Larmor frequency of the sample spins. Even though this phenomenon had been studied many years ago, no full quantum description was done. We present a quantum Hamiltonian model, that explains the radiation damping. We use quantum Langevin equation method for this task. Beyond radiation damping, we show the magnetization acquires an unusual intrincate motion, if the circuit initial state is coherent. Using the same Langevin equation, we study the sample influence on the resonant circuit noise. We calculate the current spectral density in the case of thermal equilibrium of whole system. We can verify the method efectiveness, comparing former papers. Moreover we study modifcations in the circuit noise, if an external oscillating tension is applied. In this situation, other two peaks emerge in the central peak sidebands of the sample absorption spectrum. It leads to appear three dips in circuit current spectrum. This efect is due to the splitting of the spin energy states. We comment about the analogy between this phenomenon and the resonance fluorescence in Quantum Optics.

In the present thesis the dynamics of the correlations between an open quantum system and its environment is investigated. This becomes feasible by means of a very useful representation of the total system-environment state. General conditions for separability and entanglement of the latter are derived, and investigated in the framework of an open quantum two-level system, which is coupled to a dissipative and a dephasing environment.

The problem under consideration in the thesis is a two level atom in a photonic crystal and a pumping laser. The photonic crystal provides an environment for the atom, that modifies the decay of the exited state, especially if the atom frequency is close to the band gap. The population inversion is investigated als well as the emission spectrum. The dynamics is analysed in the context of open quantum systems. Due to the multiple reflections in the photonic crystal, the system has a finite memory that inhibits the Markovian approximation. In the Heisenberg picture the equations of motion for the system variables form a infinite hierarchy of integro-differential equations. To get a closed system, approximations like a weak coupling approximation are needed. The thesis starts with a simple photonic crystal that is amenable to analytic calculations: a one-dimensional photonic crystal, that consists of alternating layers. The Bloch modes inside and the vacuum modes outside a finite crystal are linked with a transformation matrix that is interpreted as a transfer matrix. Formulas for the band structure, the reflection from a semi-infinite crystal, and the local density of states in absorbing crystals are found; defect modes and negative refraction are discussed. The quantum optics section of the work starts with the discussion of three problems, that are related to the full resonance fluorescence problem: a pure dephasing model, the driven atom and resonance fluorescence in free space. In the lowest order of the system-environment coupling, the one-time expectation values for the full problem are calculated analytically and the stationary states are discussed for certain cases. For the calculation of the two time correlation functions and spectra, the additional problem of correlations between the two times appears. In the Markovian case, the quantum regression theorem is valid. In the general case, the fluctuation dissipation theorem can be used instead. The two-time correlation functions are calculated by the two different methods. Within the chosen approximations, both methods deliver the same result. Several plots show the dependence of the spectrum on the parameters. Some examples for squeezing spectra are shown with different approximations. A projection operator method is used to establish two kinds of Markovian expansion with and without time convolution. The lowest order is identical with the lowest order of system environment coupling, but higher orders give different results. / Die Arbeit befasst sich mit der Emission eines 2-Niveau-Atoms in einem photonischen Kristall mit einem treibenden Laser. Der photonische Kristall stellt für das Atom eine Umgebung dar, die seinen Zerfall verändert, insbesondere wenn die Übergangsfrequenz des Atoms nahe an der Bandkante ist. Es werden sowohl die Besetzungen als auch das Emissionsspektrum untersucht. Die Dynamik wird im Kontext offener Quantensysteme analysiert. Durch die vielfachen Reflexionen im photonischen Kristall hat das System ein endliches Gedächtnis, das die Markov-Näherung verhindert. Im Heisenberg-Bild stellen die Bewegungsgleichungen für die Systemvariablen eineunendliche Hierachie von Integro-Differentialgleichungen dar. Um ein geschlossenes System zu erhalten, sind Näherungen wie eine schwache Kopplung nötig. Zunächst wird ein einfacher photonischer Kristall betrachtet.: Der eindimensionale photonische Kristall, der aus wechselnden Lagen besteht. Die Blochmoden innerhalb und die Vakuummoden außerhalb des endlichen photonischen Kristalls sind durch eine Transformationsmatrix, die als Transfermatrix interpretiert werden kann, miteinander verbunden. Einfache Formeln für die Bandstruktur, Reflexion eines halb-unendlichen Kristalls, die lokale Zustandsdichte im absorbierenden Kristall werden gefunden; außerdem werden Defektmoden und negative Brechung diskutiert. Im quantenoptischen Teil der Arbeit werden zu Anfang drei Probleme diskutiert, die im Zusammenhang zum Problem der Resonanzfluoreszenz stehen und die analytisch berechnet werden können: Ein Dephasierungsmodell, das getriebenen Atom und Resonanzfluoreszenz im freien Raum. In der niedrigsten Ordnung der System-Bad-Kopplung werden die Erwartungswerte analytisch berechnet und die stationären Zustände werden für bestimmte Fälle diskutiert. Bei der Berechnung der Zweizeitkorrelationsfunktion und der Spektren taucht das zusätzliche Problem der Korrelationen zwischen den beiden Zeiten auf. Im Markov-Fall gilt das Quantenregressionstheorem. Im allgemeinen Fall kann stattdessen das Fluktuations-Dissipations-Theorem benutzt werden. Die Korrelationsfunktionen werden mit zwei verschiedenen Methoden berechnet. Innerhalb der gewählten Näherungen liefern beide Methoden dasselbe Resultat. Einige Plots zeigen die Abhängigkeit des Spektrums von den verschiedenen Parametern. Mehrere Beispiele für Squeezing-Spektren werden mit den verschiedenen Näherungen gezeigt. Eine Projektions-Operator-Methode wird benutzt, um zwei Arten einer Markov-Entwicklung zu implementieren, mit und ohne Faltungsintegral. Die niedrigste Ordnung ist identisch mit der niedrigsten Ordnung der System-Bad-Kopplung, wohingegen höhere Ordnungen andere Resultate ergeben.

L'informatique quantique, brièvement introduite au chapitre 1, exploite les corrélations quantiques et en particulier l'intrication. Ces corrélations sont difficiles à maintenir car un système quantique n'est habituellement pas fermé, mais en interaction avec son environnement. Le traitement formel d'un système quantique ouvert requiert des outils spécifiques, introduits au chapitre 2. En utilisant ces notions, nous montrerons au chapitre 3 que l'interaction entre le système et son environnement aura pour effet de privilégier certains états, qualifiés de quasi-classiques, suggérant ainsi l'émergence d'un monde classique à partir d'un monde quantique. De plus, l'intrication qui se crée entre le système et son environnement détruira la cohérence d'une superposition d'états quasi-classiques. Il s'agit du phénomène de décohérence dont les mécanismes seront mis en évidence dans notre étude originale d'un gyroscope quantique au chapitre 4. Nous montrerons qu'une particule de grand spin servant à mesurer le moment angulaire d'électrons perd sa cohérence en un temps très court par rapport au temps caractéristique de relaxation. Afin de protéger la cohérence d'un système, essentielle pour l'informatique quantique, plusieurs techniques de protection ont été développées. Nous les rappelerons brièvement en début de chapitre 5, avant d'introduire une approche originale qui consiste à préparer l'environnement. Notre étude nous permet de caractériser l'existence d'états initiaux de l'environnement permettant une évolution sans décohérence du système dans une gamme de modèles où le système interagit avec un environnement présentant une dynamique propre. / Quantum information processing, briefly introduced in Chapter 1, relies on quantum correlations, namely on entanglement. Those correlations are difficult to maintain since a typical quantum system is not closed, but interacting with its environment. The analysis of an open quantum system requires specific tools which we introduce in Chapter 2. Using these concepts, we show in Chapter 3 that the interaction between the system and its environment will distinguish certain quasi-classical states, suggesting the emergence of a classical world from a quantum one. Furthermore, the entanglement created between the system and its environment will destroy the coherence of a superposition of such quasi-classical states. This phenomenon of decoherence exhibits mechanisms which we highlight in our original study of a quantum gyroscope in chapter 4. We demonstrate that a particle with large spin, used to measure the angular momentum of electrons, loses its coherence on a timescale much shorter than the characteristic timescale of relaxation. To protect the coherence of a system, essential to quantum information processing, several techniques have been developed. We briefly review them at the beginning of Chapter 5, before introducing a novel approach based on the preparation of the environment. Our analysis characterizes the existence of initial states of the environment allowing for decoherence-free evolution of the system in a large class of models in which the system interacts with a dynamical environment. / Ce travail de maîtrise a mené à la rédaction d'un article (Physical Review A 80, 062319 (2009)).

Estudamos o amortecimento radiativo e o ruído de spins de um material magnético acoplado a um circuito ressonante. O amortecimento radiativo em ressonância magnética é um fenômeno de dissipação, na qual a magnetização preparada após um pulso de Rabi sofre um decaimento até seu estado de equilíbrio. O material magnético perde energia através do seu acoplamento com o circuito ressonante, que deve estar sintonizado na freqüência de Larmor dos spins do material. Apesar deste fenômeno ter sido estudado há vários anos, nenhuma descrição quântica completa lhe foi dada. Apresentamos um modelo hamiltoniano quântico que descreve o amortecimento radiativo. Para isto usamos o método de equações de Langevin quânticas. Mostramos que além do amortecimento radiativo do material magnético, se o circuito está em um estado inicial coerente, a magnetização adquire um movimento complicado não-trivial. Usando as mesmas equações de Langevin, estudamos a influência da amostra no ruído do circuito ressonante. Calculamos a densidade espectral da corrente no caso em que todo o sistema está em equilíbrio térmico. Pudemos verifcar a efcácia do método comparando-o com estudos anteriores. Além disso, estudamos as alterações do ruído do circuito quando uma tensão oscilante externa é aplicada. Nesta situação surgem dois outros picos laterais ao pico central do espectro de absorção da amostra magnética. Isso leva a três depressões no espectro da corrente do circuito. Este efeito deve-se à separação dupla dos estados de energia dos spins. Comentamos sobre a analogia deste fenômeno com a fluorescência ressonante observada na Óptica Quântica. / We study the radiation damping and the spin noise of a magnetic material coupled with a resonant circuit. Radiation damping in magnetic resonance is a dissipation phenomenon, where magnetization prepared after a Rabi pulse decays toward its equilibrium state. The magnetic sample loses its energy by the coupling with resonant circuit, that must be tuned in Larmor frequency of the sample spins. Even though this phenomenon had been studied many years ago, no full quantum description was done. We present a quantum Hamiltonian model, that explains the radiation damping. We use quantum Langevin equation method for this task. Beyond radiation damping, we show the magnetization acquires an unusual intrincate motion, if the circuit initial state is coherent. Using the same Langevin equation, we study the sample influence on the resonant circuit noise. We calculate the current spectral density in the case of thermal equilibrium of whole system. We can verify the method efectiveness, comparing former papers. Moreover we study modifcations in the circuit noise, if an external oscillating tension is applied. In this situation, other two peaks emerge in the central peak sidebands of the sample absorption spectrum. It leads to appear three dips in circuit current spectrum. This efect is due to the splitting of the spin energy states. We comment about the analogy between this phenomenon and the resonance fluorescence in Quantum Optics.

La chromodynamique quantique (QCD) prédit l'existence d'un nouvel état de la matière : le plasma de quarks et de gluons (PQG). Celui-ci aurait existé dans les premiers instants suivant le Big Bang et peut en principe être produit sous les conditions extrêmes de température et de densité atteintes lors de collisions d'ions lourds à haute énergie (au LHC par exemple). Un des marqueurs de sa présence est la suppression des quarkonia (états liés de quark/antiquark lourds), caractérisée par une production inférieure de ces états dans les collisions d'ions lourds relativement aux collisions proton-proton où le PQG ne pourrait être créé. Cette suppression a bien été observée expérimentalement, mais l'évolution de ses tendances aux énergies du RHIC et du LHC est un véritable défi qui requiert une meilleure compréhension théorique. La présente thèse a pour but d’étudier l’évolution en temps réel de paires corrélées de quark/antiquark lourds considérées comme des systèmes quantiques ouverts en interaction permanente avec un PQG en refroidissement. Explicitement, l'interaction continue entre le milieu et les degrés de liberté internes de la paire est obtenue par 1) un écrantage de couleur dit « de Debye » dû à la présence de charges de couleur dans leur voisinage et 2) des mécanismes de fluctuation/dissipation qui reflètent les collisions permanentes. Cela mène à une image dynamique et continue de la dissociation des quarkonia, de leur recombinaison et des transitions entre états liés. L'étude est transversale à différents cadres théoriques : semi-classique, quantique et quantique des champs. Les prédictions du modèle sont comparées aux résultats expérimentaux et aux résultats d'autres modèles théoriques. / The theory of quantum chromodynamics (QCD) predicts the existence of a new state of matter: the Quark-GluonPlasma (QGP). The latter may have existed at the first moments of the Universe following the Big Bang and can be, in theory, re-produced under the extreme conditions of temperature and density reached in high energy heavy ion collisions (at the LHC for instance). One of the QGP observables is the suppression of the quarkonia (heavy quark/antiquark bound states), characterised by a smaller production of these states in heavy ion collisions in comparison to proton-protoncollisions, in which no QGP production would be possible. This suppression has indeed been observed experimentally, but the puzzling evolution of its trend from RHIC to LHC energies requires a better theoretical understanding. The present thesis aims at studying the real-time evolution of correlated heavy quark/antiquark pairs described as open quantum systems which permanently interact with a cooling QGP. More explicitly, the continuous interaction between the medium and the pair internal degrees of freedom is obtained through 1) a temperature dependent color screening (“Debye” like) due to color charges in the irvicinity and 2) some fluctuation/dissipation mechanisms reflecting the continuous collisions. It leads to a dynamical and continuous picture of the dissociation, recombination and possible transitions to other bound states. This investigation is at the crossroads of different theoretical frameworks: semi-classic, quantum and quantum fields. The deduced predictions are compared to experimental data and to the results of other theoretical models.

In the present thesis the dynamics of the correlations between an open quantum system and its environment is investigated. This becomes feasible by means of a very useful representation of the total system-environment state. General conditions for separability and entanglement of the latter are derived, and investigated in the framework of an open quantum two-level system, which is coupled to a dissipative and a dephasing environment.

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Das Verstehen der elektronischen Prozesse in Nano-Hybridsystemen, bestehend aus Molekülen und Halbleiterstrukturen, eröffnet neue Möglichkeiten für optoelektronische Bauteile. Dafür benötigt es nanoskopische und gleichzeitig atomare Modelle und somit angepasste Rechenmethoden. Insbesondere "Standard"-Ansätze für die Dynamik offener Quantensysteme werden mit zunehmender Systemgröße jedoch sehr ineffizient. In dieser Arbeit wird eine neue Methode basierend auf einer stochastischen Schrödinger-Gleichung etablieren. Diese umgeht die numerischen Limits der Quanten-Mastergleichung und ermöglicht Simulationen von imposanter Größe. Ihr enormes Potenzial wird hier in Studien zu Anregungsenergietransfer und Ladungsseparation an zwei realistischen Nano-Hybridsystemen demonstriert: para-sexiphenyl Moleküle auf einer flachen ZnO Oberfläche (6P/ZnO), und ein tubuläres C8S3 Farbstoffaggregat gekoppelt an einen CdSe Nanokristall (TFA/NK). Im 6P/ZnO System findet nach optischer Anregung Energietransfer vom 6P Anteil zum ZnO statt. Direkt an der Grenzfläche können Frenkel-Exzitonen zusätzlich Ladungsseparation initiieren, wobei Elektronen ins ZnO transferiert werden und Löcher im 6P Anteil verbleiben. Beide Mechanismen werden mittels laserpulsinduzierter ultraschneller Wellenfunktionsdynamik simuliert. Danach wird die langsamere dissipative Lochkinetik im 6P Anteil studiert. Hierfür wird die eigene Simulationstechnik der stochastischen Schrödinger-Gleichung verwendet. Die Studie an der TFA/NK Grenzfläche basiert auf einer gigantischen equilibrierten Aggregatstruktur aus 4140 Molekülen. Ein generalisiertes Frenkel-Exzitonenmodell wird benutzt. Der Ansatz der stochastischen Schrödinger-Gleichung ermöglicht bemerkenswerte Einblicke in die Aggregat-interne Exzitonenrelaxation. Danach werden inkohärente Raten des Exzitonentransfers zum NK berechnet. Unterschiedliche räumliche Konfigurationen werden untersucht und es wird diskutiert, warum das Förster-Modell hier keine Gültigkeit besitzt. / Understanding the electronic processes in hybrid nano-systems based on molecular and semiconductor elements opens new possibilities for optoelectronic devices. Therefore, it requires for models which are both nanoscopic and atomistic, and so for adapted computational methods. In particular, "standard" methods for open quantum system dynamics however become very inefficient with increasing system size. In this regard, it is a key challenge of this thesis, to establish a new stochastic Schrödinger equation technique. It bypasses the computational limits of the quantum master equation and enables dissipative simulations of imposing dimensionality. Its enormous potential is demonstrated in studies on excitation energy transfer and charge separation processes in two realistic nanoscale hybrid systems: para-sexiphenyl molecules deposited on a flat ZnO surface (6P/ZnO), and a tubular dye aggregate of C8S3 cyanines coupled to a CdSe nanocrystal (TDA/NC). After optical excitation, the 6P/ZnO system exhibits exciton transfer from the 6P part to the ZnO. Close to the interface, Frenkel excitons may further initiate charge separation where electrons enter the ZnO and holes remain in the 6P part. Both mechanisms are simulated in terms of laser-pulse induced ultrafast wave packet dynamics. Afterwards, slower dissipative hole motion in the 6P part is studied. For this purpose, the own stochastic Schrödinger equation simulation technique is applied. The study on the TDA/NC interface is based on a gigantic equilibrated nuclear structure of the aggregate including 4140 dyes. A generalized Frenkel exciton model is employed. Thanks to the stochastic Schrödinger equation approach, energy relaxation in the exciton band of the TDA is simulated in outstanding quality and extend. Then, incoherent rates for exciton transfer to the NC are computed. Different spatial configurations are studied and it is discussed why the Förster model possesses no validity here.

Aggregate aus Molekülen, in denen die Moleküle über ihre elektronischen Übergangsdipole miteinander wechselwirken, finden wegen ihrer besonderen optischen und Energietransfer-Eigenschaften vielfach Anwendung in Natur, Technik, Biologie und Medizin. Beispiele sind die wechselwirkenden Farbstoffmoleküle, die in den Lichtsammelkomplexen Photosynthese betreibender Lebewesen Sonnenlicht absorbieren und die Energie als elektronische Anregung hocheffizient zu Reaktionszentren weiterleiten, oder Aggregate aus tausenden von organischen Farbstoffmolekülen in einem flüssigen Lösungsmittel. Die Wechselwirkung der Moleküle (Monomere) führt zu über mehrere Moleküle delokalisierten angeregten elektronischen Zuständen, die die Energietransfer-Dynamik und die Absorptionsspektren der Aggregate prägen. Die Lichtabsorption und der Energietransfer in molekularen Aggregaten werden oft stark von Vibrationen beeinflusst, sowohl von internen Vibrationsfreiheitsgraden der Monomere als auch von Vibrationen der Umgebung (z. B. das Proteingerüst in Lichtsammelkomplexen oder eine Flüssigkeitsumgebung), an die die elektronische Anregung koppelt. Da es schwierig ist, diese Vibrationen in die theoretische Beschreibung des Transfers und der Spektren einzubeziehen, ist ihr genauer Einfluss noch nicht gut verstanden. Um dieses Verständnis zu verbessern, entwickeln wir in dieser Arbeit neue Berechnungsmethoden und untersuchen damit die Auswirkungen der Vibrationen. Zuerst betrachten wir die diskreten internen Vibrationsfreiheitsgrade der Monomere. Dazu haben wir eine effiziente numerische Methode entwickelt, die es uns erlaubt, mehrere Freiheitsgrade pro Monomer explizit einzubeziehen und die volle Schrödinger-Gleichung zu lösen. Mit den Modellrechnungen können wir experimentelle Aggregat-Spektren der Helium-Nanotröpfchen-Isolation-Spektroskopie, mit der man die einzelnen Vibrationslinien der Monomere auflösen kann, zum ersten Mal quantitativ reproduzieren. In früheren theoretischen Behandlungen wurde oft nur ein einziger Vibrationsfreiheitsgrad pro Monomer berücksichtigt – nun zeigen wir, dass die Einbeziehung möglichst vieler Freiheitsgrade für eine realistische Beschreibung von Aggregat-Spektren wichtig ist. Um neben den internen Vibrationen auch den Einfluss der Umgebung beschreiben zu können, nutzen wir den Zugang offener Quantensysteme und nehmen an, dass die elektronische Anregung an ein strukturiertes Kontinuum von Vibrationsfreiheitsgraden koppelt. Erstmals wenden wir die sogenannte nicht-markovsche Quanten-Zustands-Diffusion auf die molekularen Aggregate an, wodurch wir mit Hilfe einer Näherung Spektren und Transfer mit einer sehr effizienten stochastischen Schrödinger-Gleichung berechnen können. So können wir Merkmale gemessener Aggregat-Spektren, wie das schmale J-Band und das breite strukturierte H-Band, in Abhängigkeit der Anzahl der Monomere und der Wechselwirkungsstärke zwischen den Monomeren beschreiben. Auch können wir den Übergang von kohärentem zu inkohärentem Transfer erfassen. Eine für den Transfer relevante Größe ist die Anzahl der kohärent gekoppelten Monomere im Aggregat. Diese schätzt man häufig aus der Verschmälerung des Aggregat-Spektrums ab. Wir finden jedoch für verschiedene Spektraldichten des Vibrationskontinuums sehr unterschiedliche Verschmälerungen des Aggregat-Spektrums, die wir analytisch erklären. So zeigen wir, dass die bisherige einfache Abschätzung der Anzahl der kohärent gekoppelten Monomere nicht gerechtfertigt ist, da die Verschmälerung stark vom angenommenen Modell abhängt.