La microscopie SEEC (Surface Enhanced Ellipsometric Contrast) est une technique inventée au mans, il y a une dizaine d’années. Elle permet de visualiser des objets de taille nanoscopique entre polariseur et analyseur croisés en utilisant les propriétés non dépolarisantes de surfaces multicouches. Jusqu’au début de la thèse, seules des observations à l’air étaient possibles. Le but de cette thèse a consisté à adapter cette technique à l’observation in-situ d’objets en immersion dans l’eau.Pour cela, il a fallu inventer de nouvelles surfaces propres à ce nouveau milieu. Les calculs ont montrés que des surfaces fines d’or révélaient un bon contraste pour des objets de 1 nm en immersion dans l’eau. Expérimentalement, nous avons montré que pour exploiter au maximum le contraste SEEC, il est nécessaire de modifier l’éclairage. En parallèle de ces travaux expérimentaux, de nouveaux calculs ont montrés que l’utilisation d’épaisseurs encore plus fines permettait de visualiser ces objets avec un bon contraste et sans aucune modification de l’éclairage. Nous avons appelé cette nouvelle technique : la microscopie CONE. Nous avons découvert deux modes de mesure. Après avoir réalisé des fonctionnalisations homogènes et hétérogènes des surfaces d’or. Ces surfaces ont été utilisées en résonance plasmonique de surface (SPR) pour l’étude de fixation de protéine (adsorption et immobilisation) puis d’interaction protéine/protéine. Ces expériences ont ensuite servies de référence pour évaluer les microscopies SEEC et CONE. Par cela, nous avons prouvé que ces microscopies présentent de forts intérêts pour la détection in-situ de protéines avec un faible coût. / This thesis was supported by National Agency for Research with the project: ANR PNANO-07 SEEC. The Surface Enhanced Ellipsometric Contrast (SEEC) microscopy has invented in 2000 at Le Mans (France). This technique allows the visualization of nanoscopic object between crossed analyzer and polarizer. It’s possible if some special multilayer surfaces are used. There surfaces must have the particularity to not change the polarization of light during the reflection. Until the beginning of the project the SEEC microscopy was useful only for air observations. The goal of the thesis was to adapt this technique to observe on gold surfaces immerged in water and to compare the performance of the SEEC microscopy with Surface Plasmonique Resonance (SPR) in that configuration. The SPR is a biomolecular interaction study reference technique. SEEC microscopy lateral resolution was evaluate by fluorescence microscopy. Next, we realize two model experiments monitor in parallel by SEEC microscopy and by SPR: BSA immobilization and biotinylated IgG fixation by immobilized streptavidine. To compare measurements efficiently we did a huge preparation work (surface functionalizations and microfluidic) to have exactly same conditions in both techniques.Our results show SEEC microscopy cannot replace SPR for biomolecular interaction studies but it can be used as cheap immunological diagnostic technique. This work gives the path to follow on that direction.

L'utilisation de la microscopie de champ proche optique SNOM reste très limitée dû aux difficultés de mise en œuvre instrumentale. La sonde de champ proche est le cœur du microscope et la maîtrise de son utilisation (suppression d'un certain nombre de réglages optiques) constitue la clé technique de l'accès de cette méthode à un plus grand nombre d'utilisateurs. Ces travaux de thèse s'effectuent dans le contexte d'un projet qui consiste à réaliser la preuve de concept d'une sonde novatrice en matériau hybride organique/minéral, de type levier, intégrant une fonction optique. Dans la première partie, une étude bibliographique retrace l'historique des microscopies et donne le principe du champ proche optique. Ensuite, les différentes sondes commerciales de type fibre optique ou cantilever, à ouverture ou sans ouverture, ou autre, leurs avantages et inconvénients, leurs techniques de fabrication et les principaux matériaux utilisés sont présentés. En se basant sur cette étude bibliographique, on propose une nouvelle sonde à pointe pleine en matériau hybride qui associe les avantages de chaque type de sonde. Les raisons du choix du matériau hybride comme matériau de base de la sonde et ses caractéristiques sont aussi présentées dans cette partie. Dans une deuxième partie on détaille le procédé de fabrication du matériau (synthèse) ainsi que le rôle des différentes étapes dans ce procédé et les changements réalisées suite à des modifications des paramètres de la synthèse. Une caractérisation de ce matériau est aussi réalisée dans cette partie en mesurant son indice de réfraction et son module d'Young. La troisième partie est consacrée à la détermination des dimensions de la sonde qui permettent de maximiser le transfert de puissance optique en émission et réception. Ceci est fait en se basant sur une étude plus théorique au travers de simulations. L'effet de plusieurs paramètres sur la propagation de la lumière dans la sonde est étudié (longueur, largeur, épaisseur et raideur du levier ainsi qu'ouverture à l'extrémité de la pointe). La quatrième partie est dédié à la réalisation des sondes "micropoutres sol-gel" et aux caractérisations mécaniques et optiques associées. Elle présente le procédé de fabrication optimisé de sondes optiques couplant la définition des sondes par méthode de masquage et leur libération par gravure réactive ionique et gravure au fluorure de xénon "DRIE + XeF2". A partir de ce procédé, des guides d'ondes optiques ont été réalisés et caractérisés permettant la détermination des pertes optiques et donc du coefficient d'absorption du matériau hybride développé. La conclusion présente les perspectives ouvertes et en cours de ce travail dans le cadre d'un projet plus global. . / .The use of near-field optical microscopy SNOM is still very limited due to difficulties in instrumental work. The probe is the heart of the microscope and control its use (removal of optical settings number) is the technique key to access this method to a larger number of users. This thesis work is realized in the context of a project to achieve a concept proof for an innovative probe organic / inorganic hybrid material, lever type, incorporating an optical function. In the first part, the history of microscopy and the principle of the optical near field are described in a literature study. Then, the various commercial probes of optical fiber or cantilever type, with aperture or apertureless, or otherwise, their advantages and disadvantages, their manufacturing techniques and the main materials used are presented. Based on this literature study, we propose a new probe full tip hybrid material that combines the advantages of each type of probe. The choice reasons of the hybrid material as base material of the probe and its characteristics are also presented in this part. In the second part we detail the manufacturing process of the material (synthesis) as well as each step role in this process and changes made in response to changes in the synthesis parameters. Characterization of this material is also carried out in this part by measuring its refractive index and its Young's modulus. The third part is devoted to the determination of the probe dimensions to maximize the optical transmission and collection power based on a theoretical study through simulations. Several parameters effect on the light propagation in the probe is also studied (length, width, thickness and stiffness of the lever and aperture towards the end of the tip). The fourth part is dedicated to the probe achievement in hybrid material and associated mechanical and optical characterizations. It presents the manufacturing optimized process of optical probes coupling masking defining method probes and releasing method by reactive ion etching and etching xenon fluoride "DRIE + XeF2". Using this process, optical waveguides were realized and characterized for the determination of optical losses and therefore the absorption coefficient of the developed hybrid material. The conclusion presents open perspectives as part of a larger project.

Recently, the fundamental and nanoscale understanding of complex phenomena in materials research and the life sciences, witnessed considerable progress. However, elucidating the underlying mechanisms, governed by entangled degrees of freedom such as lattice, spin, orbit, and charge for solids or conformation, electric potentials, and ligands for proteins, has remained challenging. Techniques that allow for distinguishing between different contributions to these processes are hence urgently required. In this paper we demonstrate the application of scattering-type scanning near-field optical microscopy (s-SNOM) as a novel type of nano-probe for tracking transient states of matter. We introduce a sideband-demodulation technique that allows for probing exclusively the stimuli-induced change of near-field optical properties. We exemplify this development by inspecting the decay of an electron-hole plasma generated in SiGe thin films through near-infrared laser pulses. Our approach can universally be applied to optically track ultrafast/-slow processes over the whole spectral range from UV to THz frequencies.

This work is focused on the study of luminescence of atomic thin layers of transition metal chalkogenides (eg. MoS2). In the experimental part, the work deals with the preparation of atomic thin layers of semiconducting chalcogenides and the subsequent manufacturing of plasmonic interference structures around these layers. The illumination of the interference structure will create a standing plasmonic wave that will excite the photoluminescence of the semiconductor. Photoluminescence was studied both by far-field spectroscopy and near-field optical microscopy.

Fotonická krystalická vlákna (PCF) představují slibný nástroj pro spojení technik známých z mikroskopie rastrovací sondou, elektronové mikroskopie a systémů pro vstřikování plynu. Přivedení světla a přenos pracovního plynu současně do blízkosti vzorku umístěného uvnitř elektronového mikroskopu přináší nové možnosti experimentů. PCF by mohly být použity nejen k charakterizaci nebo modifikaci struktur na mikroskopické úrovni, ale také k jejich výrobě. Tato práce se zabývá výzkumem literárních zdrojů s tématikou fotonických krystalů s důrazem na PCF. Leptání PCF pomocí kyseliny fluorovodíkové bez poškození jejich vnitřní struktury je experimentálně studováno s velkou precizností. Optické vlastnosti závislé na geometrii PCF jsou testovány pro různé modifikace PCF. Dále se práce zabývá spojením PCF s mikroskopií atomárních sil a následnou integrací do elektronového mikroskopu.

The diploma thesis deals with the study of bent FRP reinforcements with the main focus on the methods of production of bent FRP reinforcement, examples of their application in structures. The work also mentions the effects of aggressive environments on the durability of FRP. In the practical part, a search of the possibilities of testing the properties of bent FRP reinforcement. Subsequently, an experiment is designed and performed to monitor changes in the properties of straight and bent FRP reinforcement exposed to the alkaline environment and water at 20 °C and 40 °C. Finally, the evaluation of changes in mechanical properties and observation of reinforcements using optical and scanning electron microscopy is performed.

Surface polaritons, i.e., collective oscillations of the surface charges, strongly influence the optical response at the micro- and nanoscale and have to be accounted for in modern nanotechnology. Within this thesis, certain basic phenomena involving surface polaritons are investigated by means of the semianalytical multiple-multipole (MMP) method. The results are compared to experiments. In the first part, the surface plasmon resonance (SPR) of metal nanoparticles is analyzed. This resonant collective oscillation of the free electrons in a metallic nanoparticle leads to an enhancement and confinement of the local electric field at optical frequencies. The local electric field can be further increased by tailoring the shape of the particle or by using near-field-interacting dimers or trimers of gold nanospheres. The hot spots found under such conditions increase the sensitivity of surface-enhanced Raman scattering by several orders of magnitude and simultaneously reduce the probed volume, thereby providing single-molecule sensitivity. The sub-wavelength-confined strong electromagnetic field associated with a SPR provides the basis for scattering-type near-field optical microscopy or tip-enhanced Raman spectroscopy, where the metal particle serves as a probe that is scanned laterally in the vicinity of a substrate. The presence of the latter causes a characteristic shift of the SPR towards lower frequencies. This effect originates in the near-field interaction of the surface charges on the objects. Furthermore, the excitation of higher-order modes becomes possible in case of an excitation by a strongly inhomogeneous wave, such as an evanescent wave. These modes may significantly contribute to the near field but have only very little influence on the far-field signature. Instead of using resonant probes, one may place a nonresonant probe in the vicinity of a substrate having a high density of electromagnetic surface states. This also produces a resonance of the light scattering by the system. Especially polar crystals, such as the investigated silicon carbide, feature such a high density of surface phonon polariton states in the mid-infrared spectral region, which can be excited due to the near-field interaction with a polarized particle. Thereby, a resonance is created leading to a strong increase of the electric field at the interface. In the second part of the thesis, special emphasis is put on surface plasmon polaritons (SPPs). Such propagating surface waves can be excited directly by plane waves only at patterned interfaces. This process is studied for the case of a groove. The groove breaks the translational invariance, so that the SPPs can be launched locally at the edges of the groove. Additionally, the mode(s) inside the groove are excited. These modes can basically be understood as metal-insulator-metal cavity modes. Their dispersion strongly depends on the groove width. The cavity behavior caused by the finite depth provides another degree of freedom for optimizing the SPP excitation by plane waves. Thin metallic films deposited on glass offer two different SPP waveguide modes, each of which can be addressed preferentially by a proper choice of the width of the groove. The reflection, transmission, scattering, and the conversion of the modes at discontinuities such as edges, steps, barriers, and grooves can be controlled by appropriately designing the geometry at the nanoscale. Furthermore, the excitation of SPPs at single and multiple slits in thin-film metal waveguides on glass and their propagation and scattering is shown by scanning near-field optical experiments. Such waveguide structures offer a means for transporting light in a confined way. Especially triangularly shaped waveguides can be used to guide light in sub-wavelength spaces. / Die Wechselwirkung von elektromagnetischer Strahlung mit subwellenlängenkleinen Teilchen bzw. Oberflächenstrukturen ermöglicht nicht nur eine Miniaturisierung optischer Geräte, sondern erlaubt sehr interessante Anwendungen, beispielsweise in der Sensorik und Nahfeldoptik. In der vorliegenden Arbeit werden die zu Grunde liegenden Effekte im Rahmen der klassischen Elektrodynamik mit Hilfe der semianalytischen Methode der multiplen Multipole (MMP) analysiert, und die Ergebnisse werden mit Experimenten verglichen. Im ersten Teil werden Oberflächenplasmonenresonanzen (engl. surface plasmon resonance - SPR) einzelner und wechselwirkender Metallteilchen untersucht. Die dabei auftretende resonante kollektive Schwingung der freien Elektronen des Partikels bewirkt eine deutliche Erhöhung und Lokalisierung des elektromagnetischen Feldes in seiner Umgebung. Die spektrale Position und die Stärke der SPR eines Nanoteilchens, die von dessen geometrischer Form, Permittivität und Umgebung abhängen, können nur im Grenzfall sehr kleiner Teilchen elektrostatisch beschrieben werden, wohingegen der verwendete semianalytische MMP-Ansatz weitaus flexibler ist und insbesondere auch auf größere Partikel, Teilchen mit komplizierterer Form bzw. Ensembles von Partikeln anwendbar ist. Die betrachteten einzelnen kleinen (< Wellenlänge) Goldkügelchen und Silberellipsoide besitzen eine stark ausgeprägte SPR im sichtbaren optischen Bereich. Diese ist auf eine dipolartige Polarisierung des Teilchens zurückzuführen. Höhere Moden der Polarisation können entweder als Folge von Retardierungseffekten an größeren (mit der Wellenlänge vergleichbaren) Teilchen oder bei der Verwendung inhomogener (z.B. evaneszenter) Wellen angeregt werden. Partikel, die sich in der Nähe eines Substrates befinden, unterliegen der Nahfeldwechselwirkung zwischen den (lichtinduzierten) Oberflächenladungen auf der Oberfläche des Teilchens und des Substrats. Dies führt zu einer Verschiebung der SPR zu niedrigeren Frequenzen und einer Erhöhung des lokalen elektrischen Feldes. Letzteres bildet die Grundlage z.B. der spitzenverstärkten Raman-Spektroskopie und der optischen Nahfeldmikroskopie mit Streulichtdetektion. Dasselbe Prinzip bewirkt ein stark überhöhtes elektrisches Feld zwischen miteinander wechselwirkenden Nanopartikeln, welches z.B. die Sensitivität der oberflächenverstärkten Raman-Mikroskopie um mehrere Größenordnungen steigern kann. Im Gegensatz zur SPR einzelner Nanopartikel kann die Resonanz der Lichtstreuung im Fall eines Partikels in der Nähe eines Substrats aus der durch die Nahfeldwechselwirkung induzierten Anregung elektromagnetischer Oberflächenzustände entstehen. Diese wirken ihrerseits auf das Nanopartikel zurück, wobei eine resonante Lichtstreuung beobachtbar ist. Dieser, am Beispiel einer metallischen Nahfeldsonde über einem Siliziumcarbid-Substrat analysierte, Effekt ermöglicht bei einer ganzen Klasse von polaren Kristallen interessante Anwendungen in der Mikroskopie und Sensorik basierend auf der hohen Dichte von Oberflächenphononpolaritonen dieser Kristalle im mittleren infraroten Spektralbereich und deren nahfeldinduzierten Anregung. Im zweiten Teil der Arbeit werden kollektive Anregungen von Elektronen an Metalloberflächen untersucht. Die dabei auftretenden plasmonischen Oberflächenwellen (engl. surface plasmon polaritons - SPPs) weisen einen exponentiellen Abfall der Intensität senkrecht zur Grenzfläche auf. Diese starke Lokalisierung der Energie an der Oberfläche bildet die Grundlage vieler Anwendungen, z.B. im Bereich der hochempfindlichen Detektion (bio)chemischer Verbindungen oder für eine zweidimensionale Optik (engl. plasmonics). Das Aufheben der Translationsinvarianz längs der Oberfläche ermöglicht die direkte Anregung von SPPs durch ebene Wellen. Die Abhängigkeit dieser Kopplung von der Geometrie wird am Beispiel eines Nanograbens untersucht. Dabei werden neben den SPPs ebenfalls eine oder mehrere Moden im Graben angeregt. Folglich ermöglicht die geeignete Wahl der Grabengeometrie die Optimierung der Umwandlung von ebenen Wellen in SPPs. Im - in der Praxis weit verbreiteten - Fall asymmetrisch eingebetteter metallischer Dünnschichtwellenleiter existieren zwei Moden. In Abhängigkeit von der Grabenbreite kann die eine oder die andere Mode bevorzugt angeregt werden. Die Analyse der Wechselwirkung von SPPs mit Oberflächenstrukturen, z.B. Kanten, Stufen, Barrieren und Gräben, zeigt die Möglichkeit der Steuerung der Reflexions-, Transmissions- und Abstrahleigenschaften durch die gezielte Wahl der Geometrie der "Oberflächendefekte" auf der Nanoskala und deckt die zu Grunde liegenden Mechanismen und die daraus resultierenden Anforderungen bei der Herstellung neuer plasmonischer Komponenten auf. Exemplarisch wird das Prinzip der SPP-Anregung an einzelnen und mehreren Gräben in dünnen metallischen Filmen sowie der subwellenlängen Feldlokalisierung an sich verjüngenden metallischen Dünnschichtwellenleitern unter Verwendung der optischen Nahfeldmikroskopie experimentell gezeigt.

This paper presents a homogeneous system of magnetic colloidal particles that self-assembles via two structural patterns of different symmetry. Based on a qualitative comparison between a real magnetic particles system, analytical calculations and molecular dynamics simulations, it is shown that bistability can be achieved by a proper tailoring of an anisotropic magnetization distribution inside the particles. The presented bistability opens new possibilities to form two-dimensionally extended and flexible structures where the connectivity between the particles can be changed in vivo. / Dieser Beitrag ist aufgrund einer (DFG-geförderten) Allianz- bzw. Nationallizenz frei zugänglich.

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<p dir="ltr">The beautiful complexity of our world is manifested in how macro- and even planetary-scale processes are essentially completely determined and regulated by chemical and physical transformations happening at the micro- and nanoscale. The introduction and subsequent development of optical microscopy methods have provided us with a unique opportunity to visualize, probe, and sometimes even control these processes that are too small to be seen by the human eye by their nature.</p><p dir="ltr">Among the great variety of truly impressive advances in microscopy instrumentation, two techniques stand out in their widespread and usefulness. First of them, fluorescence imaging has completely revolutionized the study of biological specimens and living systems due to its unprecedented single-molecule sensitivity and resolution combined with video-rate imaging capability. On the other hand, chemical imaging in the mid-infrared region provides an unmatched amount of chemical information enabling label-free mapping of the spatial distribution of various classes of biological molecules. However, each of these techniques falls short where the other excels. For example, despite its high resolution and sensitivity, fluorescence imaging does not carry direct chemical information and relies on labeling specificity, while infrared microscopy is diffraction-limited at the resolution of several micrometers and suffers from low penetration depth in aqueous solutions.</p><p dir="ltr">This dissertation introduces a novel imaging method designed to combine the advantages of fluorescence imaging and infrared spectroscopy. Fluorescence-detected photothermal mid-IR (F-PTIR) microscopy is presented in <b>chapter 1</b> as a technique enabling sub-diffraction chemically-specific microscopy by detecting local temperature-induced fluctuations in fluorescence intensity to inform on localized mid-infrared absorption. F-PTIR applications in targeted biological microspectroscopy (<b>chapter 1</b>) and pharmaceutical materials (<b>chapters 2 and 3</b>) analysis are demonstrated to highlight the potential of this new method. Furthermore, instrumentation developments relying on modern radiation sources such as dual-comb quantum cascade laser and synchrotron infrared radiation are shown to improve spectral acquisition speed (<b>chapter 4</b>) and spectral coverage (<b>chapter 5</b>), respectively, to extend the application range of F-PTIR.</p>